JP5695147B2 - 多孔質炭素、調湿吸着材、吸着式ヒートポンプ、及び燃料電池 - Google Patents
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Description
水蒸気吸着量比率=相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量/相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量・・・(1)
水蒸気吸着量比率=相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量/相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量・・・(1)
上記水蒸気吸着量比率が1.8未満の場合、相対湿度が70%の時点において、多孔質炭素の水蒸気吸着余力がほとんどない状態(具体的には、多孔質炭素の細孔に水が略充満している状態)となっている。このため、相対湿度が70%を超えた場合には、それ以上の水蒸気をほとんど吸着できず、水蒸気吸着量の制御が困難となる。これに対して、上記水蒸気吸着量比率が1.8以上の場合、相対湿度が70%の時点において、多孔質炭素の水蒸気吸着余力が十分にある状態(具体的には、多孔質炭素の細孔に水が充満していない状態)となっている。このため、相対湿度が70%を超えた場合であっても、それ以上の水蒸気を吸着でき、水蒸気吸着量の制御を十分に行うことが可能となる。
水蒸気吸着量比率が2.0以上であると、高湿度雰囲気下で水蒸気を一層吸着できるので、吸着材としての機能をより発揮できる。
相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量が50mg/g未満の場合には、吸着できる水蒸気量が少なくなる。このため、吸着材としての機能が十分に発揮されず、利用出来る分野が限定される場合がある。
相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量が300mg/g未満の場合、吸着材としての機能が低く、利用出来る分野が限定される場合がある。一方、相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量が700mg/gを超えている場合、主として吸着現象が生じるミクロ孔のほぼ全てが水蒸気によって満たされた状態となるため、吸着挙動の制御が困難となる場合がある。
尚、上述の如く、主として水蒸気の吸着現象が生じるのはミクロ孔であるが、高湿度側における水蒸気の吸着量はメソ孔容量に影響される。
上記メソ孔の孔径を3nm以上(特に、4.5nm以上)に規制するのは、それより小さな孔径のものを作製するのは、困難な場合がある。また、メソ孔の容量を0.9ml/g以上2.0ml/g以下に規制するのは、以下に示す理由による。メソ孔の容量が0.9ml/g未満の場合、比表面積が小さく、高湿度側で水蒸気を十分に吸着出来ない場合がある。一方、メソ孔の容量が2.0ml/gを超えると、全細孔におけるミクロ孔の容量(割合)が非常に小さくなるため、水蒸気を吸着するための十分な比表面積を確保できない場合がある。
ミクロ孔容量=全細孔容量−メソ孔容量・・・(2)
ミクロ孔容量が0.3ml/g未満であると、比表面積を確保することが困難となって、水蒸気を十分に吸着出来ない場合がある。一方、ミクロ孔容量が0.7ml/gを超えると、ミクロ孔容量はミクロ孔への水蒸気拡散速度に影響を与えることに起因して、吸着材としての応答速度(吸着速度)が低下する場合がある。
上述の多孔質炭素を調湿吸着材の吸着材として用いることを特徴とする。また、上述の多孔質炭素を吸着式ヒートポンプの吸着材として用いることを特徴とする。更に、上述の多孔質炭素を燃料電池用電極の炭素系担体として用いることを特徴とする。
上記多孔質炭素は、例えば、以下のようにして作製できる。先ず、本発明の多孔質炭素は、有機質樹脂を含む流動性材料と酸化物(鋳型粒子)とを、溶液または粉末状態において湿式もしくは乾式混合して混合物を作製する。次に、この混合物を非酸化雰囲気或いは減圧雰囲気の下、例えば500℃以上の温度で炭化させる。最後に、洗浄処理することで鋳型粒子を取り除き、これによって、多孔質炭素を作製できる。このようにして作製した多孔質炭素は、多数の細孔(メソ孔とミクロ孔)を有している。但し、細孔の配置は規則的ではなく、ランダムに配置される構造となっている。
具体的には、ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸を成膜し、溶媒を加熱除去することによりポリアミド酸膜を得る。次に、得られたポリアミド酸膜を200℃以上で熱イミド化することによりポリイミドを製造することができる。
また、ポリイミド前駆体の溶媒として用いる有機溶媒は、N−メチル−2−ピロリドン、ジメチルホルムアミド等が挙げられる。
更に、ポリイミド以外の樹脂としては、石油系タールピッチ、アクリル樹脂などが使用できる。
また、酸化物を取り除く洗浄液としては、塩酸、硫酸、硝酸、クエン酸、酢酸、ギ酸など一般的な無機酸や有機酸を使用し、2mol/l以下の希酸として用いるのが好ましい。また、80℃以上の熱水を使用することも可能である。
先ず、図1(a)に示すように、鋳型粒子としての酸化マグネシウム粉末(MgO、平均粒径は5nm)2と、炭素前駆体としての有機物樹脂(ポリビニルアルコール)1とを、3:2の重量比で混合した。次に、図1(b)に示すように、この混合物を不活性雰囲気下900℃で2時間熱処理して、ポリビニルアルコールを熱分解させることにより、炭素質壁3を備えた焼成物を得た。次いで、図1(c)に示すように、得られた焼成物を1mol/lの割合で添加された硫酸溶液で洗浄して、MgOを完全に溶出させた。これにより多数の細孔4を有する非晶質の多孔質炭素5を得た。
このようにして作製した多孔質炭素材料を、以下、材料A1と称する。
鋳型粒子として、平均粒径が20nmの酸化マグネシウム粉末を用いた以外は、上記実施例1と同様にして多孔質炭素を作製した。
このようにして作製した多孔質炭素材料を、以下、材料A2と称する。
鋳型粒子としてマグネシウム塩(酢酸マグネシウム)を用い、炭素前駆体としての有機物樹脂(ポリビニルアルコール)を用いた以外は、上記実施例1と同様にして多孔質炭素を作製した。
このようにして作製した多孔質炭素を、以下、材料A3と称する。
市販の活性炭(和光純薬工業株式会社製 活性炭(製品番号037−02115))を用いた。
このような活性炭を、以下、材料Z1と称する。
ポリイミドからなるフィルムを窒素雰囲気下、900℃で熱処理することにより炭素材料を作製した。
このようにして作製した材料を、以下、材料Z2と称する。
市販の合成ゼオライト系吸着材(和光純薬工業株式会社製 合成ゼオライトA−3(製品番号269−00555)を用いた。
このような材料を、以下、材料Z3と称する。
市販の合成ゼオライト系吸着材(和光純薬工業株式会社製 合成ゼオライトF−9(製品号261−00635))を用いた。
このような材料を、以下、材料Z4と称する。
市販の二酸化ケイ素(Sigma−Aldrich社製 MCM−41type 643645)を用いた。
このような材料を、以下、材料Z5と称する。
上記、材料A1〜A3、Z1〜Z5におけるBET比表面積等について、下記の方法で調べたので、それらの結果を表1に示す。
全細孔容量は相対圧(P/P0)0.95における吸着量から求め、ミクロ孔の容量はDubinin−Radushkevitch(DR)法によって求めた。また、メソ孔容量は上記全細孔容量と上記ミクロ孔の容量との差から求めた。
メソ孔径はBJH(Berret−Joyner−Halenda)法で求め、ミクロ孔径はHK(Horvath−Kawazoe)法で求めた。
水蒸気吸着測定は日本ベル株式会社製の自動ガス/蒸気吸着量測定装置BELSORP−18を用いて行った。測定条件は,吸着温度を25℃とし相対圧(P/P0)0〜0.9の範囲で行った。また、吸着質となる水としては、凍結および脱泡処理を4〜5回繰り返すことにより高純度化した蒸留水を用いた。得られた吸着等温線は横軸を水蒸気相対圧(P/P0)とし、縦軸を試料1gあたりに吸着した水蒸気の量(mg/g)として描画した。その結果を、図2に示す。
水蒸気吸着量比率=RH90のときの水蒸気吸着量/RH70のときの水蒸気吸着量・・・(1)
2:酸化マグネシウム
3:炭素質壁
4:細孔
5:多孔質炭素
Claims (16)
- メソ孔とミクロ孔とを備え、下記(1)式に示す水蒸気吸着量比率が1.8以上であり、上記メソ孔の容量が0.9ml/g以上2.0ml/g以下であることを特徴とする多孔質炭素。
水蒸気吸着量比率=相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量/相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量・・・(1) - 上記メソ孔の孔径が3nm以上50nm以下である、請求項1に記載の多孔質炭素。
- 上記メソ孔の孔径が4.5nm以上50nm以下である、請求項2に記載の多孔質炭素。
- 上記水蒸気吸着量比率が2.0以上である、請求項1〜3の何れか1項に記載の多孔質炭素。
- 上記相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量が50mg/g以上である、請求項1〜4の何れか1項に記載の多孔質炭素。
- 上記相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量が300mg/g以上700mg/g以下である、請求項1〜5の何れか1項に記載の多孔質炭素。
- 上記ミクロ孔容量が0.3ml/g以上0.7ml/g以下である、請求項1〜6の何れか1項に記載の多孔質炭素。
- メソ孔とミクロ孔とを備え、下記(1)式に示す水蒸気吸着量比率が1.8以上であり、下記相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量が512mg/g以上700mg/g以下であることを特徴とする多孔質炭素。
水蒸気吸着量比率=相対湿度が90%のときの水蒸気吸着量/相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量・・・(1) - 上記水蒸気吸着量比率が2.0以上である、請求項8に記載の多孔質炭素。
- 上記相対湿度が70%のときの水蒸気吸着量が50mg/g以上である、請求項8又は9に記載の多孔質炭素。
- 上記メソ孔の孔径が3nm以上50nm以下であり、上記メソ孔の容量が0.9ml/g以上2.0ml/g以下である、請求項8〜10の何れか1項に記載の多孔質炭素。
- 上記メソ孔の孔径が4.5nm以上50nm以下である、請求項11に記載の多孔質炭素。
- 上記ミクロ孔容量が0.3ml/g以上0.7ml/g以下である、請求項8〜12の何れか1項に記載の多孔質炭素。
- 請求項1〜13の何れか1項に記載の多孔質炭素を吸着材として用いることを特徴とする調湿吸着材。
- 請求項1〜13の何れか1項に記載の多孔質炭素を吸着材として用いることを特徴とする吸着式ヒートポンプ。
- 請求項1〜13の何れか1項に記載の多孔質炭素を電極の炭素系担体として用いることを特徴とする燃料電池。
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