JP5352946B2 - 放熱筐体 - Google Patents
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本発明で用いる熱伝導性樹脂組成物(以下、「本発明の組成物」ともいう。)は、熱可塑性樹脂〔A〕(以下、「成分〔A〕」ともいう。)と、特定の熱伝導フィラー〔B〕(以下、「成分〔B〕」ともいう。)とからなり、熱可塑性樹脂〔A〕100質量部に対する〔熱伝導フィラー〔B〕の配合量が10〜1,000質量部である。
成分〔A〕は、熱可塑性を有する重合体であれば、特に限定されず、ポリスチレン、スチレン・アクリロニトリル共重合体、スチレン・無水マレイン酸共重合体、(メタ)アクリル酸エステル・スチレン共重合体などのスチレン系(共)重合体;ABS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂などのゴム強化樹脂;ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン・プロピレン共重合体などの、炭素数2〜10のα−オレフィンの少なくとも1種からなるα−オレフィン(共)重合体およびその変性重合体(塩素化ポリエチレン等)、環状オレフィン共重合体などのオレフィン系樹脂;アイオノマー、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体などのエチレン系共重合体;ポリ塩化ビニル、エチレン・塩化ビニル重合体、ポリ塩化ビニリデン等の塩化ビニル系樹脂;ポリメタクリル酸メチル(PMMA)等の(メタ)アクリル酸エステルの1種以上を用いた(共)重合体などのアクリル系樹脂;ポリアミド6、ポリアミド6,6、ポリアミド6,12等のポリアミド系樹脂(PA);ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂;ポリアセタール樹脂(POM);ポリカーボネート樹脂(PC);ポリアリレート樹脂;ポリフェニレンエーテル;ポリフェニレンサルファイド;ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂;液晶ポリマー;ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等のイミド系樹脂;ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン等のケトン系樹脂;ポリスルホン、ポリエーテルスルホン等のスルホン系樹脂;ウレタン系樹脂;ポリ酢酸ビニル;ポリエチレンオキシド;ポリビニルアルコール;ポリビニルエーテル;ポリビニルブチラール;フェノキシ樹脂;感光性樹脂;生分解性プラスチック等が挙げられる。これらは、2種以上を組み合わせて用いることが出来る。これらの中では、ゴム強化樹脂、ポリカーボネート樹脂およびこれらのアロイ、オレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂およびポリエステル系樹脂が好ましい。
(2)芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物および他の化合物
(4)(メタ)アクリル酸エステル化合物のみを重合して得られた(共)重合体の1種以上
(5)芳香族ビニル化合物およびシアン化ビニル化合物を重合して得られた共重合体の1種以上
(6)芳香族ビニル化合物および(メタ)アクリル酸エステル化合物を重合して得られた共重合体の1種以上
(7)芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物および他の化合物を重合して得られた共重合体の1種以上
(8)芳香族ビニル化合物と、シアン化ビニル化合物を除く他の化合物とを重合して得られた共重合体の1種以上
成分〔B〕は特定の物性を有する熱伝導フィラーであり、以下に説明する3種類、成分〔B1〕〜〔B3〕の何れか1種以上である。
成分〔B1〕は特定の物性を有する黒鉛粒子である。即ち、アスペクト比が10〜20、重量平均粒子径が10〜200μmであり、且つ、固定炭素量が98質量%以上である黒鉛粒子である。上記のアスペクト比は好ましくは12〜18、重量平均粒子径は好ましくは15〜180μm、固定炭素量は、好ましくは98.5質量%以上、更に好ましくは99質量%以上である。各物性が上記範囲にあることにより、熱伝導性が一段と優れる。
成分〔B2〕は特定の物性を有する酸化マグネシウム粒子である。即ち、純度が95.0質量%以上、BET比表面積が5.0m2/g以下、体積平均粒子径(Dv)が0.5〜60μmであり、且つ、体積平均粒子径(Dv)と数平均粒子径(Dn)との比Dv/Dnが10〜55である酸化マグネシウム粒子である。特に、酸化マグネシウム粒子100質量部が有機珪素化合物0.1〜10質量部により加熱処理されてなる耐吸水性処理されたものが好ましい。
成分〔B3〕は特定の物性を有する窒化ホウ素粒子である。即ち、BET比表面積が0.05〜10m2/g、重量平均粒子径が1〜200μmであり、且つ、形状が鱗片状である窒化ホウ素粒子である。窒化ホウ素粒子は、成分〔B2〕の場合と同様に各種の表面処理をしたものであってもよい。成分〔B3〕の配合量は、成分〔B2〕の配合量と同一である。
本発明の組成物は他の熱伝導フィラー(成分〔C〕)を配合することが出来る。成分〔C〕の重量平均粒子径は、通常は0.1〜500μm、好ましくは1〜300μmである。更に、アスペクト比の高いものが好ましく、鱗片状(板状)、針状などが好ましいが、球形、立方体などのアスペクト比が1に近いものも用いることも出来る。特に、アスペクト比の高いものと混合することによって、成形時樹脂の流れの方向によらず、熱伝導性が発現し、好ましい場合がある。導電性、絶縁性の何れでも用いることが出来る。但し、用途によって、導通することで短絡などの不具合が生じる場合には、絶縁系フィラーを用いることが出来る。成分〔C〕の具体例としては、次の(1)〜(4)に記載のものが挙げられる。
本発明の組成物は耐衝撃改良剤(成分〔D〕)を配合することが出来る。成分〔D〕は、本発明の放熱筐体における耐衝撃性を向上させる重合体成分(軟質樹脂、ゴム及びエラストマー)である。具体的には、共役ジエン系重合体、エチレン・α−オレフィン系共重合体、エチレン・(メタ)アクリル酸エステル系共重合体、並びに、これらの重合体の存在下、不飽和結合を有する酸無水物を反応させて得られた酸無水物グラフト化重合体およびその金属塩、エチレン・(メタ)アクリル酸共重合体、エチレン・グリシジルエーテル共重合体、ナイロン12・ポリトリメチレングリコール共重合体、ナイロン12・ポリテトラメチレングリコール共重合体、ポリブチレンテレフタレート・ポリトリメチレングリコール共重合体、ポリブチレンテレフタレート・ポリテトラメチレングリコール共重合体などが挙げられる。これらは2種以上を組み合わせて用いることが出来る。また、これらの内、共役ジエン系重合体、エチレン・α−オレフィン系共重合体、エチレン・(メタ)アクリル酸エステル系共重合体、並びに、これらの重合体の存在下、不飽和結合を有する酸無水物を反応させて得られた酸無水物グラフト化重合体およびその金属塩が好ましい。尚、成分〔D〕は、非架橋重合体であってよいし、架橋重合体であってもよい。
本発明の組成物は、目的、用途などに応じ、添加剤を配合することが出来る。この添加剤としては、充填剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤、老化防止剤、可塑剤、抗菌剤、着色剤などが挙げられる。
本発明の放熱性筐体は、本発明の組成物を用い箱状に形成して得られるが、筐体の全面に本発明の組成物が用いられる必要はなく、筐体の一面を他の材料で構成してもよく、任意の面に穴を設けてもよい。更には、アルミニウム、銅などの金属;他のABS系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂などの汎用樹脂を積層してもよい。筐体の一面の厚さは、特に限定されないが、通常1〜7mm、好ましくは2〜5mm程度である。放熱性筐体の成形方法としては、射出成形、押出成形(シート押出、異形押出)、2色成形、中空成形、圧縮成形、真空成形、発泡成形、ブロー成形などが挙げられる。
熱伝導性樹脂組成物の製造に用いた原料成分を以下に示す。尚、ゴム質重合体の重量平均粒子径;黒鉛粒子の重量平均粒子径並びに累積重量が、夫々、20%及び80%であるときの粒子径D20及びD80の比D80/D20については、日機装社製のマイクロトラック粒度分布測定装置「FRA型」を用いて測定した。黒鉛粒子のアスペクト比は、電子顕微鏡(SEM)による画像から、粒子100個の最長径および最短径の各平均値を用いて算出した。また、黒鉛粒子の固定炭素量は、JIS M8511に準じて測定した。
ジエン系ゴム質重合体として、重量平均粒子径280nm及びトルエン不溶分80%のポリブタジエンゴム粒子を含むラテックスの存在下に、スチレン及びアクリロニトリルを乳化重合させて得られた、ポリブタジエンゴム41.5%、スチレン単位量42.7%及びアクリロニトリル単位量15.8%からなるジエン系ゴム強化ビニル系樹脂を用いた。この樹脂のグラフト率は55%、アセトン可溶成分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃で測定)は0.45dl/gである。
スチレン単位量74.5%及びアクリロニトリル単位量25.5%からなる共重合体を用いた。極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃で測定)は0.60dl/gである。
三菱エンジニアリングプラスチックス社製の「NOVAREX 7022PJ」(商品名)を用いた。GPCによる粘度平均分子量は22,000である。
日本ポリプロ社製の「NOVATEC BC6C」(商品名)を用いた。
三菱エンジニアリングプラスチックス社製の「NOVADURAN 5007」(商品名)を用いた。
三菱エンジニアリングプラスチックス社製の「NOVAMID 1013J」(商品名)を用いた。
JSR社製の「T7741P」(商品名)を用いた。赤外分光法による酸変性量は0.5%、密度は0.86g/cm3、JIS K7210に準ずるMFR(温度23℃、荷重2.16kg)は1.0g/10分である。
中越黒鉛工業所社製の「HF−150A」(商品名)を用いた。形状は鱗片状であり、アスペクト比は16、重量平均粒子径は161μm、固定炭素量は99.8%である。また、D80/D20は2.7である。
神島化学工業社の耐吸水性処理酸化マグネシウム(商品名「A−10」)(球状、平均粒子径:10μm、BET比表面積:1.2m2/g、Dv:14.2、Dv/Dn:31.0)
昭和電工社製(商品名「UHP−EX」)(鱗片状、平均粒子径:50μm)
旭電化工業社製のテトラキス[メチレン−3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニルプロピオネート]メタン「アデカスタブAO−60」(商品名)を用いた。
旭電化工業社製のサイクリックネオペンタンテトライルビス(2,6−ジ−tert−ブチル−4−メチルフェニル)ホスファイト「アデカスタブPEP−36」(商品名)を用いた。
新潟鉄工所社製の射出成形機「NN30B型」による、縦55mm、横80mm及び厚さ2.4mmの板状試験片の成形状況から、成形加工性を以下の表1に示す基準で判定した。尚、試験片の成形条件は、成分〔A〕として熱可塑性樹脂(1)を用いる場合、シリンダー温度が280℃、金型温度が70℃、射出圧が80%であり、熱可塑性樹脂(4)を用いる場合、シリンダー温度が250℃、金型温度が50℃、射出圧が20%であり、熱可塑性樹脂(5)及び(6)を用いる場合、シリンダー温度が280℃、金型温度が70℃、射出圧が80%である。
熱伝導率は、試験片成形時の組成物の流動方向に対して測定した値をいい、アルバック理工社製のレーザーフラッシュ法熱定数測定装置「TR−7000R型」を用い、25℃における熱伝導率を測定した。試験片は、内径10mm、厚さ1.5mmの円板である。
ジャパンセンサー社製のサーモスポットセンサー「TSS−5X型」を用いた赤外線検出による反射エネルギー測定方式により、雰囲気温度25℃にて測定した。試験片は150mm×150mm×3mmの平板である。
アドバンテスト社製のスペクトラムアナライザ「R3361A型」及び「TR17301型」を用い、100MHzの周波数における電磁波の反射性を測定し、電磁シールド性を評価した。試験片は、150mm×150mm×3mmの平板である。
抵抗値により、以下の表2に示す3種の抵抗率計を使い分けて測定した。試験片は、内径100mm、厚さ2mmの円板であり、抵抗値の単位はΩである。
ISO179に準じて、シャルピー衝撃強さ(ノッチ付き)を測定した。単位は、kJ/m2である。
ISO178に準じて、島津製作所社製の精密万能試験機「オートグラフAG−10kNI型」を用い、試験片のスパン間隔64mm、曲げ速度1mm/分の条件で3点式曲げ強度測定法により測定した。試験片のサイズは、127mm×10mm×4mmである。
ISO2039に準じて、ロックウェル硬さ(Rスケール)を測定した。
ISO75に準じて測定した。荷重は、1.80MPaである。
室温25℃の部屋に、対流の影響を防止するため、高さ1m、幅1mのアクリル樹脂製カバーを設置し、その中心部に、図1に示す様に、ポリカーボネート(PC)製枠部材(1)で構成された枠体の4面(底面、天面、両側面)に評価に供する平板(2)(150mm×150mm×3mm)を装入して立方体箱を形成した。なお、立方体箱の前後2面はPC製の壁面にて構成されている。そして、立方体箱の底面の中心にシリコンゴムヒーター(3)(100mm×100mm×1.7mm)を設置し、シリコンゴムヒーター(3)に電圧40V(32W)で通電し、60分後、上記の4面の各測定点の温度を測定した。測定点は次の表3に示す通りである。
前記の各原料成分を、表4〜7の配合割合でヘンシェルミキサーにより混合した。その後、二軸押出機を用いて溶融混練(シリンダー温度240〜280℃)し、ペレット(熱伝導性樹脂組成物)を製造した。その後、このペレットを、日本製鋼社製の射出成形機「J100E型」に供給して、シリンダー温度240〜280℃、金型温度70℃、射出速度60mm/秒、及び、保圧力70MPaの条件で、評価項目に準じた、所定形状および大きさの評価用試験片を作製し、各種評価を行った。その結果を表5〜8に示す。
2:評価に供する平板
3:シリコンゴムヒーター
Claims (6)
- 発熱体が収容される放熱筐体であって、以下に規定する熱可塑性樹脂〔A〕と以下の(1)〜(3)に規定する何れか1種以上の熱伝導フィラー〔B〕とから成り、熱可塑性樹脂〔A〕100質量部に対する熱伝導フィラー〔B〕の配合量が10〜1,000質量部である熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする放熱筐体。
(熱可塑性樹脂〔A〕)
ゴム質重合体(a)の存在下に、芳香族ビニル化合物及びアクリロニトリル(b)を重合して得られたゴム強化ビニル系樹脂(A1)、当該ゴム強化ビニル系樹脂(A1)と芳香族ビニル化合物及びアクリロニトリルの共重合体(A2)との混合物からなるゴム強化樹脂、ポリカーボネート樹脂、オレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂及びポリエステル系樹脂の群から選ばれた少なくとも1種の樹脂、または、酸変性エチレン・プロピレンエラストマー。
(1)アスペクト比が10〜20、重量平均粒子径が10〜200μmであり、且つ、固定炭素量が98質量%以上である鱗片状黒鉛粒子。
(2)純度が95.0質量%以上、BET比表面積が5.0m2/g以下、体積平均粒子径(Dv)が0.5〜60μmであり、且つ、体積平均粒子径(Dv)と数平均粒子径(Dn)との比Dv/Dnが10〜55である酸化マグネシウム粒子。
(3)BET比表面積が0.05〜10m2/g、重量平均粒子径が1〜200μmであり、且つ、形状が鱗片状である窒化ホウ素粒子。 - 上記(1)に記載の黒鉛粒子の粒度分布を測定して得られた、累積重量が、夫々、20%及び80%であるときの粒子径D20及びD80の比D80/D20が2〜12である請求項1に記載の放熱筐体。
- 上記(2)に記載の酸化マグネシウム粒子が電融マグネシアである請求項1又は2に記載の放熱筐体。
- 上記(2)に記載の酸化マグネシウム粒子100質量部が有機珪素化合物0.1〜10質量部により加熱処理されてなる請求項1〜3の何れかに記載の放熱筐体。
- 有機珪素化合物がシリコーンオイルである請求項4に記載の放熱筐体。
- 上記(2)に記載の酸化マグネシウム粒子の、温度60℃、相対湿度90%の雰囲気で8日間放置した後の吸水率が1質量%以下である請求項1〜4の何れかに記載の放熱筐体。
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