JP5473063B2 - 扁平形非水二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、生産性が良好な扁平形非水二次電池と、その製造方法に関するものである。
一般にコイン形電池やボタン形電池と称される扁平形の非水二次電池では、正極と負極とがセパレータを介して対向して構成された電極体と、非水電解液とを、外装ケースと封口ケースとガスケットとで形成された空間内に収容した構造を有している。
前記のような扁平形非水二次電池では、正極および負極に、集電体の片面または両面に正極合剤層や負極合剤層を形成し、かつ集電体の一部を、正極合剤層や負極合剤層を形成せずに露出させ、これを集電タブとして利用し、この集電タブを折り曲げるなどして端子を兼ねる外装ケースや封口ケースとの電気的接続に利用しているものがある。
また、前記のような正極を袋状に成形したセパレータ内に挿入し、負極と積層して構成した電極群を有する扁平形非水二次電池も知られている（特許文献１、２）。これらの電池では、袋状のセパレータを形成するにあたり、２枚のセパレータの間にポリエステル樹脂フィルムなどの絶縁性高分子フィルムを配置し、このフィルムの表面に設けた接着成分によって、フィルムとセパレータとを接着したり（特許文献１）、２枚のセパレータ同士を溶着したり（特許文献２）している。
前記の袋状のセパレータを用いた電池では、この袋状のセパレータと、負極との平面視での形状を合わせることで、電極群に係る側面（電池の扁平面に垂直な面）のうち、正負極の集電タブ部を除く部分を揃えることができるため、電極群形成の際の正極（袋状のセパレータで包まれた正極）と負極との位置合わせが容易となることから、電極群の生産性、ひいては電池の生産性を高め得ることが予想される。
ところが、実際には、袋状のセパレータを構成する２枚のセパレータの端面同士を揃えることが容易ではなく、電池の生産性を必ずしも高め得ないことが本発明者らの検討により明らかとなった。
本発明は、前記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、生産性が良好な扁平形非水二次電池、およびその製造方法を提供することにある。
前記目的を達成し得た本発明の扁平形非水二次電池は、外装ケースと封口ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、複数の正極と複数の負極とがセパレータを介して交互に積層された電極群および非水電解液を有している扁平形非水二次電池であって、前記正極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記正極の本体部には、集電体の片面または両面に正極活物質を含む正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部では、前記集電体に正極合剤層が形成されておらず、前記負極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部には、集電体の片面または両面に負極活物質を含む負極剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部では、前記集電体に負極剤層が形成されておらず、少なくとも、両側が負極と対向している正極の両面には、熱可塑性樹脂製の微多孔膜からなり、かつ前記正極の本体部全面を覆う主体部と、前記主体部から突出し、前記正極の集電タブ部の、少なくとも本体部との境界部を含む部分を覆う張り出し部とを有するセパレータが配置されており、前記負極の本体部と、前記セパレータの主体部とは、平面視で略同一形状であり、正極の両面に配置された前記２枚のセパレータは、その主体部の周縁部の少なくとも一部において、互いに直接溶着された接合部を有しており、かつ前記２枚のセパレータの主体部の接合部における外縁の端面同士が同一面内にあることを特徴とするものである。
また、本発明の製造方法は、本発明の扁平形非水二次電池を製造するための方法であって、正極の両面に配置される２枚のセパレータを、直接重ねるか、または正極の本体部および集電タブ部の少なくとも本体部との境界部を含む部分を介して重ね、前記２枚のセパレータ同士を接合部となることが予定される箇所で溶着し、その後に前記２枚のセパレータを切断する工程を有することを特徴とする。
なお、電池業界においては、高さより径の方が大きい扁平形電池をコイン形電池と呼んだり、ボタン形電池と呼んだりしているが、そのコイン形電池とボタン形電池との間に明確な差はなく、本発明の扁平形非水二次電池には、コイン形電池、ボタン形電池のいずれもが含まれる。
本発明によれば、生産性が良好な扁平形非水二次電池と、その製造方法とを提供することができる。
図１に、本発明の扁平形非水二次電池の一例を模式的に示す。図１は、扁平形非水二次電池の電池ケース（外装ケース２および封口ケース３）および絶縁ガスケット４部分の断面を表す縦断面図である。図１に示すように、扁平形非水二次電池１は、正極５および負極６を、それらの平面が電池の扁平面に略平行（平行を含む）となるように積層した積層型の電極群と、非水電解液（図示しない）とが、外装ケース２、封口ケース３および絶縁ガスケット４により形成される空間（密閉空間）内に収容されている。封口ケース３は、外装ケース２の開口部に絶縁ガスケット４を介して嵌合しており、外装ケース２の開口端部が内方に締め付けられ、これにより絶縁ガスケット４が封口ケース３に当接することで、外装ケース２の開口部が封口されて電池内部が密閉構造となっている。外装ケース２および封口ケース３は、ステンレス鋼などの金属製であり、絶縁ガスケット４は、ナイロンなどの絶縁性を有する樹脂製である。
図２に正極５の平面図を模式的に示しているが、正極５は、本体部５ａと、平面視で、本体部５ａから突出した集電タブ部５ｂとを有している。集電タブ部５ｂは、通常、図２に示すように、その幅（図２中上下方向の長さ）を本体部５ａの幅よりも狭くする。
正極５の本体部５ａでは、集電体５２の片面または両面に正極合剤層５１が形成されている。そして、正極５の集電タブ部５ｂでは、集電体表面に正極合剤層５１が形成されておらず、集電体５２が露出している。
また、図３に負極６の平面図を模式的に示しているが、負極６も正極５と同様に、本体部６ａと、平面視で、本体部６ａから突出した集電タブ部６ｂとを有している。集電タブ部６ｂは、通常、図３に示すように、その幅（図３中上下方向の長さ）を本体部６ａの幅よりも狭くする。そして、負極６の本体部６ａでは、集電体６２の片面または両面に、負極剤層６１が形成されている。また、負極６の集電タブ部６ｂでは、集電体６２表面に負極剤層６１が形成されておらず、集電体が露出している。
図１に示す電池では、電極群の上下両端が負極６Ｂ、６Ｂとなっており、これらの負極６Ｂ、６Ｂは、集電体の片面（電池内側の面）にのみ、負極剤層を有している。そして、電極群における図中上側の負極６Ｂの集電体の露出面が、封口ケース３の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接することで、電気的に接続している。すなわち、図１に示す電池では、封口ケース３は負極端子を兼ねている。
そして、電極群の有する全ての負極６（集電体の両面に負極剤層が形成された負極６Ａおよび集電体の片面に負極剤層が形成された負極６Ｂ）は、それらの集電タブ部６ｂを介して互いに電気的に接続している。なお、各負極６の集電タブ部６ｂの接続は、例えば溶接により行うことができる。
また、図１に示す電池では、各正極５の集電タブ部５ｂが互いに電気的に接続し、かつ外装ケース２の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接することで、電気的に接続している。すなわち、図１に示す電池では、外装ケース２は正極端子を兼ねている。なお、図１に示す電池では、電極群の最下部に位置する負極６Ｂと、正極端子を兼ねる外装ケース２とを絶縁する目的で、これらの間にポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリイミドなどで形成されたテープなどからなる絶縁シール８が配置されている。
図４に、本発明の電池に係るセパレータの平面図を模式的に示す。なお、図４では、セパレータ７とともに、正極、負極およびセパレータが積層された積層型の電極群とした場合を想定して、セパレータ７の下に配置される正極５を点線で示し、それらの更に下側に配置される負極に係る集電タブ部６ｂと、電極群に係る各構成要素の位置ずれを抑えるための結束テープ９とを二点鎖線で示している。また、図４に示す正極５は、電極群において、その両側（両面）が負極と対向するものであり、図４では図示していないが、電極群とした場合、セパレータ７の上側（図中手前方向）には、少なくとも負極が配置される。
図４に示すように、セパレータ７と、正極５（図中点線で表示）を介してその下側（図中奥行き方向）に配置される他のセパレータとは、その周縁部において互いに直接溶着した接合部７ｃ（図中、格子模様で表示）を有している。すなわち、セパレータ７と、その下側に配置されたセパレータとは、周縁部で互いに直接溶着されて袋状となっており、その内部に正極５を収容している。
セパレータ７は、正極５の本体部５ａ全面を覆う主体部７ａ（すなわち、正極５の本体部５ａよりも平面視での面積が大きな主体部７ａ）と、主体部７ａから突出し、正極５の集電タブ部５ｂの、本体部５ａとの境界部を少なくとも含む部分を覆う張り出し部７ｂと を有している。そして、セパレータ７の主体部７ａの周縁部の少なくとも一部に、正極５の両面に配置された２枚のセパレータ（セパレータ７と、正極５の下側に配置されたセパレータ）同士を互いに直接溶着した接合部７ｃを設けている。
セパレータの接合部７ｃは、２枚のセパレータの周縁部同士を直接溶着して形成する。例えば、セパレータ間に樹脂で構成された層を別途介在させ、この層と２枚のセパレータとを溶着したり、この層の両面に接着剤などを塗布し、この接着剤を介して２枚のセパレータと接着したりして接合部を形成した場合には、セパレータの他の部分に比べて接合部の強度が小さくなりやすいため、例えば電池内が高温となってセパレータに収縮が生じた際に、接合部が剥離して正極と負極とが直接接触する虞がある。
これに対し、本発明の電池では、前記の通り、２枚のセパレータの周縁部同士を直接溶着して接合部を形成することから、接合部の強度がセパレータ自身の強度とほぼ同等となる。そのため、電池内温度が、セパレータに収縮が生じ得るような高温となっても、接合部の剥離が良好に抑制されて、セパレータの収縮が抑えられ、正極と負極との接触が防止されることから、安全性の高い電池となる。
なお、セパレータの主体部に係る周縁部は、全てが接合部となっていてもよいが、例えば、図４に示すように、周縁部の一部を、セパレータ同士を溶着せずに非溶着部７ｄ、７ｄとして残してもよい。２枚のセパレータを溶着して袋状とした後にその中に正極を収容したり、１枚のセパレータの上に正極を配置し、その正極の上に更にセパレータを配置してた後に、これら２枚のセパレータを溶着して袋状としたりした場合、セパレータ内に空気が残留することがある。しかし、このような正極を用いて電池を製造する場合、外装ケースと封口ケースとをかしめる際に、前記の残留空気が、非溶着部７ｄ、７ｄを通じてセパレータ外へ良好に排出されるため、セパレータ内の残留空気による問題（発電時の反応が不均一になって容量が低下するなどの問題）の発生を防止できる。
セパレータの周縁部に非溶着部を設ける場合、電池の生産性の低下を抑える観点から、その個数は１〜５個程度とすることが好ましい。また、セパレータの周縁部に非溶着部を設ける場合、セパレータの主体部に係る非溶着部の外縁の長さが、セパレータの主体部に係る外縁の全長さ（張り出し部を除く外縁の全長さ）の１５〜６０％程度することが好ましい。すなわち、セパレータの主体部においては、その外縁の全長さのうちの４０％以上（好ましくは７０％以上）が接合部であることが好ましく、これにより、セパレータ同士の接合強度を良好に確保することができる。
図５に、扁平形非水二次電池に係る正極と、その両面に配置された２枚のセパレータとの一例を模式的に表す要部断面図を示している。図５中、（ａ）が本発明の扁平形非水二次電池に係る正極およびセパレータであり、（ｂ）が本発明外の電池に係る正極およびセパレータである。なお、図５に示す断面は、図４のＡ−Ａ線断面に相当する。
本発明の扁平形非水二次電池では、図３および図４に示しているように、負極の本体部と、正極の両側に配置されるセパレータの主体部とを、平面視で略同一形状（同一形状を含む）とする。これにより、電極群を形成する際に、その側面（電池の扁平面に垂直な方向の面。以下同じ。）において、正極を包むセパレータの端部と負極の端部とを揃えることができるため、セパレータに包まれた正極と負極との位置合わせが容易となり、電極群の生産性が向上する。しかしながら、図５（ｂ）に示すように、正極の両面に配置された２枚のセパレータにおける接合部の外縁の端面同士がずれている場合には、電極群の側面において、正極を包むセパレータの端部と負極の端部とを揃えることができなくなるため、電極群の製造が困難となり、電池の生産性が損なわれてしまう。ここで略同一形状とは「負極の本体部」と「セパレータの主体部」とが容易に位置決めできる程度に同一形状であることを意味しており、具体的には、張り出し部を除いた正極を包むセパレータの端部と集電タブ部を除いた負極の端部における幅方向の寸法との差が５％未満であるものをいう。
そこで、本発明の扁平形非水二次電池では、図５（ａ）に示すように、正極の両面に配置された２枚のセパレータの接合部における外縁の端面同士が同一面（図中縦の面）内にあるようにしており、これにより、電極群の製造時における正極（セパレータに包まれた正極）と負極との積層時の位置合わせを容易として、その生産性を高めている。
正極の両面に配置された２枚のセパレータにおける接合部の外縁の端面同士が、同一面内にあるようにするには、２枚のセパレータを重ねて接合部となることが予定される箇所で溶着し、その後にこれら２枚のセパレータを、打ち抜きなどの手法によって必要な形状に切断することが好ましい。よって、本発明の扁平形非水二次電池は、この一連の工程を含む製造方法により製造することができる。
例えば、正極の両面に配置される２枚のセパレータを、必要とされる形状に予め切断しておき、その後にこれらを重ねて溶着して接合部を形成すると、２枚のセパレータの外縁同士の位置合わせが容易ではないため、図５（ｂ）に示すように、２枚のセパレータの接合部の外縁の端面同士を同一面内に収めることが困難である。また、この方法を採用した場合、接合部形成後の２枚のセパレータが波打つ虞もあり、これによっても、電極群の生産性が低下する。
これに対し、正極の平面視での面積よりも大きな面積の２枚のセパレータを重ね、予め溶着して接合部を形成した後に、必要とされる形状に切断する方法であれば、図５（ａ）に示すように、２枚のセパレータの接合部の外縁の端面同士を同一面内に収めることが容易となり、また、接合部形成後の２枚のセパレータの波打ちを抑制することもできる。そのため、電極群の生産性を高めることが可能となる。
なお、２枚のセパレータを溶着する際には、これら２枚のセパレータを直接重ねて溶着してもよく、正極の本体部および集電タブ部の少なくとも本体部との境界部を含む部分を介して２枚のセパレータを重ねた後に溶着してもよい。前者の場合には、セパレータの溶着および切断によって袋状のセパレータが形成されるため、その開口部から正極を挿入することで、周縁部に接合部を有する２枚のセパレータ間に正極を収容することができる。一方、後者の方法では、２枚のセパレータの周縁部における接合部の形成と、セパレータ間への正極の収容とを同時に行い得ることから、電極群の生産性をより高めることが可能となる。よって、後者の方法を採用することが、より好ましい。
セパレータの周縁部の溶着は、例えば、加熱プレスにより行うことができる。この場合、加熱温度は、セパレータを構成する熱可塑性樹脂の融点よりも高い温度であればよいが、例えば、融点より１０〜５０℃高い温度で行うことが好ましい。また、加熱プレスの時間については、良好に接合部が形成できれば特に制限はないが、通常は、１〜１０秒程度とする。
本発明の扁平形非水二次電池の製造に当たり、正極の両面に配置する２枚のセパレータにおける接合部の形成および裁断に係る前記の工程以外の工程については、従来から扁平形非水二次電池の製造に採用されている各工程を、そのまま適用すればよい。
具体的には、例えば、以下の方法により、本発明の扁平形非水二次電池を製造することができる。前記のようにして袋状のセパレータに包んだ正極と、負極とを交互に重ね、各正極の集電タブ部および各負極の集電タブ部を纏め、必要に応じて溶接するなどして電極群とする。そして、この電極群を外装ケースまたは封口ケース内に収容する。更に、電池内側となる面が上側となるように封口ケースを置いて絶縁ガスケットを被せ、非水電解液を注入した後に、外装ケースを被せ、周囲をかしめて扁平形非水二次電池を得ることができる。
図１に示した電池では、電極群に係る上下両端の電極（最外部の２つの電極）がいずれも負極であるが、本発明の電池では、図１に示す態様とは異なり、電極群に係る上下両端の電極（最外部の２つの電極）のうち、一方または両方を正極としてもよい。また、電極群の最外部の電極のうち、正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）に近い側の電極を正極とした場合、この正極は、集電体の両面に正極合剤層を有し、集電タブ部のみで正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）と接していてもよく、集電体の片面（電池内側となる面）のみに正極合剤層を有し、集電体の露出面が、正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接触することで、電気的に接続していてもよい。
なお、電極群に係る上下両端の電極（最外部の２つの電極）の両方を正極とした場合、負極端子を兼ねる電池ケース（例えば封口ケース）と負極との接続は、各負極の集電タブ部を互いに電気的に接続し、かつこれらを、負極端子を兼ねる電池ケース（例えば封口ケース）の内面と溶接するか、または溶接せずに直接接触させる方法で行うことができる。
また、本発明の電池では、少なくとも両側が負極と対向している正極の両面にはセパレータを配置するが、電極群の最外部に配置される正極、すなわち片側（片面）のみが負極と対向している正極については、その両面にセパレータを配置してもよく（更に、これらの２枚のセパレータに接合部を形成してもよい）、負極と対向する面にのみセパレータを配置しても構わない。更に、電極群に係る最外部の電極の両方を正極とし、これらの正極の両面にセパレータを配置しない場合には、負極端子を兼ねる電池ケースと電極群の最外部の正極との間には、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリイミドなどで形成されたテープなどからなる絶縁シールなどの絶縁体を配置する。
また、各正極の集電タブ部と正極端子を兼ねる電池ケースとの電気的接続、および各負極の集電タブ部と負極端子を兼ねる電池ケースとの電気的接続には、正極や負極とは別体のリード体（金属箔などで構成されたリード体）を介して行ってもよい。
本発明の電池に係る正極の正極合剤層は、正極活物質、導電助剤、バインダなどを含有する層である。
本発明の電池に係る正極活物質としては、例えば、ＬｉｘＣｏＯ２、ＬｉｘＮｉＯ２、ＬｉｘＭｎＯ２、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１−ｙＯ２、ＬｉｘＣｏｙＭ１−ｙＯ２、ＬｉｘＮｉ１−ｙＭｙＯ２、ＬｉｘＭｎｙＮｉｚＣｏ１−ｙ−ｚＯ２、ＬｉｘＭｎ２Ｏ４、ＬｉｘＭｎ２−ｙＭｙＯ４などのリチウム遷移金属複合酸化物などが挙げられる（ただし、前記の各リチウム遷移金属複合酸化物において、Ｍは、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、ＡｌおよびＣｒからなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素であり、０≦ｘ≦１．１、０＜ｙ＜１．０、２．０≦ｚ≦２．２である。）。これらの正極活物質は１種単独で使用してもよく、２種以上を併用しても構わない。
また、正極の導電助剤としては、例えば、カーボンブラック、鱗片状黒鉛、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、繊維状炭素などが挙げられる。更に、正極のバインダとしては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンラバーなどが挙げられる。
正極は、例えば、正極活物質と導電助剤とバインダとを混合して得られる正極合剤を水または有機溶剤に分散させて正極合剤含有ペーストを調製し（この場合、バインダは予め水または溶剤に溶解または分散させておき、それを正極活物質などと混合して正極合剤含有ペーストを調製してもよい）、その正極合剤含有ペーストを金属箔、エキスパンドメタル、平織り金網などからなる集電体の片面または両面に塗布し、乾燥した後、加圧成形することによって正極合剤層を形成して作製される。ただし、正極の作製方法は、前記例示の方法のみに限られることなく、他の方法によってもよい。
正極の組成としては、例えば、正極を構成する正極合剤１００質量％中、正極活物質を７５〜９０質量％、導電助剤を５〜２０質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましい。また、正極合剤層の厚みは、例えば、３０〜２００μｍであることが好ましい。
正極の集電体の素材としては、アルミニウムやアルミニウム合金が好ましい。なお、正極の総厚みを小さくし、電池内における正極および負極の積層数を増やすことで正極合剤層と負極剤層との対向面積を大きくして、電池の負荷特性を高める観点からは、集電体には金属箔を使用することが好ましい。また、集電体の厚みは、例えば、８〜２０μｍであることが好ましい。
本発明の電池に係る負極としては、活物質に、リチウム、リチウム合金、リチウムイオンを吸蔵放出可能な炭素材料、チタン酸リチウムなどを有する負極が挙げられる。
負極活物質に用い得るリチウム合金としては、例えば、リチウム−アルミニウム、リチウム−ガリウムなどのリチウムと可逆的に合金化するリチウム合金が挙げられ、リチウム含有量が、例えば１〜１５原子％であることが好ましい。また、負極活物質に用い得る炭素材料としては、例えば、人造黒鉛、天然黒鉛、低結晶性カーボン、コークス、無煙炭などが挙げられる。
負極活物質に用い得るチタン酸リチウムとしては、一般式ＬｉｘＴｉｙＯ４で表され、ｘとｙがそれぞれ、０．８≦ｘ≦１．４、１．６≦ｙ≦２．２の化学量論数を持つチタン酸リチウムが好ましく、特にｘ＝１．３３、ｙ＝１．６７の化学量論数を持つチタン酸リチウムが好ましい。前記一般式ＬｉｘＴｉｙＯ４で表されるチタン酸リチウムは、例えば、酸化チタンとリチウム化合物とを７６０〜１１００℃で熱処理することによって得ることができる。前記酸化チタンとしては、アナターゼ型、ルチル型のいずれも使用可能であり、リチウム化合物としては、例えば、水酸化リチウム、炭酸リチウム、酸化リチウムなどが用いられる。
負極は、負極活物質がリチウムやリチウム合金の場合は、リチウムやリチウム合金を金属網などの集電体に圧着することで、集電体の表面にリチウムやリチウム合金などからなる負極剤層を形成して得ることができる。他方、負極活物質として炭素材料やチタン酸リチウムを用いる場合は、例えば、負極活物質としての炭素材料やチタン酸リチウムとバインダ、更には必要に応じて導電助剤を混合して得られる負極合剤を水または有機溶剤に分散させて負極合剤含有ペーストを調製し（この場合、バインダは予め水または溶剤に溶解または分散させておき、それを負極活物質などと混合して負極合剤含有ペーストを調製してもよい）、その負極合剤含有ペーストを金属箔、エキスパンドメタル、平織り金網などからなる集電体に塗布し、乾燥した後、加圧成形することによって負極剤層（負極合剤層）を形成して負極を作製することができる。ただし、負極の作製方法は、前記例示の方法のみに限られることなく、他の方法によってもよい。
なお、負極に係るバインダおよび導電助剤としては、正極に用い得るものとして先に例示した各種バインダおよび導電助剤を用いることができる。
負極活物質に炭素材料を用いる場合の負極の組成としては、例えば、負極を構成する負極合剤１００質量％中、炭素材料を８０〜９５質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましく、また、導電助剤を併用する場合には、導電助剤を５〜２０質量％とすることが好ましい。他方、負極活物質にチタン酸リチウムを用いる場合の負極の組成としては、例えば、負極を構成する負極合剤１００質量％中、チタン酸リチウムを７５〜９０質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましく、また、導電助剤を併用する場合には、導電助剤を５〜２０質量％とすることが好ましい。
負極における負極剤層（負極合剤層を含む）の厚みは、例えば、４０〜２００μｍであることが好ましい。
負極の集電体の素材としては、銅や銅合金が好ましい。なお、負極の総厚みを小さくし、電池内における正極および負極の積層数を増やすことで正極合剤層と負極剤層との対向面積を大きくして、電池の負荷特性を高める観点からは、集電体には金属箔を使用することが好ましい。また、集電体の厚みは、例えば、５〜３０μｍであることが好ましい。
セパレータには、熱可塑性樹脂製の微多孔膜で構成されたものを使用する。セパレータを構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィンが好ましく、セパレータ同士を溶着したり、セパレータ間にセパレータの構成樹脂と同種の樹脂を配置して溶着したりする観点からは、その融点、すなわち、ＪＩＳ Ｋ ７１２１の規定に準じて、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される融解温度が、１００〜１８０℃のポリオレフィンがより好ましい。
セパレータを構成する熱可塑性樹脂製の微多孔膜の形態としては、必要な電池特性が得られるだけのイオン伝導度を有していればどのような形態でもよいが、従来から知られている乾式または湿式延伸法などにより形成された孔を多数有するイオン透過性の微多孔膜（電池のセパレータとして汎用されている微多孔フィルム）が好ましい。
セパレータの厚みは、例えば、５〜２５μｍであることが好ましく、また、空孔率は、例えば、３０〜７０％であることが好ましい。
前記の正極、負極およびセパレータは、図１に示すように積層して積層型の電極群として使用するが、その際、各正極の集電タブ部が、電極群の平面視で同一方向を向くように配置され、かつ各負極の集電タブ部が、電極群の平面視で同一方向を向くように配置されていることが好ましい。これにより、正極および負極の集電がより容易となる。
更に、各正極の集電タブ部と、各負極の集電タブ部とは、電極群の平面視で互いに接触しないように配置されていればよいが、これらの接触をより良好に抑制し、かつ電池の生産をより良好にする観点からは、図４に示しているように、各正極の集電タブ部５ｂと各負極の集電タブ部６ｂとは、電極群の平面視で互いに対向する位置に配されていることがより好ましい。
また、正極、負極およびセパレータを積層して構成した電極群は、図４に示すように、その外周を、耐薬品性を有するポリプロピレンなどで構成された結束テープ９で結束して、各構成要素（セパレータに包まれた正極、および負極）の位置ずれを抑制することが好ましい。
電極群に係る正極および負極は、いずれも複数であり、電極の合計層数は、少なくとも４層であるが、それ以上（５層、６層、７層、８層など）とすることも可能である。ただし、正極および負極の積層数をあまり多くすると、扁平状電池としてのメリットが小さくなる虞があることから、通常は、４０層以下とすることが好ましい。
電池に係る非水電解液としては、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状炭酸エステル；ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネートなどの鎖状炭酸エステル；１，２−ジメトキシエタン、ジグライム（ジエチレングリコールメチルエーテル）、トリグライム（トリエチレングリコールジメチルエーテル）、テトラグライム（テトラエチレングリコールジメチルエーテル）、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシメタン、テトラヒドロフランなどのエーテル；などの有機溶媒に、電解質（リチウム塩）を０．３〜２．０ｍｏｌ／Ｌ程度の濃度に溶解させることによって調製した電解液を用いることができる。前記の有機溶媒は、それぞれ１種単独で用いてもよく、２種以上を併用しても構わない。
前記電解質としては、例えば、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣ４Ｆ９ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２などのリチウム塩が挙げられる。
本発明の扁平形非水二次電池の平面形状には特に制限は無く、従来から知られている扁平形電池の主流である円形の他、角形（四角形）などの多角形状でもよい。なお、本明細書でいう電池の平面形状としての角形などの多角形には、その角が切り落とされた形状や、角を曲線にした形状も包含される。また、正極および負極の本体部の平面形状は、電池の平面形状に応じた形状とすればよく、略円形としたり、長方形や正方形などの四角形などの多角形とすることもできるが、例えば、略円形とする場合には、対極の集電タブ部が配置される箇所に相当する部分は、対極の集電タブ部との接触を防止するために、図２および図３に示すように切り落とした形状としておくことが好ましい。
図１では、外装ケースを正極ケースとし、封口ケースを負極ケースとした例を示したが、本発明の電池はこれに限定されず、必要に応じて、外装ケースを負極ケースとし、封口ケースを正極ケースとすることもできる。
なお、以下の手順で、本発明の扁平形非水二次電池の生産性を確認した。図２に示す形状の正極を使用し、この正極よりも平面サイズの大きな２枚のセパレータ（ＰＥ製の微多孔膜セパレータ）を、この正極の本体部および集電タブ部の本体部との境界部を含む部分が介在するように重ね、これら２枚のセパレータ同士を溶着して接合部を形成した後に、図４に示す形状に２枚のセパレータを打ち抜いた。このようにして袋状のセパレータに収容した正極６枚を作製したところ、いずれにおいても、２枚のセパレータの主体部の接合部における外縁の端面同士が、揃っており、同一面内に収まっていた。更に、これら袋状のセパレータに収容した正極６枚と、図３に示す形状の負極７枚（集電体の両面に負極剤層を有する負極５枚および集電体の片面に負極剤層を有する負極２枚で、後者の負極が電極群の最外層になる）とを交互に重ねて電極群を形成した。そして、この電極群を用いて、電極群における正負極の積層枚数が異なる以外は図１に示す構造と同じ構造の扁平形非水二次電池を製造した。その結果、電極群の形成工程において正負極の位置ずれによるトラブルの発生もなく、良好な生産性で扁平形非水二次電を製造し得ることが確認できた。
本発明の扁平形非水二次電池は、従来から知られている扁平形非水二次電池と同様の用途に適用することができる。
１ 扁平形非水二次電池
２ 外装ケース
３ 封口ケース
４ 絶縁ガスケット
５ 正極
５ａ 正極の本体部
５ｂ 正極の集電タブ部
６ 負極
６ａ 負極の本体部
６ｂ 負極の集電タブ部
７ セパレータ
７ａ セパレータの主体部
７ｂ セパレータの張り出し部
７ｃ 接合部
２ 外装ケース
３ 封口ケース
４ 絶縁ガスケット
５ 正極
５ａ 正極の本体部
５ｂ 正極の集電タブ部
６ 負極
６ａ 負極の本体部
６ｂ 負極の集電タブ部
７ セパレータ
７ａ セパレータの主体部
７ｂ セパレータの張り出し部
７ｃ 接合部
Claims (4)
- 外装ケースと封口ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、複数の正極と複数の負極とがセパレータを介して交互に積層された電極群および非水電解液を有している扁平形非水二次電池であって、
前記正極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、 前記正極の本体部には、集電体の片面または両面に正極活物質を含む正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部では、前記集電体に正極合剤層が形成されておらず、
前記負極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部には、集電体の片面または両面に負極活物質を含む負極剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部では、前記集電体に負極剤層が形成されておらず、
少なくとも、両側が負極と対向している正極の両面には、熱可塑性樹脂製の微多孔膜からなり、かつ前記正極の本体部全面を覆う主体部と、前記主体部から突出し、前記正極の集電タブ部の、少なくとも本体部との境界部を含む部分を覆う張り出し部とを有するセパレータが配置されており、
前記負極の本体部と、前記セパレータの主体部とは、平面視で略同一形状であり、
前記正極の両面に配置された２枚のセパレータは、その主体部の周縁部の少なくとも一部において、互いに直接溶着された接合部を有しており、かつ前記２枚のセパレータの主体部の接合部における外縁の端面同士が同一面内にあることを特徴とする扁平形非水二次電池。
なお、前記の「略同一形状」とは、同一形状であるか、または前記張り出し部を除いた前記正極を包む前記セパレータの端部と、前記集電タブ部を除いた前記負極の端部における幅方向の寸法との差が、５％未満であることを意味している。 - セパレータを構成する熱可塑性樹脂が、ポリオレフィンである請求項１に記載の扁平形非水二次電池。
- 請求項１または２に記載の扁平形非水二次電池の製造方法であって、
２枚のセパレータを、直接重ねるか、または正極の本体部および集電タブ部の少なくとも本体部との境界部を含む部分を介して重ね、前記２枚のセパレータ同士を接合部となることが予定される箇所で溶着し、その後に前記２枚のセパレータを切断する工程を有することを特徴とする扁平形非水二次電池の製造方法。 - 溶着後の２枚のセパレータを、打ち抜きにより切断する請求項３に記載の扁平形非水二次電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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