JP5363246B2

JP5363246B2 - 有機エレクトロルミネッセンス装置及びその製造方法

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Publication number: JP5363246B2
Application number: JP2009200525A
Authority: JP
Inventors: 真吾寳角; 隆雄宮井; 展幸宮川; 栄太郎松居
Original assignee: Panasonic Corp; Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Current assignee: Panasonic Corp; Panasonic Holdings Corp
Priority date: 2009-08-31
Filing date: 2009-08-31
Publication date: 2013-12-11
Anticipated expiration: 2029-08-31
Also published as: JP2011054336A

Description

本発明は、封止用シートの密着性が高く、耐湿及び封止性に優れた有機エレクトロルミネッセンス装置及びその製造方法に関するものである。

一般に有機エレクトロルミネッセンス装置（以下有機ＥＬ装置と呼ぶ）は、ガラス、プラスチックなどの透過率の高い基板に、電極、有機発光層及び対電極を順次積層した構造からなる有機ＥＬ素子を保護材により被覆することにより形成されている。これら有機ＥＬ装置は、実用化を目指して精力的な研究や開発が行なわれている。

ところで、有機ＥＬ装置には、保護材の封止面もしくは接着面のエッジ部分から浸入した水蒸気等の水分または酸素の影響によりダークスポットと呼ばれる非発光部が発生し、装置が劣化していくという問題が存在する。したがって、このダークスポットの発生を抑制するために水分及び酸素の浸入を防ぐ必要がある。

この問題を解決する手段が、例えば特許文献１に開示されている。

この発明は、有機ＥＬ素子を覆うようにＵＶ硬化樹脂封止層を形成し、この封止層を介して金属箔等のバリア性を有する封止用シートを積層することで、有機ＥＬ素子を封止用シートで被覆封止するようにしたものである。

ところが、上記のような従来技術を用いた場合では、封止用シートのコーナー部分が浮き上がり易く、コーナー部分より封止用シートが容易に脱離する恐れがあった。

また、金属箔の切断面に形成されたシワ及びヨレから発生した接着面との隙間からの水分浸入により、非発光部の発生及び有機ＥＬ装置の保管寿命が低下するといった問題や、金属箔の接着面と基板の電極部分とがショートする恐れがあるといった問題も存在した。

特開平２００８−１０２１１号公報

本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、封止用シートのコーナー部分の浮き上がりを抑制し、基板と封止用シートの接着面との密着強度を向上させることで、水分及び酸素の接着面からの浸入を防止でき、したがって、長期にわたり装置の劣化を抑制できる有機エレクトロルミネッセンス装置及びその製造方法を提供することを目的とするものである。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス装置は、基板４と、この基板４表面上に形成され、電極、対電極、及び前記電極と対電極の間に形成された有機発光層を備える有機エレクトロルミネッセンス素子３と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子３を封止するように前記基板４上に接着される封止用シート１とを具備する有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記封止用シート１が金属箔であり、前記封止用シート１の外周部は溶融することにより前記基板４と接着する側の該外周部表面上に形成される微細な凹凸の凸部分の高さ及び幅が１０μｍ以下となっており、前記封止用シート１の少なくとも端縁付近が酸化処理によって絶縁処理され、前記封止用シート１のコーナー部分５が平面視において外に凸のアール状であることを特徴とするものである。

また、本発明において、前記封止用シート１のコーナー部分５が平面視において曲率半径１〜５ｍｍの外に凸のアール状であることが好ましい。この場合、より密着性良く封止用シート１を基板４に接着することができるものである。

本発明によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子を封止するように基板上に接着される封止用シートのコーナー部分が平面視において外に凸のアール状であることによって、封止用シートのコーナー部分の浮き上がりが抑制され、基板と封止用シートの接着面との密着強度が向上するために、水分及び酸素の接着面からの浸入を防止することができ、したがって、長期にわたり装置の劣化を抑制することができるものである。
また、封止用シートが金属箔であることによって、封止用シートと基板の接着面からの水分や酸素の浸入を、より効果的に防止することができる。
また、封止用シートの外周部は溶融することにより基板と接着する側の該外周部表面上に形成される微細な凹凸の凸部分の高さ及び幅が１０μｍ以下となっていることによって、封止用シートを基板に密着性良く接着することができると共に、基板表面上の有機ＥＬ素子に接続された導体配線や有機ＥＬ素子の電極と、封止用シートの表面が接触することによってショートが発生することを防止することができる。
また、封止用シートの少なくとも端縁付近が絶縁処理されていることによって、封止用シートと、基板上の導体配線又は有機エレクトロルミネッセンス素子の電極部分とのショートによる装置の電気的破壊を抑制することができる。

本発明の実施の形態の一例を示す概略断面図である。本発明で用いられる封止用シートの一例を示す上面図である。本発明で用いられる封止用シートの他例を示す上面図である。

以下、本発明を実施するための形態を説明する。

図１に、本実施形態に係る有機ＥＬ装置を示す。

まず、透明性を有する基板４の一方の表面上に、図示しない電極、有機発光層、対電極を順次積層することによって、平面視において四角形の有機エレクトロルミネッセンス素子３（有機ＥＬ素子３）を形成する。次に、前記有機ＥＬ素子３の全面を覆うように封止層２を基板４の表面上に塗布する。そして、図２や図３に示すような四角形の四隅のコーナー部分５が平面視において外に凸のアール状に形成された封止用シート１を、前記封止層２を介して基板４上に接着する。これにより、有機ＥＬ素子３が封止用シート１によって封止された有機ＥＬ装置を得ることができるものである。

尚、図１に示す絶縁処理領域１ａは、後述するように、封止用シート１として図３に示すようなその周縁全体において外周端から適宜の幅の領域が絶縁処理された封止用シート１を用いた場合に形成されるものである。

このように、封止用シート１のコーナー部分５が平面視において外に凸のアール状に形成されることにより、封止用シート１のコーナー部分５の浮き上がりを抑制し、基板４と封止用シート１の接着面（本実施形態では封止層を介した接着面）の密着強度を向上させることができる。これにより、基板４と封止用シート１の接着面から有機ＥＬ素子３に水分及び酸素が浸入することを防止することができ、したがって、長期にわたり有機ＥＬ素子３の劣化を抑制することができるものである。また、封止用シート１のコーナー部分５の浮き上がりが抑制されるため、外観の見栄えも良くなるものである。

上記基板４及び有機ＥＬ素子３は、有機ＥＬ装置用として従来から使用されている材料で形成することができる。

また、封止層２は、例えば接着性樹脂で形成することができる。この接着性樹脂としては、熱硬化型接着性樹脂、後硬化型接着性樹脂、ゲル状の接着性樹脂、ガラスフィラー及び無機物フィラー含有の接着性樹脂、エポキシ系樹脂又はアクリル系樹脂又はシリコーン樹脂等からなる光硬化性樹脂、２液硬化型接着性樹脂、ポリエチレン又はポリプロピレン等の酸変性物からなる熱可塑性接着性樹脂等を挙げることができ、特に、耐湿性、耐水性及び熱伝導性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ系熱硬化型接着性樹脂を用いることが好ましい。尚、封止層２は一種類の接着性樹脂からなる単層であってもよく、また、二種類以上の接着性樹脂からなる多層構造であってもよい。

上記接着性樹脂の基板４への塗布方法としては、スピンコート法、スリットコート法、スクリーン印刷法、スプレーコート法、ロールコート法、スタンプコート法、ディスペンス塗布法等を用いることができる。

また、封止用シート１の封止層２を介した基板４への接着は、真空ラミネート、加熱圧縮、プレス、ローラーによる押付、光硬化性樹脂による封止用シート１の外周部の接着、後熱硬化型樹脂による接着、減圧乾燥等によって行なうことができる。

封止用シート１として、銅箔(電解銅箔)、無酸素銅箔、タフピッチ銅箔、アルミニウム箔、青銅箔、燐青銅箔、銀箔、インジウム箔、ニッケル箔、鉄箔、洋白箔、モリブデン箔、ステンレス箔、アルミニウム合金等の金属箔を用いることができる。

上記金属箔は、例えば大面積金属シートを所望の大きさに切断することによって得られるものである。この大面積金属シートの切断は、レーザー加工、電子ビーム加工、エッチング加工、プレス金型加工、ウォータージェット加工、ワイヤーカット加工、ワイヤー放電加工、ダイヤモンドソー加工等によって行なうことができる。尚、切断される金属箔は、ハンドリング性や加工性、バリア性等を考慮すると厚さが１０〜７０μｍであるものが好ましい。

また、封止用シート１として、上記の金属箔以外にも、ＰＥＮ基板又はＰＥＴ基板等の一面又は両面にバリア膜となる無機膜を単層または２層以上の多層膜構造で成膜したフィルム状の基板、金属箔またはフィルム状基板の一面又は両面にＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）やＳｉＯ_２等の絶縁性薄膜を５〜２００ｎｍで単層又は２層以上の多層膜構造に成膜したもの、シリコンラバー等で形成された柔軟性を有するシート表面にバリア膜となる無機膜を単層または２層以上の多層膜構造で成膜したもの、金属箔またはフィルム状基板表面にテフロン（登録商標）加工を施したもの、金属箔またはフィルム状基板表面に撥水性及び耐水性を有するワックスを塗布したもの等を用いることができる。

上記のような封止用シート１は、そのコーナー部分５が平面視において曲率半径１〜５ｍｍの外に凸のアール状であることが好ましい。

この場合、曲率半径を１ｍｍ以上とすることで封止用シート１のコーナー部分５が基板４から剥離することを防止でき、また、曲率半径を５ｍｍ以下とすることで封止用シート１と基板４との接着面積を大きくすることができる。これにより、より密着性良く封止用シート１を基板４に接着することができるものである。この場合、封止用シート１のコーナー部分５と基板４の接着面に隙間が発生することを効果的に防ぐことができ、より密着性良く封止用シート１を基板４に接着することができる。

また、封止用シート１の基板４と接着する側の表面上にシワ、ヨレ、ハネ又は折れが無いことが好ましく、存在したとしてもその大きさが１００μｍ以下であることが好ましい。また、封止用シート１が切断された金属箔である場合には、切断時に金属箔の外周部が溶融することにより、基板４と接着する側の該外周部表面上に形成される微細な凹凸の凸部分の高さ及び幅が１０μｍ以下であることが好ましい。

この場合、封止用シート１を基板４に密着性良く接着することができると共に、基板４表面上の有機ＥＬ素子３に接続された導体配線（図示しない）や有機ＥＬ素子３の電極と、封止用シート１の表面が接触することによってショートが発生することを防止することができる。

また、封止用シート１の基板４側の表面に絶縁処理を施すことにより絶縁処理領域１ａを形成することが好ましく、特に封止用シート１が金属箔である場合に前記絶縁処理領域１ａを形成することがより好ましい。この絶縁処理は、封止用シート１の少なくとも端縁付近に施すことが好ましく、また、封止用シート１における少なくとも基板４上の導体配線を覆う位置に施すことが好ましい。また、本実施形態においては図３に示すように、封止用シート１の周縁全体において外周端から適宜の幅の領域に絶縁処理領域を形成することが好ましい。また、図３において、外周端からの絶縁処理領域１ａの幅Ｗが５ｍｍ以上であることが好ましい。また、絶縁処理は封止用シート１全面に亘って施すこともできる。

上記のように、封止用シート１の基板４側の表面を絶縁処理した場合、基板４表面上の有機ＥＬ素子３に接続された導体配線（図示しない）や有機ＥＬ素子３の電極と、封止用シート１が接触したとしてもショートが発生することを防止することができるという、ショート防止効果を有機ＥＬ装置に持たせることができる。また、これにより、封止用シート１を封止層２を介して基板４に接着させるときに、前記ショートの発生を考慮することなく、より強い押圧で封止用シート１を基板４に接着させることができ、したがって、有機ＥＬ素子３の封止性を向上させることができるものである。また、これにより、薄型、軽量及び低コストの有機ＥＬ素子を提供することができる。

前記絶縁処理は、封止用シート１の基板４側の表面上への、ＳｉＯ_２やＤＬＣ等の絶縁性薄膜又はその他の緻密な表面形状を有する絶縁性薄膜等の成膜によって行なうことができる。このような絶縁性薄膜の成膜は、真空蒸着法、スパッタ蒸着法、ＣＶＤ法、ＰＶＤ法、イオンビーム援用蒸着法、電子ビーム蒸着法によって行なうことができる。また、前記絶縁性薄膜の膜厚は５〜２００ｎｍであることが好ましい。

この場合、封止用シート１の基板４側の表面上が絶縁性薄膜で覆われるために、上記のようなショート防止効果を持たせることが出来る。尚、ＳｉＯ_２、ＤＬＣ等の絶縁性薄膜、又はその他の表面が緻密な絶縁性薄膜の成膜を、封止層２の封止用シート１側の表面上において行なった場合も、同様の効果を持たせることができる。

また、前記絶縁処理は、封止用シート１の基板４側の表面上への、ＳｉＯ_２やＡｌ_２Ｏ_３等の絶縁性を有する酸化物の粒子を含有した塗布液等の塗布によって行なうこともできる。このような溶液の塗布は、スピンコート法、スプレーコート法、スリットコート法、スクリーン印刷法、ロールコート法、スタンプコート法等によって行なうことができる。また、前記絶縁性を有する酸化物の粒子は、封止用シート１の基板４側の表面の凹凸の大きさに比べて、より大きな直径を有することが好ましい。

この場合、基板４表面上の導体配線や有機ＥＬ素子３の電極と、封止用シート１とが接触したとしても、封止用シート１の表面上に絶縁性を有する酸化物の粒子が存在するために、上記のようなショート発生防止効果を持たせることができる。

また、封止用シート１が金属箔である場合、金属箔を酸化処理することによって、金属箔の基板４側の表面を絶縁化することができる。この酸化処理としては、熱酸化処理又は溶剤による酸化処理等を行なうことができる。また、金属箔をレーザーによって切断する場合、このレーザーによって金属箔の端縁付近を加熱することにより、金属箔に酸化処理を施すこともできる。このときレーザーの出力を適宜設定することで、金属箔における絶縁処理領域１ａの幅Ｗを調整することができる。

この場合、酸化処理によって金属箔の表面が絶縁化されるために、上記のようなショート防止効果を持たせることができる。

また、前記絶縁処理として、封止用シート１の基板４側の表面上へのイオン注入を行なうこともできる。

また、封止用シート１の、基板４とは反対側の表面上に、放熱性を向上させるための処理を施すことが好ましい。このような処理としては、金属粉又はマイクロビーズの拭付け塗装及び貼付け、フィン形状を有する構造物の貼付け、シリコンラバーの貼付け、グラファイト基板の貼付け、熱伝導性セラミックの貼付け、突起状構造物の貼付け等を挙げることができ、特にマイクロビーズを貼付けることが好ましい。

この場合、封止用シート１の放熱性を向上させることにより、有機ＥＬ素子３に熱を溜まりにくくすることができる。

以下に、本発明の実施例を示す。

（実施例１）
封止用シート１として、長さ７０ｍｍ、幅９０ｍｍ、厚さ３５μｍの電解銅箔（古川電工株式会社製）を用いた。この電解銅箔は、レーザーにより切断され、コーナー部分５に半径２ｍｍのアール加工が施されたものである。また、この電解銅箔の切断面にはシワ、ヨレ及びハネ等が存在しないことが実体顕微鏡によって観察された。

まず、透明性を有した基板４としてガラス基板を用い、このガラス基板上に電極、有機発光層及び対電極を順次積層した構造からなる有機ＥＬ素子３を形成した。このガラス基板を露点−７０℃の窒素循環型グローブボックスに移動し、グローブボックス内を減圧しながらＵＶ硬化性樹脂を厚さ１００μｍで有機ＥＬ素子を覆うようにガラス基板上に塗布した。続いて、前記ＵＶ硬化性樹脂の上面に、ガラスフィラーを含有した熱硬化型接着樹脂を厚み３００μｍで塗布して封止層２を形成した。その後、電解銅箔の封止層２との接着面側表面の外周端から幅５ｍｍの領域に、直径１０μｍ以上のガラスフィラーを含有したＵＶ硬化性樹脂を塗布してこの領域に絶縁処理を施し、電解銅箔を封止層２の上側から覆うように配置した。そして、ＵＶ硬化性樹脂を硬化後、電解銅箔上面から、ローラーにより内部の空気溜りを押出し、熱硬化型接着性樹脂を硬化させた。

結果、電解銅箔のコーナー部分５及び切断面の接着面からの浮きは観察されず、密着性及び有機ＥＬ素子３に対する封止性の向上を確認できた。尚、熱硬化型接着性樹脂の代わりに後硬化型樹脂を塗布することも可能であり、また、空気溜りの押出しにおいてはローラーの代わりにプレス、スキージ等を使用することもできる。

（実施例２）
電解銅箔のコーナー部分５に半径１ｍｍのアール加工を施した他は、実施例１と同様にした。

結果、電解銅箔のコーナー部分５及び切断面の接着面からの浮きは観察されず、密着性及び有機ＥＬ素子３に対する封止性の向上を確認できた。

（実施例３）
電解銅箔のコーナー部分５に半径５ｍｍのアール加工を施した他は、実施例１と同様にした。

結果、電解銅箔のコーナー部分５及び切断面の接着面からの浮きは観測されず、密着性及び有機ＥＬ素子３に対する封止性の向上を確認できた。

（実施例４）
封止用シート１として、実施例１で使用したものと同じ電解銅箔を用いた。

実施例１と同様にして、透明性を有した基板４であるガラス基板上に有機ＥＬ素子３を形成し、窒素循環型グローブボックス内で、この有機ＥＬ素子３を覆うように、ＵＶ硬化性樹脂を厚さ１００μｍでガラス基板上に塗布した。さらにその上面に、後硬化型接着性樹脂を厚さ２００μｍで前記ＵＶ硬化性樹脂を覆うように塗布した。その後、前記のようにして塗布されたＵＶ硬化性樹脂及び後硬化型接着性樹脂を内側にせき止めて保持するために、前記後硬化型接着性樹脂塗布面の外周部に粘度１００００ｃｐ以上の後硬化型接着性樹脂をディスペンス塗布により幅２ｍｍで塗布することにより封止層２を形成した。続いて、ガラス基板の有機ＥＬ素子が形成されていない表面側からＵＶ光を照射した。次に、電解銅箔を封止層２の上側から覆うように配置し、真空ラミネーターにより１×１０^−１Ｐａまで減圧しつつ、０．１〜０．５ＭＰａの圧力を加えたシリコンゴムを電解銅箔上面から押し付けながら内蔵のヒーターにより加熱させ後硬化型樹脂を硬化させた。

結果、電解銅箔のコーナー部分５及び切断面の接着面からの浮きは観察されず、また、金属箔内の空気溜まりも除去された。コーナー部分５からも電解銅箔を封止層２から容易に剥離させることが出来ず、金属箔の密着性及び有機ＥＬ素子３に対する封止性の向上を確認できた。

（比較例１）
封止用シート１として用いた電解銅箔が、コーナー部分にアール加工が施されていない点を除いては、実施例１と同様にして有機ＥＬ装置を作製した。

結果、電解銅箔のコーナー部分５の接着面からの浮きが観察された。

１封止用シート
３有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）
４基板
５コーナー部分

Claims

基板と、この基板表面上に形成され、電極、対電極、及び前記電極と対電極の間に形成された有機発光層を備える有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を封止するように前記基板上に接着される封止用シートとを具備する有機エレクトロルミネッセンス装置において、前記封止用シートが金属箔であり、前記封止用シートの外周部は溶融することにより前記基板と接着する側の該外周部表面上に形成される微細な凹凸の凸部分の高さ及び幅が１０μｍ以下となっており、前記封止用シートの少なくとも端縁付近が酸化処理によって絶縁処理され、前記封止用シートのコーナー部分が平面視において外に凸のアール状であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス装置。
前記封止用シートのコーナー部分が平面視において曲率半径１〜５ｍｍの外に凸のアール状であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置。
請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法であって、前記金属箔をレーザーによって溶融させることでこの金属箔の前記基板と接着する側の外周部表面上に形成される微細な凹凸の凸部分の高さ及び幅が１０μｍ以下となるように切断し、このレーザーによって前記金属箔の端縁付近を加熱することにより、前記金属箔に前記酸化処理を施すことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。