JP5377249B2 - 扁平形非水二次電池 - Google Patents
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Description
本発明は、高い信頼性を有する扁平形非水二次電池に関するものである。
一般にコイン形電池やボタン形電池と称される扁平形の非水二次電池では、正極と負極とがセパレータを介して対向して構成された電極体と、非水電解液とを、外装ケースと封口ケースとガスケットとで形成された空間内に収容した構造を有している。
前記のような扁平形非水二次電池では、正極および負極に、集電体の片面または両面に正極合剤層や負極合剤層を形成し、かつ集電体の一部を、正極合剤層や負極合剤層を形成せずに露出させ、これを集電タブとして利用し、この集電タブを折り曲げるなどして端子を兼ねる外装ケースや封口ケースとの電気的接続に利用しているものがある。
また、前記のような正極を袋状に成形したセパレータ内に挿入し、負極と積層して構成した電極群を有する扁平形非水二次電池も知られている（特許文献１、２）。これらの電池では、袋状のセパレータを形成するにあたり、２枚のセパレータの間にポリエステル樹脂フィルムなどの絶縁性高分子フィルムを配置し、このフィルムの表面に設けた接着成分によって、フィルムとセパレータとを接着したり（特許文献１）、２枚のセパレータ同士を溶着したり（特許文献２）している。
ところが、前記の袋状のセパレータを形成するにあたり、１枚のセパレータ上に正極を配置し、更にこの正極上にもう１枚のセパレータを配置するなどして、正極を介在させつつ２枚のセパレータを重ね、これらのセパレータの周縁部をプレスや加熱プレスによって接合すると、セパレータの内面が正極端部の角部（正極合剤層端部の角部）に当接して、セパレータに傷が生じたり、正極合剤層の角部が欠落したりするなどの欠陥が生じる虞がある。このような欠陥は、電池の内部短絡や容量低下を引き起こし、電池の信頼性を損なう原因となる場合があることから、前記のような袋状のセパレータを使用する扁平形非水二次電池においては、こうした欠陥の発生を抑制することが求められる。
本発明は、前記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、高い信頼性を有する扁平形非水二次電池を提供することにある。
前記目的を達成し得た本発明の扁平形非水二次電池は、外装ケースと封口ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、複数の正極と複数の負極とがセパレータを介して交互に積層された電極群および非水電解液を有している扁平形非水二次電池であって、前記正極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した、前記本体部よりも幅の狭い集電タブ部とを有しており、前記正極の本体部には、集電体の片面または両面に正極活物質を含む正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部では、前記集電体に正極合剤層が形成されておらず、前記負極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した、前記本体部よりも幅の狭い集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部には、集電体の片面または両面に負極活物質を含む負極剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部では、前記集電体に負極剤層が形成されておらず、少なくとも、両側が負極と対向している正極の両面には、熱可塑性樹脂製の微多孔膜からなるセパレータが配置されており、前記２枚のセパレータは、前記正極の本体部全面を覆う主体部と、前記主体部から突出し、前記正極の集電タブ部の、少なくとも本体部との境界部を含む部分を覆う張り出し部とを有しており、かつ前記２枚のセパレータは、その主体部の周縁部の少なくとも一部において、互いに溶着された接合部を有しており、前記２枚のセパレータの接合部の内端と、前記２枚のセパレータの間に存在する前記正極の本体部における外縁との最短距離をＡ（μｍ）、前記正極の厚みをＢ（μｍ）としたとき、ＡとＢとの比Ａ／Ｂが１〜５であることを特徴とするものである。
なお、電池業界においては、高さより径の方が大きい扁平形電池をコイン形電池と呼んだり、ボタン形電池と呼んだりしているが、そのコイン形電池とボタン形電池との間に明確な差はなく、本発明の扁平形非水二次電池には、コイン形電池、ボタン形電池のいずれもが含まれる。
本発明によれば、高い信頼性を有する扁平形非水二次電池を提供することができる。
図１および図２に、本発明の扁平形非水二次電池の一例を模式的に示す。図１は、扁平形非水二次電池の電池ケース（外装ケース２および封口ケース３）および絶縁ガスケット４部分の断面を表す縦断面図であり、図２は図１の要部を拡大し、更に電極群の部分を断面にしたものである。図１および図２に示すように、扁平形非水二次電池１は、正極５および負極６を、それらの平面が電池の扁平面に略平行（平行を含む）となるように積層した積層型の電極群と、非水電解液（図示しない）とが、外装ケース２、封口ケース３および絶縁ガスケット４により形成される空間（密閉空間）内に収容されている。封口ケース３は、外装ケース２の開口部に絶縁ガスケット４を介して嵌合しており、外装ケース２の開口端部が内方に締め付けられ、これにより絶縁ガスケット４が封口ケース３に当接することで、外装ケース２の開口部が封口されて電池内部が密閉構造となっている。外装ケース２および封口ケース３は、ステンレス鋼などの金属製であり、絶縁ガスケット４は、ナイロンなどの絶縁性を有する樹脂製である。
図３に正極５の平面図を模式的に示しているが、正極５は、本体部５ａと、平面視で、本体部５ａから突出した、本体部５ａよりも幅（図３中上下方向の長さ）の狭い集電タブ部５ｂとを有している。
正極５の本体部５ａは、集電体（図２中５２）の片面または両面に、正極合剤層５１が形成されている。そして、正極５の集電タブ部５ｂは、集電体５２表面に正極合剤層が形成されておらず、集電体５２が露出している。
また、負極についても、正極５と同様に、本体部と、平面視で、本体部から突出した、本体部よりも幅の狭い集電タブとを有しており、図１や図２に示すように、負極６の本体部６ａは、集電体６２の片面または両面に、負極剤層６１が形成されている。また、負極６の集電タブ部６ｂは、集電体６２表面に負極剤層が形成されておらず、集電体６２が露出している。
図１および図２に示す電池では、電極群の上下両端が負極６Ｂ、６Ｂとなっており、これらの負極６Ｂ、６Ｂは、集電体６２の片面（電池内側の面）にのみ、負極剤層６１を有している。そして、電極群における図中上側の負極６Ｂの集電体６２の露出面が、封口ケース３の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接することで、電気的に接続している。すなわち、図１および図２に示す電池では、封口ケース３は負極端子を兼ねている。
そして、電極群の有する全ての負極６（集電体６２の両面に負極剤層６１が形成された負極６Ａおよび集電体６２の片面に負極剤層６１が形成された負極６Ｂ）は、それらの集電タブ部６ｂを介して互いに電気的に接続している。なお、各負極６の集電タブ部６ｂの接続は、例えば溶接により行うことができる。
また、図１および図２に示す電池では、各正極５の集電タブ部５ｂが互いに電気的に接続され、かつ外装ケース２の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接することで、電気的に接続している。すなわち、図１および図２に示す電池では、外装ケース２は正極端子を兼ねている。なお、図１および図２に示す電池では、電極群の最下部に位置する負極６Ｂと、正極端子を兼ねる外装ケース２とを絶縁する目的で、これらの間にポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリイミドなどで形成されたテープなどからなる絶縁シール８が配置されている。
図４に、本発明の電池に係るセパレータの平面図を模式的に示す。なお、図４では、セパレータ７とともに、正極、負極およびセパレータが積層された積層型の電極群とした場合を想定して、セパレータ７の下に配置される正極５を点線で示し、それらの更に下側に配置される負極に係る集電タブ部６ｂを一点鎖線で示し、電極群に係る各構成要素の位置ずれを抑えるための結束テープ９を二点鎖線で示している。また、図４に示す正極５は、電極群において、その両側（両面）が負極と対向するものであり、図４では図示していないが、電極群とした場合、セパレータ７の上側（図中手前方向）には、少なくとも負極が配置される。
図４に示すように、セパレータ７と、正極５（図中点線で表示）を介してその下側（図中奥行き方向）に配置される他のセパレータとは、その周縁部において互いに溶着された接合部７ｃ（図中、格子模様で表示）を有している。すなわち、セパレータ７と、その下側に配置されたセパレータとは、周縁部で互いに溶着されて袋状となっており、その内部に正極５を収容している。
セパレータ７は、正極５の本体部５ａ全面を覆う主体部７ａ（すなわち、正極５の本体部５ａよりも平面視での面積が大きな主体部７ａ）と、主体部７ａから突出し、正極５の集電タブ部５ｂの、本体部５ａとの境界部を少なくとも含む部分を覆う張り出し部７ｂとを有している。そして、セパレータ７の主体部７ａの周縁部の少なくとも一部に、正極５の両面に配置された２枚のセパレータ（セパレータ７と、正極５の下側に配置されたセパレータ）同士を互いに溶着した接合部７ｃを設けている。
本発明の扁平形非水二次電池では、前記のように、正極の両面に配置された２枚のセパレータを接合するための接合部を、セパレータの主体部の周縁部に設けるが、セパレータの張り出し部の周縁部（セパレータの張り出し部の周縁部のうち、主体部からの突出方向に沿う部分）にも接合部を設けてもよい。
接合部７ｃは、２枚のセパレータの周縁部同士を直接溶着して形成してもよいが、２枚のセパレータの間に熱可塑性樹脂で構成される層を介在させ、この層を介して２枚のセパレータを溶着することにより形成してもよい。ただし、後者の場合、セパレータ間に介在させる層を構成する熱可塑性樹脂の種類と、セパレータを構成する熱可塑性樹脂の種類によっては、接合部の強度が小さくなる場合があるため、セパレータ間に介在させる層は、セパレータを構成する熱可塑性樹脂と同種の樹脂で構成されたものを使用することが好ましい。すなわち、セパレータ同士を直接溶着したり、セパレータを構成する熱可塑性樹脂と同種の樹脂で構成される層を介してセパレータ同士を溶着したりした場合には、接合部の強度がセパレータ自身の強度とほぼ同等となるため、例えば、電池の使用時に振動などによって生じる虞のある接合部での剥離が良好に抑制でき、更に信頼性の高い電池とすることができる。
なお、セパレータの主体部に係る周縁部は、全てが接合部となっていてもよいが、例えば、図４に示すように、周縁部の一部を、セパレータ同士を溶着せずに非溶着部７ｄ、７ｄとして残してもよい。２枚のセパレータを溶着して袋状とした後に、その中に正極を収容したり、１枚のセパレータの上に正極を配置し、その正極の上に更にセパレータを配置して、セパレータの周縁部を溶着して袋状としたセパレータの中に正極を収容したりした場合、セパレータ内に空気が残留することがある。しかし、このような正極を用いて電池を製造する場合、外装ケースと封口ケースとをかしめる際に、前記の残留空気が、非溶着部７ｄ、７ｄを通じてセパレータ外へ良好に排出されるため、セパレータ内の残留空気による問題（発電時の反応が不均一になって容量が低下するなどの問題）の発生を防止できる。
セパレータの周縁部に非溶着部を設ける場合、電池の生産性の低下を抑える観点から、その個数は１〜５個程度とすることが好ましい。また、セパレータの周縁部に非溶着部を設ける場合、セパレータの主体部に係る非溶着部の外縁の長さが、セパレータの主体部に係る外縁の全長さ（張り出し部を除く外縁の全長さ）の１５〜６０％程度することが好ましい。すなわち、セパレータの主体部においては、その外縁の全長さのうちの４０％以上（好ましくは７０％以上）が接合部であることが好ましく、これにより、セパレータ同士の接合強度を良好に確保することができる。
図５に、図１および図２に示す扁平形非水二次電池に係る正極（正極の本体部）、およびその両面に配置されたセパレータ（セパレータの主体部）の、要部断面を模式的に表している。図５の（ａ）が要部断面図であり、（ｂ）は（ａ）の要部を更に拡大したものである。なお、図５に示す断面は、例えば、図４におけるＩ−Ｉ線断面の一部（接合部７ｃを含む部分）に相当する。
本発明の電池では、２枚のセパレータ７、７の接合部７ｃの内端と、２枚のセパレータ７、７の間に存在する正極５の本体部における外縁との最短距離をＡ（μｍ）、正極の厚みをＢ（μｍ）としたとき、ＡとＢとの比Ａ／Ｂを、１以上、好ましくは１．７以上であって、５以下、好ましくは２．７以下とする。
前記の通り、１枚のセパレータの上に正極を置き、更にその上にセパレータを重ね、両セパレータの周縁部を加熱プレスなどして溶着して接合部を形成する際に、セパレータ７の内面が正極に係る正極合剤層５１の角部に当接する［図５（ａ）では、前記の当接箇所を円で囲んで示している］。この場合、例えば、図中上側のセパレータ７の、正極５の外縁（正極５の本体部の外縁）よりも図中左側の部分において下方へ向かう角度（内角）、および図中下側のセパレータ７の、正極５の外縁（正極５の本体部の外縁）よりも図中左側の部分において上方へ向かう角度（内角）が、図５で示す場合よりも小さくなり、図中円で示す部分における正極合剤層５１、５１の角部へ当接するセパレータ７、７内面の内角が小さくなると、前記当接箇所において、セパレータ７、７の内面に傷が生じたり、正極合剤層５１、５１の角部が欠落したりする虞がある。
そこで、本発明では、前記Ａ／Ｂ値を、１以上、好ましくは１．７以上とすることで、図５に示すように、前記当接箇所において、正極合剤層５１、５１の角部へ当接するセパレータ７、７内面の内角を小さくし、セパレータ７、７の内面が、正極合剤層５１、５１の角部へ緩やかに当接するようにしている。本発明の電池では、かかる構成の採用によって、セパレータ７、７内面での傷の発生や、正極合剤層５１、５１の角部の欠落を抑制し、これらによって発生し得る内部短絡や容量低下を抑えて、その信頼性を高めている。
ただし、前記Ａ／Ｂ値が大きくなりすぎると、セパレータの主体部のうち、正極の本体部と接しない領域が大きくなり、電池内でのセパレータの占有体積が増大して、電池の容量低下の原因となる。よって、前記Ａ／Ｂ値は、５以下、好ましくは２．７以下とする。
なお、図５に示す断面では、図５（ｂ）に示すように、正極５の本体部の外縁の両角部と２枚のセパレータ７、７の接合部の内端とによって三角形（正極５の本体部の外縁の両角部を結ぶ辺ａ、正極５の本体部の外縁の角部のうち図中上側の角部と２枚のセパレータ７、７の接合部の内端とを結ぶ辺ｂ、および正極５の本体部の外縁の角部のうち図中下側の角部と２枚のセパレータ７、７の接合部の内端とを結ぶ辺ｃを有する三角形）が形成される。なお、図５（ｂ）では、前記三角形の各辺を点線で示し、当該部分に存在するセパレータ７、７の面および正極５の外縁を省略している。前記三角形において、辺ａと辺ｂとで形成される内角Ｃ１、および辺ａと辺ｃとで形成される内角Ｃ２は、いずれも４５°以上であることが好ましく、６０°以上であることがより好ましく、９０°以上であることが更に好ましく、また、１２５°以下であることが好ましい。内角Ｃ１および内角Ｃ２がこのような角度となるように調節することで、前記の信頼性向上効果と、容量低下の抑制効果とをより良好に確保することができる。なお、内角Ｃ１と内角Ｃ２とは、角度が同じであってもよく、異なっていてもよい。
また、前記の信頼性向上効果と、容量低下の抑制効果とをより良好に確保する観点からは、前記三角形において、辺ｂと辺ｃとで形成される内角Ｄは、５５°以下であることが好ましく、４５°以下であることがより好ましく、３０°以下であることが更に好ましく、また、１０°以上であることが好ましく、２０°以上であることがより好ましい。
前記のＡ／Ｂ値、内角Ｃ１、内角Ｃ２および内角Ｄは、前記Ａおよび正極の厚み（すなわち前記Ｂ）を調整することで制御できる。なお、前記Ａは、セパレータおよび正極のサイズを調節することで調整できる。
２枚のセパレータの周縁部に接合部を形成するとともに、これらのセパレータの間に正極を収容するには、２枚のセパレータ同士を直接溶着して接合部を形成する場合では、例えば、１枚のセパレータ上に正極を重ね、更にその上にセパレータを重ねた後、これらのセパレータの周縁部を溶着する方法が採用できる。また、２枚のセパレータを重ね、これらの周縁部を溶着してセパレータ同士を接合し、その後、これらのセパレータ間に正極を挿入する方法を採用することもできる。
一方、２枚のセパレータ同士の間にセパレータの構成樹脂と同種の樹脂で構成された層を介在させ、これらを溶着して接合部を形成する場合では、例えば、１枚のセパレータ上の接合部となることが予定される箇所に前記層となるフィルムを置き、かつこのセパレータ上に正極を配置し、更にその上にセパレータを重ねた後、これらのセパレータの周縁部を溶着する方法が採用できる。また、１枚のセパレータ上の接合部となることが予定されている箇所に前記層となるフィルムを置き、このセパレータとフィルムとを予め溶着しておき、その後、このセパレータに正極、セパレータの順に重ねて周縁部を溶着する方法や、２枚のセパレータの間に前記層となるフィルムを介在させて溶着して接合部を形成した後に、これらのセパレータ間に正極を挿入する方法を採用することもできる。
セパレータの周縁部の溶着は、例えば、加熱プレスにより行うことができる。この場合、加熱温度は、セパレータを構成する熱可塑性樹脂の融点よりも高い温度であればよいが、例えば、融点より１０〜５０℃高い温度で行うことが好ましい。また、加熱プレスの時間については、良好に接合部が形成できれば特に制限はないが、通常は、１〜１０秒程度とする。
また、図６、図７および図８には、本発明の扁平形非水二次電池の他の例を模式的に示している。図６は、扁平形非水二次電池の電池ケース（外装ケース２および封口ケース３）および絶縁ガスケット４部分の断面を表す縦断面図であり、図７は図６の要部を拡大し、更に電極群の部分を断面にしたものである。更に、図８は、図６および図７に示す電池に係る正極（正極の本体部）、およびその両面に配置されたセパレータ（セパレータの主体部）の、要部断面図であり、図８に示す断面は、例えば、図４におけるＩ−Ｉ線断面の一部（接合部７ｃを含む部分）に相当する。
図６、図７および図８に示す電池は、正極５の両面に配置された２枚のセパレータ７、７のうちの一方（図中下側のセパレータ７）の主体部が、正極５面（正極５の平面）に略平行（平行を含む）となっている例（すなわち、前記内角Ｃ１および前記内角Ｃ２のうちのいずれか一方が、９０°である例）である。
この場合、図８に示すように、正極５の平面に略平行なセパレータ７（図中下側のセパレータ７）は、正極合剤層５１にセパレータ７が当接する箇所（図中、円で囲んだ箇所）において、正極合剤層５１の角部へ当接するセパレータ７の内角が非常に大きくなるため、これらの接触によるセパレータ７内面の傷つきや正極合剤層５１の角部の欠落が、より良好に抑制でき、電池の信頼性をより高めることができる。
図６、図７および図８に示す電池のうち、ここで説明した部分以外の部分については、図１、図２および図５に示す電池と同様である。ただし、図６、図７および図８に示す電池においては、前記内角Ｄは、４５°以下であることが好ましく、３０°以下であることがより好ましく、また、１０°以上であることが好ましく、２０°以上であることがより好ましい。
図１および図２、並びに図６および図７に示した電池では、電極群に係る上下両端の電極（最外部の２つの電極）がいずれも負極であるが、本発明の電池では、図１や図２、図６、図７に示す態様とは異なり、電極群に係る上下両端の電極（最外部の２つの電極）のうち、一方または両方を正極としてもよい。また、電極群の最外部の電極のうち、正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）に近い側の電極を正極とした場合、この正極は、集電体の両面に正極合剤層を有し、集電タブ部のみで正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）と接していてもよく、集電体の片面（電池内側となる面）のみに正極合剤層を有し、集電体の露出面が、正極端子を兼ねる電池ケース（例えば外装ケース）の内面と溶接されるか、または溶接されずに直接接触することで、電気的に接続していてもよい。
なお、電極群に係る上下両端の電極（最外部の２つの電極）の両方を正極とした場合、負極端子を兼ねる電池ケース（例えば封口ケース）と負極との接続は、各負極の集電タブ部を互いに電気的に接続し、かつこれらを、負極端子を兼ねる電池ケース（例えば封口ケース）の内面と溶接するか、または溶接せずに直接接触させる方法で行うことができる。
また、本発明の電池では、少なくとも両側が負極と対向している正極の両面にはセパレータを配置するが、電極群の最外部に配置される正極、すなわち片側（片面）のみが負極と対向している正極については、その両面にセパレータを配置してもよく（更に、これらの２枚のセパレータに接合部を形成してもよい）、負極と対向する面にのみセパレータを配置しても構わない。更に、電極群に係る最外部の電極の両方を正極とし、これらの正極の両面にセパレータを配置しない場合には、負極端子を兼ねる電池ケースと電極群の最外部の正極との間には、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリイミドなどで形成されたテープなどからなる絶縁シールなどの絶縁体を配置する。
また、各正極の集電タブ部と正極端子を兼ねる電池ケースとの電気的接続、および各負極の集電タブ部と負極端子を兼ねる電池ケースとの電気的接続には、正極や負極とは別体のリード体（金属箔などで構成されたリード体）を介して行ってもよい。
本発明の電池に係る正極の正極合剤層は、正極活物質、導電助剤、バインダなどを含有する層である。
本発明の電池に係る正極活物質としては、例えば、ＬｉｘＣｏＯ２、ＬｉｘＮｉＯ２、ＬｉｘＭｎＯ２、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１−ｙＯ２、ＬｉｘＣｏｙＭ１−ｙＯ２、ＬｉｘＮｉ１−ｙＭｙＯ２、ＬｉｘＭｎｙＮｉｚＣｏ１−ｙ−ｚＯ２、ＬｉｘＭｎ２Ｏ４、ＬｉｘＭｎ２−ｙＭｙＯ４などのリチウム遷移金属複合酸化物などが挙げられる（ただし、前記の各リチウム遷移金属複合酸化物において、Ｍは、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、ＡｌおよびＣｒからなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素であり、０≦ｘ≦１．１、０＜ｙ＜１．０、２．０≦ｚ≦２．２である。）。これらの正極活物質は１種単独で使用してもよく、２種以上を併用しても構わない。
また、正極の導電助剤としては、例えば、カーボンブラック、鱗片状黒鉛、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、繊維状炭素などが挙げられる。更に、正極のバインダとしては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンラバーなどが挙げられる。
正極は、例えば、正極活物質と導電助剤とバインダとを混合して得られる正極合剤を水または有機溶剤に分散させて正極合剤含有ペーストを調製し（この場合、バインダは予め水または溶剤に溶解または分散させておき、それを正極活物質などと混合して正極合剤含有ペーストを調製してもよい）、その正極合剤含有ペーストを金属箔、エキスパンドメタル、平織り金網などからなる集電体の片面または両面に塗布し、乾燥した後、加圧成形することによって正極合剤層を形成して作製される。ただし、正極の作製方法は、前記例示の方法のみに限られることなく、他の方法によってもよい。
正極の組成としては、例えば、正極を構成する正極合剤１００質量％中、正極活物質を７５〜９０質量％、導電助剤を５〜２０質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましい。また、正極合剤層の厚みは、例えば、３０〜２００μｍであることが好ましい。
正極の集電体の素材としては、アルミニウムやアルミニウム合金が好ましい。なお、正極の総厚みを小さくし、電池内における正極および負極の積層数を増やすことで正極合剤層と負極剤層との対向面積を大きくして、電池の負荷特性を高める観点からは、集電体には金属箔を使用することが好ましい。また、集電体の厚みは、例えば、８〜２０μｍであることが好ましい。
本発明の電池に係る負極としては、活物質に、リチウム、リチウム合金、リチウムイオンを吸蔵放出可能な炭素材料、チタン酸リチウムなどを有する負極が挙げられる。
負極活物質に用い得るリチウム合金としては、例えば、リチウム−アルミニウム、リチウム−ガリウムなどのリチウムと可逆的に合金化するリチウム合金が挙げられ、リチウム含有量が、例えば１〜１５原子％であることが好ましい。また、負極活物質に用い得る炭素材料としては、例えば、人造黒鉛、天然黒鉛、低結晶性カーボン、コークス、無煙炭などが挙げられる。
負極活物質に用い得るチタン酸リチウムとしては、一般式ＬｉｘＴｉｙＯ４で表され、ｘとｙがそれぞれ、０．８≦ｘ≦１．４、１．６≦ｙ≦２．２の化学量論数を持つチタン酸リチウムが好ましく、特にｘ＝１．３３、ｙ＝１．６７の化学量論数を持つチタン酸リチウムが好ましい。前記一般式ＬｉｘＴｉｙＯ４で表されるチタン酸リチウムは、例えば、酸化チタンとリチウム化合物とを７６０〜１１００℃で熱処理することによって得ることができる。前記酸化チタンとしては、アナターゼ型、ルチル型のいずれも使用可能であり、リチウム化合物としては、例えば、水酸化リチウム、炭酸リチウム、酸化リチウムなどが用いられる。
負極は、負極活物質がリチウムやリチウム合金の場合は、リチウムやリチウム合金を金属網などの集電体に圧着することで、集電体の表面にリチウムやリチウム合金などからなる負極剤層を形成して得ることができる。他方、負極活物質として炭素材料やチタン酸リチウムを用いる場合は、例えば、負極活物質としての炭素材料やチタン酸リチウムとバインダ、更には必要に応じて導電助剤を混合して得られる負極合剤を水または有機溶剤に分散させて負極合剤含有ペーストを調製し（この場合、バインダは予め水または溶剤に溶解または分散させておき、それを負極活物質などと混合して負極合剤含有ペーストを調製してもよい）、その負極合剤含有ペーストを金属箔、エキスパンドメタル、平織り金網などからなる集電体に塗布し、乾燥した後、加圧成形することによって負極剤層（負極合剤層）を形成して負極を作製することができる。ただし、負極の作製方法は、前記例示の方法のみに限られることなく、他の方法によってもよい。
なお、負極に係るバインダおよび導電助剤としては、正極に用い得るものとして先に例示した各種バインダおよび導電助剤を用いることができる。
負極活物質に炭素材料を用いる場合の負極の組成としては、例えば、負極を構成する負極合剤１００質量％中、炭素材料を８０〜９５質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましく、また、導電助剤を併用する場合には、導電助剤を５〜２０質量％とすることが好ましい。他方、負極活物質にチタン酸リチウムを用いる場合の負極の組成としては、例えば、負極を構成する負極合剤１００質量％中、チタン酸リチウムを７５〜９０質量％、バインダを３〜１５質量％とすることが好ましく、また、導電助剤を併用する場合には、導電助剤を５〜２０質量％とすることが好ましい。
負極における負極剤層（負極合剤層を含む）の厚みは、例えば、４０〜２００μｍであることが好ましい。
負極の集電体の素材としては、銅や銅合金が好ましい。なお、負極の総厚みを小さくし、電池内における正極および負極の積層数を増やすことで正極合剤層と負極剤層との対向面積を大きくして、電池の負荷特性を高める観点からは、集電体には金属箔を使用することが好ましい。また、集電体の厚みは、例えば、５〜３０μｍであることが好ましい。
セパレータには、熱可塑性樹脂製の微多孔膜で構成されたものを使用する。セパレータを構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィンが好ましく、セパレータ同士を溶着したり、セパレータ間にセパレータの構成樹脂と同種の樹脂を配置して溶着したりする観点からは、その融点、すなわち、ＪＩＳ Ｋ ７１２１の規定に準じて、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される融解温度が、１００〜１８０℃のポリオレフィンがより好ましい。
セパレータを構成する熱可塑性樹脂製の微多孔膜の形態としては、必要な電池特性が得られるだけのイオン伝導度を有していればどのような形態でもよいが、従来から知られている溶剤抽出法、乾式または湿式延伸法などにより形成された孔を多数有するイオン透過性の微多孔膜（電池のセパレータとして汎用されている微多孔フィルム）が好ましい。
セパレータの厚みは、例えば、５〜２５μｍであることが好ましく、また、空孔率は、例えば、３０〜７０％であることが好ましい。
前記の正極、負極およびセパレータは、図１や図２、図６、図７に示すように積層して積層型の電極群として使用するが、その際、各正極の集電タブ部が、電極群の平面視で同一方向を向くように配置され、かつ各負極の集電タブ部が、電極群の平面視で同一方向を向くように配置されていることが好ましい。これにより、正極および負極の集電がより容易となる。
更に、各正極の集電タブ部と、各負極の集電タブ部とは、電極群の平面視で互いに接触しないように配置されていればよいが、これらの接触をより良好に抑制し、かつ電池の生産をより良好にする観点からは、図４に示しているように、各正極の集電タブ部５ｂと各負極の集電タブ部６ｂとは、電極群の平面視で互いに対向する位置に配されていることがより好ましい。
また、正極、負極およびセパレータを積層して構成した電極群は、図４に示すように、その外周を、耐薬品性を有するポリプロピレンなどで構成された結束テープ９で結束して、各構成要素（セパレータに包まれた正極、および負極）の位置ずれを抑制することが好ましい。
電極群に係る正極および負極は、いずれも複数であり、電極の合計層数は、少なくとも４層であるが、それ以上（５層、６層、７層、８層など）とすることも可能である。ただし、正極および負極の積層数をあまり多くすると、扁平状電池としてのメリットが小さくなる虞があることから、通常は、４０層以下とすることが好ましい。
電池に係る非水電解液としては、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状炭酸エステル；ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルエチルカーボネートなどの鎖状炭酸エステル；１，２−ジメトキシエタン、ジグライム（ジエチレングリコールメチルエーテル）、トリグライム（トリエチレングリコールジメチルエーテル）、テトラグライム（テトラエチレングリコールジメチルエーテル）、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシメタン、テトラヒドロフランなどのエーテル；などの有機溶媒に、電解質（リチウム塩）を０．３〜２．０ｍｏｌ／Ｌ程度の濃度に溶解させることによって調製した電解液を用いることができる。前記の有機溶媒は、それぞれ１種単独で用いてもよく、２種以上を併用しても構わない。
前記電解質としては、例えば、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣ４Ｆ９ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２などのリチウム塩が挙げられる。
本発明の扁平形非水二次電池の平面形状には特に制限は無く、従来から知られている扁平形電池の主流である円形の他、角形（四角形）などの多角形状でもよい。なお、本明細書でいう電池の平面形状としての角形などの多角形には、その角が切り落とされた形状や、角を曲線にした形状も包含される。また、正極および負極の本体部の平面形状は、電池の平面形状に応じた形状とすればよく、略円形としたり、長方形や正方形などの四角形などの多角形とすることもできるが、例えば、略円形とする場合には、対極の集電タブ部が配置される箇所に相当する部分は、対極の集電タブ部との接触を防止するために、図３に示すように切り落とした形状としておくことが好ましい。
図１や図２、図６、図７では、外装ケースを正極ケースとし、封口ケースを負極ケースとした例を示したが、本発明の電池はこれに限定されず、必要に応じて、外装ケースを負極ケースとし、封口ケースを正極ケースとすることもできる。
なお、図３に示す形状の正極と、図４に示す形状のセパレータとを使用し、Ａを３００μｍ、Ｂ（正極の厚み）を１４０μｍとして（すなわち、Ａ／Ｂ値が２．１４）、図８に示す構造で正極を間に挟んだ２枚のセパレータの周縁部を、図４に示すように溶着して接合し、この正極（２枚のセパレータ内に収容した正極）を用いて図６および図７に示す構造の扁平形非水二次電池（前記内角Ｃ１が６５°、前記内角Ｃ２が９０°、前記内角Ｄが２５°）を製造したところ、信頼性に優れた扁平形非水二次電池を良好に生産することができた。また、この扁平形非水二次電池を分解したところ、図８に示す円で囲んだ部分において、セパレータ内面での傷つきや、正極合剤層の角部の欠落は認められなかった。
本発明の扁平形非水二次電池は、従来から知られている扁平形非水二次電池と同様の用途に適用することができる。
１ 扁平形非水二次電池
２ 外装ケース
３ 封口ケース
４ 絶縁ガスケット
５ 正極
５ａ 正極の本体部
５ｂ 正極の集電タブ部
６ 負極
６ａ 負極の本体部
６ｂ 負極の集電タブ部
７ セパレータ
７ａ セパレータの主体部
７ｂ セパレータの張り出し部
７ｃ 接合部
２ 外装ケース
３ 封口ケース
４ 絶縁ガスケット
５ 正極
５ａ 正極の本体部
５ｂ 正極の集電タブ部
６ 負極
６ａ 負極の本体部
６ｂ 負極の集電タブ部
７ セパレータ
７ａ セパレータの主体部
７ｂ セパレータの張り出し部
７ｃ 接合部
Claims (3)
- 外装ケースと封口ケースとが絶縁ガスケットを介してカシメ封口されて形成された空間内に、複数の正極と複数の負極とがセパレータを介して交互に積層された電極群および非水電解液を有している扁平形非水二次電池であって、
前記正極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した、前記本体部よりも幅の狭い集電タブ部とを有しており、前記正極の本体部には、集電体の片面または両面に正極活物質を含む正極合剤層が形成されており、前記正極の集電タブ部では、前記集電体に正極合剤層が形成されておらず、
前記負極は、本体部と、平面視で、前記本体部から突出した、前記本体部よりも幅の狭い集電タブ部とを有しており、前記負極の本体部には、集電体の片面または両面に負極活物質を含む負極剤層が形成されており、前記負極の集電タブ部では、前記集電体に負極剤層が形成されておらず、
少なくとも、両側が負極と対向している正極の両面には、熱可塑性樹脂製の微多孔膜からなるセパレータが配置されており、
前記２枚のセパレータは、前記正極の本体部全面を覆う主体部と、前記主体部から突出し、前記正極の集電タブ部の、少なくとも本体部との境界部を含む部分を覆う張り出し部とを有しており、かつ前記２枚のセパレータは、その主体部の周縁部の少なくとも一部において、互いに溶着された接合部を有しており、
前記２枚のセパレータの接合部の内端と、前記２枚のセパレータの間に存在する前記正極の本体部における外縁との最短距離をＡ（μｍ）、前記正極の厚みをＢ（μｍ）としたとき、ＡとＢとの比Ａ／Ｂが１〜５であることを特徴とする扁平形非水二次電池。 - 正極の本体部および前記正極の両面に配置された２枚のセパレータの、前記正極の面に垂直な断面において、前記正極の本体部における外縁の両角部と前記２枚のセパレータの接合部の内端とにより形成される三角形では、前記正極の本体部における外縁の両角部を結ぶ辺をａ、前記正極の本体部における外縁の角部のうちの一方と前記２枚のセパレータの接合部の内端とを結ぶ辺をｂ、前記正極の本体部における外縁の角部のうちの他方と前記２枚のセパレータの接合部の内端とを結ぶ辺をｃとしたとき、辺ａと辺ｂとで形成される内角および辺ａと辺ｃとで形成される内角が、４５°以上である請求項１に記載の扁平形非水二次電池。
- 正極の両面に配置された２枚のセパレータのうちの一方は、その主体部が、正極面に略平行である請求項１または２に記載の扁平形非水二次電池。
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