JP5303057B2 - 集電体、電極および二次電池 - Google Patents
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Description
そこで、本発明は、二次電池の電極として用いた場合に、活物質層との接触抵抗の更なる低減が可能な集電体を提供し、内部抵抗を低減した二次電池を提供することを課題とする。
また、面積が0.1mm 2 の正方形の視野にて観察した際に、前記カーボンブラックの粒子が凝集して前記基材の表面に島状に配置されていることが好ましい。
かかる構成によれば、集電体と活物質層との間の接触抵抗の低減効果が効果的に発現する。
本発明に係る電極によれば、集電体と活物質層との間の接触抵抗を低減することができる。
また、本発明に係る二次電池によれば、内部抵抗を低減することができる。
[集電体の構造]
本実施形態に係る集電体の構造について、図1を参照して説明する。
図1に示した例では、本実施形態に係る集電体(電極材料)1は、金属箔からなる基材1aと、基材1aの表面に配置された導電物質1bとからなる。また、導電物質1bは、基材1aの両面に配置されている。なお、導電物質1bは、基材1aの表面に島状ではなく、薄膜状に一様に配置されてもよい。また、導電物質1bは、基材1aの片面に配置するようにしてもよい。
ここで、基材1aの表面の導電物質1bを配置した任意の領域において、導電物質1bは、面積が0.1mm2の正方形の視野(約300μm四方の視野)にて観察した際に、基材1aの表面に島状または薄膜状に配置されていることが好ましい。
少量の炭素量で大きな接触抵抗の低減効果を得ることができるため、導電物質1bの量、すなわち導電物質1bの厚さを薄くすることができ、結果としてこの集電体1を用いた電極10(図2参照)の厚さも薄くすることができる。
集電体1を用いた電極については、後記する。
続いて、各構成要素について説明する。
基材1aは、二次電池用の電極の集電体1として一般的に用いられるアルミニウム(Al)や銅(Cu)などの金属を用いることができる。二次電池用の電極の集電体1として使用する際は、基材1aは一般的に厚さが5〜50μm程度の箔状で使用される。
なお、基材1aは特定の組成のAlやCuなどに限定されるものではなく、電極に用いられる場合に、その電極の使用環境に適した各種の純金属やその合金を用いることができる。
導電物質1bは、基材1aの表面に島状または薄膜状に形成され、基材1aとともに構成する集電体1と活物質層2(図2参照)との間の接触抵抗を低減するものである。
導電物質1bは、本来の導電物質であるカーボンブラックのほかに、樹脂などが含まれ、これらの混合体として基材1aの表面に固着している。
また、炭素付着量は、1mg/m2以上とすることが望ましく、20mg/m2以上とすることが好ましい。更に好ましくは、40mg/m2以上である。基材1aと導電物質1bとの間の接触点が十分に確保でき、接触抵抗の低減効果を得ることができる。
次に、図2を参照して、本実施形態に係る集電体1を用いたリチウムイオン二次電池の電極の構成について説明する。
次に、図3を参照(適宜図2参照)して、本実施形態に係る集電体1を使用した電極10を用いたリチウムイオン二次電池の構成について説明する。
また、セパレータ13および電解液14は、それぞれ公知の材料を用いて構成することができる。セパレータ13としては、例えば、厚さ20〜30μmのポリエチレン系のマイクロポーラスフィルムを用いることができる。また、電解液14としては、例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネートなどの有機溶剤にLiPF6、LiBF4などの電解質を溶解させた非水系電解液を用いることができる。
[製造方法]
図4に示したように、本実施形態における集電体1の製造方法は、塗布工程S1と、乾燥工程S2とがこの順で含まれる。
まず、塗布工程S1について説明する。
導電物質1bは、基材1aの表面に島状に配置されても、薄膜状に配置されてもよい。導電物質1bを島状の構造に凝集させるには、基材1aに塗布する溶液中の導電物質1bの濃度を調節することが有効である。これは、導電物質1bの濃度を調節すると、溶液の粘度が変化するため、塗工性および乾燥後の導電物質1bの分布に変化が生じるからである。
乾燥工程S2は、塗布工程S1の後に、溶媒を蒸散させるための工程である。乾燥工程S2は、室温にて乾燥させるようにしてもよいし、必要に応じて熱処理炉などを用いた加熱乾燥を行うようにしてもよい。
(基材)
基材として、1000系のAl合金製の、厚さ15μmのAl箔、または99.99%の純銅製の、厚さ20μmのCu箔を使用した。
なお、後記する表1および表2において、各試料がAl箔とCu箔の何れを用いたかを、それぞれ「Al」または「Cu」で基材の欄に示した。
導電物質として、各種カーボンブラック(東海カーボン社製のカーボンブラック(表1の試料No.1〜No.4)および他の市販のカーボンブラック(表1の試料No.5〜No.9))を用いた。また、表1の試料No.10では、導電物質としてグラファイトを用いた。
塗布工程においては、導電物質を含む溶液の溶媒として水を用い、CMC(カルボキシルメチルセルロース;和光純薬工業株式会社製)樹脂を1質量%の濃度で添加した。また、溶液の塗布は、バーコーター(番手No.5)を用いて行った。
導電物質を含有する溶液を基材であるAl箔またはCu箔の表面(片面)に塗布した後、室温にて基材を保持し乾燥を行った。
(電池の内部抵抗の評価)
基材としてAl箔を用いた場合には、Al箔を集電体として用いた電池セルを作製し、その内部抵抗を測定することによって接触抵抗の低抵抗化の効果を評価した。
導電物質(炭素)が形成された試料上に、活物質層を形成し、リチウムイオン二次電池用の正電極を作製した。ここで、活物質であるLiCoO2と、導電助剤となるアセチレンブラック、バインダーとなるPVdF(ポリフッ化ビニリデン)と、溶媒となるNMP(N-メチルピロリドン)とを所定の割合で混合してスラリーとしたものを、試料の導電物質を形成した面に塗布し、120℃の大気中で乾燥させることにより、厚さ約25μmの活物質層を形成した。
基材としてCu箔を使用した場合には、以下のようにして接触抵抗の測定を行い、接触抵抗の低抵抗化の効果を評価した。
試料の両面を2枚のカーボンクロスで挟み、更にその外側を接触面積1cm2の2枚の銅電極で挟み、この銅電極に1kgf(9.8N)の荷重をかけて加圧した。そして、直流電流電源を用いて7.4mAの電流を通電し、カーボンクロス間に加わる電圧を電圧計で測定した。接触抵抗は、前記した電流値、接触面積および測定した電圧から算出して求めた。同様の測定を基材のみを用いて行い、基材のみの場合と比較して接触抵抗が低減するものを接触抵抗の低減効果があると判定した。なお、何ら表面処理を施さない、基材であるCu箔のみの場合の接触抵抗は、約100[mΩ・cm2(ミリオーム平方センチメートル)]であった。
導電物質中に含まれる炭素(カーボンブラック)の量は、次の手順で測定した。基材の片面に導電物質が塗工された試料(70mm×30mm)の質量(W1)を測定し、その後、水または有機溶媒を含ませたキムワイプ(日本製紙クレシア社製のワイピングクロス)にて導電物質を拭き取り、再度質量(W2)を測定した。両者の差(W1−W2)により求められる質量変化を導電物質の質量(W3)とした。
1a 基材
1b 導電物質
2 活物質層
10 電極
11 正電極(電極)
12 負電極(電極)
13 セパレータ
14 電解液
20 リチウムイオン二次電池(二次電池)
Claims (5)
- 金属箔からなる基材と、この基材の少なくとも一方の表面に設けたカーボンブラックとを備え、前記カーボンブラックのBET比表面積が300m2/g以下であり、前記基材の表面における前記カーボンブラックの単位面積当たりの付着量が400mg/m2以下であることを特徴とする集電体。
- 前記カーボンブラックのBET比表面積が200m2/g以下であることを特徴とする請求項1に記載の集電体。
- 面積が0.1mm 2 の正方形の視野にて観察した際に、前記カーボンブラックの粒子が凝集して前記基材の表面に島状に配置されていることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の集電体。
- 請求項1ないし請求項3の何れか一項に記載の集電体を用いた二次電池用の電極であって、前記集電体の前記カーボンブラックを設けた表面に活物質層を設けることを特徴とする電極。
- 正電極および負電極を有する二次電池であって、前記正電極または前記負電極の少なくとも一方は、請求項4に記載の電極であることを特徴とする二次電池。
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