JP5363081B2 - 冶金用粉末、圧粉磁心、冶金用粉末の製造方法および圧粉磁心の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、冶金用粉末、圧粉磁心、冶金用粉末の製造方法および圧粉磁心の製造方法に関する。

従来、金型内で冶金用粉末を圧粉して所定形状の成形体を得る際には、金型壁面と冶金用粉末の粒子との界面、または冶金用粉末の粒子間に摩擦が生じるので、金型に潤滑剤を塗布している。しかし、金型が複雑な形状である場合には、金型壁面において潤滑剤が塗布されない箇所が生じ、金型壁面と成形体との焼き付きが発生するという問題がある。

また、特開２００７−５３５１３４号公報（特許文献１）に開示のように、潤滑剤粉末を混合した冶金用粉末を金型に充填することもできる。しかし、この場合には、潤滑剤が均一に分散せず凝集しやすいために、冶金用粉末の粒子内に潤滑剤が凝集して、金型壁面まで潤滑剤が染み出さない。このため、金型壁面と成形体との焼き付きが発生するという問題がある。

また、たとえば冶金用粉末と潤滑剤とを潤滑剤の融点以上の温度で混合して冶金用粉末の粒子に潤滑剤を付着させて、金型内で圧粉することもできる。しかし、この場合には、冶金用粉末の粒子同士が潤滑剤を介して結合（凝集）して、２次粒子化しやすい。このため、成形体の強度が十分でないという問題がある。
特開２００７−５３５１３４号公報

したがって、本発明の目的は、成形性を向上でき、かつ成形したときの成形体の強度を向上できる冶金用粉末、圧粉磁心、冶金用粉末の製造方法および圧粉磁心の製造方法を提供することである。

本発明の冶金用粉末は、第１の粉末と、第２の粉末とを備え、第１の粉末に対する第２の粉末の質量比が、１以上２．２５以下である。第１の粉末は、結着剤（バインダ）が被覆されていない複数の第１の粒子と、この複数の第１の粒子の表面を被覆する潤滑剤とを含んでいる。第２の粉末は、潤滑剤が被覆されていない複数の第２の粒子と、複数の第２の粒子の表面を被覆する結着剤とを含んでいる。第１の粒子は、溶融した潤滑剤と混合され、潤滑剤が凝固することにより表面を潤滑剤で被覆されている。第２の粒子は、溶融した結着剤と混合され、結着剤が乾燥することにより表面を結着剤で被覆されている。

本発明の冶金用粉末の製造方法は、以下の工程を備えている。結着剤が被覆されていない複数の第１の粒子と、複数の第１の粒子の表面を被覆する潤滑剤とを含む第１の粉末を準備する。第１の粉末を準備する工程は、溶融した潤滑剤と第１の粒子と混合し、潤滑剤を凝固させることにより第１の粒子の表面に潤滑剤を被覆する工程を含む。潤滑剤が被覆されていない複数の第２の粒子と、複数の第２の粒子の表面を被覆する結着剤とを含む第２の粉末を準備する。第２の粉末を準備する工程は、溶融した結着剤と第２の粒子と混合し、結着剤を乾燥させることにより第２の粒子の表面に結着剤を被覆する工程を含む。第１の粉末に対する第２の粉末の質量比が、１以上２．２５以下になるように、第１の粉末と第２の粉末とを混合する。

本発明の冶金用粉末および冶金用粉末の製造方法によれば、第２の粉末において、第２の粒子の表面に結着剤が被覆している。第１の粉末に対する第２の粉末の質量比が１以上であるので、結着剤に被覆された第２の粒子同士が接触することを促進できるため、結着剤を介して第２の粉末を凝集できる。したがって、この結着剤を介して凝集した第２の粉末により、冶金用粉末を加圧成形することにより得られる成形体の強度を向上できる。

また、第１の粉末において、第１の粒子の表面に潤滑剤が被覆している。第１の粉末に対する第２の粉末の質量比が２．２５以下であるので、第２の粒子は結着剤を介して凝集しているため、第１の粒子同士が接触することを促進できる。この冶金用粉末を金型に充填すると、結着剤を介して凝集した第２の粒子には隙間が生じにくく、第１の粒子同士が接触して連なる経路には隙間が生じやすい。この経路は、冶金用粉末を潤滑剤の温度以上で加圧成形したときの、冶金用粉末の潤滑剤が金型壁面まで染み出す経路となる。このため、この冶金用粉末を加圧成形すると、この経路に沿って潤滑剤が金型壁面まで染み出す。したがって、金型の形状によらず潤滑機能を発現できるので、成形性を向上することができる。

上記冶金用粉末において好ましくは、潤滑剤は６０℃以上の融点を有している。潤滑剤の融点が６０℃以上の場合、冶金用粉末を金型に充填して加圧成形を連続して行なう場合に、第１および第２の粒子の熱変形などによる温度上昇に対して、第１の粒子の表面を被覆している潤滑剤を金型壁面に染み出すように金型の温度制御を安定して行なうことができる。このため、冶金用粉末を潤滑剤の融点以上の温度で安定して加圧成形できる。

上記冶金用粉末において好ましくは、潤滑剤は、エステル系潤滑剤およびアミド系潤滑剤の少なくとも一方よりなる。

これにより、６０℃以上の融点を有する潤滑剤を用いることができる。このため、冶金用粉末を第１の粉末の潤滑剤の融点以上の温度で安定して加圧成形することができる。

上記冶金用粉末において好ましくは、結着剤は、ポリイミド類、ポリフェニレンサルファイド類、ポリエーテルケトン類、シリコーン樹脂類およびシルセスキオキサン類からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる。

これらの物質は高強度であるので、成形体の強度をより向上することができる。また、これらの物質は分解温度が高いので、成形体を熱処理するときに、この結着剤は変成せずに樹脂として機能する。したがって、第１および第２の粒子が絶縁被膜を含んでいる場合には、絶縁被膜を保護することができる。

上記冶金用粉末において好ましくは、結着剤は、チタン−酸素系モノマー、チタン−酸素系オリゴマー、シリコン−酸素系モノマーおよびシリコン−酸素系オリゴマーよりなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる。

これらの物質は、成形体を熱処理する温度で、縮合反応の進行によりチタニアまたはシリカ化する。このため、成形体を熱処理するときに、第１および第２の粒子を覆う絶縁膜として機能する。したがって、第１および第２の粒子を絶縁する場合に好適である。

上記冶金用粉末において好ましくは、第１の粒子は、第１の鉄基粒子と、第１の鉄基粒子の表面を取り囲む第１の絶縁被膜とを有し、第２の粒子は、第２の鉄基粒子と、第２の鉄基粒子の表面を取り囲む第２の絶縁被膜とを有している。

これにより、第１および第２の粉末において互いの粒子間を電気的に絶縁することができる。このため、この冶金用粉末を加圧成形すると、電気抵抗が大きい成形体が実現できる。

上記冶金用粉末において好ましくは、第１の絶縁被膜は、非晶質リン酸塩化合物、非晶質ホウ酸塩化合物、非晶質珪酸化合物および非晶質酸化物からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる。

潤滑剤は第１の鉄基粒子の表面の凹部を埋めるように被覆するが、これらの物質は厚みを小さくして鉄基粒子の表面を被覆することができるので、第１の鉄基粒子の表面の凹凸の差が低減されることを抑制できる。このため、第１の鉄基粒子の表面を被覆する潤滑剤の量が低減されることを抑制できる。したがって、潤滑性能の低下をより抑制できるので、成形性をより向上できる。

上記冶金用粉末において好ましくは、第１の粒子の平均粒径は、第２の粒子の平均粒径より大きい。

これにより、結着剤を有する第２の粉末により、第１の粉末の潤滑剤が染み出す経路を阻害されることをより抑制することができる。このため、成形性をより向上することができる。

本発明の圧粉磁心は、上記いずれかに記載の冶金用粉末を用いて作成されている。また本発明の圧粉磁心の製造方法は、以下の工程を備えている。まず、上記冶金用粉末の製造方法により冶金用粉末を製造する。そして、冶金用粉末を潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形して、成形体を形成する。そして、成形体を熱処理する。

本発明の圧粉磁心および圧粉磁心の製造方法によれば、冶金用粉末を潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形することにより、第１の粉末が連なる経路に沿って潤滑剤を金型まで染み出すことができる。このため、成形性を向上して圧粉磁心を製造することができる。また、第２の粉末が凝集することにより、強度を向上した圧粉磁心を製造することができる。

上記圧粉磁心の製造方法において好ましくは、熱処理する工程では、４００℃以上７００℃以下の温度で熱処理する。

これにより、加圧成形を経た成形体の内部に発生した欠陥を取り除くことができる。このため、より性能を向上した圧粉磁心を製造することができる。

本発明の冶金用粉末、圧粉磁心、冶金用粉末の製造方法および圧粉磁心の製造方法によれば、冶金用粉末を潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形することによって、成形性を向上でき、かつ成形体の強度を向上できる。

以下、図面に基づいて本発明の実施の形態を説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には、同一の参照符号を付し、その説明は繰り返さない。

（実施の形態１）
図１は、本実施の形態における冶金用粉末を模式的に示す断面図である。図１に示すように、本実施の形態における冶金用粉末は、第１の粉末１０と第２の粉末とを備え、第１の粉末１０に対する第２の粉末の質量比が、１以上２．２５以下である。第１の粉末１０は、複数の第１の鉄基粒子１１と、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する潤滑剤１２とを含み、第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する結着剤を含んでいない。第２の粉末は、複数の第２の鉄基粒子２１と、複数の第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する結着剤２２とを含み、第２の鉄基粒子２１を被覆する潤滑剤を含んでいない。潤滑剤１２は、第１の鉄基粒子１１の表面を被覆しており、第１の粉末１０と第２の粉末との間にはほとんど存在していない。結着剤２２は、第２の鉄基粒子２１の表面を被覆しており、第１の粉末１０と第２の粉末との間にはほとんど存在していない。

第１および第２の鉄基粒子１１、２１は、たとえば、鉄（Ｆｅ）、鉄（Ｆｅ）−シリコン（Ｓｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−アルミニウム（Ａｌ）系合金、鉄（Ｆｅ）−窒素（Ｎ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−炭素（Ｃ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ホウ素（Ｂ）系合金、鉄（Ｆｅ）−コバルト（Ｃｏ）系合金、鉄（Ｆｅ）−リン（Ｐ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）−コバルト（Ｃｏ）系合金および鉄（Ｆｅ）−アルミニウム（Ａｌ）−シリコン（Ｓｉ）系合金などから形成されている。第１および第２の鉄基粒子１１、２１は、金属単体でも合金でもよい。また第１および第２の鉄基粒子１１、２１は、同じ材料であっても、異なる材料であってもよい。

第１の鉄基粒子１１の平均粒径は、第２の鉄基粒子２１の平均粒径より大きいことが好ましい。この場合、結着剤２２を有する第２の粉末２０により、第１の粉末１０の潤滑剤１２が染み出す経路（図１０における経路Ｒ）を阻害されることをより抑制して、成形性をより向上することができる。

第１および第２の鉄基粒子１１、２１の平均粒径は、３０μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましい。第１および第２の鉄基粒子１１、２１の平均粒径を３０μｍ以上にすることにより、潤滑剤１２の染み出し経路を十分に確保でき、かつ、粉末の流動性が悪くなることを抑制できる。一方、５００μｍ以下にすることにより、粉末充填時の偏析を抑えることができ、また、狭いキャビティに対する充填性も良好である。

なお、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の平均粒径とは、粒径のヒストグラム中、粒径の小さいほうからの質量の和が総質量の５０％に達する粒子の粒径、つまり５０％粒径をいう。

また、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の表面の凹部に潤滑剤１２および結着剤２２が付着しやすいため、第１および第２の鉄基粒子１１、２１は、凹凸が大きい表面を有していることが好ましい。

図２は、本実施の形態における別の第１の粉末を模式的に示す断面図である。潤滑剤１２は、第１の鉄基粒子１１の表面を被覆している。すなわち、潤滑剤１２は、図１に示すように、第１の鉄基粒子１１の表面の凹部にのみ付着していてもよく、図２に示すように、第１の鉄基粒子１１の表面の凹部を含む全周を取り囲むように付着していてもよい。

潤滑剤１２は、潤滑性能を発現する。潤滑剤１２は、常温で液体でも固体であってもよいが、好ましくは経時変化の少ない固体である。特に、潤滑剤１２は、６０℃以上の融点を有することが好ましく、７５℃以上１５０℃以下の融点を有することがより好ましい。潤滑剤１２の融点が６０℃以上の場合、冶金用粉末を金型に充填して加圧成形を連続して行なう場合に、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の変形に伴う温度上昇に対して、潤滑剤１２を金型壁面に染み出すように金型の温度制御を安定して行なうことができる。このため、冶金用粉末を潤滑剤１２の融点以上の適当な温度で安定して加圧成形できる。潤滑剤１２の融点が７５℃以上の場合、潤滑剤１２の融点以上の温度でより安定して加圧成形できる。一方、潤滑剤１２の融点が１５０℃以下の場合、バインダや粉末に絶縁被覆されている場合はその絶縁被膜の劣化を抑制でき、また、金型の加熱温度は２００℃以下に抑えることができるので金型やプレス機への負担を軽くすることができる。以上の温度に加熱した金型中で成形を行なうことによって、自己融解により潤滑剤１２を液体潤滑剤として作用させることができる。液体潤滑剤として作用させると、加圧成形時に金型の壁面に潤滑剤１２をより確実に押し出すことができるので、成形体と金型との間に十分な量の潤滑剤１２を確保でき、また、この冶金用粉末を加圧成形してなる成形体内に残存する潤滑剤の量を低減できるので、成形体の強度をより向上することができる。

潤滑剤１２は、たとえばエステル系潤滑剤、アミド系潤滑剤、炭化水素系潤滑剤、脂肪酸系潤滑剤、エステル系潤滑剤、高級アルコール系潤滑剤、金属石鹸、および複合系潤滑剤などの有機化合物を用いることができる。エステル系潤滑剤としてはステアリン酸モノグリセリド、ペンタエリスリトールテトラステアレート、硬化ヒマシ油、ステアリン酸ステアリル、アミド系潤滑剤としてはステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスオレフィン酸アミド、炭化水素系潤滑剤としてはパラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、脂肪酸系潤滑剤としてはステアリン酸、ベヘニン酸、１，２−ヒドロキシステアリン酸、エステル系潤滑剤としてはステアリン酸モノグリセリド、ペンタエリスリトールテトラステアレート、硬化ヒマシ油、ステアリン酸ステアリル、高級アルコール系としてはステアリルアルコール、金属石鹸としてはステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸鉛などを好ましく用いることができる。特に、融点が６０℃である観点から、潤滑剤１２は、エステル系潤滑剤およびアミド系潤滑剤の少なくとも一方よりなることが好ましい。

潤滑剤１２は、第１の鉄基粒子１１と第２の鉄基粒子２１との和の質量に対して０．２質量％以上０．４質量％以下含まれることが好ましい。０．２質量％以上とすることによって、潤滑剤１２の潤滑効果をより発現できる。０．４質量％以下とすることによって、本実施の形態における冶金用粉末を加圧成形した後に残存する潤滑剤１２の量が多くならず、成形体の高強度を実現できる。

図３は、本実施の形態における別の第２の粉末を模式的に示す断面図である。結着剤２２は、第２の鉄基粒子２１の表面を被覆している。すなわち、結着剤２２は、図１に示すように、第２の鉄基粒子２１の表面の凹部にのみ付着していてもよく、図３に示すように、第２の鉄基粒子２１の表面の凹部を含む全周を取り囲むように付着していてもよい。

結着剤２２は、複数の第２の鉄基粒子１１を結着させて、強度を向上する。熱処理されても変成しない結着剤２２としては、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルケトン、シリコーン樹脂類およびシルセスキオキサン類からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなることが好ましい。これらの物質は高強度であるので、成形体の強度をより向上することができる。シリコーン樹脂類としてはジメチルシリコーン、メチルフェニルシリコーンを、シルセスキオキサン類としてはオキセタンシルセスキオキサン、ビニルヒドロキシシルセスキオキサンなどを好ましく用いることができる。

熱処理されると変成する結着剤２２としては、チタン−酸素系モノマー、チタン−酸素系オリゴマー、シリコン−酸素系モノマーおよびシリコン−酸素系オリゴマーよりなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなることが好ましい。これらの物質は高強度であるので、成形体の強度をより向上することができる。チタン−酸素系モノマーとしてはチタンアルコキシド、チタンキレート、チタンアシレートを、チタン−酸素系オリゴマーとしては上記モノマーをオリゴマー処理した重合体を、シリコン−酸素系モノマーとしてはシリコンアルコキシド、シリコンシアネートを、シリコン−酸素系オリゴマーとしては上記モノマーをオリゴマー処理した重合体などを好ましく用いることができる。

第１の粉末１０は、第１の鉄基粒子１１の表面に潤滑剤１２が被覆しているので、金型の形状によらずに潤滑機能を発現できる。このため、第１の粉末１０は成形性を向上する役割を担う。

第２の粉末２０は、第２の鉄基粒子２１の表面に結着剤２２が被覆しているので、複数の第２の粉末２０を結着させて強度を向上する役割を担う。

第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が、１以上２．２５以下であり、１．５以上２．０以下がより好ましい。本発明者は、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比を上記範囲にすることによって、第１の粉末２０の良好な成形性と、第２の粉末の高強度とを両立できることを見出した。

すなわち、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１未満の場合、潤滑剤１２に被覆されている第１の鉄基粒子１１が潤滑剤に被覆されていない第２の鉄基粒子２１よりも多くなるので、結着剤２２に被覆された第２の鉄基粒子２１同士が接触する確率が低くなる。このため、冶金用粉末を加圧成形すると、結着剤２２により複数の第２の鉄基粒子２１を結合することができなくなり、成形体の強度を向上することができない。第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１以上の場合、冶金用粉末を加圧成形すると、結着剤２２に被覆された第２の鉄基粒子２１同士が接触する確率が高くなり、結着剤２２により複数の第２の鉄基粒子２１を結合することができるので、成形体の強度を向上することができる。第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１．５以上の場合、成形体の強度をより向上することができる。

一方、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が２．２５を超える場合、必要な潤滑剤の量が第１の鉄基粒子１１を被覆できる潤滑剤量の限界を超えるので、潤滑剤１２が不足するので潤滑機能を十分に発現できない。このため、この冶金用粉末を加圧成形すると、金型壁面において潤滑剤が供給されない箇所が生じ、金型壁面と成形体との焼き付きが発生し、成形性が悪くなる。第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が２．２５以下の場合、潤滑性能を発現できる。また、冶金用粉末において第１の粉末１０を分散させることができるので、潤滑剤１２を均一に分散させることができる。このため、潤滑剤１２の偏析を防止できる。したがって、この冶金用粉末を加圧成形するときに潤滑性を確保できるので、成形性を向上できる。第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が２．０以下の場合、成形性をより向上できる。

なお、本実施の形態における冶金用粉末は、第１の粉末１０および第２の粉末２０のみよりなっていてもよく、あるいは、銅粉などの粉末等をさらに備えていてもよい。また、本実施の形態における冶金用粉末は、第１および第２の鉄基粒子１１、２１を含んでいるが、鉄基粒子以外の粒子を含んでいてもよい。

続いて、本実施の形態における冶金用粉末の製造方法について説明する。図４は、本実施の形態における冶金用粉末および成形体の製造方法を示すフローチャートである。

図１〜図４に示すように、まず、複数の第１の鉄基粒子１１と、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する潤滑剤１２とを含む第１の粉末１０を準備する（ステップＳ１０）。

具体的には、たとえば上述したような材料の第１の鉄基粒子１１を準備する（ステップＳ１１）。第１の鉄基粒子１１の製造方法は特に限定されないが、たとえばガスアトマイズ法、水アトマイズ法などにより第１の鉄基粒子１１を準備する。凹凸の大きな表面を有する第１の鉄基粒子１１を準備できる観点から、たとえば水アトマイズ法などにより第１の鉄基粒子１１を製造することが好ましい。

その後、第１の鉄基粒子１１を熱処理する。熱処理前の第１の鉄基粒子１１の内部には、アトマイズ処理時の熱応力などに起因する歪みや結晶粒界などの多数の欠陥が存在している。そこで、第１の鉄基粒子１１に熱処理を施すことによって、これらの欠陥を低減させることができる。なお、この熱処理は省略されてもよい。

その後、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を潤滑剤１２で被覆する（ステップＳ１２）。潤滑剤１２はたとえば以下の方法で複数の第１の鉄基粒子１１の表面に形成される。混合容器内を加熱できるような攪拌混合機を用いて、複数の第１の鉄基粒子１１と潤滑剤１２とを混合する。そして、混合しながら混合容器内の温度を上昇し、潤滑剤１２を溶融させる。これにより、溶融した潤滑剤１２が複数の第１の鉄基粒子１１の表面の凹部に入り込み、複数の第１の鉄基粒子１１同士の間に液体の潤滑剤１２が染み出す。そして一定時間経過後、混合容器内の温度を下げ、潤滑剤１２が凝固するまで潤滑剤１２と複数の第１の鉄基粒子１１とを混合し続ける。これにより、溶融した潤滑剤１２が複数の第１の鉄基粒子１１の表面から流れ出したり、潤滑剤１２で被覆された複数の第１の鉄基粒子１１同士がくっついたりせずに、複数の第１の鉄基粒子１１の表面の凹部を埋めた状態のまま潤滑剤１２が凝固する。その結果、図１または図２に示すように、複数の第１の鉄基粒子１１の表面に潤滑剤１２を被覆することができる。

なお、上記のように複数の第１の鉄基粒子１１と潤滑剤１２との混合を開始してから混合容器の温度を上昇する場合の他、潤滑剤１２が溶融する温度まで混合容器内の温度を予め上昇しておいてから複数の第１の鉄基粒子１１と潤滑剤１２とを混合容器内に添加して混合を開始してもよい。

また、潤滑剤１２は、特に限定されないが、エステル系潤滑剤およびアミド系潤滑剤の少なくとも一方を含んでいることが好ましい。

また、複数の第１の鉄基粒子１１と潤滑剤１２とを混合する際には、冶金用粉末（第１の粉末１０）に占める潤滑剤１２の割合が０．２質量％以上０．４質量％以下となるように混合する割合を調整することが好ましい。

さらに、混合方法に特に制限はなく、たとえばＶ型混合機等のミキサー、垂直転動型ミキサー、振動ボールミル、遊星ボールミルなどのいずれを使用することも可能である。室温で単純に混合させてもよいし、昇温し潤滑剤を液状化させた状態で被覆し、冷却によって安定化させる処理を行なってもよい。

以上のステップＳ１１、Ｓ１２により、図１または図２に示す第１の粉末１０を準備できる（ステップＳ１０）。

次に、図１〜３に示すように、潤滑剤が被覆されていない複数の第２の鉄基粒子２１と、複数の第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する結着剤２２とを含む第２の粉末を準備する（ステップＳ２０）。

具体的には、たとえば上述したような材料の第２の鉄基粒子２１を準備する（ステップＳ２１）。第２の鉄基粒子２１の製造方法は特に限定されないが、第１の鉄基粒子１１を準備するステップＳ１１と同様に、たとえばガスアトマイズ法、水アトマイズ法などにより第２の鉄基粒子２１を準備する。また、第２の鉄基粒子２１についても、第１の鉄基粒子１１と同様に熱処理を施してもよい。

その後、複数の第２の鉄基粒子２１の表面を結着剤２２で被覆する（ステップＳ２２）。結着剤２２はたとえば以下の方法で複数の第２の鉄基粒子２１の表面に形成される。たとえば上述したような材料の結着剤２２を準備する。攪拌混合機を用いて、この結着剤２２と第２の鉄基粒子２１とを混合する。その後、混合した結着剤２２と第２の鉄基粒子２１とを恒温槽に投入して、加熱する。これにより、結着剤２２を溶融させて第２の鉄基粒子２１の表面に付着させることができる。この状態で乾燥すると、図１または図３に示すように、複数の第２の鉄基粒子２１の表面に結着剤２２を被覆することができる。

また、被覆する結着剤２２は特に限定されないが、ポリイミド類、ポリフェニレンサルファイド類、ポリエーテルケトン類、シリコーン樹脂類およびシルセスキオキサン類からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなることが好ましい。あるいは結着剤２２は、チタン−酸素系モノマー、チタン−酸素系オリゴマー、シリコン−酸素系モノマーおよびシリコン−酸素系オリゴマーよりなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなることが好ましい。

また、第２の鉄基粒子２１の平均粒径は、第１の鉄基粒子１１の平均粒径と同じまたはそれより小さいことが好ましい。

以上のステップＳ２１、Ｓ２２により、図１または図３に示す第２の粉末２０を準備できる（ステップＳ２０）。

次に、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１以上２．２５以下になるように、第１の粉末１０と第２の粉末２０とを混合する（ステップＳ３０）。第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比は、１以上２．２５以下であり、１．５以上２．０以下が好ましい。

混合する方法は、特に限定されず、たとえばＶ型混合機などの混合容器内で第１の粉末１０と第２の粉末２０とを上述した割合で混合する。

以上のステップＳ１０〜Ｓ３０を実施することによって、図１に示す冶金用粉末を製造できる。この冶金用粉末を用いて圧粉磁心を製造する場合にはさらに以下の工程が行なわれる。

次に、上記冶金用粉末を潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形して、成形体を形成する（ステップＳ４０）。具体的には、潤滑剤１２の融点よりも高い温度に加熱した金型に得られた冶金用粉末を充填する。その後、３００ＭＰａ以上１５００ＭＰａ以下の圧力を加えて加圧成形する。なお、加圧成形する雰囲気は、不活性ガス雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって冶金用粉末が酸化されるのを抑制することができる。

この成形体を形成するステップＳ４０では、潤滑剤１２の融点以上、好ましくは潤滑剤１２の融点よりも５℃高い温度以上、潤滑剤１２の融点よりも２０℃高い温度以下の温度で、冶金用粉末を加圧成形する。潤滑剤１２の融点以上の場合、加圧成形する際に、潤滑剤１２が軟化して、金型壁面まで染み出すので、成形体の成形性を向上できる。潤滑剤１２の融点よりも５℃高い温度以上の場合、潤滑剤１２が金型壁面までより容易に染み出すので、成形体の成形性をより向上することができる。一方、潤滑剤１２の融点よりも２０℃高い温度以下の場合には、潤滑剤１２の粘性が低くなりすぎず、高い潤滑性能を維持することができる。

次に、加圧成形によって得られた成形体を熱処理する（ステップＳ５０）。具体的には、たとえば４００℃以上７００℃以下で熱処理する。加圧成形を経た成形体の内部には欠陥が多数発生しているので、熱処理によりこれらの欠陥を取り除くことができる。なお、この熱処理をするステップＳ５０は省略されてもよい。

以上のステップＳ１０〜Ｓ５０を実施することより、成形体を製造できる。潤滑剤１２および結着剤２２が熱処理されることなどにより、第１および第２の鉄基粒子１１、２１間が絶縁されている場合には、圧粉磁心となる。

続いて、本実施の形態における冶金用粉末と、比較例の冶金用粉末とを比較しながら、本実施の形態の作用効果について説明する。

図５は、第１比較例の冶金用粉末を模式的に示す断面図である。図５に示す第１比較例の冶金用粉末は、複数の鉄基粒子１１１と、複数の鉄基粒子１１１に混合された潤滑剤１１２とを備えている。この冶金用粉末は、図５に示すように、潤滑剤１１２は複数の鉄基粒子１１１間に存在し、潤滑剤１１２の多くは鉄基粒子１１１に接触していない。また鉄基粒子１１１に潤滑剤１１２が接触している場合であっても、鉄基粒子１１１の凹部に付着している潤滑剤１１２はほとんど存在しない。

第１比較例の冶金用粉末は、鉄基粒子１１１に潤滑剤１１２を混合して製造されるが、この方法では、冶金用粉末中に潤滑剤１１２を均一に分散させることが難しい。このため、この冶金用粉末を金型に充填して加圧成形すると、潤滑剤１１２が均一に分散せず凝集しやすく、冶金用粉末の鉄基粒子１１１内に潤滑剤１１２が凝集して、金型壁面まで潤滑剤が染み出さない。このため、金型壁面と成形体との焼き付きが発生するという問題がある。

図６は、第２比較例の冶金用粉末の１粒子を模式的に示す断面図である。図７は、第２比較例の冶金用粉末を加圧成形する状態を模式的に示す断面図である。第２比較例の冶金用粉末は、図６に示すように、鉄基粒子１１１と、鉄基粒子１１１の表面全周を被覆した結着剤１２２と、結着剤１２２の表面の一部を被覆した潤滑剤１１２とを複数備えている。この第２比較例の冶金用粉末を金型に充填して加圧成形すると、図７に示すように、結着剤１２２同士が接触するので、結着剤１２２を介して鉄基粒子１１１が凝集する。このため、第２比較例の冶金用粉末を加圧成形したときの成形体の強度を向上することができる。しかし、結着剤１２２を介して凝集した鉄基粒子１１１の内部に潤滑剤１１２が閉じ込められる。このため、加圧成形するときに潤滑剤１１２が金型壁面まで染み出すことができない。したがって、成形体と金型との焼き付きが生じやすく、成形性が悪くなる。

また、潤滑剤１１２が閉じ込められると、加圧成形後に熱処理を行なっても、潤滑剤１１２を成形体の内部から除去することができない。このため、成形体の密度が低くなる。

さらに、第２比較例の冶金用粉末では結着剤１２２同士が接触するので、粉末状態での流れ性が悪い。このため、第２比較例の冶金用粉末を金型に充填すると冶金用粉末の流動性が悪くなるという問題がある。

図８は、第３比較例の冶金用粉末の１粒子を模式的に示す断面図である。図９は、第３比較例の冶金用粉末を加圧成形する状態を模式的に示す断面図である。第３比較例の冶金用粉末は、図８に示すように、鉄基粒子１１１と、鉄基粒子１１１の表面の一部を被覆した結着剤１２２と、鉄基粒子１１１の表面の一部を被覆した潤滑剤１１２とを複数備えている。この冶金用粉末を金型に充填して加圧成形すると、図９に示すように、鉄基粒子１１１間には、結着剤１２２と潤滑剤１１２とが混在する。このため、第３比較例の冶金用粉末を加圧成形すると、図９に示すように、鉄基粒子１１１を結着剤１２２により十分に凝集することができない。したがって、第３比較例の冶金用粉末を加圧成形したときの成形体の強度が低くなる。

図１０は、本実施の形態において成形体を形成するステップＳ４０での冶金用粉末の状態を模式的に示す断面図である。図１０に示すように、本実施の形態における冶金用粉末を潤滑剤１２の融点以上の温度で加圧成形すると、第１の粉末に対する第２の粉末２０の質量比が１以上であるので、結着剤２２に被覆された第２の鉄基粒子２１同士が接触することを促進できる。その結果、結着剤２２を介して第２の鉄基粒子２１が凝集する。凝集した第２の鉄基粒子２１は、高強度発現骨格Ｆを形成する。このため、本実施の形態の冶金用粉末を加圧成形することにより得られる成形体の強度を向上できる。

また、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が２．２５以下であるので、第１の鉄基粒子１１の一部が互いに接触することを促進できる。結着剤２２を介して凝集した第２の鉄基粒子２１間には隙間が生じにくいが、第１の鉄基粒子１１同士が接触して連なる経路Ｒには隙間が生じやすい。これにより、この経路Ｒに沿って潤滑剤１２が金型壁面まで染み出すため、成形体と金型との間に十分な量の潤滑剤１２を確保できる。したがって、金型の形状によらず潤滑機能を発現できるので、成形性を向上することができる。

さらに、第１の鉄基粒子１１同士が接触して連なる経路Ｒには隙間が生じやすいので、成形体を熱処理すると、成形体の内部に残存していた潤滑剤１２を経路Ｒに沿って成形体の外部に排出することができる。このため、成形体の密度を向上することができる。

さらには、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１以上であるので、潤滑剤１２に被覆された第１の鉄基粒子１１同士が接触することを抑制できる。このため、第１の粉末１０による流動性の悪化を抑制できる。また、流動性を向上できるので、冶金用粉末の充填性を向上できる。このため、この冶金用粉末を加圧成形することにより得られる成形体の密度を向上できる。その結果、金型等の加圧成形するための設備の縮小化を図ることができる。

（実施の形態２）
図１１は、本実施の形態における冶金用粉末を模式的に示す断面図である。図１１に示す本実施の形態における冶金用粉末は、基本的には図１に示す実施の形態１における冶金用粉末と同様の構成を備えているが、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の各々の表面に第１および第２の絶縁被膜１３、２３の各々が形成され、第１の絶縁被膜１３の表面を被覆するように潤滑剤１２が形成され、第２の絶縁被膜２３の表面を被覆するように結着剤２２が形成されている点においてのみ異なる。

具体的には、図１１に示すように、冶金用粉末は、第１の粉末１０と第２の粉末２０とを備え、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が、１以上２．２５以下である。第１の粉末１０は、複数の第１の鉄基粒子１１と、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する第１の絶縁被膜１３と、第１の絶縁被膜の表面を被覆する潤滑剤１２とを含んでいる。複数の第１の絶縁被膜１３の表面には結着剤が被覆されていない。第２の粉末２０は、複数の第２の鉄基粒子２１と、複数の第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する第２の絶縁被膜２３と、第２の絶縁被膜２３の表面を被覆する結着剤２２とを備えている。複数の第２の絶縁被膜２３の表面には潤滑剤が被覆されていない。

第１および第２の鉄基粒子１１、２１は、実施の形態１と同様であるので、その説明は繰り返さない。なお、本実施の形態では、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の平均粒径を３０μｍ以上とすることにより、加圧成形したときの保磁力を低減することができる。平均粒径を５００μｍ以下とすることにより、渦電流損を低減することができる。

第１および第２の絶縁被膜１３、２３は、第１および第２の鉄基粒子１１、２１間の絶縁層として機能する。第１および第２の鉄基粒子１１、２１の各々を絶縁被膜１３、２３の各々で覆うことによって、この冶金用粉末を加圧成形して得られる圧粉磁心の電気抵抗率ρを大きくすることができる。これにより、第１および第２の鉄基粒子１１、２１間に渦電流が流れるのを抑制して、圧粉磁心の渦電流損を低減させることができる。

第１の絶縁被膜１３の平均膜厚は、第２の絶縁被膜２３の厚みよりも薄いことが好ましく、たとえば１００ｎｍ以下であることが好ましい。１００ｎｍ以下の場合、潤滑剤１２との親和性を高めて、潤滑剤１２が第１の鉄基粒子１１の凹部に付着しやすい。第１の絶縁被膜１３は、第１の鉄基粒子１１の表面を覆っており、第１の鉄基粒子１１の凹凸を有する形状を生かすため、略均一の厚みとすることが好ましい。第１の絶縁被膜１３の下限値は、たとえば渦電流損を効果的に抑制する観点から、１０ｎｍ以上である。

第２の絶縁被膜２３の平均膜厚は、第１の絶縁被膜１３の厚みよりも大きいことが好ましく、たとえば１００ｎｍを超えて１０００ｎｍ以下であることが好ましい。第２の絶縁被膜２３の厚みが第１の絶縁被膜１３よりも厚い場合、第２の絶縁被膜２３は第１の絶縁被膜１３の耐熱性よりも向上できる。１００ｎｍを超える場合、電気抵抗を維持して、渦電流損を小さくすることができ、かつ、ヒステリシス損を低減するために必要な熱処理をしても低い渦電流損を維持できる。すなわち、十分な耐熱性と絶縁性とを両立できる。一方、１０００ｎｍ以下の場合、磁束密度の低下を抑制できる。

なお、平均膜厚とは、組成分析（ＴＥＭ−ＥＤＸ：transmission electron microscope energy dispersive X-ray spectroscopy）によって得られる膜組成と、誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ：inductively coupled plasma-mass spectrometry）によって得られる元素量とを鑑みて相当厚さを導出し、さらに、ＴＥＭ写真により直接、被膜を観察し、先に導出された相当厚さのオーダーが適正な値であることを確認して決定されるものをいう。主要な被膜の構成元素が鉄基粒子に合金化して含まれる場合、または別の被膜の構成元素と同じ場合など被膜の厚みを特定できない場合は、観察する断面範囲が５００ｎｍ以上のＴＥＭ写真を１０箇所以上観察して、平均膜厚を決定しても良い。

第１の絶縁被膜１３は、たとえば非晶質リン酸塩化合物、非晶質ホウ酸塩化合物、非晶質珪酸塩化合物および非晶質酸化物からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなることが好ましい。非晶質酸化物は、たとえばＡｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｍｇ、ＣａおよびＦｅからなる群より選ばれた少なくとも一種の物質の酸化物が挙げられる。このような材料として、たとえば、リン酸鉄、リン酸マンガン、リン酸亜鉛、リン酸カルシウム、酸化シリコン、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。これらの物質は絶縁性に優れているため、第１および第２の鉄基粒子１１、２１間を流れる渦電流をより効果的に抑制することができる。第１の絶縁被膜１３は、１層であることが好ましい。

第２の絶縁被膜２３は、たとえば無機化合物および有機樹脂の少なくともいずれかの物質よりなることが好ましい。無機化合物は、たとえば上述したような材料が挙げられる。有機樹脂は、たとえばシリコーン樹脂やポリイミド樹脂などが挙げられる。

図１２は、本実施の形態における別の第２の粉末を模式的に示す断面図である。第２の粉末２０は、図１１に示すように、１層の絶縁被膜２３より構成されていてもよく、図１２に示すように、２層の絶縁被膜より構成されていてもよい。

図１２に示すように第２の絶縁被膜２３が２層の絶縁被膜を含んでいる場合には、第２の絶縁被膜２３は、非晶質リン酸塩化合物、非晶質ホウ酸塩化合物、非晶質珪酸化合物および非晶質酸化物からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる第１の層２３ａと、第１の層２３ａ上に形成され、シリコーン樹脂および金属酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種の物質よりなる第２の層２３ｂとを有していることが好ましい。これにより、第２の絶縁被膜２３は、変形追従性に優れた第１の層２３ａと、耐熱性に優れた第２の層２３ｂとを含むので、優れた特性を有することができる。

なお、第２の絶縁被膜２３は、３層以上の絶縁被膜より構成されていてもよい。また、第２の絶縁被膜２３が複数層の絶縁被膜より構成されている場合には、第２の絶縁被膜２３の厚さは、それぞれの層の合計の厚みである。

第１の粉末１０において潤滑剤１２は、複数の第１の絶縁被膜１３の表面を取り囲むように形成されている。図１３は、本実施の形態における別の第１の粉末を模式的に示す断面図である。潤滑剤１２は、図１１に示すように、第１の絶縁被膜１３の表面の凹部にのみ付着していてもよく、図１３に示すように、第１の絶縁被膜１３の表面の凹部を含む全周を取り囲むように付着していてもよい。

第２の粉末２０において結着剤２２は、複数の第２の絶縁被膜２３の表面を取り囲むように形成されている。図１４は、本実施の形態における別の第２の粉末を模式的に示す断面図である。結着剤２２は、図１１に示すように、第２の絶縁被膜２３の表面の一部のみ付着していてもよく、図１４に示すように、第２の絶縁被膜２３の表面全周を取り囲むように付着していてもよい。

続いて、本実施の形態における冶金用粉末の製造方法について説明する。図１５は、本実施の形態における冶金用粉末および圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。

図６〜図８に示すように、まず、複数の第１の鉄基粒子１１と、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する第１の絶縁被膜１３と、第１の絶縁被膜１３を被覆する潤滑剤１２とを含む第１の粉末１０を準備する（ステップＳ１０）。準備する第１の粉末１０において、第１の絶縁被膜１３の表面には結着剤が被覆されていない。

具体的には、実施の形態１と同様に、第１の鉄基粒子１１を準備する（ステップＳ１１）。なお、第１の鉄基粒子１１に熱処理を施してもよい。その後、第１の鉄基粒子１１の表面に第１の絶縁被膜１３を被覆する（ステップＳ１３）。第１の絶縁被膜１３は、たとえば第１の鉄基粒子１１をリン酸塩化成処理することによって形成することができる。また、リン酸塩からなる第１の絶縁被膜１３の形成方法としては、リン酸塩化成処理の他に溶剤吹きつけや前駆体を用いたゾルゲル処理を利用することもできる。また、シリコン系有機化合物よりなる第１の絶縁被膜１３を形成してもよい。この第１の絶縁被膜１３の形成には、有機溶剤を用いた湿式被覆処理や、ミキサーによる直接被覆処理などを利用することができる。これにより、複数の第１の鉄基粒子１１の各々の表面に第１の絶縁被膜１３を形成した、複数の複合磁性粒子が得られる。

その後、複数の第１の絶縁被膜１３の表面を潤滑剤１２で被覆する（ステップＳ１２）。このステップＳ１２では、第１の鉄基粒子１１の代わりに第１の絶縁被膜１３が形成された第１の鉄基粒子１１を用いて、実施の形態１と同様に複数の第１の絶縁被膜１３の表面を潤滑剤１２で被覆する。これにより、図１１または図１３に示す複数の第１の鉄基粒子１１と、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する第１の絶縁被膜１３と、第１の絶縁被膜１３の表面を被覆する潤滑剤１２とを含む第１の粉末１０を製造できる。

次に、複数の第２の鉄基粒子２１と、複数の第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する第２の絶縁被膜２３と、第２の絶縁被膜２３の表面を被覆する結着剤２２とを含む第２の粉末２０を準備する（ステップＳ２０）。準備する第２の粉末２０において、第２の絶縁被膜２３の表面には潤滑剤が被覆されていない。

具体的には、実施の形態１と同様に、第２の鉄基粒子２１を準備する（ステップＳ２１）。なお、第２の鉄基粒子２１に熱処理を施してもよい。その後、第２の鉄基粒子２１の表面に第２の絶縁被膜２３を被覆する（ステップＳ２３）。このステップＳ２３は、上述した第１の絶縁被膜１３を被覆するステップＳ１３とほぼ同様である。

図１２に示すように第２の鉄基粒子２１において２層以上の第２の絶縁被膜２３を形成する場合には、第２の鉄基粒子２１の表面を取り囲む第１の層２３ａと、第１の層２３ａの表面を取り囲む第２の層２３ｂとを形成する。この場合、第１の層２３ａは非晶質リン酸塩化合物、非晶質ホウ酸塩化合物、非晶質珪酸化合物、非晶質酸化物からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなり、第２の層２３ｂは、シリコーン樹脂および金属酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種の物質よりなることが好ましい。

その後、複数の第２の絶縁被膜２３の表面を結着剤２２で被覆する（ステップＳ２２）。このステップＳ２２では、第２の鉄基粒子２１の代わりに第２の絶縁被膜２３が形成された第２の鉄基粒子２１を用いて、実施の形態１と同様に複数の第２の絶縁被膜２３の表面を結着剤２２で被覆する。これにより、図１１、図１２または図１４に示す複数の第２の鉄基粒子２１と、第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する第２の絶縁被膜２３とを含む第２の粉末を製造できる。

次に、実施の形態１と同様に、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１以上２．２５以下になるように、第１の粉末１０と第２の粉末２０とを混合する（ステップＳ３０）。

以上のステップＳ１０〜Ｓ３０を実施することによって、図１１に示す冶金用粉末を製造できる。この冶金用粉末を用いて圧粉磁心を製造する場合にはさらに以下の工程が行なわれる。

次に、実施の形態１と同様に、上記冶金用粉末を加圧成形することにより成形体を得る（ステップＳ４０）。加圧成形する圧力は、３００ＭＰａ以上１５００ＭＰａ以下であることが好ましい。

次に、加圧成形によって得られた成形体を熱処理する（ステップＳ５０）。具体的には、熱処理するステップＳ５０では、４００℃以上７００℃以下の温度で熱処理することが好ましい。４００℃以上の場合、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の内部の多数の歪み（転位、欠陥）を低減することができる。７００℃以下の場合、第１および第２の絶縁被膜１３、２３が熱分解することを抑制することができる。

また、結着剤２２がポリイミド類、ポリフェニレンサルファイド類、ポリエーテルケトン類、シリコーン樹脂類およびシルセスキオキサン類からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる場合には、熱処理するステップＳ５０を実施すると、残存する結着剤２２が変成せず、第１および第２の絶縁被膜１３、２３を保護する。

また、結着剤２２がチタン−酸素系モノマー、チタン−酸素系オリゴマー、シリコン−酸素系モノマーおよびシリコン−酸素系オリゴマーよりなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる場合、熱処理するステップＳ５０を実施すると、残存する結着剤２２が変成して酸化物として残り、第１および第２の絶縁被膜１３、２３を保護する。

以上のステップＳ１０〜Ｓ５０により、図１６に示すように、成形体としての圧粉磁心を製造することができる。図１６は、本実施の形態における圧粉磁心の拡大断面図である。図１６に示すように、本実施の形態における圧粉磁心において、第１および第２の鉄基粒子１１、２１と、第１および第２の鉄基粒子１１、２１の表面を被覆する第１および第２の絶縁被膜１３、２３とを備えた第１および第２の複合磁性粒子の各々は、絶縁物５０によって接合されていたり、第１および第２の複合磁性粒子が有する凹凸の噛み合わせなどによって接合されていたりする。絶縁物５０は、第１および第２の粉末１０、２０に含まれていた潤滑剤１２、結着剤２２などが熱処理の際に変化したもの、または残存したものである。

このように製造された圧粉磁心は、実施の形態１と同様に、強度を向上し、かつ成形性を向上できる。特に、本実施の形態における圧粉磁心の製造方法における加圧成形するステップＳ４０では、潤滑剤１２が金型壁面に染み出すので、成形体の内部に残存する潤滑剤１２を低減することができる。このため、潤滑剤１２により第１および第２の絶縁被膜１３、２３の結合が阻害されることを抑制できる。また熱処理するステップＳ５０では、圧粉磁心の内部の潤滑剤１２の残渣を低減できる。したがって、第１および第２の絶縁被膜１３、２３を一体化させて、圧粉磁心の強度をさらに向上することができる。

以上説明したように、本実施の形態における冶金用粉末およびその製造方法は、複数の第１の鉄基粒子１１と、複数の第１の鉄基粒子１１の表面を取り囲む第１の絶縁被膜１３と、第１の絶縁被膜１３を被覆する潤滑剤１２とを含む第１の粉末１０と、複数の第２の鉄基粒子２１と、複数の第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する第２の絶縁被膜２３と、第２の絶縁被膜２３を被覆する結着剤２２とを含む第２の粉末２０とを備え、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が、１以上２．２５以下である。

第１および第２の絶縁被膜１３、２３により、第１および第２の粉末１０、２０において互いの鉄基粒子間を電気的に絶縁することができる。このため、この冶金用粉末を加圧成形すると、電気抵抗が大きい圧粉磁心を実現できる。このような圧粉磁心は、高強度であり、かつ成形性を向上できるので、モーターコア、電磁弁、リアクトルもしくは電磁部品一般に好適に利用される。

本実施例では、第１の粉末と第２の粉末との混合比が１以上２．２５以下である冶金用粉末を用いて、潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形することの効果について調べた。具体的には、第１の粉末と第２の粉末とを準備して、種々の質量比で混合した冶金用粉末を製造し、この冶金用粉末を加圧成形して製造した成形体について、抜き圧および抗折強度についてそれぞれ測定した。

（本発明例１〜１４および比較例１〜４の冶金用粉末）
まず、図１１に示す実施の形態２に基本的にしたがって、本発明例１〜１４および比較例１〜４の冶金用粉末を製造した。

具体的には、第１の鉄基粒子１１および第１の絶縁被膜１３として、ヘガネスＡＢ社製のＳｏｍａｌｏｙ５５０を準備した（ステップＳ１１、Ｓ１３）。このＳｏｍａｌｏｙ５５０は、第１の鉄基粒子１１と、第１の鉄基粒子１１の表面を被覆する第１の絶縁被膜１３とを含む第１の複合磁性粒子であった。第１の鉄基粒子は純鉄からなり、２００μｍの平均粒径を有していた。第１の絶縁被膜は、非晶質リン酸鉄であった。

次いで、潤滑剤１２として、オレイン酸アミドを準備した。なお、この潤滑剤１２は、７５℃の融点を有するアミド系ワックスである。混合ミキサー（株式会社カワタ社製の商品名「スーパーミキサー」、容量２０Ｌ）に第１の複合磁性粒子を１５ｋｇ投入した。その後、攪拌しながら８５℃に加温した後、この粉末状の潤滑剤１２を第１の鉄基粒子１１の重量に対して、０．４０〜０．７５ｗｔ％投入した。なお、この潤滑剤１２は、第１の粉末１０と、後述する第２の粉末２０との合計重量に対して、０．３ｗｔ％となるように投入した。そしてこれらの粉末を５分間攪拌し、その後攪拌しながら冷却し、混合ミキサーが室温に達した後、粉末を回収した。これにより第１の絶縁被膜１３の表面を取り囲む潤滑剤１２を形成した（ステップＳ１２）。この結果、第１の粉末１０を準備した（ステップＳ１０）。

次に、第２の鉄基粒子２１を準備するステップＳ１１および第２の鉄基粒子２１の表面に第２の絶縁被膜２３を形成した（ステップＳ２１、Ｓ２３）。このステップＳ２１、Ｓ２３では、以下のようにした。すなわち、まず、ヘガネスＡＢ社製のＳｏｍａｌｏｙ５００およびＳｏｍａｌｏｙ５５０を準備した。このＳｏｍａｌｏｙ５００は、第２の鉄基粒子２１と、第２の鉄基粒子２１の表面を被覆する第２の絶縁被膜２３とを含む第２の複合磁性粒子であった。第２の鉄基粒子は純鉄からなり、１００μｍの平均粒径を有していた。第１の絶縁被膜は、非晶質リン酸鉄であった。本発明例７および１４では、Ｓｏｍａｌｏｙ５００を、ＪＩＳ Ｚ ８８０１−１に定める呼び寸法が１０６μｍの篩を通過させ、通過した第２の複合磁性粒子を用いた。本発明例７および１４の第２の鉄基粒子２１の平均粒径は７５μｍであった。本発明例１〜４、８〜１１、比較例１〜４では、Ｓｏｍａｌｏｙ５００をそのまま用いた。本発明例１〜４、８〜１１、比較例１〜４の第２の鉄基粒子２１の平均粒径は１００μｍであった。本発明例６および１３では、Ｓｏｍａｌｏｙ５５０を、ＪＩＳ Ｚ ８８０１−１に定める呼び寸法が１８０μｍの篩を通過させ、通過した第２の複合磁性粒子を用いた。本発明例６および１３の鉄基粒子２１の平均粒径は１５０μｍであった。本発明例５および１２では、Ｓｏｍａｌｏｙ５５０をそのまま用いた。本発明例５および１２の第２の鉄基粒子２１の平均粒径は２００μｍであった。

次いで、結着剤２２として、本発明例１〜７、比較例１および２ではシルセスキオキサン（東亜合成株式会社製の商品名「ＯＸ−ＳＱ」）を、本発明例８〜１４、比較例３および４ではチタンラクテート（マツモトファインケミカル株式会社製の商品名「ＴＣ３１５」）を準備した。混合ミキサー（株式会社カワタ社製の商品名「スーパーミキサー」、容量２０Ｌ）に第２の複合磁性粒子を１５ｋｇ投入した。その後、攪拌しながら、液状の結着剤２２を投入した。シルセスキオキサンは第２の鉄基粒子２１に対して０．１５ｗｔ％、チタンラクテートは第２の鉄基粒子２１に対して０．２ｗｔ％投入した。そしてこれらの粉末を１５分間攪拌し、粉末を回収した。その後、粉末を２５０℃加温した恒温槽に投入し、６０分間熱処理をして、結着剤２２を第２の絶縁被膜２３上に定着させた。これにより第２の絶縁被膜２３の表面を取り囲む結着剤２２を形成した（ステップＳ２２）。この結果、第２の粉末１０を準備した（ステップＳ２０）。

次に、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が下記の表１になるように、第１の粉末１０と第２の粉末２０とを、Ｖ型混合機で６０分間混合した（ステップＳ３０）。以上のステップＳ１０〜Ｓ３０により、本発明例１〜１４および比較例１〜４の冶金用粉末を製造した。

（本発明例１５〜３８および比較例５〜１０の圧粉磁心）
本発明例１５〜３８および比較例５〜１０の圧粉磁心は、上述した本発明例１〜１４および比較例１〜４の冶金用粉末を用いて作製した。

具体的には、油圧式成形プレスを用い、ヒータ加熱にて下記の表２に記載の温度に金型を制御した。この金型に下記の表２に示す冶金用粉末を充填し、成形体の密度が７．５ｇ／ｃｍ³になるように面圧を設定し、成形を行なった。このとき、面圧は７００ＭＰａ〜１２００ＭＰａであった。なお、５５ｍｍおよび１０ｍｍの矩形の形状の金型を用い、１０ｍｍと４ｍｍの２種類の厚みを有する成形体を得た（ステップＳ４０）。

次に、成形体をＢＯＸ型の熱処理炉に投入した。そして、３５０℃で１２０分間保持し、その後４２０℃まで昇温して、６０分間保持した。熱処理の雰囲気は大気であった。これにより、成形体を熱処理した（ステップＳ５０）。

以上のステップＳ４０、Ｓ５０により、本発明例１５〜３８および比較例５〜１０の圧粉磁心を製造した。

（評価方法）
本発明例１５〜３８および比較例５〜１０の圧粉磁心について、以下の方法で、成形性、強度および電気抵抗値を測定した。これらの結果を下記の表２に示す。

成形性については、加圧成形するステップＳ４０において、１０ｍｍの厚さを有する成形体を金型から抜き出す際の荷重を抜き圧（抜き出し圧力）として、島津製作所製の万能試験機を用いて測定した。この際の金型は外径１１．３ｍｍの円柱用を用いた。

強度については、１０ｍｍの厚さを有する圧粉磁心を用いて、万能材料試験機オートグラフ（島津製作所社製の商品名「オートグラフ］）により、三点曲げ抗折強度試験を行った。測定は室温で行ない、スパンは４０ｍｍとした。

電気抵抗値については、４ｍｍの厚さを有する圧粉磁心を用いて、室温にて４端子法を用いて電気抵抗値を測定した。

（測定結果）
表１および表２に示すように、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が、１以上２．２５以下である本発明例１〜１４の冶金用粉末を用いて、潤滑剤１２の融点以上の温度で加圧成形した本発明例１５〜３８の圧粉磁心は、金型と成形体との焼き付きがなく、成形性が良好であった。また、結着剤２２として、熱処理により変成しないシルセスキオキサンを用いても、熱処理により変成するチタンラクテートを用いても、成形性および強度の向上の効果を同様に有することがわかった。さらに、本発明例１５〜３８の圧粉磁心は、圧粉磁心として用いることができる程度に電気抵抗値が高かった。

特に、本発明例３と本発明例１０との冶金用粉末を用いて製造した本発明例１７、２２〜２６および比較例７と、本発明例２９、３４〜３８および比較例１０とをそれぞれ比較して、潤滑剤１２の融点よりも５℃高い温度以上、潤滑剤１２の融点よりも２０℃高い温度以下の温度範囲で加圧成形した本発明例７、２２〜２６、および、２９、３５〜３７の圧粉磁心は、抜き圧が１８ＭＰａ以下と非常に低く、かつ電気抵抗値が１×１０²（μΩｍ）以上と圧粉磁心として好適に用いられる値であった。この理由は以下の通りである。潤滑剤１２の融点よりも５℃高い温度以上で加圧成形することによって、潤滑剤１２が金型壁面まで容易に染み出したため、抜き圧を低減することができた。また潤滑剤１２の融点よりも２０℃高い温度以下とすることによって、潤滑剤１２の粘度が低くなりすぎず、金型壁面と成形体との間の潤滑性能を効果的に発現できたため、抜き圧を低減することができた。さらに、潤滑剤１２の粘度が低くなりすぎなかったため、潤滑剤１２の一部は成形体の内部に残存して、第１および第２の絶縁被膜１３、２３を保護できたので、高い電気的抗を維持できた。

さらに、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が２．０である本発明例１７、１９〜２１と、本発明例２９、３１〜３３とをそれぞれ比較して、第１の鉄基粒子１１の平均粒径が第２鉄基粒子２１の平均粒径より大きかった冶金用粉末を用いて製造された本発明例１７、２０および２１は本発明例１８よりも抗折強度が高く、本発明例２９、３２および３３は本発明例３１よりも抗折強度が高かった。

一方、第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が１．０未満である比較例１および３の冶金用粉末を用いて製造した比較例５および８の圧粉磁心は、結着剤２２を含む第２の粉末２０の配合量が少なかったため、抗折強度が６２ＭＰａ以下と非常に低かった。

また第１の粉末１０に対する第２の粉末２０の質量比が２．２５を超える比較例２および４の冶金用粉末を用いて製造した比較例６および９の圧粉磁心は、潤滑剤１２を含む第１の粉末１０の配合量が少なかったため、金型壁面と成形体とが焼き付きを起こし、成形性が悪かった。このため、抗折強度および電気抵抗値を測定できなかった。

また、本発明例３および１０の冶金用粉末を用いて、潤滑剤１２の融点以下の温度で加圧成形した比較例７および１０は、潤滑剤１２が金型壁面まで染み出すことができなかったので、金型壁面と成形体とが焼き付きを起こした。

以上より、本実施例によれば、第１の粉末と第２の粉末との混合比が１以上２．２５以下である冶金用粉末を用いて、潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形することにより、強度を向上し、かつ成形性を向上できることが確認できた。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本発明の実施の形態１における冶金用粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態１における別の第１の粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態１における別の第２の粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態１における冶金用粉末および成形体の製造方法を示すフローチャートである。 第１比較例の冶金用粉末を模式的に示す断面図である。 第２比較例の冶金用粉末の１粒子を模式的に示す断面図である。 第２比較例の冶金用粉末を加圧成形する状態を模式的に示す断面図である。 第３比較例の冶金用粉末の１粒子を模式的に示す断面図である。 第３比較例の冶金用粉末を加圧成形する状態を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態１において成形体を形成するステップＳ４０での冶金用粉末の状態を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態２における冶金用粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態２における別の第２の粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態２における別の第１の粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態２における別の第２の粉末を模式的に示す断面図である。 本発明の実施の形態２における冶金用粉末および圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。 本発明の実施の形態２における圧粉磁心の拡大断面図である。

符号の説明

１０ 第１の粉末、１１ 第１の鉄基粒子、１２ 潤滑剤、１３ 第１の絶縁被膜、２０ 第２の粉末、２１ 第２の鉄基粒子、２２ 結着剤、２３ 第２の絶縁被膜、２３ａ 第１の層、２３ｂ 第２の層、５０ 絶縁物、Ｆ 高強度発現骨格、Ｒ 経路。

Claims (12)

1. 結着剤が被覆されていない複数の第１の粒子と、前記複数の第１の粒子の表面を被覆する潤滑剤とを含む第１の粉末と、
   潤滑剤が被覆されていない複数の第２の粒子と、前記複数の第２の粒子の表面を被覆する結着剤とを含む第２の粉末とを備え、
   前記第１の粒子は、溶融した前記潤滑剤と混合され、前記潤滑剤が凝固することにより表面を前記潤滑剤で被覆されており、
   前記第２の粒子は、溶融した前記結着剤と混合され、前記結着剤が乾燥することにより表面を前記結着剤で被覆されており、
   前記第１の粉末に対する前記第２の粉末の質量比が、１以上２．２５以下である、冶金用粉末。
2. 前記潤滑剤は、６０℃以上の融点を有する、請求項１に記載の冶金用粉末。
3. 前記潤滑剤は、エステル系潤滑剤およびアミド系潤滑剤の少なくとも一方よりなる、請求項１または請求項２に記載の冶金用粉末。
4. 前記結着剤は、ポリイミド類、ポリフェニレンサルファイド類、ポリエーテルケトン類、シリコーン樹脂類およびシルセスキオキサン類からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる、請求項１〜請求項３のいずれかに記載の冶金用粉末。
5. 前記結着剤は、チタン−酸素系モノマー、チタン−酸素系オリゴマー、シリコン−酸素系モノマーおよびシリコン−酸素系オリゴマーよりなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる、請求項１〜請求項３のいずれかに記載の冶金用粉末。
6. 前記第１の粒子は、第１の鉄基粒子と、前記第１の鉄基粒子の表面を取り囲む第１の絶縁被膜とを有し、
   前記第２の粒子は、第２の鉄基粒子と、前記第２の鉄基粒子の表面を取り囲む第２の絶縁被膜とを有する、請求項１〜請求項５のいずれかに記載の冶金用粉末。
7. 前記第１の絶縁被膜は、非晶質リン酸塩化合物、非晶質ホウ酸塩化合物、非晶質珪酸化合物および非晶質酸化物からなる群より選ばれた少なくとも一種の物質よりなる、請求項６に記載の冶金用粉末。
8. 前記第１の粒子の平均粒径は、前記第２の粒子の平均粒径より大きい、請求項１〜請求項７のいずれかに記載の冶金用粉末。
9. 請求項１〜請求項８のいずれかに記載の冶金用粉末を用いて作成された、圧粉磁心。
10. 結着剤が被覆されていない複数の第１の粒子と、前記複数の第１の粒子の表面を被覆する潤滑剤とを含む第１の粉末を準備する工程と、
    潤滑剤が被覆されていない複数の第２の粒子と、前記複数の第２の粒子の表面を被覆する結着剤とを含む第２の粉末を準備する工程と、
    前記第１の粉末に対する前記第２の粉末の質量比が、１以上２．２５以下になるように、前記第１の粉末と前記第２の粉末とを混合する工程とを備え、
    前記第１の粉末を準備する工程は、溶融した前記潤滑剤と前記第１の粒子と混合し、前記潤滑剤を凝固させることにより前記第１の粒子の表面に前記潤滑剤を被覆する工程を含み、
    前記第２の粉末を準備する工程は、溶融した前記結着剤を前記第２の粉子と混合し、前記結着剤を乾燥させることにより前記第２の粒子の表面に前記結着剤を被覆する工程を含む、冶金用粉末の製造方法。
11. 請求項１０に記載の冶金用粉末の製造方法により冶金用粉末を製造する工程と、
    前記冶金用粉末を前記潤滑剤の融点以上の温度で加圧成形して、成形体を形成する工程と、
    前記成形体を熱処理する工程とを備えた、圧粉磁心の製造方法。
12. 前記熱処理する工程では、４００℃以上７００℃以下の温度で熱処理する、請求項１１に記載の圧粉磁心の製造方法。

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