JP5453059B2 - リチウム空気電池 - Google Patents
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Description
(1)リチウムイオンの放出能力、又は、リチウムイオンの吸蔵及び放出能力を備える負極と、少なくとも酸素還元のための又は酸素還元及び酸素発生のための触媒、及び、ポリマーを含む正極と、前記負極及び前記正極間に配置された、固体電解質層と、を備えるリチウム空気電池を提供できる。
Li2O 10〜25%、
Al2O3及び/又はGa2O3 0.5〜15%、
TiO2及び/又はGeO2 25〜50%、
SiO2 0〜15%、
P2O5 26〜40%
の各成分を含有する上記(1)から(5)のいずれかに記載のリチウム空気電池を提供できる。
Li2O 10〜25%、
Al2O3及び/又はGa2O3 0.5〜15%、
TiO2及び/又はGeO2 25〜50%、
SiO2 0〜15%、
P2O5 26〜40%
の各成分を含有するガラスを熱処理することにより作製することができる。
Li+H2O=LiOH+1/2H2 又は、
Li+1/2H2O+1/4O2=LiOH
負極側、正極側それぞれについては、
負極:Li = Li+ +e−
正極:e− + H2O = OH− + 1/2H2 又は、
e− + 1/2H2O + 1/4O2 = OH−
と表わすことができる。このような電池反応を活発にさせ、出力の高い電池とするためには、正極は水や酸素への電子移送を促進するために、水又は酸素を還元分解する能力を有することが好ましい。
(固体電解質に関し、ガラスセラミックスの母ガラス作成工程)
原料として、H3PO4、Al(PO3)3、Li2CO3、SiO2、及びTiO2を用い、これらの原料を、酸化物換算のmol%で、P2O5が33.8%、Al2O3が7.6%、Li2Oが14.5%、SiO2が2.8%、TiO2が41.3%の組成になるように秤量し、均一に混合した。混合物を白金ポット内に入れ、電気炉中1450℃で3時間に亘り、撹拌を行いながら加熱溶解を行った。得られたガラス融液を流水中に滴下することで、フレーク状のガラスを得た。
このガラスをジェットミルで粉砕することで、平均粒子径1.9μmのガラス粒子を得て、このガラス粒子をエタノールによる湿式ボールミルで微粉砕し、得たスラリーを噴霧乾燥することで、平均粒子径0.3μmのガラス微粒子を得た。
尚、作製した固体電解質の状態を確認するため、上記のグリーンシートを480℃で2時間に亘り加熱して脱脂した後、930℃まで急激に昇温し、930℃にて2時間保持して焼結させた。そして、室温まで炉内で自然冷却させた。この焼成処理物をX線回折法で調べたところ、主結晶相がLi1+x+yAlTi2−xSiyP3−yO12(式中、0≦x≦0.4、0<y≦0.6)であるガラスセラミックスであることが確認された。また、インピーダンス測定を行って求めたイオン伝導度は1.8×10−4S・cm−1であった。
ポリビニルアルコール10wt%を、精製水90wt%に溶解させて、ポリビニルアルコール水溶液を調整した。また、LiOH 10wt%を精製水90wt%に溶解させてLiOH水溶液を調整した。これらの水溶液を1:1重量比でさらに混合した。これらに架橋型ポリアクリル酸カリウム(シグマアルドリッチ製)を水溶液に対して0.5wt%加えて、攪拌した。この水溶液をガラスセラミックス上に塗布、60℃乾燥を数度行い固体電解質層上に水溶液ゲル電解質を形成した。この時の水溶液電解質の厚さは1.6mm(厚みt)であった。
以下の負極、負極保護層、シート状正極触媒を用意した。
負極:Li金属箔 φ11mm(直径) 0.2mm(厚みt)
負極保護層:
EC(エチレンカーボネ―ト)とDEC(ジエチルカーボネート)を体積比で1:1で混合したものに1MのLiPF6を溶解させ、ポリプロピレン製の微多孔膜に含浸させたものを負極保護層とした。
シート状正極触媒:φ15mm、白金担持カーボン/カーボンクロス(E−Tek製、20wt%Pt担持Vulcan XC−72/東レTPH−120)
ゲル状電解質:LiOH水溶液保有ゲル電解質
実施例1のゲル電解質は用いずに、固体電解質層の空気極側表面にガラスウールからなるスペーサーを配置し、そのガラスウールに囲まれたところに実施例1で調製した、10wt%のLiOHを90wt%の精製水に溶解させたLiOH水溶液を0.6cm3投入して充填した。この水溶液が、実施例1のゲル電解質に相当する。それ以外は、実施例1と同様にして電池を構成した。
実施例1と比較例で作製したLi/空気電池を60℃にて、0.5mA/cm2の電流値で放電試験を行った。終止条件1Vとなるまでの放電時間を調べた。実施例1では80時間満放電を示し、比較例では14時間放電となった。
14 ポリマー層(ゲル状電解質) 15 触媒 16 固体電解質層
Claims (6)
- リチウムイオンの放出能力、又は、リチウムイオンの吸蔵及び放出能力を備える負極と、
少なくとも酸素還元のための又は酸素還元及び酸素発生のための触媒、及び、ポリマーを含む正極と、
前記負極及び前記正極間に配置された、固体電解質層と、を備え、
前記ポリマーは、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸塩、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸塩、ポリイタコン酸、ポリイタコン酸塩、ポリマレイン酸、ポリマレイン酸塩、ポリクロトン酸、ポリクロトン酸塩、又は無水マレイン酸共重合体を含む、リチウム空気電池。 - 正極中に含まれる前記ポリマーは、常圧、室温における含水率が200%以上である請求項1に記載のリチウム空気電池。
- 前記ポリマーは、ポリアクリル酸塩、を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載のリチウム空気電池。
- 前記ポリマーは、電解質となる水溶液を含み、その状態で、
25℃においてイオン伝導度が1×10−4S/cm以上であることを特徴とする請求項1から3のいずれかに記載のリチウム空気電池。 - 前記固体電解質層は、Li1+x+zMx(Ge1−y、Tiy)2−xSizP3−zO12(但し、0≦x≦0.8、0≦y≦1.0、0≦z≦0.6、M=Al、Gaから選ばれる1種以上)の結晶を含むことを特徴とする請求項1から4のいずれかに記載のリチウム空気電池。
- 前記固体電解質層が、酸化物基準のmol%で、
Li2O 10〜25%、
Al2O3及び/又はGa2O3 0.5〜15%、
TiO2及び/又はGeO2 25〜50%、
SiO2 0〜15%、
P2O5 26〜40%
の各成分を含有する請求項1から5のいずれかに記載のリチウム空気電池。
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