JP5588640B2 - 自動車内装材用積層シート - Google Patents

Description

本発明は、自動車天井材、ドア部材などの自動車内装材に用いられる自動車内装材用積層シートに関する。

従来から自動車内装材が種々、提案されている。自動車内装材としては、例えば、特許文献１に、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡層の上面及び／又は下面に変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡層が形成されてなる自動車用天井材であって、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡層のガラス転移温度が、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡層のガラス転移温度より低い自動車用天井材が提案されている。

一方、近年の地球温暖化の影響で平均気温の上昇が世界的な問題となっている。特に、夏季において従来には殆どなかったような高い気温となることが頻発している。そのため、夏季に屋外に自動車を放置しておくと車内温度が高温となり、内装材が高温雰囲気下において変形し或いは自重によって垂れ下がるなどの問題が発生している。

そこで、夏季において高温となる自動車の車内においても変形などしない自動車内装材が求められている。上記自動車用天井材は、その耐熱性を非発泡層に依存していることから、非発泡層を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度を高くすることで対応することができる。

しかしながら、上記自動車用天井材では、非発泡層を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度を高くすると、発泡層を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度も高くする必要がある。

一方、自動車用天井材は熱成形によって所望形状に成形された上で自動車に取り付けられる。又、自動車用天井材の発泡層はそれ自体が断熱層である。

従って、発泡層を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度を高くすると、発泡層を全体的に加熱するための熱量が更に必要となることは勿論、発泡層の内部まで充分に加熱することが難しくなり、その結果、発泡層の加熱が不充分となって発泡層の成形性が低下して自動車用天井材の表面に皺が発生し自動車用天井材の成形性が低下するという問題点が発生する。

又、発泡層には上述の断熱作用があるので、熱成形時の発泡層の加熱を考慮すると、発泡層を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度を高くすることに限界があり、よって、非発泡層を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度を高くすることにも限界がある。

更に、自動車用天井材の熱成形後は、自動車天井材を冷却する必要があるが、発泡層を非発泡層よりも耐熱性を高くしている構成上、発泡層を熱成形時に高い温度に加熱する必要があり、しかも、発泡層自体が断熱性を有していることから、金型から取り出した後の自動車天井材の発泡層の冷却に時間を要し、成形に要する時間（成形時間）が長くなるという問題も発生する。

特許第３７９２７４６号公報

本発明は、優れた耐熱性及び成形性を有し且つ成形サイクルの短縮化を図ることができる自動車内装材用積層シートを提供する。

本発明の自動車内装材用積層シートの変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シート（以下「発泡シート」と略することがある）及び変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シート（以下「非発泡シート」と略することがある）を構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂としては、特に限定されず、下記化１で表されるポリフェニレンエーテルとポリスチレン系樹脂との混合物、上記ポリフェニレンエーテルにスチレン系モノマーをグラフト共重合してなる変性ポリフェニレンエーテル、この変性ポリフェニレンエーテルとポリスチレン系樹脂との混合物、下記化２で表されるフェノール系モノマーとスチレン系モノマーとを銅（II) のアミン錯体などの触媒存在下で酸化重合させて得られるブロック共重合体、このブロック共重合体とポリスチレン系樹脂との混合物などが挙げられる。なお、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂は単独で用いられても併用されてもよい。

（Ｒ₁ 、Ｒ₂ は炭素数が１〜４のアルキル基又はハロゲン原子を示し、ｎは重合度を示す。）

上記化１で表されるポリフェニレンエーテルとしては、例えば、ポリ（２、６−ジメチルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２、６−ジエチルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２、６−ジクロロフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２、６−ジブロモフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２−クロロ−６−メチルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２−メチル−６−イソプロピルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２、６−ジ−ｎ−プロピルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２−ブロモ−６−メチルフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２−クロロ−６−ブロモフェニレン−１、４−エーテル）、ポリ（２−クロロ−６−エチルフェニレン−１、４−エーテル）などが挙げられる。化１で表されるポリフェニレンエーテルは、単独で用いられても併用されてもよく、又、上記重合度ｎは、通常、１０〜５０００のものが用いられる。

（Ｒ₃ 、Ｒ₄ は炭素数が１〜４のアルキル基又はハロゲン原子を示す。）

上記化２で表されるフェノール系モノマーとしては、例えば、２、６−ジメチルフェノール、２、６−ジエチルフェニノール、２、６−ジクロロフェノール、２、６−ジブロモフェノール、２−メチル−６−エチルフェノール、２−クロロ−６−メチルフェノール、２−メチル−６−イソプロピルフェノール、２、６−ジ−ｎ−プロピルフェノール、２−ブロモ−６−メチルフェノール、２−クロロ−６−ブロモフェノール、２−クロロ−６−エチルフェノールなどが挙げられる。化２で表されるフェノール系モノマーは、単独で用いられても併用されてもよい。

そして、上記ポリフェニレンエーテル、上記変性ポリフェニレンエーテル又は上記ブロック共重合体に混合されるポリスチレン系樹脂としては、例えば、ポリスチレン、スチレンとこれと共重合可能なビニルモノマーとの共重合体、ハイインパクトポリスチレンなどが挙げられ、ポリスチレンが好ましい。ポリスチレン系樹脂は、単独で用いられても併用されてもよい。

なお、上記ビニルモノマーとしては、例えば、メチルメタクリレート、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、ブチルアクリレートなどが挙げられる。又、ハイインパクトポリスチレンとしては、ポリスチレンや、上記スチレンとこれと共重合可能なビニルモノマーとの共重合体に、スチレン−ブタジエン共重合体やスチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体などのゴム成分を１〜２０重量％添加してなるものが挙げられる。

又、ポリフェニレンエーテルにグラフト共重合され或いはフェノール系モノマーとブロック共重合するスチレン系モノマーとしては、例えば、スチレン、アルキル化スチレン、ハロゲン化スチレンなどが挙げられる。

アルキル化スチレンとしては、例えば、α−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、エチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレンなどが挙げられる。ハロゲン化スチレンとしては、例えば、モノクロロスチレン、ジクロロスチレンなどが挙げられる。

本発明の自動車内装材用積層シートを構成している発泡シートの発泡倍率は、小さいと、得られる自動車内装材用積層シートの断熱性が低下することがある一方、大きいと、得られる自動車内装材用積層シートの機械的強度及び成形性が低下することがあるので、５〜３０倍が好ましく、７〜２５倍がより好ましい。なお、上記発泡シートの発泡倍率とは、発泡シートを構成する合成樹脂の比重の平均を発泡シートの比重で除したものをいう。

又、発泡シートの厚みは、薄いと、得られる自動車内装材用積層シートを成形して得られる成形品の厚みが薄くなり、成形品の機械的強度及び断熱性が低下することがある一方、厚いと、得られる自動車内装材用積層シートの成形性が低下することがあるので、２〜１０ｍｍが好ましく、２〜８ｍｍがより好ましい。

変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの連続気泡率は、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートに吸音性を要求する場合には５０〜９０％に限定される。

なお、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの連続気泡率は、ＡＳＴＭ Ｄ−２８５６−８７に準拠して１−１／２−１気圧法にて測定されたものをいう。具体的には、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートから該発泡シートの厚み方向の全長に亘って切り込むことによって一辺２５ｍｍの平面正方形状のシート状試験片を複数枚切り出し、この複数枚の試験片を厚み方向に全体の厚みが２５ｍｍ程度となるように重ね合わせて積層体を形成する。

次に、積層体の見掛け体積をノギスを用いて正確に測定した上で、空気比較式比重計を用いて１−１／２−１気圧法によって積層体の体積を測定し、下記式により連続気泡率を測定する。なお、１−１／２−１気圧法による積層体の体積は、例えば、東京サイエンス社から商品名「空気比較式比重計１０００型」で市販されている空気比較式比重計を用いて測定することができる。
連続気泡率（％）＝１００×（見掛け体積−空気比較式比重計による積層体の体積）
／見掛け体積

なお、発泡シートには、発泡シートの物性を損なわない範囲内において、気泡調整剤としてタルクなどの無機充填材、ステアリン酸の金属塩などの脂肪酸の金属塩、難燃剤、滑剤、耐衝撃性改良剤、顔料、安定剤などを添加してもよい。

本発明の自動車内装材用積層シートは、上記発泡シートの両面に非発泡シートが積層一体化されてなる。なお、非発泡シートは、発泡シートの両面に接着剤を介在させることなく直接、熱融着一体化されていることが好ましい。又、発泡シートの両面に積層一体化されている非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂は同一であっても相違していてもよいが、同一であることが好ましい。

そして、非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度が、発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度よりも高くなるように構成されており、非発泡シートの方が発泡シートよりも耐熱性に優れた構成としている。

なお、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度は、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準拠して昇降温速度２０℃／分の条件下で測定した温度をいう。変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度は、例えば、エスアイアイ・テクノロジー社から商品名「ＤＳＣ６２２０型」を用いて測定することができる。

変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度の調整の目安としては、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分が挙げられる。変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分量を少なくすると、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度は低くなる傾向にある。変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分量を多くすると、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度が高くなる傾向にある。

そして、非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分量が、発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分量よりも多くなるように調整することによって、非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度が、発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度よりも高くなるように調整することができる。

なお、上記ポリフェニレンエーテル系樹脂に上記ポリスチレン系樹脂を混合した場合には、上記フェニレンエーテル成分の含有量は、上記ポリスチレン系樹脂を含めた上での含有量をいう。

本発明の自動車内装材用積層シートにおいて、非発泡シートは、発泡しておらず発泡に起因した気泡が存在していないので、加熱によって所望温度に加熱し易い。一方、発泡シートは、内部に気泡を有しており断熱性を有している。従って、発泡シートを加熱する場合、内部まで充分に加熱するには大きな熱量を必要とする。

本発明の自動車内装材用積層シートは、熱成形によって所望形状に成形されて自動車内装材とされた上で自動車に取り付けられて用いられる。自動車内装材用積層シートの熱成形時の加熱において、非発泡シートは上述の通り所望温度に容易に加熱することができる。更に、発泡シートの耐熱性は、非発泡シートの耐熱性よりも低いので、非発泡シートを熱成形のために加熱させる温度にて、発泡シートは熱成形に必要な温度に全体的に充分に加熱される。従って、自動車内装材用積層シートはできるだけ少ない熱量で熱成形に必要な軟化状態に短時間で加熱することができ、成形時間の短縮と省エネルギー化を図ることができる。

そして、自動車内装材用積層シートは熱成形されて自動車内装材に成形された後に冷却されるが、上述のように、自動車内装材用積層シートは熱成形に際して過度に加熱されていない。非発泡シートは上述のように加熱が容易であるので冷却も容易に行うことができる。更に、発泡シートは、それ自体が断熱性を有しているものの、上述のように、少ない熱量で加熱されているので、発泡シートが保持している熱量も少なく、発泡シートの冷却も容易に行うことができる。従って、自動車内装材用積層シートを熱成形して得られる自動車内装材は、金型から取り出された後、短時間のうちに冷却することができ、自動車内装材用積層シートの成形時間の短縮を図ることができる。

又、自動車内装材用積層シートにおいて、発泡シートの耐熱性を低くして上述のように自動車内装材用積層シートの成形性の向上を図るように構成しているが、耐熱性について、発泡シートよりも非発泡シートを優れたものとし、しかも、非発泡シートの厚みは、発泡シートの気泡壁の厚みに比して厚い。

従って、自動車内装材用積層シートを熱成形して得られた自動車内装材が高温雰囲気に放置され、自動車内装材用積層シートの発泡シートが柔らかくなった場合にあっても、非発泡シートは変形することなく形態を確実に維持して自動車内装材全体が変形し或いは自重によって垂れ下がるなどの事態が生じることはない。

発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分量は、少ないと、自動車内装材用積層シートの耐熱性が低下することがあり、多いと、自動車内装材用積層シートの成形性が低下することがあるので、２５〜５０重量％が好ましく、３０〜４５重量％がより好ましい。

又、非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂中におけるフェニレンエーテル成分量は、少ないと、自動車内装材用積層シートの耐熱性が低下することがあり、多いと、自動車内装材用積層シートの成形性が低下することがあるので、２６〜５１重量％が好ましく、３１〜３６重量％がより好ましい。

非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度と、発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度の差は、１〜７℃に限定されるが、２〜５℃が好ましい。上記温度差が小さいと、自動車内装材用積層シートの耐熱性が低下することがあるからである。上記温度差が大きいと、自動車内装材用積層シートの成形性が低下することがあるからである。

非発泡シートに着色剤を含有させてもよい。着色剤としては、特に限定されず、例えば、カーボンブラック、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化アルミなどの無機充填剤、シアニンブルー、シアニングリーン、ミロリブルー、スレンブルー、カドミウムレッド、カドミウムイエロー、カドミウムオレンジ、弁柄、群青、フタロシアニンブルーなどの顔料が挙げられ、黒や灰色などの暗色を呈する着色剤が好ましく、カーボンブラックがより好ましい。

更に、非発泡シート中には、脆化を防止するために、ゴム成分を添加してもよい。ゴム成分としては、例えば、ハイインパクトポリスチレン、スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体などが挙げられ、ハイインパクトポリスチレンが好ましい。

変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シート中におけるゴム成分の含有量は、少ないと、非発泡シートの脆化防止の効果が発現しないことがあり、多いと、非発泡シートの曲げ強度や剛性が低下することがあるので、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂１００重量部に対して１〜２０重量部が好ましい。

非発泡シートの厚みは、薄いと、自動車内装材用積層シートの機械的強度が低下することがあり、厚いと、自動車内装材用積層シートの成形性及び軽量性が低下することがあるので、５０〜３００μｍが好ましく、７０〜２００μｍがより好ましい。

次に、自動車内装材用積層シートの製造方法について説明する。先ず、発泡シートの製造方法としては、具体的には、例えば、(1) 変性ポリフェニレンエーテル系樹脂を押出機に供給して溶融混練すると共に押出機内に揮発性発泡剤を圧入した上で押出機に取り付けた金型から押出発泡させる発泡シートの製造方法、(2) 予め変性ポリフェニレンエーテル系樹脂に揮発性発泡剤を含浸させた上で押出機に供給して溶融混練し、押出機に取り付けた金型から押出発泡させる発泡シートの製造方法等が挙げられる。

上記揮発性発泡剤としては、従来から用いられているものであれば、特に限定されず、例えば、エタン、プロパン、イソブタン、ノルマルブタン、ペンタン、ジメチルエーテルなどの有機系発泡剤、二酸化炭素、水、チッソなどの無機系発泡剤が挙げられる。揮発性発泡剤は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。

そして、上記の如くして得られた発泡シート１の両面に非発泡シートを積層一体化する方法としては、例えば、(1)発泡シートの両面に非発泡シートを重ね合わせ、熱ロールによって発泡シートの両面に非発泡シートを熱融着一体化させる方法、(2)発泡シートの両面に、押出機から押出された直後の非発泡シートを積層し、このシートを発泡シートの両面に熱融着によって積層一体化する方法、(3) 共押出により発泡シートの両面に非発泡シートを積層一体化する方法などが挙げられる。

又、自動車内装材用積層シートは、通常、その一面に、車内側に配設される表皮材を接着剤層を介して積層一体化すると共に、その他面に異音防止層を積層一体化した上で熱成形により所望形状に熱成形されて自動車内装材として用いられる。

上記表皮材としては、不織布、織布、編布等が挙げられ、通気性を有していることが好ましい。なお、表皮材に難燃性を付与するために難燃剤を含有させてもよい。

そして、上記表皮材を構成する繊維としては、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポリアミド、ポリアクリロニトリルなどの合成繊維などが挙げられ、ポリエステル繊維が好ましく、耐熱性に優れている点でポリエチレンテレフタレート繊維がより好ましい。なお、表皮材を構成する繊維は単独で用いられても併用されてもよい。

上記接着剤層としては、上記表皮材と自動車内装材用積層シートとを接着一体化させることができれば、特に限定されず、例えば、熱可塑性接着剤、ホットメルト接着剤、ゴム系接着剤、熱硬化性接着剤、モノマー反応型接着剤、無機系接着剤、天然素材系接着剤などが挙げられるが、容易に接着させることができる点からホットメルト接着剤が好ましい。

なお、上記ホットメルト接着剤としては、例えば、ポリオレフィン系樹脂、変性ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、熱可塑性エラストマー系樹脂、スチレン−ブタジエン共重合体系樹脂、スチレン−イソプレン共重合体系樹脂などを成分としたものが挙げられる。ホットメルト接着剤は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。

又、上述のように、自動車内装材用積層シートの他面に異音防止層が積層一体化されてもよい。異音防止層は、自動車の車体を構成する鋼板に自動車内装材用積層シートが摺接した際に発生する摩擦音を低減するためのものであり、ポリオレフィン系樹脂フィルムや不織布が好ましく用いられ、不織布がより好ましく用いられる。

上記ポリオレフィン系樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィン系樹脂フィルムが挙げられ、耐熱性に優れており周囲の温度変化にかかわらず長期間に亘って安定的に摩擦音の発生を低減させることができる点で、無延伸のポリプロピレンフィルムが好ましい。なお、上記ポリオレフィン系樹脂フィルムの厚みは、１０〜１００μｍが好ましく、２５〜３５μｍがより好ましい。

更に、異音防止層に用いられる不織布を構成する繊維としては、特に限定されず、例えば、ポリエステル繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアミド繊維、ポリアクリロニトリル繊維などの合成樹脂繊維などが挙げられる。

次に、自動車内装材用積層シートは、上述のように、必要に応じて、一面に表皮材を積層一体化すると共に他面に異音防止層を積層一体化した上で熱成形により所望形状に成形されて自動車内装材とされる。

上記自動車内装材用積層シートの熱成形方法としては、従来から汎用の方法が用いられるが、例えば、自動車内装材用積層シートを加熱して二次発泡させた後、この二次発泡させた自動車内装材用積層シートを真空成形や圧空成形などの汎用の成形方法を用いて熱成形すればよい。

なお、真空成形や圧空成形としては、例えば、プラグ成形、フリードローイング成形、プラグ・アンド・リッジ成形、マッチド・モールド成形、ストレート成形、ドレープ成形、リバースドロー成形、エアスリップ成形、プラグアシスト成形、プラグアシストリバースドロー成形などが挙げられる。なお、上記成形方法においては温度調節可能な金型を用いることが好ましい。

本発明の自動車内装材用積層シートは、上記の如く、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度よりも変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度の方が高くなるように構成されている。

従って、自動車内装材用積層シートを熱成形する場合、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを熱成形に必要な温度に加熱することによって、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートも内部まで熱成形に必要な状態に加熱することができ、自動車内装材用積層シート全体をできるだけ少ない熱量で熱成形に必要な温度に加熱して所望形状に正確に成形することができる。

そして、自動車内装材用積層シートの熱成形後の冷却時、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの加熱が上述のようにできるだけ抑えられているので、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートが断熱効果を有しているにもかかわらず、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの冷却を短時間で完了することができ、自動車内装材用積層シートの成形時間の短縮化を図ることができる。

本発明の自動車内装材用積層シートにおいて、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートの耐熱性を変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの耐熱性よりも向上させているので、自動車内装材用積層シート又はこれを熱成形して得られた自動車内装材が高い温度下にて使用された場合にあっても、非発泡シートがその形状を維持し、自動車内装材用積層シート又は自動車内装材は、使用時に熱によって変形するようなことはなく、その形状を確実に維持する。

次に本発明の実施例を説明するが、本発明は下記実施例に限定されるものではない。

（実施例１〜３、比較例１〜５）
第一段目の押出機の先端に第二段目の押出機が接続してなるタンデム型の第一押出機を用意した。ポリフェニレンエーテル系樹脂とポリスチレン系樹脂との混合物（ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチックスジャパン社製 商品名「ＮＯＲＹＬ ＰＫＮ４７５２」、フェニレンエーテル成分：７０重量％、スチレン成分：３０重量％）と、ポリスチレン（東洋スチレン社製 商品名「ＨＲＭ−２６」）とを、フェニレンエーテル成分及びスチレン成分が表１に示した含有量となるように調整しつつ混合してなる変性ポリフェニレンエーテル系樹脂１００重量部及びタルク０．７重量部を第一段目の押出機に供給して溶融混練した。

更に、第一段目の押出機中に、イソブタン３５重量％及びノルマルブタン６５重量％からなる揮発性発泡剤を変性ポリフェニレンエーテル系樹脂１００重量部に対して４．５重量部となるように圧入して溶融混練した。しかる後、第二段目の押出機に溶融状態の変性ポリフェニレンエーテル系樹脂を連続的に供給して、第二段目の押出機の先端に取り付けたサーキュラー金型から円筒状に押出発泡させて円筒状発泡体を製造し、この円筒状発泡体を徐々に拡径させた上でマンドレルに供給して冷却した後、円筒状発泡体をその任意の箇所にて内外周面間に亘って押出方向に連続的に切断、展開することによって長尺状の変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを得た。得られた発泡シートは、その目付が２５０ｇ／ｍ²、厚みが５．１ｍｍ、発泡倍率が２１．４倍、連続気泡率が８０％であった。変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度は表１に示した通りであった。

二機の第二押出機を用意した。ポリフェニレンエーテル系樹脂とポリスチレン系樹脂との混合物（ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチックスジャパン社製 商品名「ＮＯＲＹＬ ＰＫＮ４７５２」、フェニレンエーテル成分：７０重量％、スチレン成分：３０重量％）と、ポリスチレン（東洋スチレン社製 商品名「ＨＲＭ−２６」）と、ハイインパクトポリスチレン（東洋スチレン社製 商品名「Ｅ６４１Ｎ」）とをフェニレンエーテル成分、スチレン成分及びゴム成分が表１に示した含有量となるように調整しつつ混合してなる変性ポリフェニレンエーテル系樹脂を第二押出機のそれぞれに供給して溶融混練し、各第二押出機から変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを押出した。

次に、第一押出機の第二段目の押出機から押出発泡させて得られた変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの一面に、一方の第二押出機から押出した溶融状態の変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを積層して熱融着一体化させた。同時に、第一押出機の第二段目の押出機から押出発泡させて得られた変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの他面にも、他方の第二押出機から押出した溶融状態の変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを積層して熱融着一体化させて自動車内装材用積層シートを得た。

得られた自動車内装材用積層シートは、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートの両面に変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートが直接、熱融着によって積層一体化されていた。なお、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートは、その目付が１００ｇ／ｍ²、厚み９５μｍであった。変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度は表１に示した通りであった。

得られた自動車内装材用積層シートの一面に、エチレン−エチルアクリレート共重合体を主成分とするホットメルトフィルム（クラボウ社製 商品名「Ｘ−２２００」、厚み３：３０μｍ、融点：９２℃）及び表皮材（目付：１３０ｇ／ｍ²）をホットメルトフィルムが自動車内装材用積層シート側となるようにして重ね合わせた。

更に、得られた自動車内装材用積層シートの他面に、異音防止層となるホットメルトパウダー付きのポリエステル繊維からなるスパンボンド不織布（東洋紡社製 商品名「エクーレ６１５ ＡＤ」、目付：２０ｇ／ｍ²）を重ね合わせて重合シートを製造した。

一対のポリテトラフルオロエチレン製のベルトを備えたローラプレス機を用意した。ローラプレス機のベルトの温度を１１５〜１３５℃に維持した。ローラプレス機のベルト間に重合シートを供給して重合シートを両面から厚み方向に圧縮して、自動車内装材用積層シートの一面に表皮材を積層一体化すると共に、自動車内装材用積層シートの他面に異音防止層を積層一体化した。

得られた自動車内装材用積層シートについて、耐熱性、成形時間及び成形性を下記の要領で測定し、その結果を表１に示した。なお、表１において、ガラス転移温度差は、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度から変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度を引いた値を示した。

（耐熱性）
自動車内装材用積層シートを熱プレス成形によって成形してトレー状の成形品を得た。得られた成形品は、平面矩形状の底面部と、この底面部の外周縁から上方に延設された周壁部と、この周壁部の外周縁から外方に延設された鍔部とから構成されていた。成形直後の成形品を水平面上に底面部が水平面に接した状態に載置した。この状態において、鍔部の外周縁と、周壁部の上端を通る水平面との間の垂直方向の距離を測定し、この距離をＨ₁（ｍｍ）とした。

次に、上記成形品を１００℃に維持したオーブン内に２４時間に亘って放置した後、成形品をオーブンから取り出し、成形品をその表面温度が室温となるまで冷却した。しかる後、成形品を水平面上に底面部が水平面に接した状態に載置した。この状態において、鍔部の外周縁と、周壁部の上端を通る水平面との間の垂直方向の距離を測定し、この距離をＨ₂（ｍｍ）とした。

そして、下記式に基づいて変形量ΔＨを算出し、下記基準に基づいて評価した。なお、表１の括弧内にΔＨを記載した。
ΔＨ（ｍｍ）＝Ｈ₂−Ｈ₁

Ａ：変形量ΔＨが２ｍｍ以下であった。
Ｂ：変形量ΔＨが２ｍｍを超えて且つ４ｍｍ以下であった。
Ｃ：変形量ΔＨが４ｍｍを超えていた。

（成形時間及び成形性）
汎用の単発成形機を用意した。成形機の上側ヒーター温度を２５０℃に、下側ヒーター温度を２３０℃とした後、自動車内装材用積層シートを成形機の雌雄金型間に供給して３０秒間に亘って自動車内装材用積層シートを加熱した。

次に、成形機の雌雄金型を型締めして自動車内装材用積層シートを３０秒間に亘ってトレー状に熱成形した。なお、雌雄金型間のクリアランスは４ｍｍであった。しかる後、雌雄金型を冷却することによって自動車内装材用積層シートをその表面温度が６０℃となるまで冷却した後、雌雄金型を型開きしてトレー状の成形品を取り出した。

自動車内装材用積層シートを成形機の雌雄金型間に供給してから雌雄金型を型開きしてトレー状の成形品を取り出すまでに要した時間を測定し、その時間を成形時間とした。測定された成形時間を表１に示した。又、得られた成形品を目視観察して下記基準に基づいて成形性を評価した。

Ａ：成形品の表面に折れ目、皺及び亀裂はなかった。
Ｂ：成形品の表面に折れ目及び亀裂はなかったが皺が発生していた。
Ｃ：成形品の表面に折れ目又は亀裂が発生していた。

Claims (1)

1. 連続気泡率が５０〜９０％である変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートと、この変性ポリフェニレンエーテル系樹脂の両面に積層一体化され且つ上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを構成している変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度よりも高いガラス転移温度を有する変性ポリフェニレンエーテル系樹脂から構成されている変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートとを含む自動車内装材用積層シートであって、
   上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを構成している上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のフェニレンエーテル成分の含有量が、上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを構成している上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のフェニレンエーテル成分の含有量よりも高く、且つ
   上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂非発泡シートを構成している上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度と、上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂発泡シートを構成している上記変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のガラス転移温度の差が１〜７℃であることを特徴とする自動車内装材用積層シート。