JP5752875B2 - FCCUにおけるNOx排気を制御する方法 - Google Patents
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Description
されるとしてもCOにまでである。FCCUをそのような様式で稼働させると、再生装置のオフガスに酸素が存在し得るか或は存在しない可能性もある。しかしながら、再生装置のオフガスに酸素がいくらか存在しているとしても、その量は、典型的に、下記の化学量論
CO+1/2O2→CO2
に従って、そのガス流れに入っているCOの全部をCO2に変化させるに充分な量ではない。そのような稼働様式を通常は「部分燃焼」と呼ぶ。FCCUの再生装置が部分燃焼様式で稼働している時には、生じたCO(公知の汚染物)を処理しないまま大気に排出させることはできない。再生装置のオフガスに由来するCOを除去しかつそれの燃焼に伴う熱を回収する利点を実現する目的で、精油業者は、典型的に、燃料と空気をバーナー(通常は「COボイラー」と呼ぶ)に添加することを補助で用いて再生装置のオフガスに入っているCOを燃焼させている。COの燃焼で回収した熱は蒸気の発生で利用される。
るに充分な時間を持たない可能性があり、それによって、再生装置の名目上の稼働様式で期待される組成を有する燃焼排ガスがもたらされない可能性がある。その結果として、その燃焼排ガスは酸化種と還元種の両方を含有するであろう。
本発明の本質は、流動式接触分解装置(FCCU)の再生装置が不均一燃焼様式で稼働している時に再生ゾーンのオフガスに存在する還元窒素種、例えばNH3およびHCNなどとNOxの含有量を同時に最低限にする目的でFCCU全体に渡って接触分解用インベントリーと一緒に循環させることができる粒子状組成物を見いだしたことにある。本発明の方法は、有利に、還元条件下で稼働している再生装置領域の中に存在する還元窒素種の酸化と同時に酸化条件下で稼働している再生装置領域の中に存在するNOxからN2への変換に高い効率を示す。
本発明の目的で、用語「NOx」を本明細書では窒素の酸化物、例えば窒素の主たる有害な酸化物である一酸化窒素(NO)および二酸化窒素(NO2)などばかりでなくN2O4、N2O5およびこれらの混合物を示す目的で用いる。
CO+1/2 O2→CO2
2NH3+5/2 O2→2NO+3H2O
2HCN+7/2 O2→2CO2+2NO+H2O
H2S+3/2 O2→SO2+H2O
COS+3/2 O2→CO2+SO2
炭化水素+O2→CO2+H2O(化学量論は炭化水素に特異的である)
に従って、存在するいずれかの還元種(例えばCO、NH3、HCN、H2S、COS、気相炭化水素)を完全に酸化させるに充分な量で存在するFCCU再生装置領域の中の反応条件を記述する目的で用いる(それがそのような種が再生装置の中に滞留している時間の間に実際に起こるか否かに拘わらず)。分解用触媒に付着しているコークスは酸素による酸化を受けてCOまたはCO2になり得る還元剤ではあるが、気相種が反応し得るようには添加剤組成物上で直接には反応に利用されない。従って、コークス自体は酸化条件を限定すると見なされる還元剤に直接には含まれない。
還元条件が均一ではない領域が存在するFCCU再生ゾーンの中の条件を示す目的で用いる。そのような不均一条件は、典型的に、再生ゾーン内の触媒もしくは空気/気体不均衡分配または不均一さによって引き起こされる。
よび/またはシリカ−アルミナおよび充填材、例えばカオリン粘土などで構成されている。前記Yゼオライトは1種以上の形態で存在する可能性があり、安定化用カチオン、例えば希土類のいずれかなどによる超安定化および/または処理を受けていてもよい。
(i)供給材料を接触分解条件下で稼働している接触分解ゾーン、通常はライザー分解ゾーンの中で熱い再生分解用触媒源と接触させて前記供給材料に接触分解を受けさせることで分解生成物と使用済み触媒[コークスとストリッピング可能(strippable)炭化水素を含有]を含有する流出液を生じさせ、
(ii)前記流出液を排出させた後、分離を通常は1個以上のサイクロンの中で起こさせることで分解生成物が豊富に存在する気相と使用済み触媒を含有する相が豊富に存在する固体を生じさせ、
(iii)前記気相を生成物として取り出しそしてそれにFCCの主カラムおよびそれの関連したサイドカラムの中で分別を受けさせることで気体と液状の分解生成物(ガソリンを包含)を得、
(iv)前記使用済み触媒にストリッピング、通常は蒸気によるストリッピングを受けさせることで、その触媒に吸蔵されていた炭化水素を除去した後、そのストリッピングを受けさせた触媒に酸化による再生を受けさせることで熱い再生触媒を生じさせ、それを次に分解用ゾーンに再循環させることでさらなる量の供給材料に分解を受けさせる。
ーンを2基以上の再生槽で構成させることもまた本発明の範囲内であり、その場合、各再生槽は異なる燃焼様式で稼働しているか、或は実施する燃焼様式に関係なく触媒および/または気体不均衡分配を示す。
材料には、米国特許第6,143,167号、6,129,834号、6,280,607号および6,358,881号(これらの開示は引用することによって全体が本明細書に組み入れられる)に開示および記述されている如き組成物が含まれる。そのようなNOx減少用組成物は、一般に、(a)酸性酸化物担体、(b)アルカリ金属および/またはアルカリ土類金属またはこれらの混合物、(c)酸素貯蔵能力を有する希土類もしくは遷移金属酸化物および(d)元素周期律表のIbおよびIIb族から選択した遷移金属を含んで成る。前記酸性酸化物担体はアルミナを好適には少なくとも50重量%含有し、好適にはシリカ−アルミナを含有する。セリアが好適な酸素貯蔵用酸化物である。本発明の好適な態様におけるNOx減少用組成物は、(a)アルミナ含有量が少なくとも50重量パーセントの酸性酸化物担体、(b)アルカリ金属、アルカリ土類金属またはこれらの混合物を金属酸化物として測定して1−10重量%、(c)CeO2を金属酸化物として測定して少なくとも1重量%および(d)周期律表のIb族から選択した遷移金属を金属酸化物として測定して0.01−5.0部重量%含んで成る[成分(b)−(d)の重量パーセントは全部前記酸性金属酸化物担体材料の総重量が基になっている]。
可能である。好適には、公開された米国特許出願番号US2004/0077492A1(これの開示は全体が引用することによって本明細書に組み入れられる)に開示されている方法を用いて成分(a)から(c)で構成させた基礎担体を最初に生じさせることを通して、そのような種類の組成物を調製する。前記基礎担体に成分(d)を本技術分野の公知の方法のいずれか、例えば前記基礎担体に少なくとも1種の成分(d)の塩、例えば硝酸塩、塩化物、炭酸塩および硫酸塩など、アミン錯体などの水溶液を最終的触媒/添加剤組成物中の遷移金属(金属として測定)が少なくとも0.01%になるに充分な量で含浸させることなどで添加した後にその含浸を受けさせた粒子に乾燥または焼成を揮発物が除去されるに充分な温度で充分な時間、例えば約100℃から約250℃で乾燥させる時には24時間に及ぶ時間か或は焼成を相当する酸化物が生じるに充分な温度、例えば約250℃から約900℃の如き温度で実施する時にはそれが生じるに充分な時間実施することなどで最終的な組成物を生じさせる。
土類金属の中の少なくとも1種(この中でCeが最も好適である)であり、そして前記4番目の金属をバナジウム、鉄、ニッケル、マンガン、コバルト、アンチモンおよびこれらの混合物から成る群から選択する。
材料には、米国特許出願連続番号10/909,706および10/909,709(これらの開示は引用することによって全体が本明細書に組み入れられる)に開示した如き組成物が含まれる。この種類のNOx減少用組成物は、一般に、孔径が約3から約7.2オングストロームの範囲でAl2O3に対するSiO2のモル比が約500未満、好適には250未満のゼオライトを含んで成る。具体的ゼオライトには、フェリエライト、ZSM−5、ZSM−11、ベータ、MCM−49、モルデナイト、MCM−56、ゼオライト−L、ゼオライトロー、エリオナイト(errionite)、チャバザイト(chabazite)、クリノプチロライト(clinoptilolite)、MCM−22、MCM−35、MCM−61、オフレタイト(Offretite)、A、ZSM−12、ZSM−23、ZSM−18、ZSM−22、ZSM−35、ZSM−57、ZSM−61、ZK−5、NaJ、Nu−87、Cit−1、SSZ−35、SSZ−48、SSZ−44、SSZ−23、ダチアルダイト(Dachiardite)、メルリノイト(Merlinoite)、ロブダライト(lovdarite)、レビン(Levyne)、ラウモンタイト(Laumontite)、エピスチルバイト(Epistilbite)、グメロナイト(Gmelonite)、ギスモンジン(Gismondine)、カンクリナイト(Cancrinite)、ブルーステライト(Brewsterite)、スチルバイト(Stilbite)、ポーリンジャイト(Paulingite)、グーセクリーカイト(Goosecreekite)、ナトロライト(Natrolite)およびこれらの混合物が含まれる。好適なゼオライトはフェリエライト、ZSM−5、ZSM−11、ベータ、MCM−49、モルデナイト、MCM−56、ゼオライト−L、ゼオライトロー、エリオナイト、チャバザイト、クリノプチロライト、MCM−22、MCM−35、オフレタイト、A、ZSM−12およびこれらの混合物である。最も好適にはゼオライトはフェリエライトである。この種類の材料に従う組成物にAmerican Chemical Societyが出版している如き周期律表の2、3、4、5、6、7、8、9、10、12、13、14、15族(IIA、IIIB、IVB、VB、VIB、VIIB、VIII、IIB、IIIA、IVA、VA族)、ランタニド系列、Agおよびこれらの混合物から成る群から選択した金属による安定化を受けさせておいてもよい。好適な態様では、この種類の材料に従う組成物に周期律表の3、2、12、13族(IIIB、IIA、IIB、IIIA族)およびランタニド系列およびこれらの混合物から成る群から選択した金属による安定化を受けさせ、最も好適な金属はランタン、アルミニウム、マグネシウム、亜鉛およびこれらの混合物である。また、この種類の材料に従う組成物に周期律表の11(IB)族の金属を安定化量、例えば約25重量%以下の量で用いた安定化を受けさせてもよいことも本発明の範囲内であり、そのような安定化用金属は好適にはCuである。
ト、ベントナイト、アタパルジャイトなど、アルミナ、シリカ−アルミナ、希土類酸化物、例えばランタナなど、遷移金属酸化物、例えばチタニア、ジルコニアおよびマンガン酸化物など、2(IIA)族の酸化物、例えばマグネシウムの酸化物およびバリウムの酸化物などを添加剤組成物の成分として混合することも可能である。ZSM−5ゼオライトを分解用触媒の一体型触媒成分として用いる場合、その量を一体型触媒の約2から約60重量%の範囲にしそしてそのZSM−5ゼオライトを通常の触媒材料と一緒に通常のいずれかの様式で取り込ませてもよい。そのような一体型触媒は、典型的に、ZSM−5ゼオライト成分に加えてUSYもしくはREUSYゼオライト、通常のマトリクス成分、例えばアルミナ、シリカ−アルミナ、希土類酸化物、例えばランタナなど、遷移金属酸化物、例えばチタニア、ジルコニアおよびマンガン酸化物など、2(IIA)族の酸化物、例えばマグネシウムの酸化物およびバリウムの酸化物など、粘土、例えばカオリンなどおよびこれらの混合物、および結合剤材料、例えばアルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、燐酸アルミニウムなどおよびこれらの混合物を含有するであろう。そのような触媒/添加剤組成物もしくは一体型触媒の調製は、流動式もしくはサーモフォー接触分解用触媒を生じさせるに適するとして本技術分野で知られる方法のいずれかを用いて実施可能であり、例えば米国特許出願連続番号10/909,706および10/909,709(これらの開示は引用することによって全体が本明細書に組み入れられる)に開示されている方法などを用いて実施可能である。本分野の技術者が容易に理解するであろうように、前記出願に開示および記述した成分の量を、本明細書の上に記述した如き最終的ZSM−5含有NOx減少用組成物がもたらされるように適切に調整する。
には、例えば米国特許第6,117,813号(これの開示は全体が引用することによって本明細書に組み入れられる)などに記述されている如き低NOxのCO燃焼促進剤組成物が含まれる。そのような低NOxのCO燃焼促進剤組成物は、一般に、8、9、10(VIII)族の少なくとも1種の遷移金属酸化物を有効な濃度で含有し、3(IIIB)族の少なくとも1種の金属酸化物を有効な濃度で含有し、2(IIA)族の少なくとも1種のアルカリ土類金属酸化物を有効な濃度で含有しかつ場合により微小球状アルミナを含有する。好適な8、9、10(VIII)族の金属はCoであり、好適な3(IIIB)族の金属はLaでありそして好適な2(IIA)族のアルカリ土類金属はSrである。
して少なくとも1重量%、(b)アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属成分(Na、KおよびMgが好適である)を酸化物として測定して少なくとも0.5重量%、(c)希土類または遷移金属の酸素貯蔵用金属酸化物成分(Ceが好適である)を酸化物として測定して少なくとも0.1重量%、(d)Pt、Pd、Rh、Ir、Os、Ru、Reおよびこれらの混合物から成る群から選択した貴金属成分(Pt、Pd、Rh、Irが好適であり、RhおよびIrが最も好適である)を金属として測定して少なくとも0.1ppm、および(e)周期律表14、15、16、17、8、9、10、11および12族(IVA、VA、VIA、VIIA、VIIIA、IBおよびIIB族)、Sb、Biおよびこれらの混合物から成る群から選択した遷移金属成分を金属酸化物として測定して少なくとも0.01重量%の量で含有して成る組成物が含まれる。前記遷移金属成分を一般にTi、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zr、Nb、Mo、Hf、W、Au、Cu、Znおよびこれらの混合物から成る群から選択し、Cu、Ag、Zn、Mn、V、Sb、Co、Cr、Fe、Niおよびこれらの混合物が好適である。Cu、Zn、Mn、V、FeおよびCoが最も好適である。示したパーセントは全部が前記組成物の総重量が基になっている。この種類の組成物の調製は、流動式もしくはサーモフォー接触分解で用いるに適する触媒を製造する時に適するとして本技術分野で公知の方法のいずれかを用いて実施可能である。好適には、公開された米国特許出願番号US2004/0077492A1(これの開示は全体が引用することによって本明細書に組み入れられる)に開示および記述されている如き方法を用いて成分(a)から(c)で構成させた基礎担体を最初に生じさせることを通して、そのような種類の組成物を調製する。次に、前記基礎担体に成分(d)および(e)を本技術分野で公知の方法のいずれかを用いて添加、例えば前記基礎担体に少なくとも1種の成分(d)および少なくとも1種の成分(e)の塩、例えば硝酸塩、塩化物、炭酸塩および硫酸塩など、アミン錯体などの水溶液を最終的触媒/添加剤組成物中の貴金属が少なくとも0.1ppmおよび遷移金属(金属として測定)が少なくとも0.01%になるに充分な量で含浸させた後にその含浸を受けさせた粒子に乾燥または焼成を受けさせることで揮発物を除去、例えば乾燥を約100℃から約250℃で24時間に及んで受けさせるか或は焼成を約250℃から約900℃の温度で相当する酸化物が生じるに充分な時間、例えば約12時間に及んで受けさせることなどで最終的な組成物を生じさせる。
m、より好適には25から5000ppm、最も好適には30から2500ppm用いる。本発明の好適な態様におけるそのような種類の組成物には、少なくとも1種の金属含有スピネル[これは、1番目の金属および前記1番目の金属の原子価より高い原子価を有する2番目の金属、および前記1番目および2番目の金属以外の3番目の金属の少なくとも1種の成分および場合により前記1番目、2番目および3番目の金属以外の4番目の金属の少なくとも1種の成分を含有し、ここで、前記3番目の金属は白金族の金属の中の1種以上に加えて11(IB)族の金属、12(IIB)族の金属、16(VIA)族の金属、希土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属であり、そして前記4番目の金属を鉄、ニッケル、チタン、クロム、マンガン、コバルト、ゲルマニウム、錫、ビスマス、モリブデン、アンチモン、バナジウムおよびこれらの混合物から成る群から選択する]が含まれる。好適には、前記1番目の金属はMgであり、前記2番目の金属はAlであり、前記3番目の金属は希土類金属の中の少なくとも1種(この中でCeが最も好適である)および白金族金属の中の少なくとも1種(この中でRhまたはIrが好適である)であり、そして前記4番目の金属をバナジウム、鉄、ニッケル、マンガン、コバルト、アンチモンおよびこれらの混合物から成る群から選択する。
、最も好適な金属はランタン、アルミニウム、マグネシウム、亜鉛およびこれらの混合物である。また、この種類の材料に従う組成物に周期律表の11(IB)族の金属を安定化量、例えば約25重量%以下の量で用いた安定化を受けさせてもよいことも本発明の範囲内であり、そのような安定化用金属は好適にはCuである。この種類の触媒/添加剤組成物の調製は米国特許出願連続番号10/909,706および10/909,709に開示されている方法を用いて実施可能である。前記貴金属成分を前記触媒/添加剤組成物に本技術分野で公知の方法のいずれか、例えばイオン交換、含浸などで添加する。その金属成分を前記触媒/添加剤組成物の個別粒子に添加してもよいか、或は別法として、前記触媒/添加剤組成物とFCC分解用触媒の両方が組み込まれている一体型触媒の粒子に添加してもよい。そのような貴金属および任意の安定化用成分の適切な源には、硝酸塩、塩化物、炭酸塩および硫酸塩、アミン錯体などの水溶液が含まれる。そのような塩もしくは錯体を最終的触媒/添加剤組成物中の貴金属が金属として測定して少なくとも0.1ppmになるに充分な量で用いる。その後、その組成物に乾燥または焼成を受けさせることで揮発物を除去、例えば乾燥を約100℃から約250℃で24時間に及ぶ時間受けさせるか或は焼成を250℃から約900℃で約12時間に及んで受けさせる。
組成物の他の成分を本明細書の上に記述した如き最終的組成物がもたらされるに必要な量で用いる。そのような貴金属成分を前記ZSM−5含有ゼオライトに本技術分野で公知の方法のいずれか、例えばイオン交換、含浸などで添加してもよい。その貴金属成分を前記ZSM−5含有ゼオライトの粒子にか、或は前記ZSM−5含有ゼオライトと分解用触媒の両方が組み込まれている一体型触媒に添加してもよい。そのような貴金属の適切な源には、硝酸塩、塩化物、炭酸塩および硫酸塩、アミン錯体などの水溶液が含まれる。そのような塩もしくは錯体を最終的触媒/添加剤組成物中の貴金属が金属として測定して少なくとも0.1ppmになるに充分な量で用いる。その後、その組成物に乾燥または焼成を受けさせることで揮発物を除去、例えば乾燥を約100℃から約250℃で24時間に及ぶ時間受けさせる或は焼成を250℃から約900℃で約12時間に及んで受けさせる。
2004/033091および米国特許出願2004/0072675(これらの開示は引用することによって全体が本明細書に組み入れられる)に開示および記述されている如きNOx除去用組成物が含まれる。そのようなNOx除去用組成物は、一般に、(i)酸性酸化物である担体、(ii)酸化セリウム、(iii)セリア以外のランタニド系列元素および(iv)場合により周期律表の11(IB)および12(IIB)族およびこれらの混合物から成る群から選択した遷移金属の少なくとも1種の酸化物および(v)Pt、Pd、Rh、Ir、Os、Ru、Reおよびこれらの混合物から成る群から選択した少なくとも1種の貴金属(これらの中でPtおよびPdが好適である)を含有して成る。
の量にする。本NOx減少用組成物を個別の粒子添加剤として用いる時の量は典型的に触媒インベントリーの少なくとも0.01、好適には少なくとも0.05、最も好適には少なくとも0.1重量%である。本NOx減少用組成物を好適には分解用触媒インベントリーの約0.01から約45重量%、最も好適には約0.05から約30重量%、更により好適には約0.1から約20重量%の範囲の量で用いる。
[実施例]
culating Riser(DCR)pilot plant unit」、National Petroleum Refiners Association(NPPA)Paper AM88−52;およびG.W.Young、「Realistic Assessment of FCC Catalyst Performance in the Laboratory」、Fluid Catalytic Cracking:Science and Technology、J.S.MageeおよびM.M.Mitchell,Jr.編集、Studies in Surface Science and Catalysis、76巻、257頁、Elsevier Science Publishers B.V.、アムステルダム 1993、ISBN 0−444−89037−8(これらの説明は引用することによって本明細書に組み入れられる)に記述されている。
2を20.5%、Na2Oを7.56%、SiO2を7.5%、Fe2O3を5.4%。
焼不均一さが存在することは後燃焼が存在することで明瞭に明らかであり、それを制御するには通常のCO燃焼促進剤(例えばアルミナ基材に担持されているPt)を用いる必要があった。前記再生装置内の燃焼が不均一であることの追加的証拠を以下の表15に示す。そのような部分燃焼再生装置から出て来る燃焼排ガスはO2を0.1%以上およびCOを1%以上の量で両方を含有していた。この装置には、COが大気に放出される前にそれをCO2に変化させるCOボイラーが用いられていた。前記再生装置の燃焼排ガスにいくらか存在する還元窒素種もまた前記COボイラー内でNOxに変化するであろう。
Claims (30)
- 炭化水素原料から分子量がより低い成分を生じさせる流動式接触分解中に再生ゾーンから排出されるNOX排気を減少させる方法であって、流動式接触分解(FCC)条件下に
おいて不均一燃焼様式で稼働している流動式接触分解装置(FCCU)の再生ゾーンからNOX排気が排出されるFCC工程中に、炭化水素原料を、FCC分解用触媒の循環して
いるインベントリーおよび分解用触媒組成物の0.01から45重量%のNOX減少用組成物と接触させることを含んで成り、
該NOX減少用組成物は、
i)FCC工程中に酸化条件下で稼働しているFCCU再生ゾーンから排出されるNOX
排気を減少させる能力を有する平均粒径が45μm以上の少なくとも1種のNOX減少用
成分、該成分(i)は還元窒素種の含有量を前記NOX減少用成分を存在させていない時
にFCCU中に存在する還元窒素種量の10%以上多くしない、および
ii)FCC工程中に還元条件下で稼働しているFCCU再生ゾーンの中の還元窒素種の含有量を低下させる能力を有する平均粒径が45μm以上の少なくとも1種の還元窒素種用成分、該成分(ii)はNOXの含有量を前記還元窒素種用成分を存在させていない時
にFCCU中に存在するNOX量の10%以上多くしない、
を含有して成っていて成分(i)と成分(ii)が異なる組成を有しており、ここで、異なる組成とは、構成成分が異なることを意味し、構成成分が同じであって、その含有量のみが異なることを意味しない、成分(i)が
(a)(i)ゼオライトを含有しない酸性金属酸化物を酸化物として測定して少なくとも1重量%、(ii)アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属成分を酸化物として測定して少なくとも0.5重量%、(iii)希土類
または遷移金属の酸素貯蔵用金属酸化物成分を酸化物として測定して少なくとも0.1重
量%および(iv)Pt、Pd、Rh、Ir、Os、Ru、Reおよびこれらの混合物から成る群から選択した貴金属成分を金属として測定して少なくとも0.1ppmの量で含
有して成る組成物(パーセントの全部を該組成物の総重量を基にして表す)、
(b)(i)酸性酸化物である担体酸化物、(ii)アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属成分(酸化物として測定)、(iii)希土類または遷移金属の酸素貯蔵用金属酸化物成分および(iv)周期律表の11(Ib)および12(IIb)族から成る群から選択した遷移金属成分を含有して成る組成物、
(c)(i)酸性金属酸化物を酸化物として測定して少なくとも1重量%、(ii)アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属成分を酸化物として測定して少なくとも0.5重量%、(iii)希土類または遷移金属の酸素貯
蔵用金属酸化物成分を酸化物として測定して少なくとも0.1重量%および(iv)周期
律表の14、15、16、17、8、9、10、11および12族(IVA、VA、VIA、VIIA、VIIIA、IBおよびIIB族)、Sb、Biおよびこれらの混合物から成る群から選択した遷移金属成分を金属として測定して少なくとも0.01重量%の量で含有して成る組成物(パーセントは全部が該組成物の総重量を
基になっている)、
(d)1番目の金属および前記1番目の金属の原子価より高い原子価を有する2番目の金属を含有する少なくとも1種の金属含有スピネルを含有して成る組成物、
(e)孔径が3から7.2オングストロームの範囲でありかつAl2O3に対するSiO2のモル比が500未満である少なくとも1種のゼオライト(このゼオライトには周期律表の2、3、4、11、5、6、7、8、9、10、12、13、14、15族(IIA、IIIB、IVB、IB、VB、VIB、VIIB、VIII、IIB、IIIA、IVA、VA族)、ランタニド系列、Agおよびこれらの混合物から成る群から選択した金属による安定化を受けさせておいてもよい)を含有して成る組成物、および
(f)これらの混合物、
から成る群から選択され、成分(ii)が
(a)アルカリ土類金属、アルカリ金属、遷移金属、希土類金属、白金族金属、周期律表の12(IIB)族の金属、ゲルマニウム、錫、ビスマス、アンチモンおよびこれらの混合物から成る群から選択した少なくとも1種の金属が付加された多孔質、非晶質または結晶性の耐火性担体材料、
(b)(i)ゼオライトを含有しない酸性金属酸化物を酸化物として測定して少なくとも1重量%、(ii)アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属成分を酸化物として測定して少なくとも0.5重量%、(iii)希土類
または遷移金属の酸素貯蔵用金属酸化物成分を酸化物として測定して少なくとも0.1重
量%および(iv)Pt、Pd、Rh、Ir、Os、Ru、Reおよびこれらの混合物から成る群から選択した貴金属成分を金属として測定して少なくとも0.1ppmの量で含
有して成る組成物(パーセントは全部が該組成物の総重量を基になっている)、
(c)a)ゼオライトを含有しない酸性金属酸化物を酸化物として測定して少なくとも1重量%、(b)アルカリ金属、アルカリ土類金属およびこれらの混合物から成る群から選択した金属成分を酸化物として測定して少なくとも0.5重量%、(c)希土類または遷移金属の酸素貯蔵用金属酸化物成分を酸化物として測定して少なくとも0.1重量%、(d)Pt、Pd、Rh、Ir、Os、Ru、Reおよびこれらの混合物から成る群から選択した貴金属成分を金属として測定して少なくとも0.1ppmおよび(e)周期律表の11、12、14、15、16、17、8、9および10族(IB、IIB、IVA、VA、VIA、VIIAおよびVIIIA族)およびこれらの混合物から成る群から選択した遷移金属を酸化物として測定して0.01重量%の量で含有して成る組成物(パーセントは全部が該組成物の総重量を基になっている)、
(d)1番目の金属、前記1番目の金属の原子価より高い原子価を有する2番目の金属、および前記1番目および2番目の金属以外の3番目の金属の少なくとも1種の成分[前記3番目の金属は少なくとも1種の白金族金属であるか或いは11(IB)族の金属、12(IIB)族の金属、16(VIA)族の金属、希土類金属およびこれらの混合物から選択した少なくとも1種の金属と白金族金属との混合物である]を含有する少なくとも1種の金属含有スピネルを含有して成る組成物、
(e)孔径が3から7.2オングストロームの範囲でありかつAl2O3に対するSiO2のモル比が500未満である少なくとも1種のゼオライト(このゼオライトには周期律表の2、3、4、11、5、6、7、8、9、10、12、13、14、15族(IIA、IIIB、IVB、IB、VB、VIB、VIIB、VIII、IIB、IIIA、IVA
、VA族)、ランタニド系列、Agおよびこれらの混合物から成る群から選択した金属による安定化を受けさせておいてもよい)を含有しかつPt、Pd、Rh、Ir、Os、Ru、Reおよびこれらの混合物から成る群から選択した貴金属化合物を少なくとも1ppm含有して成る組成物、および
(f)これらの混合物、
から成る群から選択される、
ことを特徴とする方法。 - 前記FCC分解用触媒がY型ゼオライトを含んで成る請求項1記載の方法。
- 成分(ii)が還元条件下で還元窒素種を窒素分子に変化させる能力を有する請求項1記載の方法。
- 成分(i)がNOXをN2に変化させることでNOX排気を減少させる請求項1記載の方
法。 - 成分(i)を個別の粒子添加剤として用いる請求項1記載の方法。
- 前記NOX減少用組成物の成分(ii)および成分(i)を個別の粒子として独立して
前記FCC分解用触媒のインベントリーと接触させる請求項5記載の方法。 - 前記NOx減少用組成物の成分(ii)および成分(i)を単一の添加剤粒子として物
理的に混合する請求項5記載の方法。 - 成分(i)が前記分解用触媒の一体型成分である請求項1記載の方法。
- 成分(i)(d)が1番目の金属、前記1番目の金属の原子価より高い原子価を有する2番目の金属、前記1番目および2番目の金属以外の3番目の金属の少なくとも1種の成分、および前記1番目、2番目および3番目の金属以外の4番目の金属の少なくとも1種の成分[前記3番目の金属を11族の金属、12族の金属、16族の金属(IB族の金属、IIB族の金属、VIA族の金属)、希土類金属、白金族の金属およびこれらの混合物から成る群から選択しそして前記4番目の金属を鉄、ニッケル、チタン、クロム、マンガン、コバルト、ゲルマニウム、錫、ビスマス、モリブデン、アンチモン、バナジウムおよびこれらの混合物から成る群から選択する]を含有する少なくとも1種の金属含有スピネルを含有して成る組成物である請求項1記載の方法。
- 成分(ii)(d)が1番目の金属、前記1番目の金属の原子価より高い原子価を有する2番目の金属、前記1番目および2番目の金属以外の3番目の金属の少なくとも1種の成分、および前記1番目、2番目および3番目の金属以外の4番目の金属の少なくとも1種の成分[前記3番目の金属は少なくとも1種の白金族金属であるか或いは11族の金属、12族の金属、16族の金属(IB族の金属、IIB族の金属、VIA族の金属)、希土類金属およびこれらの混合物から選択した少なくとも1種の金属と白金族金属との混合物でありそして前記4番目の金属を鉄、ニッケル、チタン、クロム、マンガン、コバルト、ゲルマニウム、錫、ビスマス、モリブデン、アンチモン、バナジウムおよびこれらの混合物から成る群から選択する]を含有する少なくとも1種の金属含有スピネルを含有して成る組成物である請求項1記載の方法。
- 成分(i)が組成物(c)でありそして前記遷移金属をTi、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zr、Nb、Mo、Hf、W、Au、Cu、Znおよびこれらの混合物から成る群から選択する請求項1記載の方法。
- 前記1番目の金属がマグネシウムであり、前記2番目の金属がアルミニウムであり、前記3番目の金属が希土類金属の中の少なくとも1種でありそして前記4番目の金属をバナジウム、鉄、ニッケル、マンガン、コバルト、アンチモンおよびこれらの混合物から成る群から選択する請求項9記載の方法。
- 成分(i)が組成物(e)でありそして前記ゼオライトをフェリエライト、ZSM−5、ZSM−11、ベータ、MCM−49、モルデナイト、MCM−56、ゼオライト−L、ゼオライトロー、エリオナイト、チャバザイト、クリノプチロライト、MCM−22、MCM−35、MCM−61、オフレタイト、A、ZSM−12、ZSM−23、ZSM−18、ZSM−22、ZSM−35、ZSM−57、ZSM−61、ZK−5、NaJ、Nu−85、Cit−1、SSZ−35、SSZ−48、SSZ−44、SSZ−23、ダチアルダイト、メルリノイト、ロブダライト、レビン、ラウモンタイト、エピスチルバイト、グメロナイト、ギスモンジン、カンクリナイト、ブルーステライト、スチルバイト、ポーリンジャイト、グーセクリーカイト、ナトロライトおよびこれらの混合物から成る群から選択する請求項1記載の方法。
- 成分(ii)が組成物(c)でありそして前記遷移金属をTi、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zr、Nb、Mo、Hf、W、Au、Cu、Znおよびこれらの混合物から成る群から選択する請求項1記載の方法。
- 前記1番目の金属がMgであり、前記2番目の金属がAlであり、前記3番目の金属が希土類金属の中の少なくとも1種および白金族金属の少なくとも1種でありそして前記4番目の金属をバナジウム、鉄、ニッケル、マンガン、コバルト、アンチモンおよびこれらの混合物から成る群から選択する請求項10記載の方法。
- 成分(ii)が組成物(e)でありそして前記ゼオライトをフェリエライト、ZSM−5、ZSM−11、ベータ、MCM−49、モルデナイト、MCM−56、ゼオライト−L、ゼオライトロー、エリオナイト、チャバザイト、クリノプチロライト、MCM−22、MCM−35、MCM−61、オフレタイト、A、ZSM−12、ZSM−23、ZSM−18、ZSM−22、ZSM−35、ZSM−57、ZSM−61、ZK−5、NaJ、Nu−85、Cit−1、SSZ−35、SSZ−48、SSZ−44、SSZ−23、ダチアルダイト、メルリノイト、ロブダライト、レビン、ラウモンタイト、エピスチルバイト、グメロナイト、ギスモンジン、カンクリナイト、ブルーステライト、スチルバイト、ポーリンジャイト、グーセクリーカイト、ナトロライトおよびこれらの混合物から成る群から選択する請求項1記載の方法。
- 前記分解用触媒を前記接触段階から回収しそしてその使用済み触媒に処理を再生ゾーン内で受けさせることで前記触媒を再生させることも更に含んで成る請求項1記載の方法。
- 前記分解用触媒および前記粒子状NOX減少用組成物を前記炭化水素原料と接触させて
いる間流動させる請求項1記載の方法。 - 前記粒子状NOX減少用組成物の平均粒径が50から200μmである請求項1記載の
方法。 - 前記粒子状NOX減少用組成物の平均粒径が55から150μmである請求項19記載
の方法。 - 前記粒子状NOX減少用組成物が示すDavison摩耗指数(DI)値が50未満で
ある請求項1記載の方法。 - 前記粒子状NOX減少用組成物が示すDI値が20未満である請求項21記載の方法。
- 前記粒子状NOX減少用組成物が示すDI値が15未満である請求項22記載の方法。
- 前記NOX減少用組成物を前記触媒インベントリーの少なくとも0.05重量%の量で存在させる請求項5記載の方法。
- 前記NOX減少用組成物を前記触媒インベントリーの少なくとも0.1重量%の量で存在させる請求項24記載の方法。
- 前記NOX減少用組成物を前記触媒組成物の少なくとも0.05重量%の量で存在させる請求項7記載の方法。
- 前記NOX減少用組成物を前記触媒組成物の少なくとも0.1重量%の量で存在させる請求項26記載の方法。
- 成分(i)と成分(ii)を前記NOX減少用組成物中に0.02から50の重量比率で存在させる請求項1記載の方法。
- 成分(i)と成分(ii)を前記NOX減少用組成物中に0.1から10の重量比率で存在させる請求項28記載の方法。
- 成分(i)と成分(ii)を前記NOX減少用組成物中に0.2から5.0の重量比率で存在
させる請求項29記載の方法。
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