JP5738989B2 - バイオガスをメタンリッチのガスに転化する方法 - Google Patents
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Description
特許出願第2005330334号(特許文献3)は、有機廃棄物から得られるバイオガスを使用し、そして硫化水素を除去する脱硫器、種々の不純物を除去する精製塔、メタンガスを濃縮するメタンガス濃縮装置、及びガスタンクを備えた燃料ガス供給装置を開示しており、該装置において、得られたガスは、複数の燃料電池発電装置に供給され、そしてガスタンクには、バイオガスの供給不足を、補助燃料ガスで補償するための補助的な燃料ガス供給回路が設けられる。
− 二酸化炭素を含むバイオガスを水蒸気と混合して、二酸化炭素、バイオガス及び水蒸気を含む混合物を形成する工程、
− 二酸化炭素、バイオガス及び水蒸気を含む該混合物を、高温固体酸化物電解槽セルユニット中で電気分解し、水素及び一酸化炭素を含むガスを得る工程、
− 水素及び一酸化炭素を含む該ガス中の水素及び一酸化炭素を、一つ又はより多くのメタン化段階において触媒的にメタンに転化し、メタンリッチのガスを得る工程、
を含む、上記の方法を提供することによって達成される。
− 任意に、バイオマスからのバイオガスの形成のための蒸解装置又は発酵槽、
− 高温固体酸化物形電解槽セルユニットであって、その固体電解槽セルユニットの下流に配置される一つ又はより多くのメタン化反応器と直列であり、その高温酸化物形解槽セルユニットのすぐ下流のメタン化反応器は、少なくとも一つの断熱性反応器及びその少なくとも一つの断熱反応器の下流に配置される非断熱性メタン化反応器である、該ユニット、
− プロセスガスの温度を、該固体電解槽セルユニット及びメタン化反応器の前後、及びそれらの間で調整するための手段、
を含む。
1. バイオガスをメタンリッチのガスに転化するための方法は、次の工程を含む。
− 二酸化炭素を含むバイオガスを水蒸気と混合して、二酸化炭素、メタン及び水蒸気を含む混合物を形成する工程、
− 二酸化炭素、メタン及び水蒸気を含む該混合物を、高温固体酸化物形電解槽セルユニット中で電気分解し、主として水素及び一酸化炭素を含むガスを得る工程、
− 水素及び一酸化炭素を含む該ガス中の水素及び一酸化炭素を、一つ又はより多くのメタン化段階で触媒的にメタンに転化し、メタンリッチのガスを得る工程。
2. 上記の二酸化炭素、バイオガス及び水蒸気を含む混合物が、電気分解の間存在する硫化物化合物も含む、上記の特徴1に記載の方法。
3. 上記の二酸化炭素、バイオガス及び水蒸気を含む混合物が、約0.1〜500ppmの硫化物化合物も含む、上記の特徴1又は2に記載の方法。
4. 上記の水素及び一酸化炭素を含むガスが、電気分解後かつメタン化前に脱硫される、上記の特徴1〜3のいずれか一つに記載の方法。
5. 上記のバイオガス、二酸化炭素及び水蒸気を含む混合物が、次の反応に従って共電気分解される、上記の1〜4のいずれか一つに記載の方法。
CO2=CO+0.5O2 (1)
H2O=H2+0.5O2 (2)
6. 上記の高温固体酸化物形電解槽セルユニットが、制限された水蒸気改質活性を有するか又は水蒸気改質活性を有さない燃料電極材料を含む、上記の特徴1〜5のいずれか一つに記載の方法。
7. 上記の燃料電極材料がニッケルを含まないか、又は該燃料電極材料が全てセラミックである、上記の特徴6に記載の方法。
8. 上記の燃料電極材料が、LSCM、Cu、CeO2、チタン酸塩及びそれらの組合せからなる群から選択される化合物又は成分を含む、上記の特徴6に記載の方法。
9. 上記の燃料電極材料が、10ミクロン以下の厚さを有するNi−YSZ、SYSZ又はNi−SSZ電極を含む、請求項6に記載の方法。
10. 上記の高温固体酸化物形電解槽セルユニットが熱的中性に(thermoneutrally)運転される、上記の特徴1〜9のいずれか一つに記載の方法。
11. 上記の硫化物が、金属酸化物吸収材への吸収によって水素リッチガスから除去される、上記の特徴2〜4のいずれか一つに記載の方法。
12. 上記の金属酸化物吸収材が、酸化亜鉛である及び/又は銅をベースとする、上記の特徴11に記載の方法。
13. 一酸化炭素及び水素が、次の反応に従うメタン化工程においてメタンに転化される、上記の特徴1〜12のいずれか一つに記載の方法。
CO+3H2=CH4+H2O (3)
CO2+4H2=CH4+2H2O (4)
14. 上記の一つ又はより多くのメタン化段階が、周期律表の第6B族、第8族及びそれらの組合せからなる群から選択される金属を含む触媒によって触媒作用を受ける、上記の特徴1〜13のいずれか一つに記載の方法。好ましくは、該触媒は、第8族又は第8族と第6B族との組み合わせから選択される、例えば、ニッケルベースの触媒である。Haldor Topsoe A/Sより、市場から入手可能な触媒、例えばMCR及びPK7(登録商標)が適している。
15. 上記の二酸化炭素を含むバイオガスがメタンを含む、上記の特徴1〜14に記載の方法。典型的に、該バイオガスは、60モル%までのメタン及び40モル%二酸化炭素を含むことができる。バイオガスは、例えば、蒸解装置中でのバイオマスの嫌気性蒸解によって得られる。
16. 上記の一つ又はより多くのメタン化段階が、断熱メタン化、その後の非断熱メタン化を含む、上記の特徴1〜15のいずれか一つに記載の方法。断熱メタン化は断熱反応器中で遂行され、そして非断熱メタン化は、温度が制御される、例えば、沸騰水型反応器中で遂行される。
17. バイオガスをメタンリッチのガスに転化するためのシステムであって、該システムは、
− 任意に、バイオマスからのバイオガスの形成のための蒸解装置、
− 高温固体酸化物形電解槽セルユニットであって、その高温固体電解槽セルユニットの下流に配置される一つ又はより多くのメタン化反応器と直列であり、その高温固体酸化物形電解槽セルユニットのすぐ下流のメタン化反応器が、少なくとも一つの断熱反応器及びその少なくとも一つの断熱反応器の下流に配置される非断熱メタン化反応器である、上記のユニット、
− プロセスガスの温度及び圧力を、該固体電解槽セルユニット及びメタン化反応器の前後、及びそれらの間で調整するための手段、
を含む。
CO2=CO+0.5O2 (1)
H2O=H2+0.5O2 (2)
1モルのCO2の電気分解により、1モルの一酸化炭素及び1/2モルの酸素が結果として形成される。1モルのH2Oの電気分解により、1モルの一酸化炭素及び1/2モルの酸素が結果として形成される。メタン化に関して、化学量論量の水素及び一酸化炭素を含むガスが得られる。
スタックの考慮すべき冷却により、スタックの運転の間の許容できない性能となる結果となる。さらに、メタン含有量が低減するのは望ましくなく、これは電気の形態でこの吸熱プロセスに熱を供給することも必要である。さらに、次のメタン化段階は発熱性であるため、熱も過剰に放出されることになるであろう。
− LSCM、Cu、CeO2、チタン酸塩及びそれらの組合せからなる群から選択される化合物又は成分を含む燃料電極材料。
− 10ミクロン以下の厚さを有する、ニッケル及びイットリア安定化ジルコニア(Ni−YSZ)電極、ストロンチウム及びイットリア安定化ジルコニア(SYSZ)電極又はニッケル及びストロンチウム安定化ジルコニア(Ni−SSZ)電極を含む燃料電極材料。
θS=0.90−0.95
本発明の方法の実施形態は、図1に図解されている。
H2O=H2+0.5O2 (2)
SOECスタックは、約1.33Vで、熱的中性(thermoneutral)に近い状態で運転することができる。排出ガス12は、熱交換器13中で、例えば、300℃に冷却され、そして硫化物が存在する場合には、その後水素及び一酸化炭素を含むガス14は、任意にCu保護を有するZnO床15中で脱硫され、その後、水素と一酸化炭素とをメタンの量が増大したガス17に転化するために、断熱メタン化反応器16へ送られる。少なくとも一つに断熱反応器を用いて、一つ又はより多くの追加のメタン化段階を遂行してもよい。
この反応は、Ni3S2が789℃で溶融するため、非常に有害である。
この例は、図1に示した本発明方法を示す。表1は、図1における様々な流れの運転条件及びガスの組成を示している。
Claims (14)
- バイオガスを、メタンリッチのガスに転化する方法であって、該方法が、次の工程、
− 二酸化炭素を含むバイオガスを水蒸気と混合して、二酸化炭素、メタン及び水蒸気を含む混合物を形成する工程、
− 二酸化炭素、メタン及び水蒸気を含む該混合物を、高温固体酸化物形電解槽セルユニット中で電気分解して、主として水素及び一酸化炭素を含むガスを得る工程、
− 水素及び一酸化炭素を含む該ガス中の水素及び一酸化炭素を、一つ又はより多くのメタン化段階において触媒的にメタンに転化し、メタンリッチのガスを得る工程、
を含み、
前記二酸化炭素、バイオガス及び水蒸気を含む混合物が、0.1〜500ppmの硫化物化合物も含み、
その際、前記水素及び一酸化炭素を含むガスが、電気分解の後かつメタン化前に脱硫される、上記の方法。 - 前記一つ又はより多くのメタン化段階が、断熱メタン化、その後の非断熱メタン化を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記二酸化炭素、バイオガス及び水蒸気を含む混合物が、0.1〜200ppmの硫化物化合物も含む、請求項1又は2に記載の方法。
- 前記バイオガス、二酸化炭素及び水蒸気を含む混合物が、次の反応に従って共電気分解される、請求項1〜3のいずれか一つに記載の方法。
CO2=CO+0.5O2 (1)
H2O=H2+0.5O2 (2) - 前記高温固体酸化物型電解槽セルユニットが、制限された水蒸気改質活性を有するか、又は水蒸気改質活性を有さない燃料電極材料を含む、請求項1〜4のいずれか一つに記載の方法。
- 前記燃料電極材料がニッケルを含まないか、又は前記燃料電極材料が全てセラミックである、請求項5に記載の方法。
- 前記燃料電極材料が、LSCM、Cu、CeO2、チタン酸塩及びそれらの組合せからなる群から選択される化合物又は成分を含む、請求項5に記載の方法。
- 前記燃料電極材料が、10ミクロン以下の厚さを有するNi−YSZ電極、SYSZ電極又はNi−SSZ電極を含む、請求項5に記載の方法。
- 前記高温固体酸化物形電解槽セルユニットが熱的中性(thermoneutrally)に稼働する、請求項1〜8のいずれか一つに記載の方法。
- 前記硫化物が、金属酸化物吸収材への吸収によって水素リッチガスから除去される、請求項1〜3のいずれか一つに記載の方法。
- 前記金属酸化物吸収材が、酸化亜鉛である及び/又は銅をベースとする、請求項10に記載の方法。
- 一酸化炭素及び水素が、次の反応に従うメタン化工程においてメタンに転化される、請求項1〜11のいずれか一つに記載の方法。
CO+3H2=CH4+H2O (3) - 前記一つ又はより多くのメタン化工程が、周期律表の第6B族、第8族及びそれらの組合せからなる群から選択される金属を含む触媒によって触媒作用を受ける、請求項1〜12のいずれか一つに記載の方法。
- バイオガスをメタンリッチのガスに転化するためのシステムであって、
− 任意に、バイオマスからバイオガスを形成させるための蒸解装置、
− 高温固体酸化物形電解槽セルユニットであって、その固体酸化物形電解槽セルユニットの下流に配置される一つ又はより多くのメタン化反応器と直列であり、その高温酸化物形解槽セルユニットのすぐ下流のメタン化反応器が、少なくとも一つの断熱反応器及びその少なくとも一つの断熱反応器の下流に配置される非断熱メタン化反応器である、該ユニット、
− プロセスガスの温度及び圧力を調整するための手段、
を含む、上記のシステム。
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