JP5870862B2 - 光電変換素子、その製造方法およびそれを用いた太陽電池 - Google Patents
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Description
本発明の光電変換素子について、図1により説明する。図1は、光電変換素子の一例を示す模式断面図である。
透明導電性基板とは、透明な基板上に透明な導電層あるいは開口部を有する電極を形成したものである。なお、本明細書中、透明導電性基板の表面粗さは、透明導電層の表面粗さとも換言することができる。すなわち、透明導電層の表面の粗さと、バッファ層の表面の粗さとが、上記式(1)および(2)の関係を満たすことで、本発明の効果が発揮される。
本発明の光電変換素子は、短絡防止手段として、膜状(層状)をなし、透明導電性基板と光電変換層との間に位置するバッファ層を有する。
本発明のバッファ層は、上述のように、透明導電性基板の表面粗さに倣って形成される。そのため、バッファ層の作製方法は、面方向に応力のかかりにくい作製方法で作製される。このような方法としては、例えば、バッファ層形成用の塗布液を用いたインクジェット法による塗布、原子層堆積(ALD)法が挙げられる。これらのうち、層の厚みの設定が幅広く行えるという観点から、インクジェット法が好ましい。
本発明の光電変換層は、半導体および増感色素(以下、単に「色素」とも称する。)を含有する。
半導体層に用いられる半導体としては、シリコン、ゲルマニウムのような単体、周期表(元素周期表ともいう)の第3族〜第5族、第13族〜第15族系の元素を有する化合物、金属のカルコゲニド(例えば、酸化物、硫化物、セレン化物等)、金属窒化物等を使用することができる。
半導体層は、半導体から構成される。
まず、半導体の微粉末を含む塗布液を調製する。この半導体微粉末の1次粒子径は1〜5000nmが好ましく、さらに好ましくは2〜100nmである。半導体微粉末を含む塗布液は、半導体微粉末を分散媒中に分散させることによって調製することができる。
上記のようにして得られた半導体微粉末含有塗布液を、透明導電性基板上に形成されたバッファ層上に塗布または吹き付け、乾燥等を行った後、空気中または不活性ガス中で焼成して、半導体層(半導体膜とも言う)が形成される。
本発明で用いられる増感色素は、特に制限されず、光電変換素子に用いられる公知の増感色素を用いることができる。本発明の増感色素は、後述する半導体の増感処理により、半導体に担持されており、光照射時、光励起され起電力を生じ得るものである。色素が半導体に担持されている態様としては、半導体表面へ吸着されている態様、また半導体が多孔質等のポーラスな構造を有する場合には、半導体の多孔質構造に色素が充填されている態様が挙げられる。
半導体層1m2当たりの増感色素の総担持量は、0.01〜100ミリモル/m2が好ましく、0.1〜50ミリモル/m2がより好ましく、0.5〜20ミリモル/m2が特に好ましい。
半導体を焼成した基板を、増感色素を含む溶液に浸漬する時間は、半導体層(半導体膜)に深く進入して吸着等を充分に進行させ、半導体を十分に増感させることが好ましい。
電荷輸送層は、光吸収して電子を半導体に注入した後の色素の酸化体を還元し、色素との界面で注入された正孔を対極に輸送する機能を担う層である。
、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体などもまた使用できる。これらのp型化合物半導体は、優れた正孔の輸送能力を有する。
対極は導電性を有するものであればよく、任意の導電性材料が用いられる。
本発明の太陽電池は、上記の光電変換素子を有する。すなわち、本発明によれば、上述の色素増感型の光電変換素子または上述の製造方法によって得られた色素増感型の光電変換素子を有する太陽電池が提供される。
<バッファ層>
チタンキレート化合物として、T−50(チタンジイソプロポキシビス(アセチルアセトネート);日本曹達株式会社製)15質量部を、n−プロパノール85質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(以下、「FTOガラス基板」と称する。)(日本板硝子製 RSm=2.580、Ra=0.023)(塗布面積8×8mm2)上に、インクジェット法により塗布し、塗布後450℃で10分間焼結した。なお、インクジェットヘッドの構成としては圧電素子方式を用い、1滴あたり20ピコリットルの吐出量で、ヘッドを基板の1辺に沿って移動させながら、バッファ層形成用溶液を吐出することを10回繰り返した。
(1)半導体層(多孔質層)
二酸化チタンペースト(アナターゼ型、1次平均粒径(顕微鏡観察平均)18nm、ポリエチレングリコール分散)を、FTOガラス基板のバッファ層上ヘスクリーン印刷法により塗布した。塗布後、200℃で10分間および500℃で15分間焼成を行い、厚さ5μmの二酸化チタン薄膜を得た。
下記色素A−4(コニカミノルタ製色素):
3,4−ethylenedioxythiophene(EDOT)の二量体であるBis−EDOTと、Li[(CF3SO2)2N]とを、それぞれ0.01M、0.1M、になるように、アセトニトリルに溶解した。その後、色素を担持させた二酸化チタンを有する半導体電極を、Bis−EDOTと、Li[(CF3SO2)2N]を溶解したアセトニトリル溶液に浸漬した。
15mMのLi[(CF3SO2)2N]と、50mMのt−ブチルピリジンとを溶解したクロロベンゼン溶液に、上記で得られたFTOガラス基板を30分間浸漬した。その後、二酸化チタン層/EDOTモノマーユニットを含有する導電性高分子の電荷輸送層を自然乾燥し、その後、さらに真空蒸着法により、蒸着速度0.5〜1nm/秒で、金を60nm蒸着し、対極を形成した。
日本板硝子製のフッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板を、SPD研究所製のフッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板に変更した以外は実施例1と同様の方法で、太陽電池T2を作製した。得られたバッファ層の平均厚さは、80nmであった。また、透明導電性ガラス基板および当該ガラス基板上に形成したバッファ層の表面粗さの結果を表1に示した。
日本板硝子製のフッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板を、SPD研究所製の低ヘイズ率フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板に変更した以外は実施例1と同様の方法で、太陽電池T3を作製した。得られたバッファ層の平均厚さは、80nmであった。また、透明導電性ガラス基板および当該ガラス基板上に形成したバッファ層の表面粗さの結果を表1に示した。
チタンアシレート化合物として、TPHS(ポリヒドロキシチタンステアレート;マツモトファインケミカル株式会社製)10質量部を、トルエン90質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、インクジェット法により塗布した。塗布後150℃で10分乾燥させた後に、450℃で10分間焼結を行った。インクジェット法での塗布は、1滴あたり20ピコリットルの吐出量で、ヘッドを基板の1辺に沿って移動させながら、バッファ層形成用溶液を吐出することを8回繰り返した。なお、その他の条件は実施例1と同様であった。得られたバッファ層の平均厚さは160nmであった。
チタンキレート化合物として、TC200(チタンジオクチロキシビス(オクチレングリコレート);マツモトファインケミカル株式会社製)25質量部を、n−プロパノール75質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、インクジェット法により塗布した。1滴あたり20ピコリットルの吐出量で、ヘッドを基板の1辺に沿って移動させながら、バッファ層形成用溶液を吐出することを15回繰り返した。塗布後450℃で10分間焼結を行った。なお、その他の条件は実施例1と同様であった。得られたバッファ層の平均厚さは180nmであった。
チタンキレート化合物として、TC200(チタンジオクチロキシビス(オクチレングリコレート);マツモトファインケミカル株式会社製)30質量部を、n−プロパノール70質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、インクジェット法により塗布した。1滴あたり20ピコリットルの吐出量で、ヘッドを基板の1辺に沿って移動させながら、バッファ層形成用溶液を吐出することを10回繰り返した。塗布後、450℃で10分間焼結を行った。なお、その他の条件は実施例1と同様であった。得られたバッファ層の平均厚さは220nmであった。
チタンキレート化合物として、T−50(チタンジイソプロポキシビス(アセチルアセトネート);日本曹達株式会社製)1質量部を、n−プロパノール99質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、インクジェット法により塗布した。1滴あたり20ピコリットルの吐出量で、ヘッドを基板の1辺に沿って移動させながら、バッファ層形成用溶液を吐出することを1回行った。塗布後450℃で10分間焼結を行った。なお、その他の条件は実施例1と同様であった。得られたバッファ層の平均厚さは50nmであった。
チタンキレート化合物として、TC200(チタンジオクチロキシビス(オクチレングリコレート);マツモトファインケミカル株式会社製)20質量部を、n−プロパノール80質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、スピンコート法により塗布した。塗布後450℃で10分間焼結を行い、厚さ180nmのバッファ層を得た以外は実施例1と同様の方法で太陽電池Clを得た。
チタンアシレート化合物として、DPSTA−25(ジイソプロポキシチタンジステアレート;日本曹達株式会社製)10質量部を、トルエン90質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、スピンコート法により塗布した。塗布後150℃で10分乾燥させた後に、450℃で10分間焼結を行い、厚さ160nmのバッファ層を得た以外は実施例1と同様の方法で太陽電池C2を得た。
チタンキレート化合物として、TC200(チタンジオクチロキシビス(オクチレングリコレート);マツモトファインケミカル株式会社製)15質量部を、n−プロパノール85質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、スピンコート法により塗布した。塗布後500℃で30分間焼結を行い、厚さ260nmのバッファ層を得た以外は実施例1と同様の方法で太陽電池C3を得た。
チタンキレート化合物として、T−50(チタンジイソプロポキシビス(アセチルアセトネート);日本曹達株式会社製)20質量部を、n−プロパノール80質量部に溶解させたバッファ層形成用塗布液を、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)導電性ガラス基板(日本板硝子製)上に、スピンコート法により塗布した。塗布後500℃で30分間焼結を行い、厚さ290nmのバッファ層を得た以外は実施例1と同様の方法で太陽電池C4を得た。
上記太陽電池T1〜T7およびC1〜C4について、以下の評価を行った。
(Jsc(mA・cm−2)=Isc(mA)/酸化物半導体層表面積(cm2))
ここで、Pは入射光強度[mW・cm−2]、Vocは開放電圧[V]、Jscは短絡電流密度[mA・cm−2]、F.F.は形状因子を示す。
1a 基板
1b 透明導電層
2 バッファ層
3 光電変換層
4 電荷輸送層
5 対極
9 入射側
10 光電変換素子
11 光電変換素子
31 半導体層
32 色素
33 光電変換層中の電荷輸送部
Claims (5)
- 透明導電性基板上に、バッファ層、半導体および増感色素を含有する光電変換層、電荷輸送層、ならびに対極を設けてなる光電変換素子であって、
前記透明導電性基板の凹凸の平均間隔RSm1とバッファ層の凹凸の平均間隔RSm2とが、0.9≦RSm2/RSm1≦1.3の関係を有し、
かつ、前記透明導電性基板の算術平均粗さRa1と、バッファ層の算術平均粗さRa2とが、(Ra1−Ra2)/Ra1≦0.7の関係を有することを特徴とする、光電変換素子。 - 前記バッファ層が、酸化チタンを含むものであることを特徴とする、請求項1に記載の光電変換素子。
- 透明導電性基板上に、バッファ層と、半導体および増感色素を含有する光電変換層と、
電荷輸送層と、対極と、をこの順に備えてなる光電変換素子の製造方法であって、
前記バッファ層が、インクジェット法で形成されることを特徴とする、請求項1または2に記載の光電変換素子の製造方法。 - 前記バッファ層が、有機チタン化合物を含む塗布液をインクジェット法で塗布することによって形成される、請求項3に記載の光電変換素子の製造方法。
- 請求項1または2に記載の光電変換素子を有することを特徴とする、太陽電池。
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