JP5292914B2 - 電池タブ及びそれを用いたリチウムイオン電池 - Google Patents
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Description
以下、本発明に係る電池タブおよび電池タブの製造方法を図面を参照しながら説明する。図1(a)は本実施形態に係るリチウムイオン電池の斜視図であり、図1(b)はリチウムイオン電池を分解した状態を示す斜視図である。図1(a)及び(b)に示すように、リチウムイオン電池101は、リチウムイオン電池本体102及び外装体105から構成されており、外装体105に収納されたリチウムイオン電池本体102は、その周縁を密封することにより、防湿性が付与される。
化学的前処理はアルカリ脱脂をした後、酸洗いにより中和してニッケルメッキ層104x表面への複合皮膜層の形成を確実にすることが望ましく、用いるアルカリおよび酸は以下の各物質を用いることができる。
また、本発明のニッケルメッキ層104xが形成された電池タブ104においては、化学的処理または物理的処理あるいはその組み合わせによる処理を施すことによって複合皮膜層のニッケルメッキ層104xへの接着がより安定したものとなる。化学的処理は、ニッケルメッキ層104xの脱脂と洗浄を目的とする処理であって、脱脂には、アルカリ処理と炭化水素処理がある。そして、洗浄には酸による洗浄とクロム酸洗浄がある。また、物理的処理は、ニッケルメッキ層104xに対する複合皮膜層4bの接着性の向上のために行うもので、ニッケルメッキ層104x表面を粗面化することにより複合皮膜層104bの接着性を向上させ、耐電解液性を向上する方法である。以下、具体的に説明する。
ニッケルメッキ層104x表面に設ける複合皮膜層の接着を向上する方法として、ニッケル表面に表面研磨、フレーム処理、コロナ処理、オゾン処理、プラズマ処理等の物理的処理を施すことが有効である。これらの方法はいずれもニッケルメッキ層104xの表面を粗面化する方法である。この物理的処理は、複合皮膜層の形成の前に単独で処理してもよいが、化学的処理との組み合わせによる処理をすることが好ましい。
1)延伸ポリエチレンテレフタレート/延伸ナイロン
2)延伸ナイロン/延伸ポリエチレンテレフタレート
3)フッ素系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート(フッ素系樹脂は、フィルム状物、または液状コーティング後乾燥で形成)
4)シリコーン系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート(シリコーン系樹脂は、フィルム状物、または液状コーティング後乾燥で形成)
5)フッ素系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート/延伸ナイロン
6)シリコーン系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート/延伸ナイロン
7)アクリル系樹脂/延伸ナイロン(アクリル系樹脂はフィルム状、または液状コーティング後乾燥で硬化)
以下、本発明に係る電池タブおよび電池タブの製造方法を図面を参照しながら説明する。図5(a)は本実施形態に係るリチウムイオン電池の斜視図であり、図5(b)はリチウムイオン電池を分解した状態を示す斜視図である。図5(a)及び(b)に示すように、リチウムイオン電池201は、リチウムイオン電池本体202及び外装体205から構成されており、外装体205に収納されたリチウムイオン電池本体202は、その周縁を密封することにより、防湿性が付与される。
化学的前処理はアルカリ脱脂をした後、酸洗いにより中和してニッケルメッキ層204x表面への複合皮膜層の形成を確実にすることが望ましく、用いるアルカリおよび酸は以下の各物質を用いることができる。
また、本発明のニッケルメッキ層204xが形成された電池タブ204においては、化学的処理または物理的処理あるいはその組み合わせによる処理を施すことによって複合皮膜層のニッケルメッキ層204xへの接着がより安定したものとなる。化学的処理は、ニッケルメッキ層204xの脱脂と洗浄を目的とする処理であって、脱脂には、アルカリ処理と炭化水素処理がある。そして、洗浄には酸による洗浄とクロム酸洗浄がある。また、物理的処理は、ニッケルメッキ層204xに対する複合皮膜層204bの接着性の向上のために行うもので、ニッケルメッキ層204x表面を粗面化することにより複合皮膜層204bの接着性を向上させ、耐電解液性を向上する方法である。以下、具体的に説明する。
ニッケルメッキ層204x表面に設ける複合皮膜層の接着を向上する方法として、ニッケル表面を表面研磨、フレーム処理、コロナ処理、オゾン処理、プラズマ処理の物理的処理を施すことが有効である。これらの方法はいずれもニッケルメッキ層204xの表面を粗面化する方法である。この物理的処理は、複合皮膜層の形成の前に単独で処理してもよいが、前記化学処理との組み合わせによる処理をすることが好ましい。
1)延伸ポリエチレンテレフタレート/延伸ナイロン
2)延伸ナイロン/延伸ポリエチレンテレフタレート
3)フッ素系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート(フッ素系樹脂は、フィルム状物、または液状コーティング後乾燥で形成)
4)シリコーン系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート(シリコーン系樹脂は、フィルム状物、または液状コーティング後乾燥で形成)
5)フッ素系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート/延伸ナイロン
6)シリコーン系樹脂/延伸ポリエチレンテレフタレート/延伸ナイロン
7)アクリル系樹脂/延伸ナイロン(アクリル系樹脂はフィルム状、または液状コーティング後乾燥で硬化)
次に本発明に係るリチウムイオン電池の第3実施形態について説明する。本実施形態にかかるリチウムイオン電池はタブフィルム306の構成以外第2実施形態で示したリチウムイオン電池201と共通しており、共通する部分について同一の符号を付して説明を省略する。図12は本発明にかかる第3実施形態のタブフィルム306の層構成を図解的に示す図であって、タブフィルム306は二軸延伸ポリエチレンナフタレートフィルム320の両面に接着促進剤層319を介して酸変性ポリオレフィン層317を積層したものである。
次に本発明に係るリチウムイオン電池の第4実施形態について説明する。本実施形態にかかるリチウムイオン電池は負極に連結される電池タブの構成以外、第1〜第3実施形態で示したリチウムイオン電池と共通しており、共通する部分について同一の符号を付して説明を省略する。第4実施形態に係る電池タブは芯材を銅を主成分とする金属部材の表裏面にニッケルを主成分とする合わせ材を積層接合して形成されたクラッド材である。そして、この電池タブは、厚さが50〜200μm、幅が5〜100mm程度である。
[包装材の作製]
まず、本実施例で用いる電気化学セル用包装材料の製造方法について説明する。まず、アルミニウム(厚さ40μm)の両面に化成処理を施し、一方の化成処理面に、延伸ナイロンフィルム(厚さ25μm)を2液硬化型ポリウレタン系接着剤を介してドライラミネート法により貼り合わせた。次に、他の化成処理面に酸変性ポリプロピレン(以下酸変性PPと略す)をロールコート法により塗布、焼付けし、未延伸ポリプロピレンフィルム(厚さ30μm)を熱ラミネート法により、積層して本実施例で用いる電気化学セル用包装材を得た。このとき酸変性PPの厚さは15μmとする。
次に、溶融異方性全芳香族ポリエステル繊維からなる不織布(目付け量14g/m2、厚さ45μm、密度0.24g/cm3、吸湿性0.1%以下(25℃、65%RH)、クラレ製「ベクルスMBBK14F」)の一方の面にマレイン酸変性ポリプロピレンをTダイ押出機で44μm厚さに押出し塗布した後、不織布の他方の面にマレイン酸変性ポリプロピレンをTダイ押出機で44μm厚さに押出し塗布し総厚100μmのタブフィルム(幅8mm、長さ15mm)を得た。以下、このタブフィルムをPPa―Fという。
次に、幅4mm、長さ40mmで、厚さ90μmの銅芯材両面に厚さ5μmのニッケル製合わせ材を積層接合したクラッド材からなるタブを0.1規定の硫酸液に10秒間浸漬してから水洗いして乾燥し(脱脂工程)、その後、タブ材をフェノール樹脂、フッ化クロム(III)化合物、リン酸の3成分からなる化成処理液中に5秒間浸漬して引上げ、熱風により、水分を除去した後、皮膜温度が190℃に到達するまで加熱して化成処理を行い(リン酸クロメート処理)実施例1、実施例2、比較例6に係るタブを得た。
実施例1、実施例3、実施例5、比較例1、比較例3、比較例5に係るタブ(4×40mm)の両面にタブフィルムPPa―F(15×8mm)を加熱及び加圧により熱接着し(シール条件:190℃、1.2MPa、5秒を2回)、プレシーリングタブの各サンプルを得た。
次に上記作製した包装材(60×150mm)を2つ折りにし、対向する2辺を加熱及び加圧により熱接着し(シール条件:シール温度190℃、面圧1.0MPa、シール時間3秒)、パウチを形成した。次に、サンプルとして作製した上記プレシーリングタブ2本を10mmの間隔で開口部に挿入し、開口部でプレシーリングタブを挟持しながら熱接着(シール条件:シール温度190℃、面圧1.0MPa、シール時間3秒、幅8mm、深さ80μmの凹部を有する上下シールヘッドを使用)した。次に2つ折りにした包装材のボトム部分を切り開き、60℃、1000ppmの水分を添加した電解液(エチレンカーボネート:ジエチルカーボネート:ジメチルカーボネート=1:1:1の液に1molの6フッ化リン酸リチウムを添加)2gを包装材内部に注入し、タブ部を下向きにして、60℃で7日又は14日間保存した後、次の評価をおこなった。
各サンプルのタブシール部をタブの幅に沿って切り取りタブと包装材との間(幅4mm×長さ7mm)のシール強度をオートグラフにて引張り速度300mm/分で測定し、その時のピーク強度を耐電解液シール強度とし、下記の表1にまとめた。
各サンプルのタブフィルムをタブの幅に沿って切り取りタブとタブフィルムとの接着部分の面積を測定し、最初の接着部分と残存した接着部分の面積比較からシール残存率をもとめた。また、併せてタブ周辺での電解液の漏れを調べこれらを下記の表2にまとめた。
[包装材の作製]
まず、本実施例で用いる電気化学セル用包装材料の製造方法について説明する。まず、アルミニウム(厚さ40μm)の両面に化成処理を施し、一方の化成処理面に、延伸ナイロンフィルム(厚さ25μm)を2液硬化型ポリウレタン系接着剤を介してドライラミネート法により貼り合わせた。次に、他の化成処理面に溶融した酸変性ポリプロピレン(以下酸変性PPと略す)を接着樹脂として押出し、未延伸ポリプロピレンフィルム(厚さ30μm)をサンドイッチラミネーション法により積層して本実施例で用いる電気化学セル用包装材を得た。このとき酸変性PPの厚さは15μmとする。
次に、溶融異方性全芳香族ポリエステル繊維からなる不織布(目付け量14g/m2、厚さ45μm、密度0.24g/cm3、吸湿性0.1%以下(25℃、65%RH)、クラレ製「ベクルスMBBK14F」)の一方の面にマレイン酸変性ポリプロピレンをTダイ押出機で44μm厚さに押出し塗布した後、不織布の他方の面にマレイン酸変性ポリプロピレンをTダイ押出機で44μm厚さに押出し塗布し総厚100μmのタブフィルム(幅8mm、長さ15mm)を得た。以下、このタブフィルムをPPa―Fという。
次に、厚さ90μmの銅芯材両面に厚さ5μmのニッケル製合わせ材を積層接合したクラッド材からなるタブを0.1規定の硫酸液に10秒間浸漬してから水洗いして乾燥し(脱脂工程)、その後、タブ材をフェノール樹脂、フッ化クロム(III)化合物、リン酸の3成分からなる化成処理液中に5秒間浸漬して引上げ、熱風により、水分を除去した後、皮膜温度が190℃に到達するまで加熱して化成処理を行い(リン酸クロメート処理)、幅4mm、長さ40mmに裁断して、実施例11、実施例12、比較例16に係るタブを得た。
実施例11、実施例13、実施例15、比較例11、比較例13、比較例15に係るタブ(4×40mm)の両面にタブフィルムPPa―F(15×8mm)を加熱及び加圧により熱接着し(シール条件:190℃、1.2MPa、5秒を2回)、プレシーリングタブの各サンプルを得た。
次に上記作製した包装材(60×150mm)を2つ折りにし、対向する2辺を加熱及び加圧により熱接着し(シール条件:シール温度190℃、面圧1.0MPa、シール時間3秒)、パウチを形成した。次に、サンプルとして作製した上記プレシーリングタブ2本を10mmの間隔で開口部に挿入し、開口部でプレシーリングタブを挟持しながら熱接着(シール条件:シール温度190℃、面圧1.0MPa、シール時間3秒、幅8mm、深さ80μmの凹部を有する上下シールヘッドを使用)した。次に2つ折りにした包装材のボトム部分を切り開き、60℃、1000ppmの水分を添加した電解液(エチレンカーボネート:ジエチルカーボネート:ジメチルカーボネート=1:1:1の液に1molの6フッ化リン酸リチウムを添加)2gを包装材内部に注入し、タブ部を下向きにして、60℃で7日又は14日間保存した後、次の評価をおこなった。
各サンプルのタブシール部をタブの幅に沿って切り取りタブと包装材との間(幅4mm×長さ7mm)のシール強度をオートグラフにて引張り速度300mm/分で測定し、その時のピーク強度を耐電解液シール強度とし、下記の表5にまとめた。
各サンプルのタブフィルムをタブの幅に沿って切り取りタブとタブフィルムとの接着部分の面積を測定し、最初の接着部分と残存した接着部分の面積比較からシール残存率をもとめた。また、併せてタブ周辺での電解液の漏れを調べこれらを下記の表6にまとめた。
[タブの折り曲げ性評価]
次に上記作製した各サンプルのタブ(4mm×150mm)の両端を幅4mmの端面同士で付き合わせて折り曲げ、タブをフープ状に成形した。次に付き合わせ部分と対向するフープ部分を平板で1秒間プレスし(折り曲げ線にかかる線圧0.06kg/mm)、タブを2つ折りにした。次にその折り曲げ部分の厚さを測定し、200μmに対する折り曲げ部分の厚さの比を元厚比とし、下記の表7にまとめた。
[ヒートシール時の短絡発生の評価]
次に上記作製した包装材(60×150mm)を2つ折りにし、各サンプルのプレシーリングタブを挟持した。次に、正極端子をタブにセットし、負極端子を包装材を構成するアルミニウムにセットした。次に、正極端子および負極端子間に電圧25Vを印加し、ニッケルタブを挟持した部分を含む7mm幅でシール温度190℃、シール圧1MPaでシールを行い、抵抗値が1000MΩ以下になる時間(以下、絶縁破壊時間とする)をそれぞれ測定し、下記の表8にまとめた。
102 リチウムイオン電池本体
103 セル(蓄電部)
104 タブ
104b 複合皮膜層(タブ)
104x ニッケルメッキ層
105 外装体
106 タブフィルム
107 挟持部分
108 集電体
110 積層体
111 基材層
112 バリア層
113 中間層
114 最内層(熱接着層)
115 複合皮膜層(バリア層表面)
116 接着層
117 酸変性ポリオレフィン層
118 耐熱性不織布
119 接着促進剤
Claims (8)
- 正極活物質及び正極集電体から成る正極と、負極活物質及び負極集電体から成る負極と、前記正極及び負極間に充填される電解質と、を含むリチウムイオン電池本体と、
前記リチウムイオン電池本体を収納し周縁部を熱接着することにより前記リチウムイオン電池本体を密封する外装体と、を備えたリチウムイオン電池に用いられ、
前記負極に連結されるとともに前記外装体により先端が外部に突出するように挟持され、
前記挟持部分がヒートシールされる電池タブであって、
前記電池タブは金属部材の少なくとも表裏面にニッケル層が形成され、
少なくとも前記挟持部分の表裏面および側面にアミノ化フェノール重合体、3価クロム化合物およびリン化合物の複合皮膜層が形成され、
前記複合皮膜層に、繊維質シートの両面にポリオレフィン樹脂層を有し、前記ポリオレフィン樹脂層の少なくとも一方が酸変性ポリオレフィン層であるタブフィルムが被覆され、
前記繊維質シートが全芳香族ポリエステル系繊維からなることを特徴とする電池タブ。 - 前記金属部材が銅から構成され、
前記ニッケル層がメッキ処理により形成されていることを特徴とする請求項1に記載の電池タブ。 - 前記金属部材が銅から構成され、
前記ニッケル層はニッケルから構成される合わせ材であり、
前記金属部材と前記ニッケル層とがクラッド材として積層接合していることを特徴とする請求項1に記載の電池タブ。 - 前記全芳香族ポリエステル系繊維が、溶融異方性全芳香族ポリエステル繊維からなることを特徴とする請求項1に記載の電池タブ。
- 前記全芳香族ポリエステル系繊維からなる前記繊維質シートの25℃、65%RHの環境下での吸湿率が0.1%以下であることを特徴とする請求項1又は請求項4に記載の電池タブ。
- 前記酸変性ポリオレフィン層が不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリエチレンで形成されていることを特徴とする請求項1〜請求項5のいずれか1に記載の電池タブ。
- 前記複合皮膜層はアミノ化フェノール重合体が1〜200mg/m 2 、クロム付着量が0.5〜50mg/m 2 かつリン付着量が0.5〜5mg/m 2 であることを特徴とする請求項1〜請求項6のいずれか1に記載の電池タブ。
- 請求項1〜請求項7のいずれかに記載の電池タブを備えたことを特徴とするリチウムイオン電池。
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