JP5343549B2 - 積層シートの製造装置および製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、積層シートの製造装置および製造方法に関する。

複数種類の溶融材料（溶融樹脂）を、それぞれの溶融材料を受け入れるそれぞれのマニホールドに供給し、各マニホールドから溶融材料を、複数の細孔や複数のスリットを通して流出させ、複数の溶融材料の層状の流れを形成し、複数種類の溶融材料の層状の流れを合流させて多層の溶融材料シートを形成し、このシートを、溶融材料の各層の積層方向と直交する方向（シートの幅方向）に延びるスリット状の口金から吐出させ、積層シートを形成する方法が知られている（例えば、特許文献１、特許文献２）。口金から吐出された積層シートは、そのまま、あるいは、その後、延伸等の後処理が施され、多層フィルムとして用いられる。

この積層シートの製造装置の典型的な例が、図１に示される。図１において、積層シートの製造装置は、一方の溶融樹脂Ａが供給される溶融樹脂導入管１、他方の溶融樹脂Ｂが供給される溶融樹脂導入管２、溶融樹脂導入管１により供給された溶融樹脂Ａと溶融樹脂導入管２により供給された溶融樹脂Ｂからなる積層流を形成する多層フィードブロック３、形成された積層流が流れる導管４、導管４により供給された積層流の幅と厚みを所定の値に調整し、調整された積層流を吐出し、溶融樹脂Ａと溶融樹脂Ｂとが交互に積層された積層シートを形成する口金５、および、口金５から吐出された積層シート６を冷却し固化させるキャスティングドラム７からなる。キャスティングドラム７で固化した積層シートは、通常、未延伸フィルム８と呼称される。未延伸フィルム８は、通常、矢印ＮＳで示すように、延伸工程（図示せず）に送られ、一方向あるいは二方向に延伸され、多層フィルムとされる。

多層フィードブロック３は、その内部に、溶融樹脂導入管１に結合されるマニホールド、溶融樹脂導入管２に結合されるマニホールド、および、所定の間隔をもって配列された複数のスリット、各スリットを通過した各溶融樹脂の流れを合流させる合流部を有する。複数のスリットは、２つの群に分けられ、一方の群の複数のスリットは、溶融樹脂導入管１に結合されたマニホールドの出口に対し開口し、他方の群の複数のスリットは、溶融樹脂導入管２に結合されたマニホールドの出口に対し開口している。合流部の出口は、導管４に連通されている。

一般に、溶融樹脂導入管１と溶融樹脂導入管２とにそれぞれ屈折率の高い樹脂と屈折率の低い樹脂とを供給し、それぞれの樹脂を一定の厚みで交互に積層することで特定の波長の光を反射させるフィルムや、それぞれの樹脂層の厚みをフィルム厚み方向に一定の割合で順次減少または増加させて積層することで、広い波長域の光を反射または透過させるフィルムが得られることが知られている。

本発明者の知見によると、このようなフィルムを得るには積層精度を高めることが重要であるが、上述の多層フィードブロックを用いて多層フィルムの成形を試みたところ、多層フィードブロックのスリット部を流れる溶融樹脂の経路長さの差の影響でフィルム幅方向で各層の厚みが異なり設計値どおりに積層されないことが判明した。

特許文献３は、上記問題を解決する方法として本発明者が提案したものである。その積層シートの製造装置に用いられる多層フィードブロックの一例が、図１０に示される。図１０において、多層フィードブロック内に形成される空間部が示されている。

図１０において、多層フィードブロック１０１には、溶融樹脂Ａをブロック１０１内に導入する樹脂導入路１０２と溶融樹脂Ｂをブロック内に導入する樹脂導入路１０３が取り付けられている。多層フィードブロック１０１の内部には、樹脂導入路１０２が結合されるマニホールド１０４と樹脂導入路１０３が結合されるマニホールド１０５が設けられている。マニホールド１０４は、樹脂導入路１０２から導入された溶融樹脂Ａの流れを、多層フィードブロック１０１の積層方向（図１０に示すＸ軸方向）の全幅に亘り誘導する。マニホールド１０５は、樹脂導入路１０３から導入された溶融樹脂Ｂの流れを、多層フィードブロック１０１の積層方向（図１０に示すＸ軸方向）の全幅に亘り誘導する。

更に、多層フィードブロック１０１の内部には、所定の間隔１０８をもって配列された多数のスリットが設けられている。多数のスリットは、複数のスリット１０６からなるスリット群と複数のスリット１０７からなるスリット群からなる。スリット１０６とスリット１０７とは、間隔１０８を介して交互に配列されている。各スリット１０６と各スリット１０７のスリット通過方向（図１０に示すＺ軸方向）の上流端部はそれぞれ逆方向に傾斜しており、各スリット１０６の入り口は、マニホールド１０４に結合されている。各スリット１０７の入り口は、マニホールド１０５に結合されている。すなわち、複数のスリット１０６からなるスリット群はマニホールド１０４に、複数のスリット１０７からなるスリット群はマニホールド１０５にそれぞれ連通している。

また、更に、多層フィードブロック１０１の内部には、各スリット１０６および各スリット１０７の出口部に結合された合流部（図示せず）が、設けられている。この合流部において、各スリット１０６の出口部から流出した溶融樹脂Ａの流れと各スリット１０７の出口部から流出した溶融樹脂Ｂの流れとが、交互に積層された溶融樹脂の積層流が形成される。

また、スリット板に形成されるスリット１０６、１０７は、加工の容易性や加工費用の削減のため、スリット幅方向（図１０に示すＹ軸方向）の全幅にわたってスリット間隙（図１０に示すＸ軸方向のスリットの長さ）が同一になるように製作されている。

各スリット１０６（または１０７）の上流端部の傾斜は、溶融樹脂をスリット側面にあるマニホールド１０４（または１０５）から対応するスリット１０６（または１０７）内に導入したとき、図１１に示すように、スリット１０６（または１０７）の出口部ＳＯまでの、マニホールド１０４（または１０５）に近い側とマニホールドから遠い側のスリット１０６（または１０７）内の樹脂流路の流路長Ｌ１と流路長Ｌ２の長さの差を少なくなるように設けられているが、幾ら傾斜を大きくしても流路長Ｌ１と流路長Ｌ２の長さを全く同じにすることはできない。

なお、図１１において、溶融樹脂Ａの流れに関与するマニホールド１０４、スリット１０６の系列と溶融樹脂Ｂの流れに関与するマニホールド１０５、スリット１０７の系列とは、同じ向きに図示されているが、図１０を参照すれば分かるように、実際は、一方の系列は、他方の系列に対し、左右反転した関係にある。
特公昭５０−６８６０号公報 特開２００３−１１２３５５号公報 特開２００６−１２３５４１号公報

しかしながら、本発明者が提案の上記技術による多層フィードブロックは、従来技術に比べ幅方向の各層の厚み均一性は向上するが、流路長Ｌ１と流路長Ｌ２の差によりスリット１０６（または１０７）の出口部ＳＯにおける溶融樹脂の流量は、マニホールド１０４（または１０５）に近い側のスリット出口部Ｓｏｎにおいて多く、マニホールド１０４（または１０５）から遠い側のスリット出口部Ｓｏｆに向かうに従い減少する。すなわち、マニホールド１０４（または１０５）に近い側のスリット出口部Ｓｏｎにおける溶融樹脂の流量は、マニホールド１０４（または１０５）から遠い側のスリット出口部Ｓｏｆにおける溶融樹脂の流量より多くなる。

このようなスリット出口部ＳＯの幅方向（図１１に示すＹ軸方向）における溶融樹脂の流量の差がある状態で、各スリットから流出した溶融樹脂の流れが、合流部で合流され、溶融樹脂の積層流が形成される。この状態の積層流は、積層方向（図１０に示すＸ軸方向）が製造される多層フィルムの厚み方向になるよう、換言すれば、スリット幅方向（図１０に示すＹ軸方向）が製造される多層フィルムの幅方向になるよう、口金５から押し出され、多層フィルムが形成される。

上記のようにして形成された多層フィルムの各層の厚みは、図１２に示すように、フィルム幅方向の片側の端部において溶融樹脂Ａ（または溶融樹脂Ｂ）の層が厚く他端に向かうほど厚みが薄くなり、もう一方の端部では溶融樹脂Ｂ（または溶融樹脂Ａ）の層が厚く他端に向かうほど厚みが薄くなり、多層フィルムの幅方向で各層の厚みが一定ではない場合があった。高精度な反射帯域が要求される光学用途や高い意匠性が必要な装飾フィルム用途においてはより均質な多層フィルムが求められており、このような多層フィルムを得るには積層精度の更なる向上が必要となってきている。

本発明の課題は上述の問題を解決し、積層シートの各層のシートの幅方向における厚みが実質的に均一な積層シートを製造することが可能な積層シートの製造装置および製造方法を提供することにある。

上記課題を達成するため、本発明の積層シートの製造装置は下記の構成を有する。

すなわち、複数種類の溶融材料を前記種類の数よりも多い層数の層を形成するように積層する積層シートの製造装置であって、前記各溶融材料をそれぞれ供給する複数のマニホールドと、前記各マニホールドのいずれかひとつと連通し、前記各マニホールド内に供給された前記溶融材料を前記各マニホールドから前記各層に対応してスリット通過方向に通過させる複数のスリットと、該複数のスリットを通過した各溶融材料を前記スリット通過方向に直交する積層方向に重ね合わせながら合流させる合流部とを備え、前記複数のマニホールドのいずれかに連通する前記各スリットについて、該各スリットの前記積層方向のスリット間隙が前記スリット通過方向において、狭くなる狭小部が前記スリット通過方向および前記積層方向にそれぞれ直交するスリット幅方向のすべてに設けられていることを特徴とする積層シートの製造装置が提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記スリットの出口部の前記スリット幅方向の寸法をＤ［ｍｍ］、前記スリットの狭小部より上流のスリット間隙の寸法をＲ［ｍｍ］、前記狭小部のスリット間隙の寸法をＳ［ｍｍ］、前記狭小部のスリット通過方向の長さをＨ［ｍｍ］としたとき、次式（１）を満足することを特徴とする積層シートの製造装置が提供される。

２．５≦（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）≦１０ 式（１）
ただし、 Ｒ ＞ Ｓ
また、本発明の好ましい形態によれば、前記狭小部の前記スリット通過方向の長さＨが、少なくとも１つのスリット通過方向の長さＨと他のスリットのうち少なくとも１つのスリット通過方向の長さＨとが異なっていることを特徴とする積層シートの製造装置が提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記狭小部の前記スリット通過方向の長さＨが、前記積層方向に沿って一端から他端に向かって単調に変化するように構成されていることを特徴とする積層シートの製造装置が提供される。

この単調な変化は、直線状の変化でも良く、あるいは、曲線状の変化でも良い。また、２〜３個のスリットごとに段階的に変化しても良いし、それ以上のスリットごとに段階的に変化しても良い。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記スリット幅方向の寸法Ｄが２０ｍｍ以上１００ｍｍ以下であることを特徴とする積層シートの製造装置が提供される。

また、本発明の好ましい形態によれば、前記狭小部のスリット間隙の寸法Ｓが０．３ｍｍ以上５ｍｍ以下である積層シートの製造装置が提供される。

また、本発明の別の形態によれば、複数種類の溶融材料を前記種類の数よりも多い層数の層を形成するように積層する積層シートの製造方法であって、前記各溶融材料を複数のマニホールドを経由して、前記各マニホールドのいずれかひとつと連通し前記各層に対応してスリット通過方向に通過させる複数のスリットに供給し、該複数のスリットに供給された前記各溶融材料を前記スリット通過方向に直交する積層方向に重ね合わせながら合流させるに際し、前記複数のマニホールドのいずれかひとつに連通する前記各スリットとして、前記各スリットの前記積層方向のスリット間隙が前記スリット通過方向において、狭くなる狭小部がスリット通過方向の一部に設けられたスリットを用いることを特徴とする積層シートの製造方法が提供される。
本発明において、溶融材料とは、たとえば、ポリエチレン・ポリプロピレン・ポリスチレン・ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン樹脂、脂環族ポリオレフィン樹脂、ナイロン６・ナイロン６６などのポリアミド樹脂、アラミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート・ポリブチレンテレフタレート・ポリプロピレンテレフタレート・ポリブチルサクシネート・ポリエチレン−２，６−ナフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、４フッ化エチレン樹脂・３フッ化エチレン樹脂・３フッ化塩化エチレン樹脂・４フッ化エチレン−６フッ化プロピレン共重合体・フッ化ビニリデン樹脂などのフッ素樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリグリコール酸樹脂、ポリ乳酸樹脂、などを用いることができる。またこれらの熱可塑性樹脂としてはホモ樹脂であってもよく、共重合または２種類以上のブレンドであってもよい。また、各熱可塑性樹脂中には、各種添加剤、例えば、酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤、無機粒子、有機粒子、減粘剤、熱安定剤、滑剤、赤外線吸収剤、紫外線吸収剤、屈折率調整のためのドープ剤などが添加されていてもよい。

本発明において、（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）が２．５未満の場合には、狭小部での圧力損失が大きくなり過ぎスリットが変形し結果的に幅方向で各層の厚みが不均一となってしまったり、スリット間隙Ｒを大きくすることで多層フィードブロックが大きくなってしまう。

また、（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）が１０より大きい場合には、スリット幅方向において、マニホールドに近い側の部位に溶融材料が多く流れる状態が十分解消されず、幅方向で各層の厚みが不均一となってしまう。

ここで、（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）の式は実験およびシミュレーションから求めたものである。スリットを通過する溶融樹脂は一般に下記式（２）の平行溝の圧力降下式で表すことができる。

ΔＰ＝１２ηaＱＬ／Ｗｔ^３ 式（２）
ここで、
ΔＰ：圧力降下
ηa：樹脂粘度
Ｑ：樹脂流量
Ｌ：流動方向の長さ
Ｗ：幅方向の長さ
ｔ：平行溝（スリット）の間隙
である。

上記式（２）から、狭小部より上流のスリットでは、スリットの幅方向に溶融樹脂が流れ易くするため圧力降下ΔＰが小さい方が好ましく、そのためには、式（１）において、式（２）のＬに相当するスリット幅方向の寸法Ｄを小さくするか、式（２）のｔ^３に相当する狭小部より上流のスリット間隙の寸法Ｒの３乗を大きくする必要がある。

また、狭小部では、下流へ流れる樹脂の流量を均一化するために圧力降下ΔＰが大きい方が好ましく、そのためには、式（１）において、式（２）のＷおよびｔ^３に相当するスリット幅方向の寸法Ｄおよび狭小部のスリット間隙寸法Ｓの３乗を小さく、Ｌに相当する狭小部のスリット通過方向の長さＨを大きくする必要がある。

つまり、式（１）は、上記のことを踏まえ、値を小さくすることで均一性が良化する部分を分子に、大きくすることで均一性が良化する部分を分母とすることにより作成した式である。また、（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）の値は小さい程均一性が良く、値が大きくなる程均一性が悪くなる。

本発明において、狭小部のスリット通過方向の長さＨを、少なくとも１つのスリット通過方向の長さＨと他のスリットのうち少なくとも１つのスリット通過方向の長さＨとを異にすることで、各スリットを流れる溶融樹脂の圧力損失の違いにより溶融樹脂の流量が調整でき、結果的に各層の厚みを調整することができる。

本発明において、狭小部のスリット通過方向の長さＨを積層方向に沿って一端から他端に向かって単調に変化させることで、フィルムの厚み方向に層厚みが徐々に変化する傾斜構造のフィルムを得ることができる。

本発明において、スリット幅方向の寸法Ｄが２０ｍｍ未満の場合、スリット形成部の強度不足を生じる場合があり、スリット幅が１００ｍｍを越えると高精度に狭小部を加工することが困難となり、それにより幅方向の均一性が損なわれる。
本発明において、狭小部のスリットの間隙の寸法Ｓが０．３ｍｍ未満の場合、スリットを高精度に加工することが困難である、狭小部のスリット間隙が５ｍｍを越えると狭小部より上流のスリット間隙が大きくなりフィードブロックの積層方向の寸法が大きくなり、装置が大型化してしまう。

本発明に係る積層シートの製造装置によれば、幅方向で各層の厚みが実質的に均一な積層シートを容易に製造することができる。

図２から図５は、本発明の積層シートの製造装置の一実施形態において用いられる多層フィードブロック３に関する図である。図２は、多層フィードブロック３を分解した状態の斜視図、図３は、図２のスリット板２０および合流部／排出路形成部材２０ａの正面図である。

図２において、多層フィードブロック３は、側板２１、側板２２、および、側板２１と側板２２とに挟まれたスリット板２０を有している。スリット板２０は、その下部に結合された合流部／排出路形成部材２０ａを有する。

側板２１には、積層方向（図２に示すＸ軸方向）に延びる溶融材料Ａ側のマニホールド１４が設けられ、マニホールド１４には、溶融状態の材料Ａ（溶融材料Ａ）をマニホールド１４内に供給する溶融材料導入路１２が結合されている。側板２２には、積層方向（図２に示すＸ軸方向）に延びる溶融材料Ｂ側のマニホールド１５が設けられ、マニホールド１５には、溶融状態の材料Ｂ（溶融材料Ｂ）をマニホールド１５内に供給する溶融材料導入路１３が結合されている。

図３に示すように、スリット板２０には、その積層方向（図３に示すＸ軸方向）に多数のスリット１６と多数のスリット１７とが、隔壁２０ｂを介して、設けられている。スリット１６とスリット１７とは、隔壁２０ｂを介して、交互に位置する。各スリット１６、１７は、スリット板２０の底面からスリット通過方向（図３に示すＺ軸方向）に、所定の長さで、スリット板２０に刻まれている。各スリット１６、１７の両側面は、スリット板２０の両側面に開口している。

側板２１、スリット板２０および側板２２が組み立てられた状態において、各スリット１６の入口は、マニホールド１４の出口に直接開口し、各スリット１７の入口は、マニホールド１５の出口に直接開口した状態が形成される。また、各スリット１６の入口以外の側面の開口は、側板２１、２２の壁面により閉鎖状態となり、各スリット１７の入口以外の側面の開口は、側板２１、２２の壁面により閉鎖状態とされる。各スリット１６、１７の入口は、マニホールド１４、１５の出口に直接開口しており、各スリット１６はマニホールド１４に直接連通し、各スリット１７はマニホールド１５に直接連通している。

溶融材料導入路１２は、図１に示す溶融材料導入管１に結合され、溶融材料導入管１から溶融材料Ａの供給を受ける。溶融材料導入路１２からマニホールド１４内に供給された溶融材料Ａは、マニホールド１４内において、マニホールド１４の積層方向（図２に示すＸ軸方向）に流動し、マニホールド１４内に充満する。マニホールド１４内の溶融材料Ａは、マニホールド１４に開口している各スリット１６の入り口から各スリット１６内へと流入し、各スリット１６内を流下し、各スリット１６の出口部から合流部１８に流出する。

溶融材料導入路１３は、図１に示す溶融材料導入管２に結合され、溶融材料導入管２から溶融材料Ｂの供給を受ける。溶融材料導入路１３からマニホールド１５内に供給された溶融材料Ｂは、マニホールド１５内において、マニホールド１５の積層方向（図２に示すＸ軸方向）に流動し、マニホールド１５内に充満する。マニホールド１５内の溶融材料Ｂは、マニホールド１５に開口している各スリット１７の入り口から各スリット１７内へと流入し、各スリット１７内を流下し、各スリット１７の出口部から合流部１８に流出する。

合流部１８に流出した溶融材料Ａの各シート状の流れと溶融材料Ｂの各シート状の流れとは、合流部１８において、交互に積層され、積層流となる。この積層流は、排出路１９を流下する。排出路１９を流下する積層流における溶融材料Ａと溶融材料Ｂとの積層方向は、製造される積層シートの厚み方向に一致する。

排出路１９を流下した積層流は、図１に示す導管４を介して、口金５内に導入される。積層流は、口金５内で所定の方向（溶融材料Ａと溶融材料Ｂとの積層方向に直交する方向）に拡幅され、口金５から積層シート６として吐出され、吐出された積層シート６は、キャスティングドラム７の表面上で冷却固化され、未延伸フィルム８として次工程（例えば、延伸工程）に送られ、多層フィルム（図示略）に形成される。

図４（ａ）および図５（ａ）に、隔壁２０ｂを介して、スリット板２０の積層方向に隣り合って位置するスリット１６とスリット１７との関係が、図４（ｂ）および図５（ｂ）には、スリット１６とスリット１７の斜視図が拡大して示される。

各スリット１６または１７のスリット通過方向（図４、図５に示すＺ軸方向）において、スリット間隙がＳ、スリット通過方向の長さがＨの狭小部がスリット幅方向Ｄの全域に設けてある。本実施形態では図４（ｂ）および図５（ｂ）に示すように狭小部を構成するのにスリット両側の隔壁２０ｂを凸状としたが、片方の隔壁２０ｂにのみを凸状にして構成してもよい。また、狭小部の入口側および出口側に斜面を設ける構成となっているが、必ずしも斜面にする必要はない。

また、本実施例では全てのスリットに狭小部を設けたが、多層フィルムの最表層を形成する多層フィードブロックの両端のスリットには狭小部を設けなくてもよい。

溶融材料Ａは図４（ａ）に矢印１４ａで示すように、マニホールド１４から各スリット１６内へと流入する。流入した溶融樹脂Ａはスリット通過方向（図４に示すＺ軸方向）に設けられた狭小部によりスリット通過方向の流れが規制されスリット幅方向（図４に示すＹ軸方向）に拡幅され狭小部を流れる溶融樹脂流量がスリット幅方向で均一化される。

同様に、溶融材料Ｂは図５（ａ）に矢印１５ａで示すように、マニホールド１５から各スリット１７内へと流入する。流入した溶融樹脂Ｂはスリット通過方向（図５に示すＺ軸方向）に設けられた狭小部によりスリット通過方向の流れが規制されスリット幅方向（図５に示すＹ軸方向）に拡幅され狭小部を流れる溶融樹脂流量がスリット幅方向で均一化される。その結果、各スリットの出口部におけるスリット幅方向の各層の積層厚みのばらつきが小さく抑えられて、均一な積層構成の積層シートが得られる。つまり、図１３に示すような良好な積層精度を有する積層シートやシートの幅方向において良好な均一性を有する積層シートが得られる。狭小部のスリット間隙Ｓは、スリット１６またはスリット１７のそれぞれで同じ間隙にしておくことが好ましく、使用する溶融材料に応じて決定すれば良い。また、狭小部のスリット長さＨは、製造しようとするフィルムが厚み方向に同じ層厚みを持つフィルムの場合、スリット１６と１７でそれぞれ同じ長さでよいが、厚み方向に層厚みが傾斜したフィルムを作る場合、図６に示すように狭小部のスリット長さＨを積層方向（図６に示すＸ方向）に沿って一端をＨｍｉｎとし、他端をＨｍａｘとなるようにその長さをスリット毎に単調に変化させることで、各スリットの圧力損失が変わり通過する溶融材料の流量が調整されることで達成できる。また、溶融樹脂Ａの層と溶融樹脂Ｂの層の厚み変化の度合いを変えたり、それぞれの層で逆向きに厚みを変化させたり、従来のスリット長さ調整では達成出来なかった構造のフィルムが得られる。

また、本実施形態ではスリットのマニホールド入口部が図４および図５の２３および２４に示すように傾斜したものを用いたが、これに限る物ではなく傾斜の無い構造でも良い。

図３に示した多層フィードブロック３を用いて、図１に示した積層シートの製造装置により、２軸延伸多層フィルムを製造し、本実施形態による効果を確認した。この効果の確認の具体例を次の実施例１〜３および比較例１〜３に示す。

なお、各測定値の測定法は、次の通りである。

１）積層比率
フィルム幅方向各位置ＷＰについて、溶融材料Ａ（ポリエチレンテレフタレート：ＰＥＴ）と溶融材料Ｂ（シクロヘキサンジメタノールをエチレングリコールに対し３０ｍｏｌ％共重合したポリエチレンテレフタレート：ＰＥ／ＣＨＤＭ・Ｔ）の割合を次の測定法より求めた。

得られたフィルムについて、フィルム幅方向の中心位置（図８、図１０における幅方向位置ＷＰ＝５）から幅方向に等間隔の位置でそれぞれ約１０ｍｇづつサンプリングした。これをアルミニウム製受皿に仕込み、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量計ＤＳＣ「ＲＤＣ２２０」を用いて、室温から温度３００℃まで２０℃／分で昇温し、このときのフィルムの融解熱量（ｍＪ／ｍｇ）を測定した。そして、次式（３）から、幅方向の各位置におけるＰＥＴ比率を算出した。

ＰＥＴ比率（％）＝（α／β）×１００ 式（３）
α：積層フィルムの融解熱量（ｍＪ／ｍｇ）
β：ＰＥＴフィルムの融解熱量（４１．９ｍＪ／ｍｇ）
２）積層厚み、積層数
フィルムの層構成は、ミクロトームを用いて断面を切り出したサンプルについて、電子顕微鏡観察により求めた。すなわち、透過型電子顕微鏡（ＨＵ−１２型、（株）日立製作所製）を用い、フィルムの断面を３万から４万倍に拡大観察し、断面写真を撮影し、層構成および各層厚みを測定した。本実施例では十分なコントラストが得られたため実施しなかったが、用いる溶融材料の組み合わせによっては、公知の染色技術を用いてコントラストを高めても良い。

積層厚みの具体的な求め方を、説明する。前記の方法で撮影した断面写真の画像を、ＣａｎｏｎＳｃａｎＤ１２３Ｕを用いて画像サイズ７２０ｄｐｉで取り込んだ。画像をＪＰＥＧ形式で保存し、次いで画像処理ソフトＩｍａｇｅ−Ｐｒｏ Ｐｌｕｓ ｖｅｒ．４（販売元 プラネトロン（株））を用いて、このＪＰＧファイルを開き、画像解析を行った。画像解析処理は、垂直シックプロファイルモードで、厚み方向位置と幅方向の２本のライン間で挟まれた領域の平均明るさとの関係を、数値データとして読み取った。表計算ソフト（Ｅｘｃｅｌ２０００）を用いて、位置（ｎｍ）と明るさのデータに対してサンプリングステップ６（間引き６）、３点移動平均の数値処理を施した。さらに、この得られた周期的に明るさが変化するデータを微分し、ＶＢＡプログラムにより、その微分曲線の極大値と極小値を読み込み、隣り合うこれらの間隔を１層の層厚みとして層厚みを算出した。
［実施例１］
２種類の溶融材料Ａと溶融材料Ｂを準備した。溶融材料Ａとして、２８０℃における溶融粘度が１８０Ｐａ・ｓのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）（東レ（株）製、Ｆ２０Ｓ）を用いた。溶融材料Ｂとして、２８０℃における溶融粘度が３５０Ｐａ・ｓのシクロヘキサンジメタノールをエチレングリコールに対し３０ｍｏｌ％共重合したポリエチレンテレフタレート（ＰＥ／ＣＨＤＭ・Ｔ）（イーストマン社製、ＰＥＴＧ６７６３）を用いた。これら溶融材料ＡおよびＢは、それぞれ乾燥した後、押出機に供給した。

溶融材料ＡおよびＢは、それぞれ、押出機にて温度２８０℃の溶融状態とし、溶融材料Ａ／溶融材料Ｂの吐出比が１．１／１となるようギヤポンプで計量しフィルタを介した後、それぞれの導入管より多層フィードブロックに導入した。多層フィードブロックとしては、図７（ａ）にマニホールド１４（１５）とスリット１６（１７）の主要部のサイズ（単位：ｍｍ）、狭小部のスリット間隙と長さ、および、狭小部より上流のスリット間隙は図７（ｂ）に示すように、狭小部のスリット間隙を０．４ｍｍ、長さを１３ｍｍ、狭小部上流のスリット間隙を０．８ｍｍに設定し、溶融材料Ａが導入されるスリット数が１０１、溶融材料Ｂが導入されるスリット数が１００の総積層数２０１の装置を用いた。

多層フィードブロックで積層完了後、得られた溶融材料の積層された流れを、図１に示したＴダイ５に供給し、シート状に成形した後、静電印加（直流電圧８ｋＶ）された表面温度２５℃のキャスティングドラム７上で急冷固化し未延伸フィルムを得た。

得られた未延伸フィルムを逐次二軸延伸機に導き、温度１００℃で縦方向（フィルム長手方向）に３．５倍で縦延伸した後、テンターに導き１０５℃で横方向（フィルム幅方向）に３．５倍で横延伸した。更に、温度２３０℃の熱風にて熱処理を行うと同時に縦方向に５％の弛緩処理を行い、引き続き横方向にも５％の弛緩処理を行って、室温まで除冷後両端のエッジ部分をトリミングして巻き取った。図８に、製造された多層フィルムの幅方向における溶融材料Ａと溶融材料Ｂの積層比率の分布を示す。図８のグラフの横軸は、トリミング後のフィルム全幅における幅方向位置ＷＰ、縦軸は、積層比率ＬＲ（％）である。 図８の積層比率の分布を示すグラフは、表１に示す測定データに基づいて作成したものである。実施例１における溶融材料Ａおよび溶融材料Ｂの幅方向位置での積層比率の差は、最大で３．２％であった。

条件、および積層比率の差の結果をまとめたものを表２に示す。

［実施例２］
図７（ａ）および図７（ｂ）の各寸法を表２に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして多層フィルムを製造した。条件、および積層比率の差の結果をまとめたものを表２に示す。
［実施例３］
図７（ａ）および図７（ｂ）の各寸法を表２に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして多層フィルムを製造した。条件、および積層比率の差の結果をまとめたものを表２に示す。
［比較例１］
図７（ａ）および図７（ｂ）の各寸法を表２に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして多層フィルムを製造した。図９に製造された多層フィルムの幅方向における溶融材料Ａと溶融材料Ｂの積層比率の分布を示す。図９のグラフの横軸は、トリミング後のフィルム全幅における幅方向位置ＷＰ、縦軸は、積層比率ＬＲ（％）である。

図９の積層比率の分布を示すグラフは、表３に示す測定データに基づいて作成したものである。比較例１における溶融材料Ａおよび溶融材料Ｂの幅方向位置での積層比率の差は、最大で１５％であった。

条件、および積層比率の差の結果をまとめたものを表２に示す。この多層フィードブロックの（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）の値は式（１）の範囲外である。
［比較例２］
図７（ａ）および図７（ｂ）の各寸法を表２に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして多層フィルムを製造した。条件、および積層比率の差の結果をまとめたものを表２に示す。このフィードブロックの（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）の値は式（１）の範囲外より小さい。
［比較例３］
図７（ａ）および図７（ｂ）の各寸法を表２に示したように変更した以外は、実施例１と同様にして多層フィルムを製造した。条件、および積層比率の差の結果をまとめたものを表２に示す。このフィードブロックの（Ｄ^２×Ｓ^３）／（Ｒ^３×Ｈ）の値は式（１）の範囲外である。

図８および図９、ならびに、表１、表２および表３から分かるように、本実施形態によれば、積層フィルムの幅方向における溶融材料Ａと溶融材料Ｂの積層比率の均一性が、大幅に向上され、幅方向に均質な積層フィルムが得られる。

なお、上記実施例においては、２種類の溶融材料の積層シートあるいは多層フィルムを製造する場合について説明したが、背景技術に示した特公昭５０−６８６０号公報にあるような３つ以上の溶融材料でそれぞれのマニホールドとそれらに対応する各スリット列を有する場合においても、本実施形態を適用することにより、上記実施例の場合と同様の効果が得られる。

本発明により製造される積層シートは、複数種類の溶融材料（例えば、溶融樹脂あるいは溶融ポリマー）が、この種類の数よりも多い数の複数の層に積層された後、溶融材料が固化して形成されたものである。本発明により製造された積層シートは、あらゆる用途に用いられるものであるが、特に高い積層精度が要求される用途に好適である。本発明により製造された積層シートのある種のものは、各層の層厚みが精度良く変化していることによる光学的な特徴を有し、広帯域の干渉反射フィルム、屈折率制御フィルム、層厚みがナノオーダーの積層フィルムとして好ましく用いられる。

一般的に用いられており、かつ、本発明の実施形態としても用いられる積層シートの製造装置および製造工程を説明するための斜視図。 本発明の実施形態の積層シートの製造装置において用いられる多層フィードブロックの一例の分解斜視図。 図２の本発明の実施形態の多層フィードブロックにおけるスリット板、および、合流部／排出路形成部材の正面図。 図３におけるＳ１−Ｓ１断面矢視図。 図４（ａ）におけるスリットの斜視図。 図３におけるＳ２−Ｓ２断面矢視図。 図５（ａ）におけるスリットの斜視図。 本発明の実施形態の多層フィードブロックにおけるスリット板、および、合流部／排出路形成部材の正面図。 実施例１において用いられるスリットの各寸法関係を説明する図。 図７（ａ）におけるスリット間隙の寸法を説明する図。 実施例１に基づき製造された積層シートの溶融材料Ａと溶融材料Ｂとの積層比率のシートの幅方向における分布を示すグラフ。 比較例１に基づき製造された積層シートの溶融材料Ａと溶融材料Ｂとの積層比率のシートの幅方向における分布を示すグラフ。 従来の積層シートの製造装置に用いられる多層フィードブロックの内部空間（溶融材料の流路）を示す斜視図。 図１０に示す従来の多層フィードブロックのスリットにおける溶融材料の流路を説明する図。 従来の積層シートの製造装置を用いて得られた積層シートの模式断面図。 本発明の積層シートの製造装置を用いて得られた積層シートの模式断面図。

符号の説明

１：溶融材料Ａが供給される溶融材料導入管
２：溶融材料Ｂが供給される溶融材料導入管
３：多層フィードブロック
４：積層流が流れる導管
５：口金（Ｔダイ）
６：積層シート
７：キャスティングドラム
８：未延伸フィルム
１２、１３：溶融材料樹脂導入路
１４：溶融材料Ａ側のマニホールド
１５：溶融材料Ｂ側のマニホールド
１６、１７：スリット
１８：合流部
１９：排出路
２０：スリット板
２０ａ：合流部／排出路形成部材
２０ｂ：隔壁
２１、２２：側板
２３、２４：スリット上流端部の傾斜
１０１：多層フィードブロック
１０２、１０３：樹脂導入路
１０４：樹脂Ａ側のマニホールド
１０５：樹脂Ｂ側のマニホールド
１０６、１０７：スリット
Ｘ：積層方向
Ｙ：スリット幅方向
Ｚ：スリット通過方向

Claims (6)

1. 複数種類の溶融材料を前記種類の数よりも多い層数の層を形成するように積層する積層シートの製造装置であって、前記各溶融材料をそれぞれ供給する複数のマニホールドと、前記各マニホールドのいずれかひとつと連通し、前記各マニホールド内に供給された前記溶融材料を前記各マニホールドから前記各層に対応してスリット通過方向に通過させる複数のスリットと、該複数のスリットを通過した各溶融材料を前記スリット通過方向に直交する積層方向に重ね合わせながら合流させる合流部とを備え、前記複数のマニホールドのいずれかに連通する前記各スリットについて、該各スリットの前記積層方向のスリット間隙が前記スリット通過方向において、狭くなる狭小部が前記スリット通過方向および前記積層方向にそれぞれ直交するスリット幅方向のすべてに設けられ、前記スリットの出口部の前記スリット幅方向の寸法をＤ［ｍｍ］、前記スリットの狭小部より上流のスリット間隙の寸法をＲ［ｍｍ］、前記狭小部のスリット間隙の寸法をＳ［ｍｍ］、前記狭小部のスリット通過方向の長さをＨ［ｍｍ］としたとき、次式を満足することを特徴とする積層シートの製造装置。
   ２．５≦（Ｄ ^２ ×Ｓ ^３ ）／（Ｒ ^３ ×Ｈ）≦１０
   ただし、Ｒ＞Ｓ
2. 前記狭小部の前記スリット通過方向の長さＨが、少なくとも１つのスリット通過方向の長さＨと他のスリットのうち少なくとも１つのスリット通過方向の長さＨとが異なっていることを特徴とする請求項１に記載の積層シートの製造装置。
3. 前記狭小部の前記スリット通過方向の長さＨが、前記積層方向に沿って一端から他端に向かって単調に変化するように構成されていることを特徴とする請求項１または２に記載の積層シートの製造装置。
4. 前記スリット幅方向の寸法Ｄが２０ｍｍ以上１００ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層シートの製造装置。
5. 前記狭小部のスリット間隙の寸法Ｓが０．３ｍｍ以上５ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の積層シートの製造装置。
6. 複数種類の溶融材料を前記種類の数よりも多い層数の層を形成するように積層する積層シートの製造方法であって、前記各溶融材料を複数のマニホールドを経由して、前記各マニホールドのいずれかひとつと連通し前記各層に対応してスリット通過方向に通過させる複数のスリットに供給し、該複数のスリットに供給された前記各溶融材料を前記スリット通過方向に直交する積層方向に重ね合わせながら合流させるに際し、前記複数のマニホールドのいずれかひとつに連通する前記各スリットとして、前記各スリットの前記積層方向のスリット間隙が前記スリット通過方向において、狭くなる狭小部がスリット通過方向の一部に設けられ、前記スリットの出口部の前記スリット幅方向の寸法をＤ［ｍｍ］、前記スリットの狭小部より上流のスリット間隙の寸法をＲ［ｍｍ］、前記狭小部のスリット間隙の寸法をＳ［ｍｍ］、前記狭小部のスリット通過方向の長さをＨ［ｍｍ］としたとき、次式を満足するスリットを用いることを特徴とする積層シートの製造方法。
   ２．５≦（Ｄ ^２ ×Ｓ ^３ ）／（Ｒ ^３ ×Ｈ）≦１０
   ただし、Ｒ＞Ｓ

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