CN116981733A - 树脂组合物和具有由该树脂组合物形成的层的叠层体 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于得到用作叠层体中的粘接材料层时与基材层的粘接性得到进一步改善的树脂组合物、以及包含由该树脂组合物形成的层的层间的粘接强度更优异的叠层体。本发明涉及树脂组合物和包含该树脂组合物层的叠层体，树脂组合物的特征在于，含有：5～70重量％的范围的丙烯系聚合物(A)；30～95重量％的范围的软质丙烯系聚合物(B)；0.1～20重量％的范围的利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)；0～20重量％的范围的聚乙烯(D)；和1～30重量％的范围的乙烯－α‑烯烃无规共聚物(E)，其中，将(A)、(B)、(C)、(D)和(E)的合计量设为100重量％。

Description

树脂组合物和具有由该树脂组合物形成的层的叠层体
技术领域
本发明涉及一种用作叠层体中的粘接材料层时与基材层的粘接性得到进一步改善的树脂组合物以及包含由该树脂组合物形成的层的层间的粘接强度更优异的叠层体。
背景技术
包装用膜为了赋予阻气性、水蒸气阻隔性、耐油性，使用了由乙烯－乙酸乙烯酯共聚物(EVOH)、聚酰胺(PA)、聚酯等的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚丙烯(PP)等的树脂形成的多层膜。作为多层膜的成型方法，当所有层由热塑性树脂构成时，因为易于成型、所得到的多层膜的层间粘接性优异，所以通常采用共挤出成型。
另一方面，在作为包装用膜具有更高刚性的用途中，作为基材层(基材膜)使用双轴拉伸膜或单轴拉伸膜，在要求遮光性、高阻隔性的用途中，作为多层膜的层使用铝(Al)箔、铝蒸镀膜、或者由氧化铝或氧化硅形成的透明蒸镀膜。
作为得到这种的双轴拉伸膜或单轴拉伸膜、或者具有Al箔、Al蒸镀膜、透明蒸镀膜的多层膜的方法之一，采用在预先成型的拉伸膜、Al箔、Al蒸镀膜等的层与热熔接性膜等的层的贴合面涂布粘接剂之后，通过将该膜干式层压(干层压)进行贴合的方法。
但是，在干层压中存在粘接剂所含的残留溶剂的毒性、工序的复杂化等的问题，因此也采用不使用粘接剂的挤出层压成型进行多层化。
另一方面，为了改善层间的粘接强度，挤出层压成型采用了将熔融的粘接性树脂挤出层压在预先成型的拉伸膜、Al箔、Al蒸镀膜等的表面的方法，但是，存在两层间的粘接性未必增高、会发生所得到的多层膜在基材层与粘接性树脂层的界面出现剥离等问题的情况。
作为粘接强度优异的组合物，提出了含有丙烯系聚合物、增粘剂、接枝改性丙烯系聚合物、聚乙烯和乙烯－α-烯烃无规共聚物的粘接用改性聚烯烃组合物(专利文献1)、或者含有包含利用不饱和羧酸或其衍生物改性而得到的改性聚丙烯的丙烯系树脂、丙烯系共聚物、乙烯－α-烯烃共聚物和聚乙烯系树脂的树脂组合物(专利文献2)。
然而，因为专利文献1提出的粘接用改性聚烯烃组合物含有增粘剂，所以会有挤出成型时冒烟的危险，或者将包含由该粘接用改性聚烯烃组合物形成的层的多层膜用作油性的食品和饮料用的包装材料时，会有增粘剂漏出到食品和饮料中的危险，专利文献2提出的树脂组合物不含增粘剂，但粘接强度仍然不足，根据用途，需要粘接强度更优异的粘接剂用树脂组合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2004-269688号公报
专利文献2：日本特开2012-188662号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
本发明的目的在于：得到一种用作叠层体中的粘接材料层时，与基材层的粘接性得到进一步改善的树脂组合物、以及包含由该树脂组合物形成的层的层间的粘接强度更优异的叠层体。
用于解决技术问题的技术方案
本发明涉及一种树脂组合物，其含有：
5～70重量％的范围的下述丙烯系聚合物(A)；
95～30重量％的范围的下述软质丙烯系聚合物(B)；
0.1～20重量％的范围的下述利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)；
0～20重量％的范围的下述聚乙烯(D)；和
1～30重量％的范围的下述乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)，
其中，将(A)、(B)、(C)、(D)和(E)的合计量设为100重量％。
丙烯系聚合物(A)：
源自丙烯的结构单元的含量为80～100摩尔％的范围且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为20摩尔％以下的范围的丙烯系聚合物，其中，将源自丙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计设为100摩尔％。
以ASTM D1505测得的密度为0.89g/cm3以上。
软质丙烯系聚合物(B)：
源自丙烯的结构单元的含量为50～95摩尔％的范围且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为5～50摩尔％的范围的软质丙烯系聚合物，其中，将源自丙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计设为100摩尔％。
以ASTM D1505测得的密度小于0.89g/cm3。
利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)：
将源自丙烯的结构单元的含量为50～100摩尔％且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为50摩尔％以下的丙烯系聚合物(c)利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的改性丙烯系聚合物，丙烯系聚合物(c)中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％。
聚乙烯(D)：
源自乙烯的结构单元的含量为90～100摩尔％。
以ASTM D1505测得的密度在0.90～0.94g/cm3的范围。
乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)：
源自乙烯的结构单元的含量在50～88摩尔％的范围，源自α-烯烃的结构单元的含量在12～50摩尔％的范围，其中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％。
以ASTM D1505测得的密度小于0.90g/cm3。
发明效果
本发明的树脂组合物的挤出成型性良好、且与基材的粘接强度优异，因此可以提供能够良好地维持与基材层的粘接性的树脂组合物以及包含由该树脂组合物形成的层的叠层体。
具体实施方式
<丙烯系聚合物(A)>
作为本发明的树脂组合物所含的成分之一的丙烯系聚合物(A)是源自丙烯的结构单元的含量为80～100摩尔％、优选为81～99摩尔％、更优选为82～98摩尔％的范围且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为0～20摩尔％、优选为1～19摩尔％、更优选为2～18摩尔％的范围的丙烯系聚合物，其中，将源自丙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％，以ASTM D1505测得的密度在0.89g/cm3以上、优选0.89～0.92g/cm3、更优选0.89～0.91g/cm3的范围。含有密度在上述范围的丙烯系共聚物(A)的本发明的树脂组合物，其柔软性与机械强度的平衡优异，与其它层的粘接力也高。
本发明的丙烯系聚合物(A)具体可以举出丙烯均聚物、或丙烯与乙烯和/或碳原子数4～20的α-烯烃的共聚物。
作为碳原子数4～20的α-烯烃，可以举出1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、1-十六碳烯、1-十八碳烯、1-二十碳烯等。作为选自乙烯和α-烯烃中的至少一种烯烃，特别优选乙烯、1-丁烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯，乙烯和α-烯烃可以使用一种，也可以使用两种以上，例如可以使用乙烯和1-丁烯。
丙烯和这些α-烯烃的共聚物可以是无规共聚物，也可以是嵌段共聚物。源自这些α-烯烃的结构单元在α-烯烃与丙烯的共聚物中的含有比例可以为0～20摩尔％、优选为1～19摩尔％。
本发明的丙烯系聚合物(A)优选满足下述要件(a)。
(a)使用差示扫描量热计(DSC)测得的熔点(Tm)在120℃以上、更优选120～170℃、进一步优选130～165℃的范围。
本发明的丙烯系聚合物(A)按照ASTM D 1238在230℃、载荷2.16kg的条件下测得的熔体流动速率(MFR)通常在0.01～1000g/10分钟、优选0.05～100g/10分钟的范围。
作为本发明的丙烯系聚合物(A)，可以举出耐热性优异的丙烯均聚物、耐热性与柔软性的平衡优异的嵌段共聚物、例如通常具有3～30质量％的正癸烷溶出橡胶成分的嵌段共聚物(嵌段PP)、以及柔软性与透明性的平衡优异的无规共聚物(无规PP)、例如使用差示扫描量热计(DSC)测得的熔点(Tm)在120℃以上、优选130～150℃的范围的无规共聚物(无规PP)，为了得到目标物性，可以从这些中适当选择，或者也可以并用熔点、刚性不同的两种以上的丙烯系聚合物(A)。
本发明的丙烯系聚合物(A)例如能够通过利用包括含有镁、钛、卤素和电子供体作为必需成分的固体催化剂成分、有机铝化合物和电子供体的齐格勒催化剂体系，或者以茂金属化合物作为催化剂的成分之一使用的茂金属催化剂体系，将丙烯聚合，或者将丙烯和其它α-烯烃共聚而制造。
<软质丙烯系聚合物(B)>
作为本发明的树脂组合物所含的成分之一的软质丙烯系聚合物(B)是源自丙烯的结构单元的含量在50～95摩尔％、优选60～94摩尔％、更优选70～93摩尔％的范围且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃、优选碳原子数4～20的α-烯烃的结构单元的含量在5～50摩尔％、优选6～40摩尔％、更优选7～30摩尔％的范围的软质丙烯系聚合物，其中，将源自丙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％，以ASTM D1505测得的密度小于0.89g/cm3、优选在0.85～0.89g/cm3、更优选0.86～0.88g/cm3的范围。含有密度在上述范围的软质丙烯系聚合物(B)的本发明的树脂组合物，其柔软性与机械强度的平衡优异，与其它层的粘接力也高。
作为碳原子数4～20的α-烯烃，可以举出3-甲基-1-丁烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、1-十六碳烯、1-十八碳烯、1-二十碳烯等。
作为选自乙烯和α-烯烃中的至少一种烯烃，特别优选乙烯、1-丁烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯，乙烯和α-烯烃可以使用一种，也可以使用两种以上，例如可以使用乙烯和1-丁烯。
本发明的软质丙烯系聚合物(B)优选满足下述要件(b)。
(b)使用差示扫描量热计(DSC)测得的熔点(Tm)为110℃以下、优选40～110℃、更优选45～108℃的范围，或者观测不到熔点。
其中，“观测不到熔点”是指在差示扫描量热测定中，在－150～200℃的范围未观测到结晶熔融热量在1J/g以上的结晶熔融峰。熔点(Tm)满足上述条件时，从与丙烯系聚合物的相容性和透明性的方面考虑，优选上述熔点(Tm)。
熔点测定条件的详细如后述的实施例的项中所记载的。
本发明的软质丙烯系聚合物(B)按照ASTM D 1238在230℃、2.16kg载荷下测得的MFR通常为0.01～100g/10分钟、优选为0.01～30g/10分钟。
本发明的软质丙烯系聚合物(B)优选具有单一的玻璃化转变温度，使用差示扫描量热计(DSC)测得的玻璃化转变温度(Tg)通常在－50～10℃、优选－45～0℃、更优选－40～0℃的范围。
当软质丙烯系聚合物(B)的玻璃化转变温度(Tg)在上述范围内时，具有所得到的树脂组合物的包装材料的耐寒性、低温特性优异，并且表现应力吸收性能，因此优选。
<利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)>
其是作为本发明的树脂组合物所含的成分之一的利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)〔以下有时简称为“改性丙烯系聚合物(C)”〕。
本发明的改性丙烯系聚合物(C)是将源自丙烯的结构单元的含量为50～100摩尔％且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为50摩尔％以下的丙烯系聚合物(c)利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的改性丙烯系聚合物，其中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％。
本发明的丙烯系聚合物(c)是丙烯的均聚物和/或丙烯－α-烯烃共聚物。作为α-烯烃，没有限定，优选举出乙烯和碳原子数4～20的α-烯烃，这些α-烯烃可以是单独一种，也可以是两种以上。作为优选的α-烯烃，为乙烯、碳原子数4～10的α-烯烃，其中特别优选乙烯和碳原子数4～8的α-烯烃。其中，丙烯－α-烯烃共聚物中的源自丙烯的结构单元的含量在50～100摩尔％、优选60～100摩尔％、更优选70～100摩尔％的范围，源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量在0～50摩尔％、优选0～40摩尔％、更优选0～30摩尔％的范围，其中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％。
本发明的丙烯系聚合物(c)的制造方法没有特别限定，可以举出使用了齐格勒-纳塔催化剂、茂金属系催化剂等公知催化剂的公知方法。
作为将本发明的丙烯系聚合物(c)接枝改性的烯属不饱和单体、优选不饱和羧酸和/或其衍生物，可以举出具有一个以上羧酸基的不饱和化合物、具有羧酸基的化合物与烷基醇的酯、具有一个以上羧酸酐基的不饱和化合物等。
作为不饱和化合物所具有的不饱和基，可以举出乙烯基、亚乙烯基、不饱和环状烃基等。不饱和羧酸和/或其衍生物可以单独使用一种，也可以组合两种以上使用。在这些烯属不饱和单体中，适合为不饱和二元羧酸或其酸酐，特别优选为马来酸、纳迪克酸或它们的酸酐。
将本发明的丙烯系聚合物(c)利用烯属不饱和单体接枝的方法没有特别限定，可以采用溶液法、熔融混炼法等现有公知的接枝聚合法。例如有将丙烯系聚合物(c)熔融，添加烯属不饱和单体进行接枝反应的方法；或将丙烯系聚合物(c)溶解在溶剂中形成溶液，再向其中加入烯属不饱和单体进行接枝反应的方法等。
本发明的改性丙烯系聚合物(C)中，优选来自烯属不饱和单体的结构单元的量按照来自马来酸酐的结构单元换算，优选为0.01～5质量％或0.01～5.0质量％、更优选为0.05～3.5质量％。
含有来自烯属不饱和单体的结构单元的量在上述范围内的改性丙烯系聚合物(C)的树脂组合物能够得到成型性与粘接性的平衡优异的树脂组合物。
<聚乙烯(D)>
关于作为本发明的树脂组合物所含的成分之一的聚乙烯(D)，源自乙烯的结构单元的含量为90～100摩尔％，以ASTM D1505测得的密度在0.90～0.94g/cm3、优选0.91～0.93g/cm3的范围。
本发明的聚乙烯(D)是作为高压低密度聚乙烯(LDPE)、线状低密度聚乙烯(LLDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)而制造销售的乙烯的均聚物、乙烯与选自碳原子数3～20的α-烯烃中的至少一种α-烯烃的共聚物，是以乙烯为主体的乙烯系聚合物。
作为碳原子数3～20的α-烯烃，可以举出丙烯、3-甲基-1-丁烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、1-十六碳烯、1-十八碳烯、1-二十碳烯等。这些α-烯烃可以使用一种，也可以使用两种以上。
本发明的聚乙烯(D)按照ASTM D1238在190℃、2.16kg载荷下测得的MFR通常在0.1～10g/10分钟、优选0.5～8g/10分钟、更优选1～6g/10分钟的范围。含有MFR在上述范围的聚乙烯(D)的本发明的树脂组合物，其柔软性与机械强度的平衡优异，与其它层的粘接力也高。
本发明的聚乙烯(D)的制造方法没有特别限定，能够采用高压法、使用了齐格勒-纳塔催化剂、茂金属系催化剂等公知催化剂的公知方法制造。而且，只要是满足成型性、具有能够耐受制成成型体时的使用的强度的物质即可，对立构规整性、分子量等也没有特别限制。也可以直接使用市售树脂。
<乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)>
作为本发明的树脂组合物所含的成分之一的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)中，源自乙烯的结构单元的含量在50～88摩尔％的范围，源自α-烯烃的结构单元的含量在12～50摩尔％的范围，其中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％，乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的以ASTM D1505测得的密度小于0.90g/cm3。
作为与乙烯共聚的α-烯烃，优选为碳原子数3～20的α-烯烃，具体可以举出丙烯、3-甲基-1-丁烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、1-十六碳烯、1-十八碳烯、1-二十碳烯等。这些α-烯烃可以使用一种，也可以使用两种以上。
本发明的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)中，源自乙烯的结构单元的含量优选在50～88摩尔％、更优选60～86摩尔％、进一步优选60～85摩尔％的范围，源自α-烯烃的结构单元的含量优选在12～50摩尔％、更优选14～40摩尔％、进一步优选15～40摩尔％的范围。
本发明的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)优选密度在0.85～0.90g/cm3、更优选0.86～0.90g/cm3的范围。
本发明的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的按照ASTM D 1238在190℃、2.16kg载荷下测得的MFR通常为0.1～100g/10分钟，优选在0.5～50g/10分钟的范围。含有MFR在上述范围的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的本发明的树脂组合物，其柔软性与机械强度的平衡优异，与其它层的粘接力也高。
本发明的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)优选满足下述要件(e)。
(e)使用差示扫描量热计(DSC)测得的熔点(Tm)为110℃以下、优选40～85℃、更优选40～60℃的范围，或者观测不到熔点。
其中，“观测不到熔点”是指在差示扫描量热测定中，在－150～200℃的范围未观察到结晶熔融热量在1J/g以上的结晶熔融峰。关于上述熔点(Tm)，含有熔点(Tm)满足上述条件的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的本发明的树脂组合物，其柔软性与机械强度的平衡优异，与其它层的粘接力也高。
熔点测定条件的详细如后述的实施例的项中所记载的。
本发明的乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的制造方法没有特别限定，可以举出使用了齐格勒-纳塔催化剂、茂金属系催化剂等公知催化剂的公知方法。
《树脂组合物》
本发明的树脂组合物含有：
上述丙烯系聚合物(A)5～70重量％、优选5～50重量％、更优选5～30重量％的范围；
上述软质丙烯系聚合物(B)30～95重量％、优选35～95重量％、更优选40～95重量％的范围；
上述利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)0.1～20重量％、优选0.5～15重量％、更优选1～10重量％的范围；
上述聚乙烯(D)0～20重量％、优选1～20重量％、更优选1～19重量％、进一步优选2～18重量％、特别优选10～18重量％的范围；和
上述乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)1～30重量％、优选2～29重量％、更优选3～28重量％的范围。
其中，将(A)、(B)、(C)、(D)和(E)的合计量设为100重量％。
本发明的树脂组合物通过以上述范围含有上述成分(A)、成分(B)、成分(C)和成分(E)，能够得到成型性与粘接性的平衡优异的树脂组合物。
本发明的树脂组合物通过以上述范围含有上述成分(A)、成分(B)、成分(C)、成分(D)和成分(E)，能够得到成型性与粘接性的平衡优异的树脂组合物。
本发明的树脂组合物与其它材料的粘接性优异，因此也可以用作粘接剂用的树脂组合物、例如热熔粘接剂用的树脂组合物等。
本发明的树脂组合物按照ASTM D 1238在230℃、2.16kg载荷下测得的MFR通常在1～50g/10分钟、优选5～30g/10分钟的范围。MFR在上述范围内的树脂组合物的成型性与粘接性的平衡优异。
在无损于本发明的目的的范围内，本发明的树脂组合物还可以含有其它聚烯烃系树脂等热塑性树脂、树脂用添加剂(例如、耐热稳定剂、耐候稳定剂等稳定剂、交联剂、交联助剂、抗静电剂、爽滑剂、抗粘连剂、防雾剂、润滑剂、染料、颜料、填料、矿物油系软化剂、石油树脂、蜡等)等。
其中，本发明的树脂组合物的增粘剂的含量优选为0重量％以上且小于1重量％，更优选为0重量％。在此，增粘剂的含量为0重量％是指不含增粘剂。
作为该增粘剂，例如可以举出以通过石油、石脑油等的裂解得到的C4馏分、C5馏分、这些的混合物或这些任意馏分、例如C5馏分中的异戊二烯和1,3-戊二烯等为主要原料的脂肪族系烃树脂；以通过石油、石脑油等的裂解得到的C9馏分中的苯乙烯衍生物和茚类为主要原料的芳香族系烃树脂；将C4/C5馏分中的任意馏分与C9馏分共聚而得到的脂肪族/芳香族共聚烃树脂；将芳香族系烃树脂氢化得到的脂环族系烃树脂；具有含有脂肪族、脂环族和芳香族的结构的合成萜烯系烃树脂；以松节油中的α,β-蒎烯为原料的萜烯系烃树脂；以煤焦油系石脑油中的茚和苯乙烯类为原料的香豆酮茚系烃树脂；低分子量苯乙烯系树脂；和松香系烃树脂等。
《树脂组合物的制造方法》
本发明的烯烃系聚合物组合物可以通过各种公知的方法、例如将上述丙烯系聚合物(A)、上述软质丙烯系聚合物(B)、上述利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)、上述聚乙烯(D)和上述乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)按照上述范围的量进行熔融混炼、干混而制造。
《叠层体》
本发明的叠层体是包含由上述本发明的树脂组合物形成的层的叠层体，例如是在基材层的至少一个面叠层有由本发明的树脂组合物形成的层的叠层体。
本发明的叠层体对基材层的形态没有特别限制，例如可以是膜、容器、管等之类的形态。
作为本发明所使用的基材，能够使用具有膜形成能力的任意聚合物或者纸、铝箔(aluminum foil)、玻璃纸等。作为这样的聚合物，例如可以举出高密度聚乙烯、中密度聚乙烯、低密度聚乙烯、乙烯－乙酸乙烯酯共聚物、乙烯－丙烯酸酯共聚物、离聚物、聚丙烯、聚-1-丁烯、聚-4-甲基-1-戊烯等烯烃共聚物；聚氯乙烯、聚偏氯乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯酸酯、聚丙烯腈等乙烯基共聚物；尼龙6、尼龙66、尼龙7、尼龙10、尼龙1、尼龙12、尼龙610、聚己二酰间苯二甲胺等聚酰胺；聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸/间苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯；聚乙烯醇；乙烯－乙烯醇共聚物；聚碳酸酯等。
本发明的基材在基材的至少一个面具有无机化合物蒸镀层或金属层时，所得到的叠层体的美观、阻气性更优异，所以优选。
当使用在至少一个面具有无机物蒸镀层或金属层的基材时，本发明的树脂组合物的层可以与基材的无机物蒸镀层或金属层相接(即，基材层的叠层有上述树脂组合物的面可以具有无机物蒸镀层或金属层)，也可以与相反侧相接，当无机物蒸镀层配置在外侧时，还可以叠层一层以上的保护层。
作为该保护层，可以使用能够用于上述基材层的聚合物或纸、铝箔(aluminumfoil)、玻璃纸等，例如可以使用聚对苯二甲酸乙二醇酯。
本发明的基材可以根据目的适当进行选择。例如，当被包装物是易腐蚀的食品时，可以选择聚酰胺、聚偏氯乙烯、乙烯－乙烯醇共聚物、聚乙烯醇、聚酯这类的透明性、刚性、耐气体透过性优异的树脂。对于糕点、纤维包装等，可以选择透明性、刚性、耐水透过性良好的聚丙烯等作为外层。另外，如果基材为聚合物，则可以被单轴拉伸或被双轴拉伸。另外，基材也可以包含印刷面、底漆。
作为用于无机化合物蒸镀的无机化合物，可以举出铝(aluminum)、金、银等金属；氧化铝(aluminum oxide)、氧化硅、氧化镁、氧化铟锌等氧化物等，但从价格、阻气性的方面考虑，适合为铝、氧化铝、氧化硅。
蒸镀层的厚度没有特别限制，优选在的范围、更优选在的范围。
作为使用本发明的树脂组合物得到叠层体的方法，例如可以举出对于预先成型的基材，将本发明的树脂组合物和构成叠层体的另外的一种或两种以上的树脂分别用各个挤出机熔融，在熔融后，分别供给两层或三层以上的结构的模具，在上述基材上，以使本发明的树脂组合物位于基材侧的方式共挤出层压的方法；或者，将组合物熔融挤出在预先成型的上述基材的两层之间、即所谓的夹层层压法等。在此所使用的模具可以是所谓的扁平模具，可以采用使用了黑箱的单歧管形式或多歧管形式的任意形式。
需要说明的是，使用本发明的树脂组合物的层的厚度没有特别限制，优选为0.1～1000μm的范围。
本发明的树脂组合物对金属层和树脂表现出优异的粘接性能。因此，本发明的叠层体能够适用于零食和干性食物等的食品包装等。
实施例
下面基于实施例更具体地说明本发明，但本发明并非限于这些实施例。
实施例和比较例中所使用的聚合物等如下所示。
[丙烯系聚合物(A)]
作为丙烯系聚合物(A)，使用了丙烯－乙烯－1-丁烯无规共聚物(PP)。
丙烯含量＝87摩尔％，乙烯含量＝7摩尔％，1-丁烯含量＝6摩尔％，MFR(230℃，2.16kg载荷)＝7g/10分钟，密度＝0.90g/cm3，熔点(Tm)＝141℃。
[软质丙烯系聚合物(B)]
作为软质丙烯系聚合物(B)，使用了丙烯－乙烯无规共聚物(PER)。
丙烯含量＝79摩尔％，乙烯含量＝21摩尔％，MFR(230℃，2.16kg载荷)＝20g/10分钟，密度＝0.86g/cm3，熔点(Tm)＝109℃，玻璃化转变温度(Tg)＝－33℃。
[利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)]
作为改性丙烯系聚合物(C)，使用了马来酸酐改性丙烯均聚物(改性PP)。
MFR(230℃，2.16kg载荷)＝100g/10分钟，密度＝0.90g/cm3，马来酸酐接枝改性量＝3.0质量％。
[聚乙烯(D)]
作为聚乙烯(D)，使用了以下的高压法低密度聚乙烯。
高压法低密度聚乙烯(LDPE-1)
MFR(190℃，2.16kg载荷)＝4g/10分钟，密度＝0.92g/cm3。
高压法低密度聚乙烯(LDPE-2)
MFR(190℃，2.16kg载荷)＝7g/10分钟，密度＝0.92g/cm3。
[乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)]
作为乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)，使用了以下的乙烯－1-丁烯共聚物等。
乙烯－1-丁烯共聚物(EBR-1)
MFR(230℃，2.16kg载荷)＝7g/10分钟，密度＝0.87g/cm3，乙烯含量＝85摩尔％，1-丁烯含量＝15摩尔％。
乙烯－1-丁烯共聚物(EBR-2)
MFR(230℃，2.16kg载荷)＝70g/10分钟，密度＝0.87g/cm3，乙烯含量＝85摩尔％，1-丁烯含量＝15摩尔％。
乙烯－1-丁烯共聚物(EBR-3)
MFR(230℃，2.16kg载荷)＝7g/10分钟，密度＝0.89g/cm3，乙烯含量＝90摩尔％(82重量％)，1-丁烯含量＝10摩尔％(18重量％)。
乙烯－丙烯共聚物(EPR)
MFR(230℃，2.16kg载荷)＝8g/10分钟，密度＝0.87g/cm3，乙烯含量＝80摩尔％，丙烯含量＝20摩尔％。
通过以下的方法测定了实施例和比较例所使用的聚合物和树脂组合物的物性。
[物性的测定方法]
<熔体流动速率(MFR)>
按照ASTM D1238测定了MFR。丙烯系聚合物(A)、软质丙烯系聚合物(B)、利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)、乙烯－α烯烃共聚物(E)和树脂组合物在230℃、2.16kg载荷下进行测定，聚乙烯(D)在190℃、2.16kg载荷下进行测定。
<密度>
按照ASTM D1505(密度梯度管法)测定了密度。
<聚合物的组成>
通过13C-NMR，采用以下的装置和条件，对共聚物中的源自乙烯的结构单元和源自α-烯烃的结构单元的含量进行了测定。
乙烯和α-烯烃含量的定量化采用日本电子株式会社制JECX400P型核磁共振装置，在使用氘代邻二氯苯/氘代苯(80/20容量％)混合溶剂作为溶剂，试样浓度为60mg/0.6mL，测定温度为120℃，观测核为13C(100MHz)，序列为单脉冲质子解耦，脉冲宽度为4.62μs(45°脉冲)，重复时间5.5秒，累计次数8000次，以29.73ppm为化学位移基准值的条件下进行测定。
<来自烯属不饱和单体的结构单元的量(接枝改性量)>
关于来自烯属不饱和单体的结构单元的量(接枝改性量)，利用红外线吸收分析装置，测定来自上述结构单元的峰(使用马来酸酐时为1790cm﹣1)的强度，使用预先制作的标准曲线进行定量。
<熔点(Tm)、玻璃化转变温度(Tg)>
通过以下方法进行差示扫描量热(DSC)测定，由此测定了下述粘接剂的原料的Tm和Tg。
将5mg左右的试样密封在铝盘中，使用Seiko Instruments Inc.制DSCRDC220，以10℃/min从室温升温至200℃，在200℃保持5分钟后，以10℃/min从200℃降温至－100℃，再在－100℃保持5分钟，接着以10℃/min升温至200℃，由此时的吸热曲线求得熔点(Tm)、玻璃化转变温度(Tg)。
在测定时，检测到多个峰的情况下，将在最高温侧检测到的峰温度定义为熔点(Tm)。
[实施例1]
<树脂组合物的制造>
将丙烯系聚合物(A)PP：26重量％、软质丙烯系聚合物(B)PER：45重量％、利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)改性PP：4重量％和乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)EBR-1：25重量％，利用单螺杆挤出机在230℃熔融混炼，得到了树脂组合物。所得到的树脂组合物的MFR为14g/10分钟，密度为0.88g/cm3。
<叠层体的制造>
将市售的聚丙烯(普瑞曼聚合物株式会社制F329RA，MFR(230℃)：27g/10分钟)和上述树脂组合物，使用具有直径50mm、有效长度L/D＝28的螺杆的共挤出膜成型机，在230℃共挤出在模具温度为310℃的T模具。将挤出的聚丙烯和树脂组合物在T模具的进料块内进行叠层，使聚丙烯为外层、使树脂组合物为内层，使外层和内层均为20μm厚的约为40μm的膜状叠层体在熔融状态下与铝PET膜(铝层：20μm)/聚对苯二甲酸乙二醇酯层：12μm)的铝面侧接触(挤出层压)，利用带夹送辊的冷却辊进行冷却，并以25m/分钟的速度卷取，得到粘接强度评价用的多层膜(聚丙烯层：20μm/树脂组合物层：20μm/铝层：20μm/聚对苯二甲酸乙二醇酯层12μm)。
[成型性]
在利用上述共挤出涂布成型进行叠层体成型时，评价熔融膜端部是否存在边缘变动(Edge oscillation)。
[多层膜的层间粘接力]
将所得到的由多层膜形成的叠层体在常温下保存1周后，将叠层体裁成15mm宽，采用T剥离法评价了铝层与树脂组合物层的层间粘接力。评价使用拉伸试验机在23℃的气氛下进行。十字头速度设为300mm/min。
将所得到的树脂组合物和叠层体的物性示于表1。
[实施例2～9]
除了变更为表1所示的配方以外，与实施例1同样地制备了粘接剂，并利用与实施例1同样的方法制造了叠层体。
将所得到的粘接剂和叠层体的物性示于表1。
[比较例1～6]
除了变更为表1所示的配方以外，与实施例1同样地制备了粘接剂，并利用与实施例1同样的方法制造了叠层体。
将所得到的树脂组合物和叠层体的物性示于表2。
[表1]
[表2]
[实施例10]
使用铝蒸镀PET膜(12μm)代替铝PET膜作为被粘附体，并变更为表2所示的配方，除此以外，与实施例1同样地制备了树脂组合物，并利用与实施例1同样的方法制造了叠层体。
将所得到的树脂组合物和叠层体的物性示于表3。
[表3]
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Claims (14)

1.一种树脂组合物，其特征在于，含有：
5～70重量％的范围的下述丙烯系聚合物(A)；
30～95重量％的范围的下述软质丙烯系聚合物(B)；
0.1～20重量％的范围的下述利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)；
0～20重量％的范围的下述聚乙烯(D)；和
1～30重量％的范围的下述乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)，
其中，将(A)、(B)、(C)、(D)和(E)的合计量设为100重量％，
丙烯系聚合物(A)是源自丙烯的结构单元的含量为80～100摩尔％的范围且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为20摩尔％以下的范围的丙烯系聚合物，其中，将源自丙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计设为100摩尔％，丙烯系聚合物(A)的以ASTM D1505测得的密度为0.89g/cm3以上，
软质丙烯系聚合物(B)是源自丙烯的结构单元的含量为50～95摩尔％的范围且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为5～50摩尔％的范围的软质丙烯系聚合物，其中，将源自丙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计设为100摩尔％，软质丙烯系聚合物(B)的以ASTM D1505测得的密度小于0.89g/cm3，
利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)是将源自丙烯的结构单元的含量为50～100摩尔％且源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量为50摩尔％以下的丙烯系聚合物(c)利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的改性丙烯系聚合物，丙烯系聚合物(c)中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自乙烯和/或除丙烯以外的α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％，
聚乙烯(D)中源自乙烯的结构单元的含量为90～100摩尔％，聚乙烯(D)的以ASTMD1505测得的密度在0.90～0.94g/cm3的范围，
乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)中源自乙烯的结构单元的含量在50～88摩尔％的范围，源自α-烯烃的结构单元的含量在12～50摩尔％的范围，其中，将源自乙烯的结构单元的含量与源自α-烯烃的结构单元的含量的合计量设为100摩尔％，乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的以ASTM D1505测得的密度小于0.90g/cm3。
2.如权利要求1所述的树脂组合物，其特征在于：
所述利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)的至少一部分利用不饱和羧酸或其衍生物接枝改性而成。
3.如权利要求1或2所述的树脂组合物，其特征在于：
所述乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)中，构成乙烯－α-烯烃无规共聚物(E)的α-烯烃为碳原子数3～8的α-烯烃。
4.如权利要求1～3中任一项所述的树脂组合物，其特征在于：
所述软质丙烯系聚合物(B)为丙烯－乙烯共聚物。
5.如权利要求1～4中任一项所述的树脂组合物，其特征在于：
利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)中，来自烯属不饱和单体的结构单元的量为0.01～5.0质量％。
6.如权利要求1～5中任一项所述的树脂组合物，其特征在于：
利用烯属不饱和单体接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)为利用马来酸酐接枝改性而得到的丙烯系聚合物(C)。
7.如权利要求1～6中任一项所述的树脂组合物，其特征在于：
所述聚乙烯(D)的含量在1～20重量％的范围，其中，将(A)、(B)、(C)、(D)和(E)的合计量设为100重量％。
8.如权利要求1～7中任一项所述的树脂组合物，其特征在于：
树脂组合物为不含增粘剂的树脂组合物。
9.一种树脂组合物，其特征在于：
权利要求1～8中任一项所述的树脂组合物为粘接剂用树脂组合物。
10.一种叠层体，其特征在于：
包含由权利要求1～8中任一项所述的树脂组合物形成的层。
11.如权利要求10所述的叠层体，其特征在于：
在基材层的至少一个面叠层有由所述树脂组合物形成的层。
12.如权利要求11所述的叠层体，其特征在于：
所述基材层在该基材层的叠层有所述树脂组合物的面具有无机化合物蒸镀层或金属层。
13.如权利要求12所述的叠层体，其特征在于：
所述无机化合物蒸镀层为铝蒸镀层。
14.如权利要求12所述的叠层体，其特征在于：
所述金属层为铝层。
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