JP5763628B2 - 複積層体の製造方法及びその製造装置、複積層体 - Google Patents

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Description

本発明は、溶融流動性と硬化性を有する高分子材料からなる複積層体、その製造方法およびその製造装置に関する。
近年、液晶ディスプレイの偏光板保護フィルム、光学補償フィルム等、光の制御を利用した光学フィルムを中心に、その他、バリア性能の向上を目的としたパッケージの高機能性フィルム用途への展開が行われている。
例えば、屈折率の高い層と低い層を交互に多数積層すると、これらの層間での光干渉によって、特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとなる。このような積層フィルムは、選択的に反射または透過する光の波長領域を可視光領域とすることによって、例えば、反射型の偏光板や発色フィルム、金属光沢を有するフィルム、あるいは反射ミラーフィルム等の用途へと広がっている。さらに、近赤外を選択的にカットするようにすれば、日射カット用の窓張り用フィルムにも利用でき、複積層フィルムは、今後、多岐用途への展開が期待されている。
上記の複積層フィルムは、複層押出成形技術を利用し、フィルムの厚み方向に横積層化することによって形成される(特許文献1、2)。この複層押出成形技術は、種々の熱可塑性材料を、様々な押出成形機から、複層マニホールドダイ、複数層フィードブロック、及びフィルムダイへと通過させ、個々の流れをフィードブロック中で融合し、そして積層してダイの中へ入れ、積層体を形成する。
例えば、特許文献1の段落〔0010〕には、1又は2以上の材料の別個の重畳層からなる第1の流れは分割され、複数の支流となり、これら支流は、再方向を決め、又再位置決めされて、個々に対称に拡張及び収縮され、各支流の流れに対する抵抗は独立的に調節され、支流は重畳状態に再度合流され、1又は2以上の材料の極めて多数の別個の重畳層が、所定の勾配又はその他の分布状態に配分された第2の流れが形成されることが記載されている。一方、特許文献2には、少なくとも2種類の熱可塑性樹脂層からなり、積層数が2層以上である複層積層フィルムの積層間ばらつきを小さくするために流路各部の寸法が所定の関係を満たす構造をもつ積層装置を使用する複層積層フィルムの製造方法が記載されている。
しかしながら、特許文献1及び2に係る製造方法は、横方向へ配向する層の積層であるため、層の厚みムラが生じ、層の均一化が図れないという問題点があった。
上記の問題点を解決するために、また、複積層フィルムの用途の多様化に伴い、フィルムの厚み方向に積層化した複積層フィルムの製造方法とは異なる、新たな製造方法および製造装置が検討されている。
例えば、特許文献3において、初期に2層以上の粘性の高分子流体を分割し、再配置させ、そして再結合することによって、縦方向に配向された複積層体の製造方法とその製造装置が提案されている。具体的には、特許文献3には、少なくとも第1の硬化性流体の第1の流れと第2の硬化性流体の第2の流れを提供すること、第1の流体と第2の流体からなる流体の複合流を供給するために第1の流れと第2の流れを複合すること、複合流を、分岐流の各々が第1の流体と第2の流体からなる複数の分岐流に分割すること、分岐流を互いに横方向に隣接するよう配置すること、そして、縦方向に配向された複層積層体を提供するために複数の横方向に隣接された流れを融合させることを含む縦方向に配向された複層積層体の製造方法が記載されている。この態様において、第1の流れを第1の流体の2つの流れに分割すること、そしてそこで第1の流れと第3の流れを提供するために第1の流体の2つの流れと第2の流れを結合することからなる第2の流れを結合することを含む方法について記載されている。
しかしながら、特許文献3に係る製造方法は、上下分割、左右配列を繰り返す配列化機構であり、装置全長の短縮のために上下分割から左右配列までの流路が短い機構であるため、分割と配列の回数増加に伴い、得られた縦配列品の左右両端部の層が消失することによる層の厚みムラや縦配列の崩れを生じるという問題点がある。なお、特許文献3のFIG.7に記載された装置では、本明細書で規定するL2/L1が0.58である。
すなわち、本明細書の図4の比較例1−2〜1−5、図10および図11の比較例2−1および比較例2−4に示すように、分割、分岐、再配置および合流をさせる本装置内の流路を流れる積層流に局所的な流速ムラが生じ、その結果、分割、分岐、再配置、合流を繰り返す度にそのムラの影響が大きくなり、積層断面の乱れ、層の垂直性の低下が生じるという問題点があった。上記の不良部分においては、一度積層体に生じると、分割、再配置を繰り返す度に、不良部分の割合は増え、最終的に得られる複積層体の中に含まれる不良部分の割合が非常に増加し、性能に悪影響が生じるという問題点があった。
特開平4−278324号公報 特開2005−349681号公報 WO第2010/017271号
上記の製造方法/製造装置においては、分割、分岐、再結合をさせる装置内の流路を流れる積層流に局所的な流速ムラが生じ、しかも、分割、再結合を繰り返す度に、ムラの影響が増大して積層断面の乱れが生じやすく、その結果、複積層化された複積層体には層の厚みムラあるいは層の垂直性の低下等の不良部分が発生していた。
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、両端部の層の消失が抑制され、層の厚みムラあるいは縦配列の崩れが抑制され、より均一性に優れた複積層体を製造することが可能な複積層体の製造方法及びその製造装置を提供することを目的とする。
本発明に係る第1の複積層体の製造方法は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流、下部の積層流を第2の積層流とし、前記第1の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、次いで、前記第1の積層流を流動方向の中心に向けて右下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向けて左上方向に導き、その後、前記第1の積層流と前記第2の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程1(L流路)と、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流とし、下部の積層流を第4の積層流とし、前記第3の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、次いで、前記第3の積層流を流動方向の中心に向けて左下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向けて右上方向に導き、その後、前記第3の積層流と前記第4の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程2(R流路)と、を有し、
前記工程1(L流路)、前記工程2(R流路)をこの順で、少なくとも3工程以上、交互に繰り返すことを特徴とするものである。
本発明に係る第2の複積層体の製造方法は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流、下部の積層流を第2の積層流とし、前記第1の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、次いで、前記第1の積層流を流動方向の中心に向けて左下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向けて右上方向に導き、その後、前記第1の積層流と前記第2の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程2(R流路)と、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流、下部の積層流を第4の積層流とし、前記第3の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、次いで、前記第3の積層流を流動方向の中心に向けて右下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向けて左上方向に導き、その後、前記第3の積層流と前記第4の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程1(L流路)と、を有し、
前記工程2(R流路)、前記工程1(L流路)をこの順で少なくとも3工程以上、交互に繰り返すことを特徴とするものである。
本発明に係る第3の複積層体の製造方法は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
分割点において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
分岐点において、前記第1の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、
中間点において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって右下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって左上方向に導き、
合流点において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる複積層体の製造方法であって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る第4の複積層体の製造方法は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
分割点において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
分岐点において、前記第1の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、
中間点において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって左下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって右上方向に導き、
合流点において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる複積層体の製造方法であって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る第5の複積層体の製造方法は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
分割点A2において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
分岐点B2において、前記第1の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、
中間点C2において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって右下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって左上方向に導き、
合流点D2において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第1の工程と、
分割点E2において、前記再配置合流した前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流とし、下部の積層流を第4の積層流とし、
分岐点F2において、前記第3の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、
中間点G2において、前記第3の積層流を流動方向の中心に向かって左下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向かって右上方向に導き、
合流点H2において、前記第3の積層流と前記第4の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第2の工程とを備える複積層体の製造方法であって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点B2から前記合流点D2、及び/又は前記分岐点F2から前記合流点H2までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る第6の複積層体の製造方法は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
分割点A2において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
分岐点B2において、前記第1の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、
中間点C2において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって左下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって右上方向に導き、
合流点D2において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第1の工程と、
分割点E2において、前記再配置合流した前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流とし、下部の積層流を第4の積層流とし、
分岐点F2において、前記第3の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、
中間点G2において、前記第3の積層流を流動方向の中心に向かって右下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向かって左上方向に導き、
合流点H2において、前記第3の積層流と前記第4の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第2の工程とを備える複積層体の製造方法であって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点B2から前記合流点D2、及び/又は前記分岐点F2から前記合流点H2までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る第1の複積層体の製造装置は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割する分割プレートと、
前記分割プレートで分割された上部の積層流を左方向に導く流路と下部の積層流を右方向に導く流路と、次いで、前記上部の積層流を中心に向けて右下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向けて左上方向に導く流路と、を有する配列プレート(L流路)と、
前記配列プレート(L流路)で左右方向に配列させた積層流を再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のL流路型プレートと、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割する分割プレートと、
前記分割プレートで分割された上部の積層流を右方向に導く流路と下部の積層流を左方向に導く流路と、次いで、前記上部の積層流を中心に向けて左下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向けて右上方向に導く流路と、を有する配列プレート(R流路)と、
前記配列プレート(R流路)で左右方向に配列させた積層流を再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のR流路型プレートとを、
交互に2組以上配置させることを特徴とするものである。
本発明に係る第2の複積層体の製造装置は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した所定の幅と厚みを有する積層流を、分割点において上下に2分割する分割プレートと、
分岐点において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を左方向に導く流路と下部の積層流を右方向に導く流路と、中間点において、前記上部の積層流を中心に向かって右下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって左上方向に導く流路と、を有する配列プレート(L流路)と、
前記配列プレート(L流路)で左右に配列させた積層流を、合流点において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のL流路型プレートであって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、
前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る第3の複積層体の製造装置は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した所定の幅と厚みを有する積層流を、分割点において上下に2分割する分割プレートと、
分岐点において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を右方向に導く流路と下部の積層流を左方向に導く流路と、中間点において、前記上部の積層流を中心に向かって左下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって右上方向に導く流路と、を有する配列プレート(R流路)と、
前記配列プレート(R流路)で左右に配列させた積層流を、合流点において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のR流路型プレートであって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る第4の複積層体の製造装置は、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した所定の幅と厚みを有する積層流を、分割点A2において上下に2分割する分割プレートと、
分岐点B2において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を左方向に導く流路と下部の積層流を右方向に導く流路と、
中間点C2において、前記上部の積層流を中心に向かって右下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって左上方向に導く流路と、を有する配列プレート(L流路)と、
前記配列プレート(L流路)で左右に配列させた積層流を、合流点D2において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のL流路型プレートと、
少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した積層流を、分割点E2において上下に2分割する分割プレートと、
分岐点F2において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を右方向に導く流路と下部の積層流を左方向に導く流路と、
中間点G2において、前記上部の積層流を中心に向かって左下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって右上方向に導く流路と、を有する配列プレート(R流路)と、
前記配列プレート(R流路)で左右に配列させた積層流を、合流点H2において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のR流路型プレートとを、交互に2組以上配置させた複積層体の製造装置であって、
前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点B2から前記合流点D2、及び/又は前記分岐点F2から前記合流点H2までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たすものである。
本発明に係る複積層体は、上記の本発明に係る第1〜第6の複積層体の製造方法のいずれかにより製造されたものである。
本発明によれば、複積層体を形成させる流路内で生じる局所的な流速ムラが小さく、積層に乱れが生じにくくなり、その結果、両端部の層の消失が抑制され、層の厚みムラあるいは縦配列の崩れを低減することができるとともに、両端部の層幅の厚みが減少することなく、層の均一化を実現することができる。
本発明の実施形態1に係る複積層体の製造装置の模式図である。 本発明の実施形態1に係る複積層体の製造装置の模式図である。 1組のプレート(LME)の模式図である。 実施例1−2と比較例1−2〜1−5に係る複積層体の写真である。 実施例1−3と比較例1−6に係る複積層体の写真である。 本発明の実施形態2に係る複積層体の製造装置の模式図である。 本発明の実施形態2に係る複積層体の製造装置の模式図である。 特許文献3のFIG.7に相当するL2/L1=0.58のL流路の各ポジションにおける積層流の流速分布を示す図である。 L2/L1=2.0のL流路の各ポジションにおける積層流の流速分布を示す図である。 実施例2−1、比較例2−1に係る複積層体の断面写真である。 実施例2−4、比較例2−4に係る複積層体の断面写真である。 1組のプレート(LME)の模式図である。
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。説明の明確化のため、以下の記載および図面は、適宜、省略、及び簡略化がなされている。各図面において同一の構成または機能を有する構成要素および相当部分には、同一の符号を付し、その説明は省略する。なお、本発明における上、下、左、右、縦および横は図面の記載に基づいているが、図面に記載の態様を流動方向の周りに任意の角度で回転させて上、下、左、右、縦および横が図面の記載と異なるような態様も、本発明に包含される。
(実施形態1)
以下、本発明の実施形態1に係る複積層体を製造する方法について説明する。
本発明者らは、流速ムラが小さく、層の厚みムラあるいは縦配列の崩れを低減できる複積層体について鋭意検討を行った。特に、層の配列化機構が層構造の安定化に影響することを確認し、同一方向による配列は、分割数増加に伴い、両端部の層が消失し、中央層の形状が崩れる点に着目し、層の厚みムラや配列の崩れ、両端部の層の消失を生じない複積層体について検討を重ねた。
その結果、本発明者らは、積層流を分割した後、配列を左右交互にする配列構造を見出し、本発明を完成するに至った。
図1および図2は、本発明の実施形態1に係る複積層体の製造装置の模式図である。
図1に示す一連の工程と図2に示す一連の工程を経て、本実施形態に係る複積層体が製造される。
図1に示すように、積層流の分割操作を分割機構11によって行い、積層流の分岐操作を分岐機構12によって行い、積層流の再配置を再配置合流機構13によって行い、合流操作を安定機構14によって行う。
上記の分割機構11、分岐機構12、再配置合流機構13、安定機構14のそれぞれについて詳細に説明する。
図1に示すように、少なくとも2つの溶融樹脂、すなわち、2層以上の流体が縦に配列された樹脂流をこの装置に通過させる。分割機構11においては、分割点A1で、積層流P1を縦方向に対して直交方向に、すなわち上下に2分割し、上部の積層流を第1の積層流P2とし、下部の積層流を第2の積層流P3とする分割操作が行われる。分割機構11で分割された積層流P2、P3は、分岐機構12において、樹脂分割点A1と流動方向の中間点B1を結ぶ線を基準に、積層流P2を流動方向に向かって左方向に導き、積層流P3を流動方向に向かって右方向に導くことで分岐される。これが分岐操作である。次に、分岐された積層流P2、P3は、再配置合流機構13において、積層流P2を合流点C1へと、流動方向の中心に向かって、右下方向に導き、積層流P3を合流点C1へと、流動方向の中心に向かって、左上方向に導くことで、積層流P2、P3を左右方向に隣接して再配置が行われ、積層流P4が形成される。この時、積層流P2、P3は、左右方向、上下方向ともに、中心へ導かれることが好ましい。その後、再配置合流された積層流P4は、安定機構14において、合流操作が行われる。
この一連の工程1(図1参照)を左回転流路(以下、L流路という。)とする。
次いで、上記のL流路によって得られた積層流P4を、図2のように入れ替えることによって、積層数を増やしていく。
図2に示すように、図1の分割機構11、分岐機構12、および再配置合流機構13および安定機構14で作製された積層流P4を導入する。
図2に示す分割機構21の分割点D1で、積層流P4を縦方向に対して直交方向に、すなわち上下に2分割し、第3の積層流P5、第4の積層流P6を形成する分割操作が行われる。分割機構21で分割された積層流P5、P6は、分岐機構22で、樹脂分割点D1と流動方向の中間点E1を結ぶ線を基準に、第3の積層流P5を流動方向に向かって右方向に導き、第4の積層流P6を流動方向に向かって左方向に導くことで分岐される。これが分岐操作である。次に、分岐された積層流P5、P6は、再配置合流機構23において、積層流P5を合流点F1へと、流動方向の中心に向かって、左下方向に導き、積層流P6を合流点F1へと、流動方向の中心に向かって、右上方向に導くことで、積層流P5、P6を左右方向に隣接して再配置が行われ、積層流P7が形成される。この時、積層流P5、P6は、左右方向、上下方向ともに、中心へ導かれることが好ましい。その後、再配置合流された積層流P7は、安定機構24において、合流操作が行われる。
この一連の工程2(図2参照)を右回転流路(以下、R流路という。)とする。
L流路とR流路を組み合わせた工程によって積層数を増やしていくことで、従来複積層体を形成させる流路形状内で生じていた局所的な流速ムラを小さくすることが可能となり、積層に乱れが生じにくく、各層の厚みのムラが低減される。すなわち、分割・配列の操作を繰り返すことにより、さらに複層積層させることが可能となる。
図3に、1組のプレートの模式図を示す。
分割プレートと配列プレートと並列プレートを1組した装置(以下、LMEという。)、すなわち、L流路を有する1組のプレートと、R流路を有する1組のプレートを交互に組み合わせた2組以上を配置させて複積層体の製造装置が形成される。
図1〜3を参照しつつ、LME(Layer Multiplying Element)の各プレートを用いた複積層体の製造方法について説明する。
まず、L流路を有する1組のプレートについて説明する。
分割プレートは、少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流P1を、上下に2分割する。配列プレート(L流路)は、上記の分割プレートで分割された上部の積層流(第1の積層流:P2)を左方向に導く流路と、下部の積層流(第2の積層流:P3)を右方向に導く流路と、次いで、第1の積層流P2を中心に向けて右下方向に導く流路と、第2の積層流P3を中心に向けて左上方向に導く流路を有する。並列プレートは、上記の配列プレートで左右方向に配列させた積層流P2、P3を再配置しP4として合流する。
次に、R流路を有する1組のプレートについて説明する。
分割プレートは、少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流P4を、上下に2分割する。配列プレート(R流路)は、上記の分割プレートで分割された上部の積層流(第3の積層流:P5)を右方向に導く流路と、下部の積層流(第4の積層流:P6)を左方向に導く流路と、次いで、第3の積層流P5を中心に向けて左下方向に導く流路と、第4の積層流P6を中心に向けて右上方向に導く流路を有する。並列プレートは、上記の配列プレートで左右方向に配列させた積層流P5、P6をP7として再配置し合流する。
このL流路を有する1組のプレートと、R流路を有する1組のプレートを交互に組み合わせた2組以上を配置させて複積層体の製造装置を形成する。
ここで、分割プレート、配列プレート、並列プレートを1組とした装置の組数と配列数の関係は下記式(1)となる。
層配列数=2n+1+1 (1)
(ここで、nはLMEの組数を示す。)
次に、図3を参照しつつ、LMEの各プレートについて説明する。
図3に示すように、分割プレート25は、少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流が導入される側の面に、断面形状が矩形の1つの開口部を有するとともに、分割プレートの上記反対側の面(流出面)に、上下方向に所定間隔おいて配列して形成した断面形状が矩形の2つの開口部28を有する。また、配列プレート26は、上記の分割プレートに隣接する側の面に、分割プレートの流出面と同一形状の2つの開口部を有するとともに、上記の分割プレートに隣接する側とは反対側の面(流出面)に、左右方向に所定間隔をおいて配列して形成した断面形状が矩形の2つの開口部29を有する。さらに、並列プレート27は、上記の配列プレートに隣接する側の面に、配列プレートの流出面と同一形状の2つの開口部を有するとともに、上記の配列プレートに隣接する側とは反対側の面(流出面)に、断面形状が矩形の1つの開口部30を有する。
なお、これらのプレートの形状、プレートに形成される開口部の形状、大きさは特に限定されるものではない。
このような構成にすることにより、厚みムラによる不良部分が低減されることから、分割、再結合を繰り返す度に発生しはじめる層の消失が低減される。このため、交互に配置された良質な積層の数を従来と比べて2倍、4倍と増やすことが可能となる。また、本実施形態のL流路とR流路を有する複積層体の製造装置を用いることにより、層の厚みのバラつき度合を小さくした積層構造体を製造することができる。
ここで、積層を増やしていく工程の組み合わせとしては、L流路とR流路を少なくとも3組以上交互に組み合わせて積層を増やしていく工程であり、好ましくはL流路、R流路をL流路/R流路/L流路/R流路/・・・、もしくはR流路/L流路/R流路/L流路/・・・と順序良く交互に組み合わせる工程である。このような構成を採用することにより、層のバラツキを防止し、層の厚みを均一化することができるという効果が得られる。
(実施形態2)
以下、本発明の実施形態2に係る複積層体を製造する方法について説明する。
本発明者らは、流速ムラが小さく積層に乱れが生じにくく、層の傾きが低減できる複積層体について鋭意検討を行った。特に、短流路かつ急激な湾曲の流路を有している配列部分で樹脂の流速が速くなっているとともに、層の傾斜が生じる点に着目し、流路内の積層流の流れをスムーズにするために分割後の配列部分の流路の長路化による層の垂直性向上への影響について検討を重ねた。
その結果、本発明者らは、長流路配列では同一方向配列に比べて、縦配列の重要要素となる層の垂直性が飛躍的に向上することを見出し、本発明を完成するに至った。
図6および図7は、本発明の実施形態2に係る複積層体の製造装置の模式図である。
図6に示す一連の工程によって、本実施形態に係る複積層体を製造する。すなわち、図6に示すように、積層流の分割操作を分割機構11によって行い、積層流の分岐操作を分岐機構12によって行い、積層流の再配置を再配置合流機構13によって行い、合流操作を安定機構14によって行う。
上記の分割機構11、分岐機構12、再配置合流機構13、安定機構14のそれぞれについて詳細に説明する。
図6に示すように、少なくとも2つの溶融樹脂、すなわち、2層以上の流体が縦に配列された積層流を本実施形態の製造装置に通過させる。分割機構11においては、分割点A2で、積層流P1を上下方向に2分割し、上部の積層流を第1の積層流P2とし、下部の積層流を第2の積層流P3とする分割操作が行われる。分割機構11で分割された積層流P2、P3は、分岐機構12において、分岐点B2で、分割点A2と流動方向の中間点C2を結ぶ線を基準に、積層流P2を流動方向に向かって左方向に導き、積層流P3を流動方向に向かって右方向に導くことで分岐される。これが分岐操作である。次に、分岐された積層流P2、P3は、再配置合流機構13において、中間点C2で、積層流P2を合流点D2へと、流動方向の中心に向かって、右方向に導き、積層流P3を合流点D2へと、流動方向の中心に向かって、左方向に導くことで、積層流P2、P3を左右に隣接しての再配置が行われ、積層流P4が形成される。この時、積層流P2、P3は、左右方向、上下方向ともに、中心へ導かれることが好ましい。その後、再配置合流された積層流P4は、合流点D2で、安定機構14において、合流操作が行われる。
この一連の工程10(図6参照)を左回転流路(以下、L流路という。)とすると、L流路を繰り返し行うことで、積層数を増やしていくことができる。
一方、図7に示すように、少なくとも2つの溶融樹脂、すなわち、2層以上の流体が縦に配列された積層流を本実施形態の製造装置に通過させる。分割機構21においては、分割点E2で、積層流P4を上下方向に2分割し、上部の積層流を第1の積層流P5とし、下部の積層流を第2の積層流P6とする分割操作が行われる。分割機構21で分割された積層流P5、P6は、分岐機構22において、分岐点F2で、分割点E2と流動方向の中間点G2を結ぶ線を基準に、積層流P5を流動方向に向かって右方向に導き、積層流P6を流動方向に向かって左方向に導くことで分岐される。これが分岐操作である。次に、分岐された積層流P5、P6は、再配置合流機構23において、中間点G2で、積層流P5を合流点H2へと、流動方向の中心に向かって、左方向に導き、積層流P6を合流点H2へと、流動方向の中心に向かって、右方向に導くことで、積層流P5、P6を左右に隣接しての再配置が行われ、積層流P7が形成される。この時、積層流P5、P6は、左右方向、上下方向ともに、中心へ導かれることが好ましい。その後、再配置合流された積層流P7は、合流点H2で、安定機構14において、合流操作が行われる。
この一連の工程20(図7参照)を右回転流路(以下、R流路という。)とする。
また、分岐機構12から再配置機構13、または分岐機構22から再配置機構23に係る流路形状は、屈曲した形状を用いているが、その他、湾曲形状を用いてもよく、その形状は、特に限定されるものではない。
L流路とR流路を組み合わせた工程によって積層数を増やしていくことで、従来複積層体を形成させる流路形状内で生じていた局所的な流速ムラを小さくすることが可能となり、積層に乱れが生じにくく、各層の厚みのムラが低減される。すなわち、分割・配列の操作を繰り返すことにより、さらに複層積層させることが可能となる。
本実施形態の複積層体の製造方法は、導入された積層流の矩形断面形状の幅W、厚みH2、および分岐点B2、合流点D2の位置関係が、下記式(2)を満たすL流路形状、またはR流路形状で形成される。
L2/L1≧1.1 (2)
(L1は、前記幅Wと前記厚みH2のうち長い方(矩形以外の場合は長径または長軸)の長さであり、L2は、前記分岐点B2又はF2から前記合流点D2又はH2までの流動進行方向における長さである。)
本実施形態では、L1とL2の関係が、L2/L1≧1.1のときに流路内の流速分布差が小さくなることから、垂直性の低下を防ぐことができる。1.1未満であると流路内の流速分布差が大きくなることから層流が乱れ、積層状態が崩れるため好ましくない。また装置の大型化に伴いコスト高となるため、1.1≦L2/L1≦5であるのが好ましい。L1、L2の大きさは理論的には無限であるが、使用する押出機の仕様、性能、使用する流路形状金型の切削加工限界等によって、L1、L2は、任意の大きさ、限界値が与えられる。
さらに、分岐機構12から再配置機構13、もしくは分岐機構22から再配置機構23に係る流路形状は屈曲した形状となるが、その屈曲角度Rは樹脂流動方向の上面から見て40度以下であるのが好ましい。ここで、屈曲角度が40度以下であると、流速分布の最大流速が装置の内側に偏ることが緩和される。
次に、1組のプレートについて説明する。図12に1組のプレートの模式図を示す。
1組のプレートとは、分割プレートと配列プレートと並列プレートを1組とした装置[以下、LME(Layer Multiplying Element)という。]をいう。
L流路を有する1組のプレートと、R流路を有する1組のプレートを単独もしくは組み合わせ配置させて複積層体の製造装置を形成する。
まず、L流路を有する1組のプレートについて説明する。分割プレートは、少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した積層流P1を、縦方向に対して垂直方向、すなわち上下に2分割する。配列プレート(L流路)は、上記の分割プレートで分割された上部の積層流(第1の積層流:P2)を左方向に導く流路と下部の積層流(第2の積層流:P3)を右方向に導く流路と、次いで、第1の積層流P2を中心に向かって右方向に導く流路と第2の積層流P3を中心に向かって左方向に導く流路を有する。並列プレートは、上記の配列プレートで左右に配列させた積層流P2、P3を再配置しP4として合流する。
次に、R流路を有する1組のプレートについて説明する。
分割プレートは、少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した積層流P4を、縦方向に対して垂直方向、すなわち上下に2分割する。配列プレート(R流路)は、上記の分割プレートで分割された上部の積層流(第3の積層流:P5)を右方向に導く流路と下部の積層流(第4の積層流:P6)を左方向に導く流路と、次いで、第3の積層流P5を中心に向かって左方向に導く流路と第4の積層流P6を中心に向かって右方向に導く流路を有する。並列プレートは、上記の配列プレートで左右に配列させた積層流P5、P6を再配置しP7として合流する。
上記のL流路を有する1組のプレートもしくはR流路を有する1組のプレートを単独で用いて、複積層体の製造装置を形成する。また、L流路を有する1組のプレートと、R流路を有する1組のプレートを交互に組み合わせた2組以上を配置させて複積層体の製造装置を形成することも可能である。
ここで、分割プレート、配列プレート、並行プレートを1組とした装置の組数と配列数の関係は下記式(3)となる。
層配列数=2n+1+1 (3)
(ここで、nはLMEの組数を示す。)
次いで、図12を参照しつつ、LMEの各プレートについてさらに具体的に説明する。
図12に示すように、分割プレート25は、少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した積層流が導入される側の面に、断面形状が矩形の1つの開口部を有するとともに、分割プレートの上記反対側の面(流出面)に、上下方向に所定間隔おいて配列して形成した断面形状が矩形の2つの開口部28を有する。また、配列プレート26は、上記の分割プレートに隣接する側の面に、分割プレートの流出面と同一形状の2つの開口部を有するとともに、上記の分割プレートに隣接する側とは反対側の面(流出面)に、左右方向に所定間隔おいて配列して形成した断面形状が矩形の2つの開口部29を有する。さらに、並列プレート27は、上記の配列プレートに隣接する側の面に、配列プレートの流出面と同一形状の2つの開口部を有するとともに、上記の配列プレートに隣接する側とは反対側の面(流出面)に、断面形状が矩形の1つの開口部30を有する。
なお、これらのプレートの形状、プレートに形成される開口部の形状、大きさは特に限定されるものではない。
次に、L流路内における積層流の流速分布について説明する。
図8は、分割機構11、分岐機構12、再配置機構13、安定機構14の各ポジションにおいて、機構入り口における積層流P2、P3の流速分布を表すイメージ図である。
積層流P1は分割機構11の分割点A2で上下に分割され、そのうちの一つである積層流P2は上方へ流れることから、分割直後のポジション1では、粘性の影響により金型(プレート)壁面上側と下側との間に速度差を生じる。
このため、積層流の流速分布は中心部分に最大流速があるが、積層流P2は上方へ移動しながら幅方向に圧縮し厚み方向に広がる形状となり、分岐機構12により左方向へと屈曲する。従って、分岐機構12に導入される時には、ポジション2で表すように、積層流の流速分布は左右の中心からずれ、流路の湾曲側に速い流速分布が偏ることになる。
また、積層流P2は、分岐機構12で分岐点B2より、樹脂分割点A2と流動方向の中間点C2を結ぶ線を基準に、積層流P2を流動方向に向かって左方向に導かれ、再配置機構13へと右下方向へと屈曲する。このため、断面内の流速分布に大きく影響を及ぼし、積層流P2は再配置機構13に導入される時には、ポジション3で表すように、積層流の流速分布の最大流速は装置の内側に偏ることになる。
分岐された積層流P2は、再配置機構13で、流動方向の中間点C2と合流点D2を結ぶ線を基準に、合流点D2へと右下方向に導かれることから、断面内の流速分布に大きく影響を及ぼす。その結果、積層流P2は、合流機構に導入されるポジション4で表すような流速分布となる。
この時、各ポジションでの流速分布が矩形断面形状の左右で変化が大きく、局所的に流速が速い分布をとると、形成される縦方向に配向された積層体の層の垂直性は大きく低下する。例えば、特許文献3に記載の流路形状は、記載図よりL1とL2の関係がL2/L1=0.58であるため、流路形状では流速分布差が大きくなり、層の垂直性が悪くなる現象が起こる。
しかしながら、本実施形態において、L1とL2の関係が、L2/L1=2.0の場合、図9に示す流速分布図となる。図9は、L2/L1=2.0のL流路の各ポジションにおける積層流の流速分布を示す図である。
このとき、流速の分布のスケールは図8を基準とし、図9においては、図8の流速分布と比べ、ポジション2、ポジション3から明らかなように、流路内の流速分布差が小さくなるので、垂直性の低下を防ぐことができる。また、L1、L2の大きさは理論的には無限であるが、使用する押出機の仕様、性能、使用する流路形状金型の切削加工限界によって、任意の大きさ、限界値が与えられる。装置の大型化に伴い莫大な投資が必要、コスト高となるため、好ましくは、L2/L1は、L2/L1≦5である。
(樹脂)
本発明において使用される樹脂は、溶融流動性があり、硬化性がある高分子材料を用いることができるが、その種類は特に限定されるものではない。高分子材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンのようなポリオレフィン;ポリスチレンのようなポリ芳香族ビニル;ポリメチルメタクリレートのようなアクリル樹脂;ポリビニルアルコール;塩化ビニル樹脂;ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン− 2 , 6 − ナフタレート、ポリブチレンテレフタレートのようなポリエステル;ナイロン6、ナイロン6 6のようなポリアミド;ポリビスフェノールAカーボネートのようなポリカーボネート;ポリオキシメチレン;ポリスルフォン;シクロオレフィン系樹脂;フッ素樹脂;ポリジメチルシロキサン等のシリコーン系樹脂等の熱可塑性樹脂等の単独重合体あるいはこれらの共重合体、例えば、アクリル・スチレン系共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体を主成分とする樹脂等を挙げることができる。また、これらを2種以上組み合わせた混合物であってもよい。
ポリエステル共重合体を使用する場合、その共重合成分はジカルボン酸成分であってもグリコール成分であってもよく、ジカルボン酸成分としては、例えばイソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸等のような芳香族ジカルンボン酸;アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等のような脂肪族ジカルボン酸;シクロヘキサンジカルボン酸のような脂環族ジカルボン酸等を挙げることができ、グリコール成分としては、例えば、ブタンジオール、ヘキサンジオール等のような脂肪族ジオール;シクロヘキサンジメタノールのような脂環族ジオール等を挙げることができる。
また、エラストマーとしては、天然ゴム、イソプレンゴム、ポリアミド系・オレフィン系・スチレン系・ウレタン系等の熱可塑性エラストマー、あるいは、これらの組合せが挙げられる。
さらに、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ウレタン系樹脂、不飽和ポリエステル系樹脂等の熱硬化性樹脂、多官能アクリル系樹脂等の光硬化性樹脂を挙げることができる。
上記の樹脂の中でも、樹脂間に溶融粘度差による影響の少ないものが好ましい。
また、これらの樹脂は必要に応じて、例えば、可塑剤、プロセスオイル、液体、滑剤、光安定剤、難燃剤、膠着防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、発泡剤、光開始剤、防曇剤、顔料、帯電防止剤、ブロッキング剤などの有機あるいは無機の添加剤を、単独でも、あるいは、2種以上を組み合わせて含有することができる。
(複積層体)
上述したように、本発明の製造方法/製造装置を用いることにより、縦方向に配列された層の垂直性に優れる複積層体を製造することができる。
本発明を以下に示す実施例により具体的に説明する。ただし、これは本発明を何ら限定するものではない。
以下、本発明に係る各種測定方法について説明する。
<積層数・積層の厚み>
積層体の層構成は、精密低速切断機(11−1180:ビューラー社製)を用いて、積層構造が断面に表出するように断片(幅方向−厚み方向断面)を切り出し、ミクロトーム(REM−700:ダイワ光機工業社製)を用いて、切り出した断片の表面の平坦化を行った。そして、切り出したサンプルは、偏光顕微鏡(BX50:オリンパス社製)及びカラーレーザー顕微鏡(VK−9500:キーエンス社製)により光学顕微鏡観察を行った。
<層の厚みのバラつき度合>
押出機から押し出された樹脂A、Bの吐出量が同一である場合、層の厚みのバラつき度合は、各層の厚みを測定し、その全層における厚みのバラつきを百分率で表した。
層の厚みのバラつき度合は、下記式(4)で算出した。
層の厚みのバラつき度合=全体の層の標準偏差/層の平均厚み (4)
上記式(4)において、層の平均厚みとは、積層体の各層の中央部で、少なくとも3ヶ所以上において測定した、同じ樹脂からなる各層の厚みの平均値をいう。端部の層は、理論的に端部以外の層の半分の厚みとなることから、両端部の層は、2倍した値を用いる。
層の平均厚みは、下記式(5)で算出した。
層の平均厚み=(d1×2+d2+・・・・+d(N−1)+dN)/N (5)
(ここで、Nは3以上の整数であり、dNはN番目の層の平均厚みを示す。)
また、全体の層の標準偏差とは、積層構造体の各層d1からdNの厚みと層の平均厚みの値を平均としてもとめた標準偏差の値をいう。
<層の垂直性>
層の角度とは、各層の上下表面の中点を結んだ線と、各層の上下表面一方の面において、中点を結んだ線の交点の角度をいう。
層の角度が90度に近いほど、その積層体の垂直性が保たれていることを表している。垂直性の効果確認は、流動方向に対して積層体の右端部層より3層目から3層までの平均値、積層体の中央3層の平均値、流動方向に対して積層体の左端部層より3層目から3層までの平均値によって決定した。
(実施例1−1)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路とL2/L1=0.58のR流路とを交互に、すなわち、L流路/R流路/L流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に17層積層された積層構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表1に示す。
Figure 0005763628
(実施例1−2)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路とL2/L1=0.58のR流路とを交互に、すなわち、L流路/R流路/L流路/R流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に33層積層された積層構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表2に示す。
Figure 0005763628
(実施例1−3)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路とL2/L1=0.58のR流路を交互に、すなわち、L流路/R流路/L流路/R流路/L流路/R流路と組み合わせたプレートを用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に129層積層された構造体を作製した。
上記の構造体は断面の観察を行った。その測定値を表3に示す。
Figure 0005763628
(比較例1−1)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路のみを、すなわち、L流路/L流路/L流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に17層積層された積層構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表1に示す。
(比較例1−2)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路のみを、すなわち、L流路/L流路/L流路/L流路と組み合わせたプレートを用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に33層積層された構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。このとき得られた測定値を表2に示す。
本比較例は、従来の同一方向配列方式の組み合わせによるものである。
(比較例1−3)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路とL2/L1=0.58のR流路とを、L流路/R流路/R流路/L流路と組み合わせたプレートを用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に33層積層された構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表2に示す。
(比較例1−4)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路とL2/L1=0.58のR流路とを、L流路/L流路/R流路/R流路と組み合わせたプレートを用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に33層積層された構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表2に示す。
(比較例1−5)
複積層体に使用する材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路とL2/L1=0.58のR流路とを、L流路/L流路/L流路/R流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に33層積層された構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表2に示す。
(比較例1−6)
複積層体に使用する材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=0.58のL流路のみを、すなわち、L流路/L流路/L流路/L流路/L流路/L流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、幅3mm×長さ30mmの樹脂構造体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が交互に125層積層された構造体を作製した。
上記の積層構造体は、断面の観察を行った。この結果、得られた層数を表3に示す。
以上の結果から、LMEを組み合わせて17層積層した積層構造体について、L流路/R流路/L流路と、交互に組み合わせた実施例1−1と、L流路/L流路/L流路と、L流路のみを組み合わせた比較例を検討すると、表1に示すように、実施例1−1では層のバラツキ度合が非常に低くなっている。
次に、LMEの組み合わせ方法を変えて33層積層された積層構造体について、実施例1−2と比較例1−2〜1−5を検討する。
図4に、LMEの組み合わせ方法を変えた実施例1−2、比較例1−2〜1−5に係る複積層体の写真を示す。
従来の同一方式配列の組み合わせである比較例1−2と、L流路とR流路を組み合わせた実施例1−2,比較例1−3〜1−5と比べると、後者はいずれも、最外層の層がはっきりと存在していることがわかった。
また、実施例1−2と比較例1−3〜1−5とを比べると、図4にみられるように、比較例1−4や比較例1−5では局所的に層が薄くなっているのを確認した。図4の比較例1−5の中心部の層が非常に薄くなっている箇所は、LME3組目通過後に形成された層配列の乱れ(最外層の消失現象)が4組目のLMEでの分割・配列で配列品内部に組み込まれたために生じたと考えられる。
また、比較例1−4では、左から9層目、24層目の層が薄くなっていることから、LME2組目通過後に形成された層の乱れが3組目、4組目のLME通過で配列品内部に取り込まれたと考えられる。この層の乱れたと考えられる箇所を組み合わせ順と比較して考えると、比較例1−5では、L流路/L流路/L流路/R流路、比較例1−3では、L流路/L流路/R流路/R流路と流れてきた箇所で生じていることがわかる。
これらは、連続して同一方向に配列されていた層流を、次に交互を組み配列方向が逆の方向に流れた際に生じており、この現象を比較例1−2、比較例1−5を用いて考えると、以下のように推定できる。すなわち、同一方向に樹脂が流れるごとに、樹脂の消失箇所は大きくなることから、一度、端部層の上下の表層幅が偏った構造が形成されると、さらに分割・配列を繰り返すと以下の現象が生じることがわかる。すなわち、比較例1−2では、両端部の層の消失が増加し、一方、比較例1−5では、中央部に薄い層ができてしまうことから、配列状態への崩れが生じてしまうと考えられる。
また、図4に示すように、比較例1−3では、13層目の下部、21層目の上部の層が薄くなっている箇所が存在することがわかる。比較例1−3で見られる層が薄くなっている箇所は、発生箇所について組数を戻りながら検討すると、1組通過後に生じたとわかる。この箇所は、LME1組通過後に見られる、層流が右に傾くことで生じる端部の上下層の幅の違い箇所と一致し、幅が狭くなっている箇所がそれぞれの4組目で層が薄くなっている。そして、1組目での配列状態の影響より4組目で薄い層が少し存在してしまうことがわかる。
これらの結果より、実施例1−2の組み合わせが両端部の層の消失低減に最も有利な効果を有する組み合わせだと考えられる。
次に、実施例1−2、実施例1−3における交互配列の結果についてみると、L流路とR流路を交互に組み合わせることによって、分割・配列後における端部層の上下の層幅の偏りが平均化されることで、両端部の層の消失低減効果が得られたと推定できる。
その結果、両端部の層の消失をおさえ、かつ層幅の均一性を維持するためには、LME内の層流の傾きをより緩和させることが重要となることから、LMEの構成は、実施例1−2、実施例1−3のように、L流路とR流路を交互に組み合わせることが好ましい。
以上の結果から、比較例1−2〜1−6のような配列方式による製造方法においては、両端部の層が減少し、LMEの組数が増加するごとに、端部および中央部の層が消失した。また、比較例1−6では、成形理論層数129層のうち、125層しか確認できなかった。
これに対し、実施例1−2〜1−3のようなL流路とR流路を交互に配列する交互配列方式による製造方法においては、LMEの組数を増加させても、最外層の層がはっきりと確認でき、最端部、中央部の層の消失を全く確認することができなかった。
以上の結果から、比較例1−2〜1−6の配列方式による製造方法においては、層流の傾きによって生じる両端部の上下表層にみられる層幅の違いが、最端部、中央部の層の消失原因であると推定できる。これに対して、実施例1−2〜1−3の交互配列方式による製造方法においては、層流の傾きによって生じる両端部の上下表層にみられる層幅の違いが緩和され、極端に端部の層が少なくなることなく層幅が平均化さえることで、分割・配列を繰り返しても最端部の層消失が起こりにくいという効果が得られていると考えられる。
以上説明したように、実施例1−1〜1−3の複積層体の製造方法および製造装置においては、流路形状内で生じる局所的な流速ムラを小さくすることができ、積層に乱れが生じにくく、各層の厚みのムラを低減することができる。さらに、厚みムラによる不良部分が低減されることから、分割、分岐、再配置合流を繰り返す度に発生する層の消失が低減され、良質な交互に配置された積層の層数を、従来と比較して2倍、4倍と増やすことが可能となる。
(実施例2−1)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口から、L2/L1=2.0のL流路をL流路/L流路/L流路と組み合わせた金型(プレート)を用いて、複積層押出成形機に導入した。
これにより、厚み3mm×幅30mmの押出成形体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に17層積層された複積層体を作製した。
上記の複積層体は、断面を切り出し各層の幅を測定した。その測定値を表4に示す。
Figure 0005763628
(実施例2−2)
複積層体に使用する樹脂材料として、せん断速度依存の粘度を有するポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂A、樹脂Bともに用いた。
樹脂Aおよび樹脂Bは、それぞれ温度235℃の溶融状態とし、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように設定し、積層流入り口からL2/L1=2.0のL流路を用いてシミュレーション[流動解析ソフト「POLYFLOW」(アンセス・ジャパン社製)]による流動解析を実施した。
上記のシミュレーションより得られた結果より、各層の垂直性を上記記載方法にて測定した。シミュレーションは流路の対称性から片側のみの垂直性を測定し、得られた測定値は同条件の実測値である実施例2−1と良く一致した。結果を表5に示す。
(実施例2−3)
複積層体に使用する樹脂材料として、せん断速度依存の粘度を有するポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂A、樹脂Bともに用いた。
樹脂Aおよび樹脂Bは、それぞれ温度235℃の溶融状態とし、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように設定し、積層流入り口からL2/L1=1.32のL流路を用いてシミュレーションによる流動解析を実施した。
上記のシミュレーションより得られた結果より、各層の垂直性を上記記載方法にて測定した。シミュレーションは流路の対称性から片側のみの垂直性を測定し、得られた測定値を表5に示す。
Figure 0005763628
(実施例2−4)
複積層体に使用する材料としてポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、樹脂Aおよび樹脂Bを押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bは、それぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプにて吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口からL2/L1=2.0のL流路とR流路とを交互に、すなわち、L流路/R流路/L流路/R流路/L流路/R流路と組み合わせた金型(プレート)を用いて、複積層押出成形機に導入した。
これにより、厚み3mm×幅30mmの押出成形体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が交互に129層積層された複積層体を作製した。
上記の複積層体から切り出して得られた断面図を図11に示す。
(比較例2−1)
複積層体に使用する樹脂材料として、ポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂Aおよび樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bをそれぞれ押出機にて、温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプによって、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口からL2/L1=0.58のL流路を、L流路/L流路/L流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、厚み3mm×幅30mmの押出成形体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が、交互に17層積層された複積層体を作製した。
上記の複積層体は、断面を切り出し各層の垂直性を測定した。測定値を表4に示す。
(比較例2−2)
複積層体に使用する樹脂材料として、せん断速度依存の粘度を有するポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂A、樹脂Bともに用いた。
樹脂Aおよび樹脂Bは、それぞれ温度235℃の溶融状態とし、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように設定し、積層流入り口からL2/L1=0.98のL流路を用いてシミュレーションによる流動解析を実施した。
上記のシミュレーションより得られた結果より、各層の垂直性を上記記載方法にて測定した。シミュレーションは流路の対称性から片側のみの垂直性を測定し、得られた測定値を表5に示す。
(比較例2−3)
複積層体に使用する樹脂材料として、せん断速度依存の粘度を有するポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂A、樹脂Bともに用いた。

樹脂AおよびBは、それぞれ温度235℃の溶融状態とし、吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように設定し、積層流入り口からL2/L1=0.49のL流路を用いてシミュレーションによる流動解析を実施した。
上記のシミュレーションより得られた結果より、各層の垂直性を上記記載方法にて測定した。シミュレーションは流路の対称性から片側のみの垂直性を測定し、得られた測定値を表5に示す。
(比較例2−4)
複積層体に使用する樹脂材料としてポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Aとし、群青のポリメチルメタクリレート(PMMA、パラペットGF:クラレ社製)を樹脂Bとした。樹脂A、樹脂Bは、一昼夜80℃で乾燥した後、樹脂Aおよび樹脂Bを押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)に供給した。
樹脂Aおよび樹脂Bは、それぞれ押出機(PSV型22mm:プラエンジ社製)にて温度235℃の溶融状態とし、ギヤポンプにて吐出比が樹脂A/樹脂B=1/1になるように計量しながら、積層流入り口からL2/L1=0.58のL流路を、L流路/L流路/L流路/L流路/L流路/L流路と組み合わせた金型(プレート)を用いた複積層押出成形機に導入した。
これにより、厚み3mm×幅30mmの押出成形体の中に、幅方向に樹脂Aの層と樹脂Bの層が交互に積層された複積層体を作製した。
上記の複積層体から切り出した断面図を図11に示す。
以上の結果から、図8の流路と図9の長流路とを比較すると、上下に分割された樹脂は、配列プレート湾曲部(図6のB2点、図7のE2点)までは、ほぼ縦配列の層を保たれるような状態で流動することがわかる。
配列プレート湾曲部(図6のB2点、図7のE2点)以降は、図8の流路では、縦配列の層が傾きを持つような流動へと変化しているのに対して、図9の流路では、縦配列の層の傾きに大きな変化は見られないことがわかる。
さらに、図8の流路および図9の流路ともに配列プレート部において流速が早くなる傾向にあるが、図8の流路は急激に流速が増大していることがわかる。
以上の結果より、配列プレート部の流路長を延長化することにより、流速の変化が緩やかになり流速の不均一が抑えられていると考えられる。
図12に示す1組のプレート(LME)を組み合わせたプレートにおいて、配列状態を比較すると、図9の長流路配列方式では、図8の配列方式に比べ、配列の垂直性が向上した。また、両端部層については、図8の流路と図9の流路では、ほとんど差異がなく両端部層が消失する傾向にあった。
これらの結果より、各層の傾きが生じる現象は、配列プレート部の形状が影響していると推定できる。従って、層の垂直性を保つためには層流を急激に変化させないような流路の設計が重要であることが明らかとなった。
実施例2−4と比較例2−4の複積層体の断面写真より、実施例2−4の交互長流路配列方式では、垂直性が向上し、ほぼ配列が整っていることがわかる。すなわち、層の垂直性を保持したまま両端部の層の消失を抑える効果が得られる。
以上述べたように、図6および図7に示すように流路長を延長させることにより、図8の流路と比較し、配列プレート部における急激な流速の変化が低減でき、層の傾斜をおさえ、縦配列の垂直性を向上させることができる。
また、複積層体を形成させる流路形状内で生じる局所的な流速ムラ、圧力分布が小さくなり、積層に乱れが生じにくく、各層の傾きが低減され、縦方向に配向された層の垂直性を保持した複積層体を得ることが可能となる。
さらに、層の垂直性低下による不良部分が低減されることから、分割、分岐再配置、合流を繰り返す度に発生しはじめる層の消失が低減され、垂直性を保持しながら良質な交互に配置された積層の層数を、従来と比較して2倍、4倍と増やすことが可能となる。
この出願は、2010年5月25日に出願された日本出願特願2010−119395号、および2010年6月3日に出願された日本出願特願2010−127789号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
本発明の複積層体の製造方法及びその製造装置は、液晶ディスプレイの偏光板保護フィルム及び光学補償フィルム等の光の制御を利用した光学フィルム等の高機能性フィルム等の製造に好ましく適用することができる。
1 L流路の全工程
11 L流路の分割機構
12 L流路の分岐機構
13 L流路の再配置合流機構
14 L流路の安定機構
A1 L流路の分割機構の分割点
B1 L流路の流動方向の中間点
C1 L流路の再配置合流機構の合流点
A2 L流路の分割機構の分割点
B2 L流路の流動方向の分岐点
C2 L流路の流動方向の中間点
D2 L流路の再配置合流機構の合流点
P1 積層流
P2 L流路の分割機構で上方向に分割された積層流
P3 L流路の分割機構で下方向に分割された積層流
P4 L流路の再配置合流機構で合流した積層流
2 R流路の全工程
21 R流路の分割機構
22 R流路の分岐機構
23 R流路の再配置合流機構
24 R流路の積層流安定機構
25 分割プレート
26 配列プレート
27 並行プレート
28 開口部
29 開口部
30 開口部
D1 R流路の分割機構の分割点
E1 R流路の流動方向の中間点
F1 R流路の再配置合流機構の合流点
E2 R流路の分割機構の分割点
F2 R流路の流動方向の分岐点
G2 R流路の流動方向の中間点
H2 R流路の再配置合流機構の合流点
P5 R流路の分割機構で上方向に分割された積層流
P6 R流路の分割機構で下方向に分割された積層流
P7 R流路の再配置合流機構で合流した積層流

Claims (16)

  1. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流、下部の積層流を第2の積層流とし、前記第1の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、次いで、前記第1の積層流を流動方向の中心に向けて右下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向けて左上方向に導き、その後、前記第1の積層流と前記第2の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程1(L流路)と、
    少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流とし、下部の積層流を第4の積層流とし、前記第3の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、次いで、前記第3の積層流を流動方向の中心に向けて左下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向けて右上方向に導き、その後、前記第3の積層流と前記第4の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程2(R流路)と、を有し、
    前記工程1(L流路)、前記工程2(R流路)をこの順で、少なくとも3工程以上、交互に繰り返すことを特徴とする複積層体の製造方法。
  2. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流、下部の積層流を第2の積層流とし、前記第1の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、次いで、前記第1の積層流を流動方向の中心に向けて左下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向けて右上方向に導き、その後、前記第1の積層流と前記第2の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程2(R流路)と、
    少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流、下部の積層流を第4の積層流とし、前記第3の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、次いで、前記第3の積層流を流動方向の中心に向けて右下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向けて左上方向に導き、その後、前記第3の積層流と前記第4の積層流とを左右方向に隣接して再配置し合流させる工程1(L流路)と、を有し、
    前記工程2(R流路)、前記工程1(L流路)をこの順で少なくとも3工程以上、交互に繰り返すことを特徴とする複積層体の製造方法。
  3. 前記積層流の断面形状が矩形であることを特徴とする請求項1または2に記載の複積層体の製造方法。
  4. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
    分割点において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
    分岐点において、前記第1の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、
    前記分割点と後記合流点との間に位置する中間点において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって右下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって左上方向に導き、
    合流点において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる複積層体の製造方法であって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造方法。
  5. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
    分割点において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
    分岐点において、前記第1の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、
    前記分割点と後記合流点との間に位置する中間点において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって左下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって右上方向に導き、
    合流点において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる複積層体の製造方法であって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造方法。
  6. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
    分割点A2において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
    分岐点B2において、前記第1の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、
    前記分割点A2と後記合流点D2との間に位置する中間点C2において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって右下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって左上方向に導き、
    合流点D2において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第1の工程と、
    分割点E2において、前記再配置合流した前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流とし、下部の積層流を第4の積層流とし、
    分岐点F2において、前記第3の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、
    前記分割点E2と後記合流点H2との間に位置する中間点G2において、前記第3の積層流を流動方向の中心に向かって左下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向かって右上方向に導き、
    合流点H2において、前記第3の積層流と前記第4の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第2の工程とを備える複積層体の製造方法であって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点B2から前記合流点D2、及び/又は前記分岐点F2から前記合流点H2までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造方法。
  7. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて所定の幅と厚みを有する積層流を形成し、
    分割点A2において、前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第1の積層流とし、下部の積層流を第2の積層流とし、
    分岐点B2において、前記第1の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、前記第2の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、
    前記分割点A2と後記合流点D2との間に位置する中間点C2において、前記第1の積層流を流動方向の中心に向かって左下方向に、前記第2の積層流を流動方向の中心に向かって右上方向に導き、
    合流点D2において、前記第1の積層流と前記第2の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第1の工程と、
    分割点E2において、前記再配置合流した前記積層流を上下に2分割し、分割した上部の積層流を第3の積層流とし、下部の積層流を第4の積層流とし、
    分岐点F2において、前記第3の積層流を流動方向に向かって左方向に導き、前記第4の積層流を流動方向に向かって右方向に導き、
    前記分割点E2と後記合流点H2との間に位置する中間点G2において、前記第3の積層流を流動方向の中心に向かって右下方向に、前記第4の積層流を流動方向の中心に向かって左上方向に導き、
    合流点H2において、前記第3の積層流と前記第4の積層流を左右に隣接して再配置し合流させる第2の工程とを備える複積層体の製造方法であって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点B2から前記合流点D2、及び/又は前記分岐点F2から前記合流点H2までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造方法。
  8. 前記第1の工程と前記第2の工程を交互に繰り返すことを特徴とする請求項6または7に記載の複積層体の製造方法。
  9. 前記L2/L1が、1.1≦L2/L1≦5であることを特徴とする請求項4乃至8のいずれか1項に記載の複積層体の製造方法。
  10. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割する分割プレートと、
    前記分割プレートで分割された上部の積層流を左方向に導く流路と下部の積層流を右方向に導く流路と、次いで、前記上部の積層流を中心に向けて右下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向けて左上方向に導く流路と、を有する配列プレート(L流路)と、
    前記配列プレート(L流路)で左右方向に配列させた積層流を再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のL流路型プレートと、
    少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列して隣接させた積層流を、上下に2分割する分割プレートと、
    前記分割プレートで分割された上部の積層流を右方向に導く流路と下部の積層流を左方向に導く流路と、次いで、前記上部の積層流を中心に向けて左下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向けて右上方向に導く流路と、を有する配列プレート(R流路)と、
    前記配列プレート(R流路)で左右方向に配列させた積層流を再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のR流路型プレートとを、
    交互に2組以上配置させることを特徴とする複積層体の製造装置。
  11. 前記積層流の断面形状が矩形であることを特徴とする請求項10項に記載の複積層体の製造装置。
  12. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した所定の幅と厚みを有する積層流を、分割点において上下に2分割する分割プレートと、
    分岐点において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を左方向に導く流路と下部の積層流を右方向に導く流路と、前記分割点と後記合流点との間に位置する中間点において、前記上部の積層流を中心に向かって右下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって左上方向に導く流路と、を有する配列プレート(L流路)と、
    前記配列プレート(L流路)で左右に配列させた積層流を、合流点において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のL流路型プレートであって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、
    前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造装置。
  13. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した所定の幅と厚みを有する積層流を、分割点において上下に2分割する分割プレートと、
    分岐点において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を右方向に導く流路と下部の積層流を左方向に導く流路と、前記分割点と後記合流点との間に位置する中間点において、前記上部の積層流を中心に向かって左下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって右上方向に導く流路と、を有する配列プレート(R流路)と、
    前記配列プレート(R流路)で左右に配列させた積層流を、合流点において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のR流路型プレートであって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点から前記合流点までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造装置。
  14. 少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した所定の幅と厚みを有する積層流を、分割点A2において上下に2分割する分割プレートと、
    分岐点B2において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を左方向に導く流路と下部の積層流を右方向に導く流路と、
    前記分割点A2と後記合流点D2との間に位置する中間点C2において、前記上部の積層流を中心に向かって右下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって左上方向に導く流路と、を有する配列プレート(L流路)と、
    前記配列プレート(L流路)で左右に配列させた積層流を、合流点D2において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のL流路型プレートと、
    少なくとも2つの溶融樹脂を縦方向に配列し隣接させて形成した積層流を、分割点E2において上下に2分割する分割プレートと、
    分岐点F2において、前記分割プレートで分割された上部の積層流を右方向に導く流路と下部の積層流を左方向に導く流路と、
    前記分割点E2と後記合流点H2との間に位置する中間点G2において、前記上部の積層流を中心に向かって左下方向に導く流路と前記下部の積層流を中心に向かって右上方向に導く流路と、を有する配列プレート(R流路)と、
    前記配列プレート(R流路)で左右に配列させた積層流を、合流点H2において、再配置し合流する並列プレートと、を備える1組のR流路型プレートとを、交互に2組以上配置させた複積層体の製造装置であって、
    前記積層流の前記幅と前記厚みのうち長い方の長さをL1とし、前記分岐点B2から前記合流点D2、及び/又は前記分岐点F2から前記合流点H2までの流動進行方向の長さをL2としたとき、前記所定の幅と厚みを有する積層流が、L2/L1≧1.1の関係を満たす複積層体の製造装置。
  15. 前記L2/L1が、1.1≦L2/L1≦5であることを特徴とする請求項12乃至14のいずれか1項に記載の複積層体の製造装置。
  16. 請求項1乃至9のいずれか1項に記載の複積層体の製造方法により製造されたものである複積層体。
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