JP7119954B2 - 多層体の製造装置及び製造方法、並びに多層フィルムの製造方法 - Google Patents
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Description
以下、本実施形態に係る多層体の製造方法について図1及び図2aを参照しながら説明する。図1は、予め矩形断面で多層に積層された第1溶融積層流(1)の積層方向(V2)の両端に、2つの溶融樹脂層(3)である溶融樹脂層(3a)と溶融樹脂層(3b)とが溶融積層される合流直前の様子を示す斜視図である。本実施形態において溶融樹脂層(3a、3b)は、ウェブ交差方向(V1)において積層方向(V2)の厚さが互いに異なる厚層領域(4b)と薄層領域(4a)とを有する特徴がある。これらの厚層領域(4b)及び薄層領域(4a)は、本発明における「複数の異厚領域」に相当する。なお、図1において、SEは薄層領域(4a)と厚層領域(4b)との境界を示している。
[多層積層装置]
本実施形態において第1溶融積層流(1)は、例えば特開2003-251675号公報に記載されている平行板で仕切られた扁平な流路を有する多層積層装置、国際公開第2005/115719号に記載されているスリット板、特表2002-509270号公報に記載されているスロットを有する供給ブロックを使用することによって定法にしたがって形成することができる。
第1溶融積層流(1)は、製造コスト、光学設計上の簡便さ、多層積層装置の設計上の観点から、それぞれ多数のスリットを通過した第1層用の樹脂と第2層用の樹脂がスリットの出口において交互に合流して形成されることが好ましい。
多層フィードブロック(21)と、ピン部材(22)、切欠溝(24)について説明する。ここでは、第1溶融積層流(1)を構成する各層を第1層および第2層とし、第2層用樹脂は溶融樹脂層(3)用の樹脂でもあるものとして説明する。またここでは、多層フィードブロック(21)が一対のピン部材(22a、22b)を有する場合を例示する。
本実施形態においては、溶融樹脂層(3a、3b)は、厚層領域(4b)と薄層領域(4a)とを有する。図1は、溶融樹脂層(3a、3b)と第1溶融積層流(1)との合流直前の様子を示す模式的な斜視説明図である。図5と対比させると、溶融樹脂層(3a)は図5に示す多層フィードブロック(21)の絞り部(23a)で形成され、溶融樹脂層(3b)は図5に示す絞り部(23b)で形成される。第1溶融積層流(1)は、積層方向(V2)に薄膜が予め積層された多層積層構造を有しており、図5に示す流路FC1を矢印a1の方向に流れ、その後、溶融樹脂層(3a、3b)と積層され第2溶融積層流(2)として出口(25)へ導かれる。得られた第2溶融積層流(2)の断面の概略的なイメージを図2aに示す。
図5、図6a及び図6bを用いてピン部材(22)について説明する。なお、ここではピン部材(22)を用いて絞り部(23)を形成する場合について説明するが、ピン部材(22)を用いずに、例えば層厚調整治具(チョークバー)等で絞り部(23)を形成することもでき、この場合においても、切欠溝(24)は同様に形成すればよい。
|Ha-Hb|/(Ha+Hb)×100 [%]・・・(1)
|H(Wa)-H(Wb)|/(H(Wa)+H(Wb))×100 [%]・・・(2)
多層フィードブロック(21)においては、溶融樹脂層(3)が第1溶融積層流(1)の片端または両端に合流したのち、第2溶融積層(2)が矩形断面の流路に導かれる。これにより、ウェブ交差方向(V1)に自然と流れが生じるので、図2aに示されるように、溶融樹脂層(3)の薄層領域(4a)に対応して第1溶融積層流(1)に厚膜部(9a)が形成され、溶融樹脂層(3)の厚層領域(4b)に対応して第1溶融積層流(1)に薄膜部(9b)が形成される。なお、図2aには、第1溶融積層流(1)の両端に溶融樹脂層(3a)、(3b)が合流した場合が図示されている。
図3に示すように、本実施形態においては、多層フィードブロック(21)の下流側に単一の分割結合装置(31)が配置されている。この分割結合装置(31)を用いて第2溶融積層流(2)が分割、結合される。積層数を倍増あるいは増大させるために用いる分割結合装置(31)は、主に図2aに示す分割分岐操作(P1)と再配置結合操作(P2)を行うものであり、背景技術の欄に記載したスクエアミキサーやマルチプライヤーが好ましい。これらいくつかを直列に並べてもよい。これにより、得られた多層フィルムのたとえば反射率を一様に高めることができる。
図2aに示される再配置結合操作(P2)によって複数の第3溶融積層流(5)が、層数が増加するように層面同士が互いに平行で、かつ、その層面同士が互いに接するように再配置し結合させられ第4の溶融積層流(6)となる。かくして得られた第4の溶融積層流(6)は必要に応じてウェブ交差方向(V1)に拡幅されて下流にあるダイ(33)(図3参照)へ流入される。
図2bに本実施形態において得られる多層体(6)の断面を例示する。この多層体(6)の断面は、本実施形態において得られる多層シート(6a)または多層フィルム(6b)の断面と同様である。この図2bには、第2溶融積層流(2)をスクエアミキサーで分割境界(U)付近において等分割し、2つの第3溶融積層流(5)であるパケット(5a)とパケット(5b)を作成してそれらを結合する例を示している。
tb/t’a≠tB/tA・・・(3)
t’b/ta≠tB/tA・・・(4)
(tb+t’b)/(ta+t’a)≠tB/tA・・・(5)
ta/tc=t’a/t’c=tA/tC・・・(6)
ta/t’b=t’a/tb=tA/tB・・・(7)
tc/t’b=t’c/tb=tC/tB・・・(8)
図6a及び図7に示す分割境界(U)の位置は、等分割のスクエアミキサー及びマルチプライヤーを使用する場合は、溝幅W0の中点、あるいは流路幅W1の中点を通り、Wa=Wbであるものとする。一方、分配比を有する不等分割のスクエアミキサー及びマルチプライヤーを使用する場合は、図9a及び図10の従来例の説明図を参照して、2つの分割境界(U)は流路幅(W1)をWa:Wc:Wbに内分する位置であり、得られた多層フィルムの層厚みを測定し、それを用いて以下の(9)式より各分割境界(U)の位置が決定できる。
Wa:Wc:Wb=TA:TC:TB・・・(9)
ここで、TA、TB、TCはパケット(5a)、パケット(5b)、パケット(5c)の多層積層構造の厚みである。
本実施形態により製造される多層フィルムは、少なくとも2種類の樹脂からなる層が交互積層した多層積層構造(以下、「多層部」と称する場合がある)を2つ以上有し、多層部に挟まれた中間層を有し、多層フィルムの少なくとも一方の表面に最外層を有する多層フィルムである。
多層部は膜厚が10nm~1000nmの範囲内に設定された第1層と、膜厚が10nm~1000nmの範囲内に設定された第2層とが合計31層以上で厚み方向に交互に積層した構造が好ましい。ここで膜厚は物理厚みを指す。各層の膜厚と屈折率の積である光学厚みを調整することにより、反射波長を設計することができ、反射特性を設計することができる。
多層部は、第1層および第2層が交互に合計31層以上積層されていることが好ましい。かかる積層数が31層未満であると、様々な膜厚の第1層および第2層を有し難くなるため、広い波長範囲において光を反射することが困難となる。より具体的には、例えば金属光沢フィルムや反射ミラーとしての機能が得難くなるし、また、液晶ディスプレイなどの輝度向上部材や反射型偏光板として使用する場合に、反射軸における反射特性について、波長400nm~800nmといった広い波長範囲にわたり高い平均反射率が得られ難くなる。また、積層数が少ないと低い反射率しか得られない。
多層部は、様々な膜厚の第1層および第2層を有することで、広い波長範囲の光を反射することが可能となる。この目的のために多層部は厚み方向の一端から他端に向けて第1層および第2層の膜厚が増加している。この増加については、多層部における一方の最表層から他方の最表層までの全てにおいて増加している態様であってもよいが、多層構造において、層数で80%以上、好ましくは90%以上、より好ましくは95%以上の部分において増加している態様であってもよく、その余の部分においては厚みが一定であったり減少していたりしていてもよい。
第1層および第2層の膜厚の増加の傾きは、適度に傾きがある方が広い波長範囲において光を反射できることとなる。第1層および第2層は、上記膜厚が厚み方向に沿って増加している場合、(最大膜厚)/(最小膜厚)の比率が1.2以上で且つ8.0以下であることが好ましい。第1層または第2層において、(最大膜厚)/(最小膜厚)の比率が小さいと、反射する波長範囲が狭くなる傾向にある。例えば輝度向上部材や反射型偏光板等の用途においては、反射軸における反射特性について、波長が400nm~800nmの幅広い波長帯域での均一な平均反射率が得難くなる傾向にあり、反射偏光性能が低くなる傾向にある。一方、(最大膜厚)/(最小膜厚)の比率が大きいと、反射帯域が400nm~800nmよりも広がり、それにより各波長における反射率は小さくなる傾向にあり、必要な範囲において反射率が低下する可能性がある。輝度向上部材や反射型偏光板の用途においては、反射軸における反射率の低下を伴うことがあり、反射偏光性能が低くなる傾向にある。このような観点から、上記比率は、より好ましくは1.3以上、さらに好ましくは1.4以上であり、特に好ましくは1.5以上であり、また、より好ましくは6.0以下、さらに好ましくは5.0以下、特に好ましくは4.0以下である。多層部では、上記の第1層および第2層の膜厚の増加が単調増加であることが望ましい。単調増加とは、第1層もしくは第2層において、膜厚が増加傾向を示す範囲内での各層の層数を5等分し、一方の最外層の側から他方の最外層の側に向かって、等分された各エリアでの膜厚の平均値が単調に増加することを意味する。
本実施形態により製造される多層フィルムは、目的とする光学特性を得るために、1軸延伸フィルムや2軸延伸フィルムであってよい。以下、1軸延伸方向、および、2軸延伸においてより延伸された方向をX方向という場合がある。また、X方向とフィルム面内で直交する方向をY方向という場合がある。
本実施形態に係る多層フィルムの製造方法について補足説明する。なお、ここで以下に示す製造方法は一例であり、本発明はこれに限定されない。また、異なる態様についても、以下を参照して得ることができる。
本実施形態において多層フィルムを構成する樹脂は、延伸可能なポリマーを主成分とする熱可塑性ポリマーを用いることができ、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン-2,6-ナフタレート、ポリブチレンテレフタレートのような芳香族ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレンのようなポリオレフィン、ポリスチレンのようなポリビニル、ナイロン6(ポリカプロラクタム)、ナイロン66(ポリ(ヘキサメチレンジアミン-co-アジピン酸))のようなポリアミド、ビスフェノールAポリカーボネートのような芳香族ポリカーボネート、ポリスルフォン等の単独重合体或いはこれらの共重合体を主成分とするポリマーを挙げることができる。共重合成分としては、イソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート、2,6-ナフタレンジカルボン酸共重合ポリエチレンテレフタレートを例示できる。上記熱可塑性ポリマーの中では、延伸による分子配向が可能な芳香族ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミドが好ましく、分子が二軸配向した際に光学的、機械的、熱的特性が優れたものになるポリエチレン-2,6-ナフタレートも好ましい。これらのポリマーには、必要に応じて耐候剤や滑剤、帯電防止剤、顔料などの添加剤が配合されていても良い。
以下に、本実施形態について実施例を挙げて説明するが、本実施形態は以下に示した実施例に制限されるものではない。なお、実施例中の物性や特性は、下記の方法にて測定または評価した。
フィルムサンプルをスピンドル検出器(安立電気(株)製K107C)にはさみ、デジタル差動電子マイクロメーター(安立電気(株)製K351)にて、異なる位置で厚みを10点測定し、平均値を求めフィルム厚みとした。
多層フィルムをフィルム幅手方向の中央付近においてフィルム長手方向2mm、幅方向2cmに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂(リファインテック(株)製エポマウント)にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム(LEICA製ULTRACUT UCT)で幅方向に垂直に切断し、50nm厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡(日立S-4300)を用いて加速電圧100kVにて観察撮影し、写真から各層の厚みを測定した。
実施例及び比較例において、図2bのようにして得られた多層フィルム(6b)の厚み構成を図2cに示す断面のように置き換えて評価した。例えば、等分割のマルチプライヤーを用いた場合、溶融樹脂層同志の厚みの比は、以下の(10)式の通りとして評価できる。
(ta+t’a)/(tb+t’b)=(50-tA)/(50-tB)・・・(10)
なお、等分割でない場合は、分割比率に応じてそれぞれのパケットの厚みの比率を50:50から変更して求めればよい。
第1層用ポリエステルとして、2,6-ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の95モル%が2,6-ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の5モル%がテレフタル酸成分、グリコール成分がエチレングリコール成分である共重合ポリエステル(固有粘度0.64dl/g)(o―クロロフェノール、35℃、以下同様)を準備した。
第2層用ポリエステルとして、2,6-ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールとトリメチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の50モル%が2,6-ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の50モル%がテレフタル酸成分、グリコール成分の85モル%がエチレングリコール成分、グリコール成分の15モル%がトリメチレングリコール成分である共重合ポリエステル(固有粘度0.63dl/g)を準備した。
上述の第1層用ポリエステル(ポリエステルAとする。)を170℃で5時間乾燥、および、上述の第2層用ポリエステル(ポリエステルBとする。)を85℃で8時間乾燥した後、それぞれ第1、第2の押出機に供給し、300℃まで加熱して溶融状態とし、ついで図3に示す多層積層装置(20)を用いて、第1層用ポリエステルは139個のスリットで139層に分岐した。第2層用ポリエステルは一旦分岐して、一方を溶融樹脂層として更に分岐して溶融樹脂層(3a)および溶融樹脂層(3b)とし、他方は多層積層装置(20)を用いて138個のスリットで138層に分岐した。なおここで、第1層および第2層の膜厚が厚み方向に沿って増加するように長さを調整したスリットを用いた。このようにして第1層と第2層とを交互に積層した層数277層の第1溶融積層流(1)と2つの溶融樹脂層(3a、3b)を得て、多層フィードブロック(21)へ導いた。その後、多層フィードブロック(21)において、第1溶融積層流(1)に、図5の絞り部(23a、23b)を介して溶融樹脂層(3a、3b)を積層して、第2溶融積層流(2)を得た。なお、かかる絞り部(23a、23b)は切欠溝(24)を有するピン部材(22a、22b)によって一部が構成されている。これらのピン部材(22a、22b)の切欠溝(24)における溝幅と溝深さとの関係を図13aに線図にて示す。各切欠溝(24)は、分割境界(U)は溝幅(W0)の中点にあり、溝深さがステップ状のものとした。各切欠溝(24)の平均深さHa、Hbの差の割合と、溝部(24a、24b)のステップ状の割合を、以下の表1に示す。
比較例では、ピン部材(22a)とピン部材(22b)とにおける溝幅と溝深さとの関係を図13b及び上記の表1に示すように変更する以外は本実施例と同様にして多層シート及び厚み75μmの多層フィルムを得た。このようにして得られた多層フィルムの層厚などを上記の表1に示す。また、図14には、比較例で得られた多層フィルムにおける溶融樹脂層と多層積層構造との境界を二点鎖線で示す。比較例のようにピン部材(22a、22b)の溝深さの差の割合が小さい場合、厚層領域と薄層領域の分配作用が薄れるため、溶融樹脂層同志の厚みの比と多層積層構造同志の厚みの比が概ね一致し、更にその比は1.00に近いものであった。これにより、比較例では、多層積層構造の厚みと厚膜層の厚みとの比が略同じ積層体しか得られないことが確認された。
2 第2溶融積層流
3a、3b 溶融樹脂層(厚膜層)
4a 薄層領域
4b 厚層領域
5 第3溶融積層流
6 第4溶融積層流(多層体)
6a 多層シート
6b 多層フィルム
10 多層体の製造装置
20 多層積層装置
21 多層フィードブロック
22 ピン部材
23 絞り部(層厚調整流路)
24 切欠溝
24a、24b 溝部(異深溝部)
27a 薄層流路
27b 厚層流路
31 分割結合装置
32a、32b 通路
U 分割境界(境界部)
V1 ウェブ交差方向
V2 積層方向
V3 流れ方向
Claims (12)
- 少なくとも2種類の溶融樹脂を交互に積層して多層積層構造の第1溶融積層流を形成する多層積層装置と、
層厚が互いに異なる複数の異厚領域が、前記第1溶融積層流の積層方向及び流れ方向と直交するウェブ交差方向に並んで設けられた溶融樹脂層を、前記第1溶融積層流における前記積層方向の少なくとも片面に積層することで、前記第1溶融積層流における前記複数の異厚領域の積層領域がそれぞれ異なる厚みとされた第2溶融積層流を形成する多層フィードブロックと、
前記第2溶融積層流を前記複数の異厚領域の境界部で分割し、複数の第3溶融積層流を形成すると共に、当該複数の第3溶融積層流を各々の積層方向に結合し、多層体を形成する分割結合装置と、
を備えた多層体の製造装置。 - 前記多層体の層数が32層~2009層の範囲内に設定されている、請求項1に記載の多層体の製造装置。
- 前記少なくとも2種類の溶融樹脂は、前記多層積層装置が有する多数のスリットを通過して積層されると共に、前記多数のスリットの数が15個~501個の範囲内に設定されている、請求項1又は請求項2に記載の多層体の製造装置。
- 前記スリットの幅寸法が0.2mm~4.0mmの範囲内に設定されている、請求項3に記載の多層体の製造装置。
- 前記多数のスリットの数が31個以上であって、隣接する少なくとも30個の前記スリットは、前記流れ方向の長さが前記積層方向の一方側から他方側へ向かうほど増加するように形成されている、請求項3又は請求項4に記載の多層体の製造装置。
- 前記分割結合装置は、マルチプライヤーまたはスクエアミキサーである、請求項1~請求項5の何れか1項に記載の多層体の製造装置。
- 前記分割結合装置は、前記分割から前記結合に至る2つの前記第3溶融積層流が流れる2個の通路を有し、当該2個の通路は、少なくとも前記結合の直前において前記2つの第3溶融積層流の流量が同等になるように形成されている、請求項1~請求項6の何れか1項に記載の多層体の製造装置。
- 前記多層フィードブロックは、前記積層方向の平均高さが互いに異なる複数の異厚流路が前記ウェブ交差方向に並んで設けられた層厚調整流路を有し、当該層厚調整流路を前記溶融樹脂層が通過することで、前記溶融樹脂層に前記複数の異厚領域が設けられる、請求項1~請求項7の何れか1項に記載の多層体の製造装置。
- 前記多層フィードブロックは、ブロック本体と、当該ブロック本体に取り付けられたピン部材とを有し、前記ピン部材には、前記層厚調整流路の一部を構成する切欠溝が形成されており、当該切欠溝は、前記積層方向の平均深さが互いに異なる複数の異深溝部を有する、請求項8に記載の多層体の製造装置。
- 前記切欠溝は、前記複数の異深溝部の境界が段付き状に形成されている、請求項9に記載の多層体の製造装置。
- 少なくとも2種類の溶融樹脂を交互に積層して多層積層構造の第1溶融積層流を形成する第1工程と、
層厚が互いに異なる複数の異厚領域が、前記第1溶融積層流の積層方向及び流れ方向と直交するウェブ交差方向に並んで設けられた溶融樹脂層を、前記第1溶融積層流における前記積層方向の少なくとも片面に積層することで、前記第1溶融積層流における前記複数の異厚領域の積層領域がそれぞれ異なる厚みとされた第2溶融積層流を形成する第2工程と、
前記第2溶融積層流を前記複数の異厚領域の境界部で分割し、複数の第3溶融積層流を形成すると共に、当該複数の第3溶融積層流を各々の積層方向に結合し、多層体を形成する第3工程と、
を有する多層体の製造方法。 - 請求項11に記載の多層体の製造方法により形成された多層体を延伸して多層フィルムを形成する多層フィルムの製造方法。
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