JP5237873B2 - 水素精製法および水素吸蔵合金反応容器 - Google Patents
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Description
(1)反応容器内に区分して配置された複数の水素吸蔵合金充填層に水素を含有する被処理ガス水素を流通させることにより、水素を水素吸蔵合金に吸蔵させて不純物ガスと分離して水素ガスを回収する水素吸蔵合金を用いた水素精製法において、被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が異なるように配分された複数の水素吸蔵合金充填層に、水素平衡圧が高い方から低い方の順に被処理ガスを流通させることにより、被処理ガス中の水素を各水素吸蔵合金に順次吸蔵させて不純物ガスと分離し、水素ガスを回収する水素吸蔵合金を用いた水素精製法。
(2)最前段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガスの入口温度における水素平衡圧と、最後段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガスの入口温度における水素平衡圧との比が2.0以上・10.0以下である上記(1)に記載された水素吸蔵合金を用いた水素精製法。
(3)被処理ガスの各入口温度における水素平衡圧が被処理ガスの同入口における水素分圧の0.05〜1.00倍である複数の水素吸蔵合金充填層に被処理ガスを流通させる上記(1)または(2)に記載された水素吸蔵合金を用いた水素精製法。
(4)区分して配置された複数の水素吸蔵合金充填層に水素を含有する被処理ガスを流通し、水素を水素吸蔵合金に吸蔵させて不純物ガスと分離し、水素ガスを回収するように構成された水素吸蔵合金反応容器において、被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が異なる複数の水素吸蔵合金充填層が、被処理ガスの上流側から下流側に向けて、上記水素平衡圧が低くなるように配置された水素吸蔵合金反応容器。
(5)最前段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガスの入口温度における水素平衡圧と、最後段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガスの入口温度における水素平衡圧との比が2.0以上・1.00以下となるように、複数の水素吸蔵合金充填層が配列された上記(4)に記載された水素吸蔵合金反応容器。
(6)被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が被処理ガスの同入口における水素分圧の0.05〜1.00倍である複数の水素吸蔵合金充填層を有する上記(4)または(5)に記載された水素吸蔵合金反応容器。
(1)水素精製工程において、水素を含有する被処理ガスが上記合金充填層2群に直列状に流通させると同時に容器内に冷水を供給して水素吸蔵合金充填層を冷却することにより、発熱反応である水素吸蔵反応が生起する。使用する水素吸蔵合金の種類によっては、加圧状態で被処理ガスを導入し、本工程を加圧下で実施する場合もある。
(2)パージ工程においては、容器内に残留する不純物ガスはパージ管5から排出される。また、(3)水素放出工程において、上記水素精製工程で水素を吸蔵した状態の合金充填層2群を加熱し、あるいは水素吸蔵反応が加圧下で実施された場合は、合金充填層2群を加熱減圧し、そして取り出し管7から精製水素ガスを排出させる。
(実施例)
本発明の実施例および比較例について説明する。使用した被処理ガスはいずれも下記仕様の水素含有ガスに統一した。
H2:80% CO2:20%
水素分圧:0.72MPa
・被処理ガスの温度:20℃
・流量:2.0NL/min
上記の被処理ガスを水素吸蔵合金を用いた水素精製法にて高純度水素精製するために、図1に示された4カラムタイプの反応容器を準備し、水素吸蔵合金充填層ユニットとして下記合金を採用した。なお、各合金はいずれも平均粒径10μmのものを250g充填した。
(実施例1)
下記3種類の吸蔵合金を使用した。
・充填層2b MH−B:20℃における平衡圧が0.2MPaに調整
・充填層2c MH−C:20℃における平衡圧が0.1MPaに調整
まず、水素吸蔵合金反応容器を活性化するためにつぎの処理を行なった。反応容器内の熱冷媒通路3に200℃の水蒸気を流通させて全水素吸蔵合金充填層2を加熱すると同時に減圧操作を施した。この操作は、充填層2の温度が180℃に達してから2時間にわたって実施した。
(実施例2)
下記3種類の水素吸蔵合金を使用した。
・充填層2b MH−B:20℃における平衡圧が0.1MPaに調整
・充填層2c MH−C:20℃における平衡圧が0.05MPaに調整
上記組み合わせの水素吸蔵合金充填層に実施例1と同様の操作にて反応容器
内の活性化処理をほどこしたのち、同組成の水素含有被処理ガスを流通させ、計10回の水素精製・放出を反復実施し、表1の水素精製率を得た。
(比較例1)
この比較例は、水素吸蔵合金充填層の4ユニットすべてに同種の下記水素吸蔵合金を共通して使用し、実施例1、2と同様の操作にて反応容器内の活性化処理をほどこしたのち、同組成の水素含有被処理ガスを流通させ、計10回の水素精製・放出を反復実施し、表1の水素精製率を得た。
(比較例2)
別の比較例は、下記4種類の異なる水素吸蔵合金を、その水素平衡圧が下流ほど順に低位となるように配列した。
・充填層2a(後段) MH−A:20℃における平衡圧が0.1MPaに調整
・充填層2b MH−B:20℃における平衡圧が0.05MPaに調整
・充填層2c MH−C:20℃における平衡圧が0.01MPaに調整
この比較例でも実施例1、2と同様の操作にて反応容器内の活性化処理をほどこしたのち、同組成の水素含有被処理ガスを流通させ、計10回の水素精製・放出を反復実施し、表1の水素精製率を得た。
(比較例3)
さらに別の比較例は、被処理ガス入口温度における水素分圧に対して、高めの水素平衡圧を示す下記4種類の異なる水素吸蔵合金を使用した。
・充填層2a(後段) MH−A:20℃における平衡圧が0.6MPaに調整
・充填層2b MH−B:20℃における平衡圧が0.4MPaに調整
・充填層2c MH−C:20℃における平衡圧が0.2MPaに調整
この比較例でも実施例1、2と同様の操作にて反応容器内の活性化処理をほどこしたのち、同組成の水素含有被処理ガスを流通させ、計10回の水素精製・放出を反復実施し、表1の水素精製率を得た。
1b 上部蓋
2 水素吸蔵合金充填層ユニット
2a 水素吸蔵合金A充填層
2b 水素吸蔵合金B充填層
2c 水素吸蔵合金C充填層
2d 封止部材
3 熱冷媒流通路
4 水素含有ガス(被処理ガス)供給管
5 オフガス取り出し管
6 パージ管
7 精製水素ガス取り出し管
8 冷却用熱媒流通管
9 加熱用熱媒流通管
Claims (6)
- 反応容器内に区分して配置された複数の水素吸蔵合金充填層に水素を含有する被処理ガス水素を流通させることにより、水素を水素吸蔵合金に吸蔵させて不純物ガスと分離し、水素ガスを回収する水素吸蔵合金精製法において、被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が異なるように配分された複数の水素吸蔵合金充填層に、水素平衡圧が高い方から低い方の順に被処理ガスを流通させることを特徴とする水素吸蔵合金を用いた水素精製法。
- 最前段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガス入口温度における水素平衡圧と、最後段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガス入口温度における水素平衡圧との比が2.0以上・10.0以下となるようにして被処理ガスを流通させることを特徴とする請求項1に記載された水素吸蔵合金を用いた水素精製法。
- 被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が被処理ガスの同入口における水素分圧の0.05〜1.00倍である複数の水素吸蔵合金充填層に被処理ガスを流通させることを特徴とする請求項1または請求項2に記載された水素吸蔵合金を用いた水素精製法。
- 区分して配置された複数の水素吸蔵合金充填層に水素を含有する被処理ガスを流通し、水素を水素吸蔵合金に吸蔵させて不純物ガスと分離し、水素ガスを回収するように構成された水素吸蔵合金反応容器において、被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が異なる複数の水素吸蔵合金充填層が、被処理ガスの上流側から下流側に向けて、上記水素平衡圧が低くなるように配置されたことを特徴とする水素吸蔵合金反応容器。
- 最前段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガスの入口温度における水素平衡圧と、最後段の水素吸蔵合金充填層にある水素吸蔵合金の被処理ガスの入口温度における水素平衡圧との比が2.0以上・10.0以下となるように、複数の水素吸蔵合金充填層を配列したことを特徴とする請求項4に記載された水素吸蔵合金反応容器。
- 被処理ガスの入口温度における水素平衡圧が被処理ガスの同入口における水素分圧の0.05〜1.00倍である複数の水素吸蔵合金充填層を配置したことを特徴とする請求項4または請求項5に記載された水素吸蔵合金反応容器。
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