JP5605642B2 - Pm酸化触媒 - Google Patents
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Description
LXO 3 …(1)
(式中、Lはランタン(La)、プラセオジム(Pr)及びイットリウム(Y)からなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、Xは鉄(Fe)を示す。)
図1は、本発明の一実施形態に係るPM酸化触媒の概略を説明する図である。
図1(a)は、排ガス流入側の正面図である。図1(a)に示すように、本実施形態のPM酸化触媒1は、触媒担持体6として、目詰め部6aが交互に配置されたもの(いわゆるディーゼルパティキュレートフィルタ(DPF)である。)を用いている。また、図1(b)及び図1(c)は、排ガス流れ方向に沿った断面図及びその破線で囲んだ部分の拡大図である。図1(b)及び図1(c)に示すように、本実施形態のPM酸化触媒は、触媒A及び触媒Bを含む内層2と触媒Bを含む表層4とがこの順でDPF6の排ガス流入側のセル壁面に積層されている。
なお、触媒Aがセリウムを含む蛍石型複合酸化物であり、該触媒Bがペロブスカイト型複合酸化物である。
このように、触媒A好ましくは触媒A及び触媒Bを含む内層と触媒Bを含む表層とをこの順でディーゼルパティキュレートフィルタの排ガス流入側のセル壁面に積層したPM酸化触媒であって、触媒Aがセリウムを含む蛍石型複合酸化物であり、触媒Bが下記一般式(1)で表されるペロブスカイト型複合酸化物である構成にすると、PMの低温における浄化性能を向上することができる。
LXO 3 …(1)
(式中、Lはランタン(La)、プラセオジム(Pr)及びイットリウム(Y)からなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、Xは鉄(Fe)を示す。)
特に、表層にペロブスカイト型複合酸化物が含まれているため、PMにおける有機溶媒可溶成分(以下「SOF」ということがある。)の浄化性能が向上する。
また、内層において、セリウムを含む蛍石型複合酸化物とペロブスカイト型複合酸化物との混合比を最適化するとPMにおけるスス成分(以下「Soot」ということがある。)の燃焼速度を高めることが可能となる。
まず、反応性の高い触媒Bに排ガスが最初に接触することによって、低温から触媒活性が得られる。また、触媒Bと排ガスとの反応熱により、排ガスと2番目以降に接触する触媒も活性化させることができる。これにより、PMの低温における浄化性能が向上することとなる。
但し、上記のメカニズムはあくまでも推測に基づくものである。従って、上記のメカニズム以外のメカニズムにより上述のような効果が得られていたとしても、本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
触媒Aと触媒Bとを上記質量比の範囲内で混合すると、PMの燃焼開始温度を低温下することができる。
まず、触媒B上でより低温からSootの酸化反応が開始することから、触媒B上での反応により発生した反応熱により触媒Aが本来活性化する温度より低温域で活性化されることとなる。このとき、触媒Bの比率が上記範囲より少なすぎると、触媒Aを活性化するための十分な反応熱が得られないことがあり、十分な効果が得られないことがある。一方、触媒Bの比率が上記範囲より多すぎると、触媒B上で反応熱が発生するものの、触媒Aが少なく、反応熱が効果的に利用されないため、触媒Bで得られる活性と同等程度の低温活性しか得られないことがある。
但し、上記のメカニズムはあくまでも推測に基づくものである。従って、上記のメカニズム以外のメカニズムにより上述のような効果が得られていたとしても、本発明の範囲に含まれることは言うまでもない。
また、触媒Bとしては、例えばPMの低温における浄化性能の向上が確認できたという観点からは、下記一般式(1)で表されるものを用いる。
LXO3…(1)
(式中、Lはランタン(La)、プラセオジム(Pr)及びイットリウム(Y)からなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、Xは鉄(Fe)を示す。)
(1)Zr−Ce−Nd−La酸化物粉末(以下、単に「Zr−Ce−Nd−La粉末」という。また、図2にX線回折スペクトルを示す。図2より、蛍石型複合酸化物であることが分かる。)、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)PrFeO3粉末(図3にX線回折スペクトルを示す。図3より、ペロブスカイト型複合酸化物であることが分かる。)、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
内層にZr−Ce−Nd−La粉末、表層にLaFeO3粉末(図4にX線回折スペクトルを示す。図4より、ペロブスカイト型複合酸化物であることが分かる。)を用いたこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
内層にZr−Ce−Nd−La粉末、表層にYFeO3粉末(図示しないが、ペロブスカイト型複合酸化物であることを確認した。)を用いたこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Zr−Ce−Nd−La粉末及びPrFeO3粉末(Zr−Ce−Nd−La粉末:PrFeO3粉末=50:50(質量比))、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)PrFeO3粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Zr−Ce−Nd−La粉末及びPrFeO3粉末(Zr−Ce−Nd−La粉末:PrFeO3粉末=75:25(質量比))、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)PrFeO3粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Zr−Ce−Nd−La粉末及びPrFeO3粉末(Zr−Ce−Nd−La粉末:PrFeO3粉末=25:75(質量比))、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)PrFeO3粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Zr−Ce−Nd−La粉末及びLaFeO3粉末(Zr−Ce−Nd−La粉末:LaFeO3粉末=50:50(質量比))、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)LaFeO3粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Zr−Ce−Nd−La粉末及びLaFeO3粉末(Zr−Ce−Nd−La粉末:LaFeO3粉末=75:25(質量比))、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)LaFeO3粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Zr−Ce−Nd−La粉末及びLaFeO3粉末(Zr−Ce−Nd−La粉末:LaFeO3粉末=25:75(質量比))、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、内層スラリを得た。
(2)LaFeO3粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、表層スラリを得た。
(3)(1)で得られた内層スラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体に内層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の内層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は50g/Lであった。
(4)(2)で得られた表層スラリに(3)で得られた担持体を浸漬して担持体に表層スラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰の表層スラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は、5g/Lであった。
(5)(4)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
(1)Ce−Pr粉末、ベーマイトアルミナ、硝酸及びイオン交換水を磁性ポットに投入し、アルミナボールと共に振とう粉砕して、スラリを得た。
(2)(1)で得られたスラリにコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体(2.5L)を浸漬して担持体にスラリを含浸させ、次いで、空気流にて余剰のスラリを除去し、しかる後、乾燥した。コート量は55g/Lであった。
(3)(2)で得られた担持体を400℃で焼成して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
Zr−Ce−Nd−La粉末を用いたこと以外は、比較例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
PrFeO3粉末を用いたこと以外は、比較例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
LaFeO3粉末を用いたこと以外は、比較例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
YFeO3粉末を用いたこと以外は、比較例1と同様の操作を繰り返して、図1に示すような本例のPM酸化触媒を得た。
上記各例のPM酸化触媒の仕様を表1に示す。
(1)PM堆積
まず、図5に示すような排ガス浄化システムを構築した。エンジン10としては、日産自動車株式会社製 2.5L ディーゼルエンジンを用いた。また、三元触媒12としては、貴金属使用量80g/cf(パラジウム/ロジウム=5/1)であるものを用いた。更に、PM酸化触媒1としては、上記各例のPM酸化触媒を用いた。
次に、ガス流路B(10b)にて排気ガス温度が350℃となるよう調整した後、ガス流路A(10a)に切り替えて、PM酸化触媒1にPMを堆積させた。PM堆積量は約10gとした(なお、PM堆積量は、PM堆積を実施する前後の触媒重量差より算出した。)。
次に、図6に示すような排ガス浄化システムを構築した。エンジン10としては、日産自動車株式会社製 2.5L ディーゼルエンジンを用いた。また、三元触媒12としては、貴金属使用量80g/cf(パラジウム/ロジウム=5/1)であるものを用いた。更に、触媒担持体(DPF)14としては、触媒をコーティングしていないコージェライト製の目詰め部を有する触媒担持体を用いた。PM酸化触媒1としては、上記各例のPMを堆積させたPM酸化触媒を用いた。
次に、ガス流路B(10b)にて排気ガス温度が380℃となるよう調整した後、ガス流路A(10a)に切り替えて、PM酸化触媒1中のPMを酸化処理した。また、PM酸化処理量は、PM酸化処理を実施する前後の重量変化より算出した。更に、このときのPM酸化触媒1の出口より排出されるHC濃度を分析計にて測定した。また、PM酸化率を下記計算により算出した。得られた結果を表1に併記する。
表1において、本発明の範囲に属する実施例4〜6と実施例1とを比較すると、内層に触媒Bを更に含む構成とすることにより、HC排出量及びPM酸化率が更に優れたものになることが分かる。また、本発明の範囲に属する実施例7〜9と実施例2とを比較した場合にも同様の傾向があることが分かる。本発明の範囲に属する実施例4〜6及び実施例7〜9の結果から、触媒A:触媒B=80:20〜10:90(質量比)であることが好ましいことが分かる。
上述の実施形態及び実施例においては、触媒担持体として、目詰め部を有するコージェライト製の触媒担持体(DPF)を適用したものを用いて説明したが、触媒担持体としてはこれに限定されるものではない。
例えば、本発明においては、コージェライト製のものに限定されるものではなく、例えば、炭化珪素製のものやフェライト系ステンレス製などの耐熱性材料からなるものを適用することができる。
2 内層
4 表層
6 触媒担持体(DPF)
6a 目詰め部
10 エンジン
10a ガス流路A
10b ガス流路B
12 三元触媒
28 触媒担持体(DPF)
Claims (5)
- 触媒Aを含む内層と触媒Bを含む表層とをこの順でディーゼルパティキュレートフィルタの排ガス流入側のセル壁面に積層したPM酸化触媒であって、
上記触媒Aがセリウムを含む蛍石型複合酸化物であり、
上記触媒Bが下記一般式(1)
LXO 3 …(1)
(式中、Lはランタン(La)、プラセオジム(Pr)及びイットリウム(Y)からなる群より選ばれる少なくとも1種を示し、Xは鉄(Fe)を示す。)で表されるペロブスカイト型複合酸化物である、
ことを特徴とするPM酸化触媒。 - 上記触媒Aが、セリウム(Ce)、ジルコニウム(Zr)、ネオジム(Nd)及びランタン(La)を含む蛍石型複合酸化物であることを特徴とする請求項1に記載のPM酸化触媒。
- 上記触媒Bが、LaFeO 3 であることを特徴とする請求項1又は2に記載のPM酸化触媒。
- 上記内層が上記触媒Bを更に含むことを特徴とする請求項1〜3のいずれか1つの項に記載のPM酸化触媒。
- 上記内層に含まれる上記触媒A及び上記触媒Bの比率(触媒A:触媒B)が質量比で80:20〜10:90であることを特徴とする請求項4に記載のPM酸化触媒。
Priority Applications (1)
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JP2010280704A JP5605642B2 (ja) | 2010-12-16 | 2010-12-16 | Pm酸化触媒 |
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