JP5110312B2 - 膜−保護層材連続接合方法及び装置 - Google Patents

Description

本発明は、帯状の膜に梯子状の保護層材を連続的に接合する方法及び装置、特に、保護フィルムを燃料電池の電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合に好適する膜−保護層材連続接合方法及び装置に関するものである。

電解質に高分子膜を用いた固体高分子型燃料電池は、出力密度が高く、電池寿命が長い等の特徴を有している。
図７は、このような固体高分子型燃料電池のセルの概略を示す断面図である。
図示するようにセル４０は、高分子膜からなる電解質膜４１の両面に電極となる触媒層４２が接合され、各触媒層４２の周囲、つまり電解質膜４１の外周縁部にはフィルム等からなる保護層材（補強層とも称する。）４３が枠状に接合されてなる膜−電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）４４を備える。
触媒層４２及び保護層材４３上には、集電及びガスを拡散するための拡散層４５が接合され、更にその外側には、ガス流通溝４６ａを有するセパレータ４６が各々配設されて、ＭＥＡ４４及び拡散層４５部分を両面側から狭持するようにセル４０が構成されている。
そして、このようなセル４０が複数個積層されて燃料電池スタックが構成され、燃料電池として発電が可能となる。

上記のような燃料電池のセル構造において、枠状の保護層材４３は、膜−電極接合体４４の構成に原理上、必須のものではないが、電解質膜４１を、必要な強度をもたせながらできるだけ薄く形成するため、また、拡散層表面の毛羽等の電解質膜への突き刺さりによるダメージ防止に有効である。しかし上記保護層材４３を、しわを生じさせずに電解質膜４１に接合することは難しかった。
そこで従来、しわを生じさせない接合技術として、特許文献１に記載のものが提案された。これは、膜−電極接合体の製造において、補強膜（保護層材）を、補強膜と電極の重畳部分の全面について、同時に、電極に接触させ重ねることにより、補強膜のしわの発生を防止する、というものである（特許文献１参照）。

特開２００８−１４０７４５号公報

しかしながら上記従来技術は、単体の膜−電極接合体における電解質膜への補強膜（保護層材）の接合に係る技術であって、保護層材を、しわを生じさせずに電解質膜に連続的に接合する方法、装置には適用できず、生産性が低かった。
近年、膜−電極接合体の量産技術の進歩は著しく、電解質膜材から膜−電極接合体をロール・ツー・ロール方式で連続的に生産する方法、装置も開発されている。そこで従来、このような膜−電極接合体の連続生産にも適用可能な、つまり生産性高く、保護層材を、しわを生じさせずに電解質膜に連続的に接合できる電解質膜−保護層材連続接合方法、装置の開発が望まれていた。

本発明は、上記のような要望に鑑みなされたもので、保護層材を膜の外周縁部にしわなく連続的に、つまり高い生産性をもって接合できる、特に、保護フィルムを燃料電池の電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合方法及び装置に有効に適用できる、膜−保護層材連続接合方法及び装置を提供することを課題とする。

上記課題は、膜−保護層材連続接合方法及び装置を下記各態様の構成とすることによって解決される。
各態様は、請求項と同様に、項に区分し、各項に番号を付し、必要に応じて他の項の番号を引用する形式で記載する。これは、あくまでも本発明の理解を容易にするためであり、本明細書に記載の技術的特徴及びそれらの組合わせが以下の各項に記載のものに限定されると解釈されるべきではない。また、１つの項に複数の事項が記載されている場合、それら複数の事項を常に一緒に採用しなければならないわけではなく、一部の事項のみを取り出して採用することも可能である。

以下の各項のうち、（１）項が請求項１に、（２）項が請求項２に、（３）項が請求項３に、（４）項が請求項４に、各々対応する。（５）項は請求項に係る発明ではない。

（１） 帯状の膜と、一定間隔で中抜きされて連続する梯子状とされた保護層材とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、接合工程を通すことによって前記膜と保護層材とを連続的に接合する膜−保護層材連続接合方法であって、前記接合工程の直前に、前記保護層材の、隣接する中抜きされた部分の境界をなす橋渡し部に対して、その両端側から各々外側への張力を付与する保護層材引張り工程を備えることを特徴とする膜−保護層材連続接合方法。
保護層材としては、フィルム、膜、シートあるいはプレート等のいずれを用いてもよいが、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエチレンナフタレート(ＰＥＮ)等のポリエステル系のフィルムや膜が好適である。
中抜きは、ロータリカッタ等を用いて行われる。
接合は、例えば加圧プレス、あるいは平板熱圧プレスや熱圧ロール等の熱圧プレスにより行われる。
直前とは、概ね、保護層材の橋渡し部のしわを延ばした後に膜・保護層材を接合工程に送ることができる接合工程の手前位置を指す。しかしこの位置は、保護層材の材質、厚さ、中抜き部分等の大きさや、これに接合される膜の材質、膜・保護層材搬送速度、保護層材引張り工程で用いられる引張り手段等々の諸条件によって異なってくるので、実際には、上記諸条件に基づいて実験を行う等によって決められる。
保護層材引張り工程は、保護層材を搬送方向に張力を与えても弛みが残りやすい保護層材の橋渡し部を外側（両側方）に引張って弛みをとるが、これを、膜と保護層材との接合直前に行うことによって上記弛みを効果的にとる。これにより、接合後の保護層材、特にその橋渡し部におけるしわの発生を防止できる。
（２） 帯状の膜と、一定間隔で中抜きされて連続する梯子状とされた保護層材とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、接合手段によって前記膜と保護層材とを連続的に接合する膜−保護層材連続接合装置であって、前記接合手段によって前記膜と保護層材とを接合する直前に、前記保護層材の、隣接する中抜きされた部分の境界をなす橋渡し部に対して、その両端側から各々外側への張力を付与する保護層材引張り手段を備えることを特徴とする膜−保護層材連続接合装置。
本項は、（１）項の発明を装置として具現化した発明である。
（３） 前記保護層材引張り手段は、前記搬送の方向の下流側を上方に向けた平面視にてほぼハの字形に回転軸が向けられた一対のロールと、少なくとも前記保護層材に接触中は各々保護層材外側への張力を付与する方向に前記一対のロールを回転させるロール回転手段と、前記一対のロールを、その下方に前記保護層材の橋渡し部外側部分が差し掛かるとき又は差し掛かかったときには保護層材接触位置に進行移動させ、前記橋渡し部外側部分が通り過ぎるとき又は通り過ぎたときには前記保護層材非接触位置に復帰移動させるロール移動手段とを、備えてなることを特徴とする（２）項に記載の膜−保護層材連続接合装置。
ロール移動手段としては、保護層材の橋渡し部外側部分の移動経路の対向位置において一対のロールを上下動させるロール上下動手段が簡易な例として挙げられる。
（４） 前記保護層材引張り手段は、前記保護層材の外周端縁を把持可能な一対のクランパと、この一対のクランパを、その対向位置に、前記保護層材の橋渡し部外側部分が差し掛かるとき又は差し掛かかったときには保護層材把持位置に進行移動させてその橋渡し部外側部分を把持させ、その把持位置から各々保護層材外側への移動をさせながら前記搬送と同期して一定距離移動させた後に前記把持を解いて、前記保護層材非把持位置に復帰移動させるクランパ移動制御手段とを、備えてなることを特徴とする（２）項に記載の膜−保護層材連続接合装置。
本項の発明は、膜より保護層材が幅広で、保護層材の外周端部が搬送方向の側方に各々延出している場合に適用される膜−保護層材連続接合装置の例である。
（５） 前記膜は燃料電池の電解質膜であり、保護層材は前記電解質膜の外周縁部を保護するための保護フィルムであることを特徴とする（２）項、（３）項又は（４）項に記載の膜−保護層材連続接合装置。
本項は、（２）項、（３）項又は（４）項に記載の膜−保護層材連続接合装置を、燃料電池の膜−電極接合体の連続生産工程における電解質膜への保護フィルムの連続接合工程に適用可能とした発明である。
電解質膜としてはイオン交換樹脂等が、また保護フィルムとしてはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエチレンナフタレート(ＰＥＮ)等のポリエステル系のフィルム、膜等が用いられる。
本項の発明によれば、（２）項、（３）項又は（４）項の発明を電解質膜への保護フィルムの連続接合に適用でき、枠状の保護フィルムが外周縁部にしわなく接合された電解質膜を生産性高く得ることができる。

（１）項に記載の発明によれば、保護層材を膜の外周縁部にしわなく連続的に、すなわち高い生産性をもって接合可能な膜−保護層材連続接合方法を提供できる。特に、保護フィルムを燃料電池の電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合方法に有効に適用できる効果がある。
（２）項に記載の発明によれば、保護層材を膜の外周縁部にしわなく連続的に、すなわち高い生産性をもって接合可能な膜−保護層材連続接合装置を提供できる。特に、保護フィルムを燃料電池の電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合装置に有効に適用できる効果がある。
（３）項に記載の発明によれば、（２）項の発明における保護層材引張り手段を簡易な構成で実現できる。
（４）項に記載の発明によれば、（３）項の発明とは異なる構成によって（２）項の発明を実現できる。
なお、（５）項に記載の発明は、本発明（特許請求の範囲に記載した発明）ではないので、上記課題を解決するための手段の欄に、その効果を述べた。

以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。なお、各図間において、同一符号は同一又は相当部分を示す。
図１は、本発明方法が適用された膜−保護層材連続接合装置の一実施形態の説明図で、燃料電池の膜−電極接合体製造において、保護層材である保護フィルムを高分子電解質膜（以下、電解質膜と略記する。）に連続的に接合する工程に本発明を適用した例を側方から概略的に示す。
図示するように本実施形態では、電解質膜材５１及び保護フィルム材５２を各々巻いた状態から帯状に繰り出し、保護フィルム材５２については、カット手段をなすロータリカッタ１３を通して無用部分５４を一定間隔で切除（中抜き）し、一定間隔で枠状の保護フィルムが連続する、つまり梯子状に連続する保護フィルム１５（図１中の部分拡大平面図１Ａ参照）を得る工程を備える。

そして、帯状に繰り出された電解質膜材（以下、帯状電解質膜と記す。）１６と梯子状に連続する保護フィルム（以下、梯子状保護フィルムと記す。）１５とを、図示するように長さ方向に重ね合わせながら同方向（図中、右方向）に搬送させ、これら帯状電解質膜１６と梯子状保護フィルム１５とを連続的に接合、ここでは熱圧接合する接合手段６０を備える。
この接合手段６０は、本実施形態では梯子状保護フィルム１５及び帯状電解質膜１６を挟んで搬送させながら回転してこれら帯状電解質膜１６及び梯子状保護フィルム１５を熱圧接合する上下一対の熱圧ロール６１，６２からなる。

また本実施形態では、接合手段６０によって帯状電解質膜１６と梯子状保護フィルム１５とを接合する直前に、梯子状保護フィルム１５の、隣接する中抜きされた部分（以下、中抜部分と記す。）１５ｂの境界をなす橋渡し部１５ａに対して、その両端側から各々外側への張力を付与する保護フィルム引張り手段（保護層材引張り手段）６３が設けられている。

図２は、保護フィルム引張り手段６３の構成例を概略的に示す平面図、図３は、図２中の保護フィルム引張り手段６３の一部省略背面図（帯状電解質膜１６及び梯子状保護フィルム１５の搬送方向アの下流側から保護フィルム引張り手段６３を見た図）である。
これらの図に示すように、保護フィルム引張り手段６３は、一対のロール６４、ロール回転手段６５及びロール移動手段６６を備えて構成されている。

ここで、一対のロール６４は、上記搬送方向アの下流側を上方に向けた平面視にてほぼハの字形に回転軸６４ａが向けられたロールである。
またロール回転手段６５は、少なくとも梯子状保護フィルム１５に接触中は各々梯子状保護フィルム１５の外側への張力を付与する方向に一対のロール６４を回転させる手段である。本実施形態では、一対のロール６４は常時回転されている。

ロール移動手段６６は、一対のロール６４を、その下方に梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａの外側部分１５ｃが差し掛かるとき又は差し掛かかったときには保護フィルム接触位置に進行させ、上記橋渡し部外側部分１５ｃが通り過ぎるとき又は通り過ぎたときには保護フィルム非接触位置に退避させる手段である。
本実施形態におけるロール移動手段６６は、一対のロール６４を、その下方に橋渡し部外側部分１５ｃが差し掛かかるときに保護フィルム１５に接触する張力付与位置に下降させ、橋渡し部外側部分１５ｃが通り過ぎたときに保護フィルム１５に接触しない待機位置に上昇させるロール上下動手段である。このロール移動手段６６は、図示例ではシリンダ６６ａとシリンダ制御装置６６ｂとを備えてなる。
なお図２において、６７はＣＣＤカメラ等の画像センサであり、梯子状保護フィルム１５の橋渡し部外側部分１５ｃを検知して信号（橋渡し部外側部分検知信号）Ｓ１をロール移動手段６６に与える。
ロール移動手段６６は画像センサ６７からの橋渡し部外側部分検知信号Ｓ１を受け、梯子状保護フィルム１５の材質、各部寸法の設計値や、帯状電解質膜１６及び梯子状保護フィルム１５の搬送速度等に基づいて上述したロール上下動の制御動作を行う。

このように構成された保護フィルム引張り手段６３は、次のように動作して梯子状保護フィルム１５、特にその橋渡し部外側部分１５ｃの弛みをとる。
すなわち、矢印ア方向に搬送中の梯子状保護フィルム１５の外周端部分を撮像する画像センサ６７が保護フィルム１５の橋渡し部外側部分１５ｃを検知すると、その検知信号Ｓ１を保護フィルム引張り手段６３のロール移動手段６６、詳しくはそのシリンダ制御装置６６ｂに送る。
これによりシリンダ制御装置６６ｂはシリンダ６６ａを作動させ、ロール回転手段６５によって既に回転中の一対のロール６４を待機位置から張力付与位置に下降させ、梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａに対して、その両端側から各々外側への張力を付与する。
したがって梯子状保護フィルム１５は、その橋渡し部１５ａにおける弛みが除かれた状態で帯状電解質膜１６と共に接合手段６０に送られ、熱圧ロール６１，６２によって熱圧接合されるもので、接合後の梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａにおいて、しわの発生はなくなる。
なお、一対のロール６４は、梯子状保護フィルム１５の中抜部分１５ｂの間隔に基づいてシリンダ制御装置６６ｂに設定された一定時間後、換言すればその下方を橋渡し部外側部分１５ｃが通り過ぎたときに、シリンダ６６ａによって保護フィルム１５に接触しない待機位置に上昇される。

保護フィルム接合済みの帯状電解質膜１７は、分離工程に送られて一定間隔で切断分離されることにより、個々の保護フィルム接合済みの電解質膜として作製される。図１に示す例では、この切断分離は保護フィルム接合済みの帯状電解質膜１７上に白金等からなる触媒層を接合形成してから行われる。

以上述べた実施形態によれば、次のような効果がある。
梯子状保護フィルム１５と帯状電解質膜１６とはしわなく接合されなければならず、両者は重ね合わせ搬送時に適宜の張力がかけられる。しかし、梯子状保護フィルム１５は一定間隔で中抜きされているため、低張力で搬送してもその橋渡し部１５ａには弛みが生じやすく、接合後にしわが発生しやすい。
本実施形態では、保護フィルム引張り手段６３（一対のロール６４、ロール回転手段６５及びロール移動手段６６）によって、帯状電解質膜１６と梯子状保護フィルム１５とを接合する直前に、梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａに対して、その外側への張力を付与しながら、つまり弛みをなくしながら、梯子状保護フィルム１５を帯状電解質膜１６に接合している。
この結果、梯子状保護フィルム１５は、接合手段６０に通される際にその幅方向（橋渡し部１５ａ）に図４（ａ）に例示するように弛み２１が生じていても、接合手段６０を通って帯状電解質膜１６と接合された後においては、図４（ｂ）に例示するように弛みなく平坦とされる。

したがって本実施形態によれば、梯子状保護フィルム１５を帯状電解質膜１６の外周縁部にしわなく連続的に、つまり生産性高く接合できる。そして、これにより得られた保護フィルム接合済みの帯状電解質膜１７を分離工程に送って、あるいは触媒層の形成工程を経てから分離工程に送って、一定間隔で切断分離することにより、保護フィルムにより外周縁部が枠状に保護された電解質膜、ひいてはＭＥＡを、生産性高く作製できる。
また特に、接合手段６０を一対のロール６４、ロール回転手段６５及びロール移動手段６６で構成したことによれば、本実施形態をロール・ツー・ロール方式に適用でき、より生産性高く電解質膜−保護フィルム連続接合が可能となり、また構成の簡易化が図れる。

なお、上述した実施形態では、保護フィルム引張り手段６３を、一対のロール６４、ロール回転手段６５及びロール移動手段６６によって構成したが、これのみに限定されることはない。
例えば、図５及び図６に例示するように、保護フィルム引張り手段６３を、一対のクランパ７１及びクランパ移動制御手段７２によって構成してもよい。この例は、帯状電解質膜１６よりも梯子状保護フィルム１５のほうが幅広で、梯子状保護フィルム１５の外周端が帯状電解質膜１６の外周端よりも搬送方向の側方に各々延出している場合に適用される。
ここで、一対のクランパ７１は、梯子状保護フィルム１５の外周端縁を把持可能に構成されている。
またクランパ移動制御手段７２は、一対のクランパ７１を、その対向位置に梯子状保護フィルム１５の橋渡し部外側部分１５ｃが差し掛かるとき又は差し掛かかったときには待機位置Ｐ１から梯子状保護フィルム把持位置Ｐ２に進行移動させて（矢印イ参照）、その橋渡し部外側部分１５ｃの外周端縁を把持させる。そして、その把持位置Ｐ２から各々梯子状保護フィルム外側への移動をさせながら同保護フィルム１５の矢印ア方向の搬送と同期して一定距離移動させた後に（矢印ウ参照）、橋渡し部外側部分１５ｃの外周端縁の把持を解いて、梯子状保護フィルム１５の非把持位置（待機位置Ｐ１）に復帰移動（矢印エ参照）させる手段である。
このような保護フィルム引張り手段６３によっても、上述した実施形態と同様の効果を得ることができる。
なお、図５中の矢印イ、ウ、エ、及び位置Ｐ１、Ｐ２は図中、上側のクランパ７１についての移動方向、位置示したもので、上記矢印イ、ウ、エ、及び位置Ｐ１、Ｐ２と搬送方向アを挟んで線対称となる向き、位置が下側のクランパ７１についての移動方向、位置となる。また、この矢印イ、ウ、エ、及び位置Ｐ１、Ｐ２は、クランパ７１自身の移動方向、位置を直接示したものではなく、クランパ移動制御手段７２中のクランパ７１との連結機構部の移動方向、位置を示したものである。

また上述した実施形態では、膜として電解質膜を、保護層材として保護フィルムを例に採って説明したが、膜及び保護層材はこれらの例のみに限定されないことは勿論である。
更また、電解質膜の上面のみに保護フィルムを接合する例に限らず、電解質膜の上，下両面に保護フィルムを接合する例においても、上述した実施形態を適用可能である。

本発明方法が適用された膜−保護層材連続接合装置の一実施形態の説明図である。 図１中の保護フィルム引張り手段の構成例を概略的に示す平面図である。 図２中の保護フィルム引張り手段の一部省略背面図である。 同上保護フィルム引張り手段によって梯子状保護フィルムの弛みがなくされる様子を説明するための図である。 図１中の保護フィルム引張り手段の他の例を概略的に示す平面図である。 図５中の保護フィルム引張り手段の一部省略背面図である。 固体高分子型燃料電池のセルの概略を示す断面図である。

符号の説明

１５：梯子状保護フィルム、１５ａ：橋渡し部、１５ｂ：梯子状保護フィルム中抜部分、１６：帯状電解質膜、１７：保護フィルム接合済みの帯状電解質膜、２１：弛み、６０：接合手段、６１，６２：一対の熱圧ロール、６３：保護フィルム引張り手段（保護層材引張り手段）。

Claims (4)

1. 帯状の膜と、一定間隔で中抜きされて連続する梯子状とされた保護層材とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、接合工程を通すことによって前記膜と保護層材とを連続的に接合する膜−保護層材連続接合方法であって、
   前記接合工程の直前に、前記保護層材の、隣接する中抜きされた部分の境界をなす橋渡し部に対して、その両端側から各々外側への張力を付与する保護層材引張り工程を備えることを特徴とする膜−保護層材連続接合方法。
2. 帯状の膜と、一定間隔で中抜きされて連続する梯子状とされた保護層材とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、接合手段によって前記膜と保護層材とを連続的に接合する膜−保護層材連続接合装置であって、
   前記接合手段によって前記膜と保護層材とを接合する直前に、前記保護層材の、隣接する中抜きされた部分の境界をなす橋渡し部に対して、その両端側から各々外側への張力を付与する保護層材引張り手段を備えることを特徴とする膜−保護層材連続接合装置。
3. 前記保護層材引張り手段は、
   前記搬送の方向の下流側を上方に向けた平面視にてほぼハの字形に回転軸が向けられた一対のロールと、
   少なくとも前記保護層材に接触中は各々保護層材外側への張力を付与する方向に前記一対のロールを回転させるロール回転手段と、
   前記一対のロールを、その下方に前記保護層材の橋渡し部外側部分が差し掛かるとき又は差し掛かかったときには保護層材接触位置に進行移動させ、前記橋渡し部外側部分が通り過ぎるとき又は通り過ぎたときには前記保護層材非接触位置に復帰移動させるロール移動手段とを、
   備えてなることを特徴とする請求項２に記載の膜−保護層材連続接合装置。
4. 前記保護層材引張り手段は、
   前記保護層材の外周端縁を把持可能な一対のクランパと、
   この一対のクランパを、その対向位置に、前記保護層材の橋渡し部外側部分が差し掛かるとき又は差し掛かかったときには保護層材把持位置に進行移動させてその橋渡し部外側部分を把持させ、その把持位置から各々保護層材外側への移動をさせながら前記搬送と同期して一定距離移動させた後に前記把持を解いて、前記保護層材非把持位置に復帰移動させるクランパ移動制御手段とを、
   備えてなることを特徴とする請求項２に記載の膜−保護層材連続接合装置。

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