JP5279495B2 - 熱可塑性樹脂組成物およびそれからなる多層積層体、該熱可塑性樹脂組成物を粘着させてなる物品、ならびに物品の表面保護方法 - Google Patents
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Description
(A)プロピレン由来の構成単位が90モル%以上であるアイソタクティックポリプロピレンを1〜65重量%
(B)プロピレンと、少なくとも一種の炭素数2〜20までのα−オレフィン(ただし、プロピレンを除く)との共重合体であって、示差走査熱量計(DSC)で測定した融点が65℃未満であるか、または、融点が観測されないプロピレン共重合体を30〜94重量%
(C)1−ブテン単独重合体、および、1−ブテンと炭素数2〜20のα―オレフィン(ただし、1−ブテンを除く)との共重合体(ただし、1−ブテン由来の構成単位と炭素数2〜20のα−オレフィン(ただし1−ブテンを除く)由来の構成単位との合計を100モル%とした場合に、1−ブテン由来の構成単位を16モル%以上含有する)からなる群より選ばれ、示差走査熱量計(DSC)で測定した融点が65〜135℃である、1−ブテン系重合体を5〜60重量%(ただし、(A)〜(C)の合計は100重量%)。
本発明に用いられるアイソタクティックポリプロピレン(A)は、NMR法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が0.9以上、好ましくは0.95以上のポリプロピレンである。アイソタクティックペンタッド分率(mmmm)は、特開2003-147135号公報に記載されている方法で測定、計算される。
本発明で用いられるプロピレン共重合体(B)は、プロピレンと、少なくとも一種のプロピレンを除く炭素数2〜20のα-オレフィンとの共重合体であって、示差走査熱量計(DSC)で観測される融点が65℃未満であるか、または、融点が観測されないものである。プロピレン共重合体(B)の融点がこの範囲であれば、本発明の特徴である良好な粘着特性は得られるが、融点が観測されないものが特に好ましく利用できる。ここで「融点が観測されない」とは、−150〜200℃の範囲において、結晶融解熱量が1J/g以上の結晶融解ピークが観測されないことをいう。測定条件は、実施例に記載した通りである。なお、本発明において、DSCで測定した融点の値としては、DSCの吸熱ピークが複数ある場合には、最も大きな吸熱ピークのピーク温度を融点とする。(B)成分としては通常、65℃以上には吸熱ピークの頂点(ピーク温度)は存在しない。
ただし、この場合、76≦C3含量(mol%)≦90
本発明に係るプロピレン共重合体(B)のGPCにより測定した分子量分布(Mw/Mn、ポリスチレン換算、Mw:重量平均分子量、Mn:数平均分子量)は4.0以下であることが好ましく、より好ましくは3.0以下、さらに好ましくは2.5以下である。
本発明の樹脂組成物において使用される1−ブテン単独重合体および1−ブテン由来の構成単位が16モル%以上である1−ブテン・炭素数2〜20のα−オレフィン(但し1−ブテンを除く)共重合体からなる群より選ばれる1−ブテン系重合体(C)は、密度が860〜925kg/m3、好ましくは870kg/m3〜920kg/m3であり、示差走査熱量計(DSC)で測定した融点は65〜135℃である。ここで、1−ブテン由来の構成単位と、炭素数2〜20のα−オレフィン(ただし、1−ブテンを除く)由来の構成単位との合計は100モル%である。
本発明で用いられる1−ブテン・α−オレフィン共重合体のうちでも、好適に用いられる1−ブテン・α−オレフィン共重合体(C−I)は、1−ブテン と1−ブテンを除く炭素数2〜20、好ましくは2〜10のα−オレフィンとの共重合体であり、α−オレフィンの具体例としては、エチレン、プロピレン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセンが挙げられ、好ましくはエチレン、プロピレン、特に好ましくはプロピレンが挙げられる。
本発明で用いられるプロピレン由来の構成単位と1−ブテン由来の構成単位とを含有する共重合体(C−II)(以下、「共重合体C−II」ともいう)は、1−ブテン由来の構成単位が、例えば、16〜40モル%、好ましくは18〜30モル%、さらに好ましくは22〜30モル%であり、プロピレン由来の構成単位と、任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位との合計が、例えば、60〜84モル%、好ましくは70〜82モル%、更に好ましくは70〜78モル%であり、ここで1−ブテン由来の構成単位とプロピレン由来の構成単位と任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位との合計は100モル%である。ここで、任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位は、1−ブテン由来の構成単位とプロピレン由来の構成単位と任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位との合計100モル%に対して、0〜5モル%であり、0モル%である場合は、プロピレン・1−ブテン2元共重合体となり、特に好ましい態様の1つである。またエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位が含まれている場合には、好ましくは0.1〜5モル%、より好ましくは0.1〜4モル%の量で含まれる。
146exp(−0.022M)≧Tm≧125exp(−0.032M)
の範囲にあるものが好ましく用いられる。
本発明において、任意に用いられる粘着付与成分(D)は、一般に粘着付与剤として製造・販売されている樹脂状物質で、具体的には、クマロン・インデン樹脂等のクマロン樹脂;フェノール・ホルムアルデヒド樹脂およびキシレン・ホルムアルデヒド樹脂等のフェノール系樹脂;テルペン・フェノール樹脂、テルペン樹脂(α, β−ピネン樹脂)、芳香族変性テルペン樹脂、水素化テルペン樹脂等のテルペン系樹脂;合成ポリテルペン樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、脂肪族系炭化水素樹脂、脂肪族系環状炭化水素樹脂、脂肪族・脂環族系石油樹脂 、脂肪族・芳香族系石油樹脂、不飽和炭化水素重合体、水素添加炭化水素樹脂および炭化水素系粘着化樹脂等の石油系炭化水素樹脂;ロジンのペンタエリスリトール・エステル、ロジンのグリセリン・エステル、水素添加ロジン、水素添加ロジン・エステル、特殊ロジン・エステルおよびロジン系粘着付与剤等のロジン誘導体;等を例示できる。
本発明において、粘着付与成分(D)の含有量は、前記(A)〜(C)の合計100重量部に対し、通常0を超えて100重量部、好ましくは3〜30重量部である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物(X)は、上記アイソタクティックポリプロピレン(A)、プロピレン重合体(B)、上記1−ブテン系重合体(C)を含んでなる。
(1)金属板、(2)金属板に塗装を施したもの、(3)加工用部材、(4)製品または部品であって、前記金属板、前記金属板に塗装を施したものまたは前記加工用部材を用いてなるものが挙げられる。
(1)金属板としては、アルミニウム板、鋼板、ステンレス板等が挙げられる。
(3)加工用部材としては、ガラス板、合成樹脂板等が挙げられる。
(4)前記製品または部品としては、例えば、家電製品、自動車部品、電子部品等が挙げられる。
また、1つの熱可塑性樹脂(X)層を、複数の物品の表面に粘着させてもよい。もちろん、基材の両面に熱可塑性樹脂(X)層を有する場合は、それぞれの層を、複数の物品の表面に粘着させてもよい。
以下、本発明について実施例を挙げてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
評価項目:
1.被着体への耐汚染性
実施例に記載の方法で作成した粘着フィルムサンプルの粘着層を、ゴムローラーを用いて黒色タイル(イナックス製、商品名 INTERIOR TILE INAX、品番 SPKC−100、色版 L06−J、形状 100角平)へ貼り付け(室温)試験サンプルを作製した。この試験サンプルを40℃雰囲気下の恒温室へ投入し、1週間および2週間エージングしたそれぞれの試験サンプルから粘着フィルムサンプルを剥離させてタイル表面に転写があるかどうかを目視で評価した。
2.粘着特性
実施例に記載の方法で作製した粘着フィルムサンプルを100mm(MD方向)×15mm(TD方向)にカットし、これを上記と同様に黒色タイルへ貼り付け(室温)、剥離試験サンプルを作製した。これを40℃雰囲気下の恒温室で1週間エージングした後、粘着力(180°、200mm/分)を測定するとともに、スリップスティック(剥離時に粘着強度が大きく変動する現象)の有無を剥離力チャートの解析によって評価した。
3.透明性
Haze Meter(日本電色工業社製 NDH−300A)を使用して、熱融着性フィルム1枚の曇り度をJIS K 7105に準拠して測定した。
プロピレン系重合体(A):
(A−1)アイソタクティックホモポリプロピレン(hPP)
プロピレン単独重合体、Tm=161℃、MFR(230℃)=7.0g/10分、mmmm=98%、Mw/Mn=4.3
(A−2)アイソタクティックランダムポリプロピレン(rPP)
プロピレン含量=95.8モル%、エチレン含量=3.3モル%、1−ブテン含量=1.5モル%、Tm=140℃、MFR(230℃)=7.0g/10分、mmmm=98%、Mw/Mn=4.8
プロピレン共重合体(B):
(B)プロピレン・ブテン・エチレンランダム共重合体(PBER)
エチレン含量=14.0モル%、1-ブテン含量=20モル%、MFR(230℃)=8.5g/10分、融点=観測されず、分子量分布(Mw/Mn)=2.0、ショアーA硬度=38、mm値=90%
なお、本発明で用いられるプロピレン・エチレン・1−ブテン共重合体は、以下の方法で得られた。
(C)ブテン系重合体
(C−1)ホモポリブテン(PB)
MFR(190℃)=1.6g/10分、融点=123℃
(C−2)ブテン・プロピレンランダム共重合体(BPR)
プロピレン含量=24.0モル%、1-ブテン含量=76.0モル%、MFR(190℃
)=3.9g/10分、融点=75℃
(C−3)プロピレン・ブテンランダム共重合体(PBR)
プロピレン含量=76.0モル%、1-ブテン含量=24.0モル%、MFR(230℃
)=7.1g/10分、融点=75℃、分子量分布(Mw/Mn)=2.1
(C−4)1−ブテン・α−オレフィン共重合体:
プロピレン・1−ブテンランダム共重合体(PBR)
バゼルポリオレフィン(社)のAdsyl(銘柄名 7384XCP:MFR(230℃
)=6.0g/10分、1−ブテン含量=10モル%、ショアーA硬度=96以下、DSC法により測定した融点=126℃(※1)) ※1:最も大きい吸熱ピーク
(D)石油樹脂(荒川化学社製 P−125)
(L)プロピレン・1−ブテン・4−メチル−1−ペンテン共重合体
<PB(4−MP)>
プロピレン含量=43モル%、1−ブテン含量=26モル%、4−メチル−1−ペンテン含量=31モル%
(M)非晶性PP
住友化学(株)製のタフセレン(T3512:Tm=158℃、MFR(230℃)=3.0g/10分、ショアーA硬度=61)
(N)エチレン系エラストマー(EBR)
密度=870kg/m3、融点=68℃、MFR(190℃)=3.6g/10分、Mw
/Mn=2.1、ショアーA硬度=71のエチレン・1−ブテンランダム共重合体
上記原材料の物性測定方法:
(1)融点、吸熱
DSCの発熱・吸熱曲線を求め、昇温時の最大融解ピーク位置の温度をTmとした。測定は、試料をアルミパンに詰め、(i)100℃/分で200℃まで昇温して200℃で5分間保持した後、(ii)20℃/分で−150℃まで降温し、次いで(iii)20℃/分で200℃まで昇温して行う。この(iii)で観察される吸熱ピークの温度が、融点Tmである。一例として、(C−3)プロピレン・ブテンランダム共重合体(PBR)のDSC曲線を図1に示す。このDSC曲線において、吸熱挙動を示さない平坦部分を破線(ベースライン)で延長し、DSC曲線と破線によって囲まれた部分が吸熱領域である。この破線から横軸に対して垂直にピーク頂点に対して直線( 図1では矢印)を引き
、この直線が最も長くなるところの温度を融点(Tm)とする。例えば図1の場合、ピークが2つあるが、(I)の方が(II)よりも直線が長いので(I)を融点として選択する。
(2)コモノマー(エチレン、1−ブテン)含量および立体規則性(mm)
13C−NMRスペクトルの解析により求めた。
(3)MFR
ASTM D−1238に準拠し、190℃または230℃、2.16kg荷重におけ
るMFRを測定した。
(4)分子量分布(Mw/Mn)
GPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)を用い、o−ジクロロベンゼン溶媒(移動相)とし、カラム温度140℃で測定した(ポリスチレン換算、Mw:重量平均分子量、Mn:数平均分子量)。具体的には分子量分布(Mw/Mn)は、Waters社製ゲル浸透クロマトグラフ装置Alliance GPC−2000型を用い、以下の
ようにして測定した。分離カラムは、TSKgel GNH6−HTを2本、およびTS
Kgel GNH6−HTLを2本であり、カラムサイズはいずれも直径7.5mm、長
さ300mmであり、カラム温度は140℃とし、移動相にはo−ジクロロベンゼン(和光純薬工業)および酸化防止剤としてBHT(武田薬品)0.025重量%を用いて、1.0ml/分で移動させ、試料濃度は15mg/10mlとし、試料注入量は500μLとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準ポリスチレンは、分子量がMw<1000、およびMw>4×10 6 については東ソー社製を用いて、1000≦Mw≦4×106についてはプレッシャーケミカル社製を用いた。
(5)密度
密度はASTM D1505記載の方法に従い、測定した。
(6)ショアーA硬度
2mm厚みのシートサンプルを用いて、室温で48時間経過させた後、A型測定器を用い、押針接触後直ちに目盛りを読み取った(ASTM D−2240に準拠)。
表1に記載した配合比からなる原料をペレット同士でドライブレンドしたものを用い、50mmφの押出機を備えた幅300mmの3種3層T−ダイ成形機の2台の押出機を用いて粘着層//基材層=20//30(μm)の粘着フィルムサンプルを作製した(押出温度は230℃)。これを用いて前述の方法で被着体への耐汚染性、粘着特性および透明性を評価した。
表2に記載した配合比からなる原料をペレット同士でドライブレンドしたものを用いた他は実施例と同様の方法で粘着フィルムサンプルを作製した(押出温度は230℃)。これを用いて前述の方法で被着体への耐汚染性、粘着特性および透明性を評価した。
表3に記載した配合比からなる原料をペレット同士でドライブレンドしたものを用い、50mmφの押出機を備えた幅300mmの3種3層T−ダイ成形機の2台の押出機を用いて粘着層//基材層=20//30(μm)の粘着フィルムサンプルを作製した(押出温度は230℃)。これを用いて前述の方法で被着体への耐汚染性および粘着力を評価した。
また、本発明の実施例で使用したホモポリブテン(PB)の代わりに、プロピレン・1−ブテンランダム共重合体(PBR、C−4)を使用した場合は、被着体への汚染が発生するため粘着フィルムとして適さないことが分かった。
Claims (10)
- 下記(A)〜(C)を含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物(X);
(A)プロピレン由来の構成単位が90モル%以上であるアイソタクティックポリプロピレンを1〜65重量%
(B)プロピレンと、少なくとも一種の炭素数2〜20のα−オレフィン(ただし、プロピレンを除く)との共重合体であって、プロピレン由来の構成単位を56〜99モル%含有し、示差走査熱量計(DSC)で測定した融点が65℃未満であるか、または、融点が観測されないプロピレン共重合体を30〜94重量%
(C)1−ブテン単独重合体、1−ブテンと1−ブテンを除く炭素数2〜20のα−オレフィンとの共重合体であって、1−ブテンの含有量が60〜99モル%である1−ブテン・α−オレフィン共重合体(C−I)、およびプロピレン由来の構成単位と1−ブテン由来の構成単位とを含有する共重合体であって、1−ブテン由来の構成単位が16〜40モル%、プロピレン由来の構成単位と、任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位との合計が60〜84モル%(ここで1−ブテン由来の構成単位とプロピレン由来の構成単位と任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位との合計は100モル%である。)、任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位が、1−ブテン由来の構成単位とプロピレン由来の構成単位と任意成分であるエチレンおよび炭素数5〜20のα−オレフィンからなる群より選ばれる1種以上に由来の構成単位との合計100モル%に対して、0〜5モル%である共重合体(C−II)からなる群より選ばれ、示差走査熱量計(DSC)で測定した融点が65〜135℃である、1−ブテン系重合体を5〜60重量%(ただし、(A)〜(C)の合計は100重量%)。 - 前記共重合体(C−I)または共重合体(C−II)の1−ブテン由来の構成単位と、プロピレン由来の構成単位との合計が、1−ブテン由来の構成単位と炭素数2〜20のα−オレフィン(ただし1−ブテンを除く)由来の構成単位との合計を100モル%とした場合に、80モル%以上である(ただし、プロピレン由来の構成単位は0モル%であってもよい)ことを特徴とする請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物(X)。
- 更に粘着付与成分(D)を、前記(A)〜(C)の合計100重量部に対し、0重量部を超えて100重量部以下の量で含有することを特徴とする請求項1または2に記載の熱可塑性樹脂組成物(X)。
- 請求項1〜3のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物(X)からなる粘着剤。
- 基材層の少なくとも片面に、請求項1〜3のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物(X)からなる層が積層されてなる多層積層体。
- 表面保護用である請求項5に記載の多層積層体。
- 請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物(X)からなる層を、物品の表面の少なくとも一部に形成させて得られる、組成物(X)層を有する物品。
- 請求項5に記載の多層積層体の熱可塑性樹脂組成物(X)からなる層を物品の表面の少なくとも一部に粘着させて得られる、組成物(X)層を有する物品。
- 請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物(X)からなる層を、物品の表面の少なくとも一部に粘着させる物品表面の保護方法。
- 請求項5に記載の多層積層体を物品の表面の少なくとも一部に粘着させる物品表面の保護方法。
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