JP5494089B2 - 双極型電池のシール構造 - Google Patents
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Description
図1は、双極型リチウムイオン二次電池10の全体構造を模式的に表した断面概略図である。図1に示す双極型リチウムイオン二次電池10は、実際に充放電反応が進行する略矩形の発電要素21が、電池外装材であるラミネートフィルム29の内部に封止された構造を有する。
集電体は導電性を有する樹脂層を含む。好適には、集電体は、導電性を有する樹脂層からなる。樹脂層は、導電性を有し、必須に樹脂を含み、集電体の役割を果たす。樹脂層が導電性を有するには、具体的な形態として、1)樹脂を構成する高分子材料が導電性高分子である形態、2)樹脂層が樹脂および導電性フィラー(導電材)を含む形態が挙げられる。
接着層は、酸素原子を表面に有する層であり、集電体の外周部に形成され、シール材と集電体とを接着させる役割を果たす。接着層の材料の例としては、チタン(Ti)、アルミニウム(Al)、銅(Cu)、クロム(Cr)、ニッケル(Ni)、亜鉛(Zn)、金(Au)、白金(Pt)、銀(Ag)などの金属粒子;SUS304、SUS316などのステンレス鋼、ニッケル合金、チタン合金、マグネシウム合金、クロム鋼、貴金属合金などの合金粒子;酸化チタン(TiO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化セリウム(CeO2)、酸化タンタル(Ta2O5)、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化クロム、二酸化ケイ素(SiO2)、スピネル(MgAl2O4)、ムライト(Al6O13Si2)、酸化イットリウム(Y2O3)、酸化ハフニウム(HfO2)などの金属酸化物;窒化ケイ素(Si3N4)、窒化アルミニウム(AlN)、窒化ジルコニウム(ZrN)、窒化チタン(TiN)、窒化ホウ素(BN)などの窒素を含むセラミックス(金属窒化物);炭化ケイ素(SiC)、炭化チタン(TiC)、炭化ジルコニウム(ZrC)、炭化タングステン(WC)などの炭素を含むセラミックス;二ホウ化チタン(TiB2)、ホウ化ジルコニウム(ZrB2)などのホウ素を含むセラミックスが挙げられる。これら接着層の材料は、単独でもまたは2種以上組み合わせても用いることができる。
シール材は、電解質層からの電解液の漏れによる液絡を防止する。また、シール材は、電池内で隣り合う集電体どうしが接触したり、発電要素における単電池層の端部の僅かな不揃いなどに起因する短絡が起こったりするのを防止する目的で設けられる。そして、該シール材は、上記接着層を介して集電体と接着する。
[正極(正極活物質層)および負極(負極活物質層)]
活物質層13または15は活物質を含み、必要に応じてその他の添加剤をさらに含む。
電解質層17を構成する電解質としては、液体電解質またはポリマー電解質が用いられうる。
最外層集電体の材質としては、例えば、金属や導電性高分子が採用されうる。電気の取り出しやすさの観点からは、好適には金属材料が用いられる。具体的には、例えば、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス鋼、チタン、銅などの金属材料が挙げられる。これらのほか、ニッケルとアルミニウムとのクラッド材、銅とアルミニウムとのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく用いられうる。また、金属表面にアルミニウムが被覆されてなる箔であってもよい。なかでも、電子伝導性、電池作動電位という観点からは、アルミニウム、銅が好ましい。
電池外部に電流を取り出す目的で、タブを用いてもよい。タブは最外層集電体や集電板に電気的に接続され、電池外装材であるラミネートシートの外部に取り出される。
電池外装材29としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。
図8は、二次電池の代表的な実施形態である扁平なリチウムイオン二次電池の外観を表した斜視図である。
本実施例では、図2に示すシール構造を有する集電体を作製した。
TiN層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして、袋状の集電体を作製した。
上記のように製造した実施例1および比較例1の集電体を室温(25℃)で放置し、その重量を測定して、袋内からの電解液の減少率を算出した。結果を表1に示す。
(実施例2)
実施例2では、上記実施例1と同様のシール構造を有する集電体を使用して、双極型二次電池を製造し、サイクル試験を行った。
集電体として導電性を有する熱硬化性ポリイミドフィルム(四角状、厚さ50μm)を準備し、その両面の外周部の幅10mmの部分に、スパッタ法によりTiN層を形成した。
この双極型電極のTiN層部分に重なるように、幅10mmのシール用シート(PP/PEN/PPを積層した3層構造品)を配置した。次に、170×140mmの樹脂系セパレータ(宇部興産株式会社製、ポリエチレン製微多孔膜)を正極活物質層が形成された側の双極型電極が全て覆われるように配置した。その後、セパレータ上にシール用シートを配置し、その上から、双極型電極の負極活物質層面を重ねた。このようにして、双極型電極(負極活物質層・集電体・正極活物質層)・セパレータ・双極型電極(負極活物質層・集電体・正極活物質層)・・・セパレータ・双極型電極(負極活物質層・集電体・正極活物質層)、の順番で積層した。最終的に、双極型電極4枚をセパレータを介して積層し、熱シールすることによって、単電池層が3個積層された双極型二次電池構造体を作製した。
集電体として、上記比較例1と同様の方法で製造した集電体を使用した以外は、実施例2と同様にして双極型リチウムイオン二次電池を作製した。
上記の方法で作製した実施例2および比較例2の双極型リチウムイオン二次電池について、25℃の雰囲気下、定電流方式(CC、電流:1C)で12.6Vまで充電した。次いで、10分間休止させた後、定電流(CC、電流:1C)で7.5Vまで放電し、放電後10分間休止させた。この充放電過程を1サイクルとし、20サイクルの充放電試験を行い、放電容量維持率を調べた。結果を下記の表2に示す。なお、表2において「放電容量維持率」は、1サイクル目の放電容量に対する、1、5、10、20サイクル目の放電容量の割合を表す(百分率表示)。
2、31 シール材、
3 接着層、
4、15 負極活物質層、
5、13 正極活物質層、
6、17 電解質層、
7 電気的な接続部、
10、50 双極型リチウムイオン二次電池、
11a 正極側の最外層集電体、
11b 負極側の最外層集電体、
19 単電池層、
21、57 発電要素、
23 双極型電極、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29 ラミネートフィルム、
58 正極タブ、
59 負極タブ。
Claims (4)
- 導電性を有する熱硬化性樹脂からなる集電体と、
前記集電体の外周部にスパッタ法により形成された、窒化チタンからなる接着層と、
前記集電体の外周部に配置され前記集電体間を接着する、熱可塑性樹脂からなるシール材と、
を含み、
前記シール材が前記接着層を介して前記集電体と接着している双極型電池のシール構造。 - 前記接着層が、前記集電体の少なくとも外周部を覆っている、請求項1に記載の双極型電池のシール構造。
- 前記接着層が前記集電体の外方に突出する電気的な接続部を有する、請求項1または2に記載の双極型電池のシール構造。
- 導電性を有する熱硬化性樹脂からなる集電体の外周部に窒化チタンをスパッタする工程と、
前記集電体の間に熱可塑性樹脂からなるシール材を配置し、前記シール材を加熱する工程と、
を含む、双極型電池のシール構造の形成方法。
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