JP5942919B2 - 接合体の生産方法、接続部材 - Google Patents

Description

本発明は、接合体の生産に関する。

フィルム同士を厚み面で溶着させるために、接合面付近をフィルムの厚み方向に圧縮しながら加熱する手法がある。この手法を実施する際に、接合面付近の表裏面を保護する保護部材を使用する手法が知られている（例えば特許文献１）。一方、ロール状にされた電解質膜を繰り出して、電極と接合させる工程を含む膜電極接合体の生産方法において、新旧ロール材に巻かれた多層長尺テープ体を繋ぎ合わせて新旧ロール材の交換を行う手法が知られている（例えば特許文献２）。

特開２００８−８７１８３号公報 特開２０１１−９３６４２号公報

上記先行技術が有する課題は、接合体の生産に改善の余地があることである。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現できる。

（１）本発明の一形態によれば、接合体の生産方法が提供される。この生産方法は、第１フィルム延長部材と第２フィルムとを積層させると共に、積層方向に圧縮しながら加熱することによって前記第１フィルム延長部材と前記第２フィルムとを接合させる工程を含み；前記第１フィルム延長部材は、第１フィルム同士が厚み面で継ぎ合わせられることによって、前記第１フィルムそれぞれよりも長い全長を有し；隣接する２つの前記第１フィルムは、それぞれの表面同士および裏面同士が接続部材によって接続され；前記接続部材は、断面形状が凹字型であることによって、前記継ぎ合わせの境界において前記第１フィルムとの隙間を有する。この形態によれば、接合体の生産が改善される。接続部材が継ぎ目において第１フィルムとの隙間を有するので、第１フィルムの継ぎ目が分離した状態において、第１フィルムの膜厚方向に圧縮されても、表裏に配置された接続部材同士が接着しにくくなるからである。なお、本明細書において凹字型とは、第１フィルムとの隙間を有するような形状全般を指す。

（２）上記形態において、前記第１フィルム延長部材の端部において、接合体の原料として使用されない長さよりも、前記接続部材の半分の長さの方が短い。この形態によれば、歩留まりを容易に向上させることができる。接続部材によって接続された部位を原料として使用しなくても、従来よりも歩留まりが向上するからである。

本発明は、上記以外の種々の形態でも実現できる。例えば、接続部材やフィルム延長部材として実現できる。

ＭＥＡ生産装置の構成図。 電解質膜延長部材の構成図。 電解質膜延長部材に対する加熱の影響を示す図（実施形態１）。 接続部材における比較例を示す図。 接続部材付近における電解質膜延長部材の拡大図。 電解質膜延長部材に対する加熱の影響を示す図（実施形態２）。 接続部材が変形する様子を示す図。

実施形態１を説明する。図１は、ＭＥＡ生産装置１００の構成を示す。ＭＥＡ生産装置１００は、帯状の膜電極接合体（ＭＥＡ）５を生産する。帯状の膜電極接合体５は、後工程において複数枚に切断され、燃料電池の生産に用いられる。図１は、加工対象物の断面を、加工対象物の搬送位置ごとに図示する。

ＭＥＡ生産装置１００は、第１の接合部２０と、シート剥離部３０と、第２の接合部４０と、複数の搬送ローラ５０とを備える。搬送ローラ５０は、加工対象物を搬送する。図１は、加工対象物の搬送の向きを、実線の矢印によって示す。

第１の接合部２０は、電解質膜１と、第１の触媒層２とを接合する。第１の接合部２０は、電解質膜繰出部２１と、第１の触媒層繰出部２２と、２つのホットローラ２３，２４とを備える。電解質膜繰出部２１は、ロール状にされた電解質膜延長部材２００を繰り出す。

図２は、電解質膜延長部材２００を示す。電解質膜延長部材２００は、先述したように、ＭＥＡ生産装置１００に組み付ける際にはロール状にされる。図２は、平面状に展開された状態の電解質膜延長部材２００を示す。

電解質膜延長部材２００は、図２（Ａ）に示されるように、複数枚の基材付電解質膜３００を厚み面で継ぎ合わせることによって形成される。基材付電解質膜３００は、電解質膜１と、第１のシート基材１ｓとが積層されて構成される。電解質膜１は、フッ素系のイオン交換樹脂によって形成される。フッ素系のイオン交換樹脂は、湿潤状態において良好なプロトン伝導性を示す。第１のシート基材１ｓは、例えばＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）樹脂によって形成される。

基材付電解質膜３００の継ぎ合わせは、図２（Ａ）に示されるように、接続部材４００による接続によって実現される。接続部材４００は、基材付電解質膜３００の表裏それぞれにおいて、隣接する２枚の基材付電解質膜３００の境界に配置される。接続部材４００は、基材付電解質膜３００との接触面に対して接着することによって、隣接する２枚の基材付電解質膜３００を接続する。接続部材４００は、幅方向（厚み方向および搬送方向に直交する方向）全体に亘って基材付電解質膜３００と接着する。但し、接続部材４００は、接続の強度が足りる範囲内において、幅方向について部分的に基材付電解質膜３００と接着してもよい。

図２（Ｂ）に示されるように、Ｌ２（例えば５ｍｍ）はＬ１（例えば２０ｍｍ）よりも短い。Ｌ２とは、接続部材４００の長さの半分である。ここでいう接続部材４００の長さとは、図２（Ａ）に示されるように、電解質膜延長部材２００が搬送される方向についての長さのことである。以下においても、本明細書において「長さ」という場合は、搬送方向についての長さのことを意味する。

Ｌ１とは、電解質膜延長部材２００全体の端から所定位置までの長さのことである。所定位置とは、電解質膜延長部材２００が有効利用できる部位と、できない部位との境界のことである。電解質膜延長部材２００は、ホットローラ２３，２４等によって搬送される。電解質膜延長部材２００の両端の付近は、ホットローラ２３，２４等への組み付けのために使用され、膜電極接合体５の原料として有効利用されることが難しい。

図１に示された第１の触媒層繰出部２２は、第１の基材付触媒層を繰り出す。第１の基材付触媒層は、第１の触媒層２と、第２のシート基材２ｓとが積層されて構成される。第１の触媒層２は、第２のシート基材２ｓの片面に塗布された触媒インクを乾燥させることによって形成される。触媒インクとは、電解質と導電性粒子とを、有機溶媒や無機溶媒に分散させた分散溶液のことである。この電解質は、電解質膜１と同等の性質を有する。導電性粒子は、燃料電池の反応を促進する触媒を担持する。第２のシート基材２ｓは、樹脂フィルムによって形成される。

ホットローラ２３，２４は、電解質膜１と第１の触媒層２とが面接触した状態で、電解質膜延長部材２００と第１の基材付触媒層とを、互いの間に繰り入れる。ホットローラ２３，２４は、繰り入れた電解質膜延長部材２００と第１の基材付触媒層とを、加熱しながら厚み方向に圧縮する。この作用によって、電解質膜１と第１の触媒層２とが接合する。電解質膜延長部材２００と第１の基材付触媒層とによる接合体（以下「基材付接合体」という）は、ホットローラ２３，２４の間から繰り出された後、シート剥離部３０へと搬送される。

シート剥離部３０は、基材付接合体から、第２のシート基材２ｓを剥離し、その後、第１のシート基材１ｓを剥離する。

シート剥離部３０は、第１及び第２のシート回収部３１，３２、並びに第１及び第２の剥離ローラ３３ａ，３３ｂを備える。第１の剥離ローラ３３ａは、第２のシート基材２ｓを第１の触媒層２から剥離すると共に、第１のシート回収部３１へと搬送する。第１のシート回収部３１は、剥離された第２のシート基材２ｓを、巻き取りローラ（図示なし）などによって回収する。

第２のシート回収部３２は、第１のシート回収部３１の下流に配置される。第２の剥離ローラ３３ｂは、第１のシート基材１ｓを電解質膜１から剥離すると共に、第２のシート回収部３２へと搬送する。第２のシート回収部３２は、剥離された第１のシート基材１ｓを、巻き取りローラ（図示は省略）によって回収する。

基材付接合体から、第１及び第２の基材が剥離されると、電解質膜１と第１の触媒層との接合体（以下「基材無し接合体」という）が形成される。基材無し接合体は、第２の接合部に搬送される。

第２の接合部４０は、第２の触媒層繰出部４１と、ホットローラ４２，４３と、入り口ローラ４４，４５とを備える。第２の接合部４０は、第１の接合部２０と同様な手法によって、基材無し接合体に対して、第２の基材付触媒層を接合させる。第２の基材付触媒層は、第２の触媒層３と第３のシート基材３ｓとが積層して形成される。第２の接合部４０による接合は、電解質膜１と、第２の触媒層３との接合である。第２の触媒付触媒層と接合した基材無し接合体は、膜電極接合体５として後工程に送られる。後工程において、接続部材４００は、接続部材４００に接触する部位の電解質膜１もろとも切断されることによって除去される。

図３は、電解質膜延長部材２００に対する加熱の影響を示す。電解質膜延長部材２００は、先述したように、ホットローラ２３，２４によって加熱される。第１のシート基材１ｓは、加熱されると熱収縮を起こす。この熱収縮は、接続部材４００による接続を引き離す向きの力を発生させる。

一方で接続部材４００も、ホットローラ２３，２４からの加熱によって熱収縮する。接続部材４００の熱収縮は、第１のシート基材１ｓの熱収縮による力に対抗する向きの力を発生させる。実施形態１においては、電解質膜延長部材２００が加熱されても、基材付電解質膜３００同士の接続面が離れないように、接続部材４００が設計されている。

図４は、比較例を説明する。この比較例においては、接続部材４００の代わりに接続部材５００が用いられる。接続部材５００は、電解質膜延長部材２００が加熱された場合に、基材付電解質膜３００同士の接続面が離れないようには設計されていない。

基材付電解質膜３００同士の間に隙間がある状態で、接続部材５００がホットローラ２３，２４によって加熱および圧縮されると、図４に示されるように、接続部材５００が隙間に入り込むことがある。接続部材５００が隙間に入り込むと、表裏の接続部材５００同士が接着することがある。接続部材５００同士が接着すると、剥離ローラ３３ａが電解質膜１から第１のシート基材１ｓを剥離することに失敗する可能性が高くなる。この剥離が失敗すれば、膜電極接合体５の生産不良になる。

実施形態１において、接続部材４００が上記のように設計されているのは、比較例のような生産不良を低減するためである。接続部材４００の設計項目として、上記対抗力に関連するものは、例えば、熱収縮率と寸法とである。実施形態１においては、接続部材４００の材料にＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）を採用する。ＰＥＴの熱収縮率は、第１のシート基材１ｓの材料であるＰＥＮの熱収縮率よりも大きい。さらに、接続部材４００を厚く且つ長く設計すれば、より大きな収縮力が発生する。但し、接続部材４００が長すぎると、歩留まりを低下させる。基材付電解質膜３００において、接続部材４００に被われた部位は、有効利用が難しいからである。但し、実施形態１においては、Ｌ２がＬ１よりも短いことによって、従来よりも歩留まりを向上させている。

電解質膜延長部材２００を用いずに、従来のように基材付電解質膜３００をそれぞれＭＥＡ生産装置１００に供給した場合、基材付電解質膜３００の両端において長さＬ１が有効利用できないと考えると、歩留まりは、
｛（Ｌ３−２×Ｌ１）×ｎ｝／（Ｌ３×ｎ）
＝１−２×Ｌ１／Ｌ３…（Ａ）
である。Ｌ３は、図２に示されるように、基材付電解質膜３００の長さである。

実施形態１の場合、電解質膜延長部材２００がｎ枚の基材付電解質膜３００によって形成されているとき、歩留まりは、
［Ｌ３×ｎ−{２×Ｌ１＋２×Ｌ２（ｎ−１）}］／（Ｌ３×ｎ）
＝１−２｛Ｌ１＋Ｌ２（ｎ−１）｝／（Ｌ３×ｎ）…（Ｂ）
となる。Ｌ１＞Ｌ２なので、以下の通り（Ｂ）＞（Ａ）となる。
１−２｛Ｌ１＋Ｌ２（ｎ−１）｝／（Ｌ３×ｎ）…（Ｂ）
＞１−２｛Ｌ１＋Ｌ１（ｎ−１）｝／（Ｌ３×ｎ）
＝１−２×Ｌ１×ｎ／（Ｌ３×ｎ）
＝１−２×Ｌ１／Ｌ３…（Ａ）

以上に説明したように実施形態１によれば、基材付電解質膜３００の歩留まりを向上させることができる。さらに、歩留まりを向上させるために導入した接続部材４００によって生産不良が増加することは、抑制されている。

実施形態２を説明する。実施形態２が実施形態１に対して異なる点は、電解質膜延長部材２００に代えて電解質膜延長部材２１０が採用されることである。電解質膜延長部材２１０が電解質膜延長部材２００に対して異なる点は、接続部材４００に代えて接続部材４１０が採用されることである。図５は、接続部材４１０付近における電解質膜延長部材２１０の拡大図である。

図５に示されるように、接続部材４１０の断面形状は、凹みＡを有することによって、凹字型をしている。接続部材４１０は、凹字型の断面形状によって、基材付電解質膜３００同士の境界面において、基材付電解質膜３００に接触していない。

図５は、接続部材４１０の寸法を例示する。図５に示されるように、例えば、接続部材４１０の厚さは５０μｍ、凹みＡの高さは１０〜２５μｍ、凹みＡの長さは４ｍｍ、Ｌ２（接続部材４１０の長さの半分）は５ｍｍである。

図６は、電解質膜延長部材２１０に対する加熱の影響を示す。図６に示されるように、接続部材４１０は、電解質膜延長部材２１０が加熱された場合に、基材付電解質膜３００同士の接続面が離れないようには設計されていない。つまり、接続部材４１０の熱収縮による力は、基材付電解質膜３００の熱収縮の力に対して対抗できず、接続部材４１０は、加熱時に伸展してしまう。

図７は、接続部材４１０が変形する様子を示す。この変形は、基材付電解質膜３００同士の接続面が離れて隙間が生じた状態で、ホットローラ２３，２４が接続部材４１０を加熱および圧縮することによって生じる。

図７に示されるように、表裏の接続部材４１０は、変形しても、上記の比較例とは異なり互いに接触しない。この違いは、接続部材４１０の断面形状によって、もたらされる。接続部材４１０の断面形状が凹字型をしているため、変形によって隙間に入り込む深さが浅くなる。隙間に入り込む深さが浅くなる理由は、隙間に入り込む部位において、凹みＡの高さ分、隙間から離れていることである。

実施形態２によっても、実施形態１と同等の効果を得ることができる。実施形態２は、接続部材４１０の熱収縮率が小さくても構わないので、この点において設計の自由度が高くなる。

本発明は、本明細書の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現できる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、先述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、先述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことができる。その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除できる。例えば、以下のものが例示される。

実施形態１の接続部材４００と、実施形態２の接続部材４１０との特徴を兼ね備える接続部材を用いてもよい。つまり、接続部材は、凹字型の断面形状を有しつつ、ホットローラによる加熱時に、基材付電解質膜の接続面が離れないように設計されてもよい。このようにすれば、加熱以外によって接続面が離れた場合においても、生産不良を抑制できる。
接続部材を用いずに、基材付電解質膜同士を接続してもよい。例えば、接続面を接着剤で接着してもよいし、溶着させてもよい。
Ｌ２（接続部材の長さの半分）は、Ｌ１（有効利用が難しい端部の長さ）よりも長くてもよい。この場合、接続部材に被われた電解質膜の部位が有効利用できるようにしてもよい。例えば、片面に基材付電解質膜が接合された後に、接続部材を除去することによって、端部の有効利用を実現してもよい。

１…電解質膜
１ｓ…第１のシート基材
２…第１の触媒層
２ｓ…第２のシート基材
３…第２の触媒層
３ｓ…第３のシート基材
５…膜電極接合体
２０…第１の接合部
２１…電解質膜繰出部
２２…第１の触媒層繰出部
２３…ホットローラ
３０…シート剥離部
３１…第１のシート回収部
３２…第２のシート回収部
３３ａ…第１の剥離ローラ
３３ｂ…第２の剥離ローラ
４０…第２の接合部
４１…第２の触媒層繰出部
４２…ホットローラ
４３…ホットローラ
４４…入り口ローラ
４５…入り口ローラ
５０…搬送ローラ
１００…ＭＥＡ生産装置
２００…電解質膜延長部材
２１０…電解質膜延長部材
３００…基材付電解質膜
４００…接続部材
４１０…接続部材
５００…接続部材
Ａ…凹み

Claims (3)

1. 第１フィルム延長部材と第２フィルムとを積層させると共に、積層方向に圧縮しながら加熱することによって前記第１フィルム延長部材と前記第２フィルムとを接合させる工程を含み、
   前記第１フィルム延長部材は、第１フィルム同士が厚み面で継ぎ合わせられることによって、前記第１フィルムそれぞれよりも長い全長を有し、
   隣接する２つの前記第１フィルムは、それぞれの表面同士および裏面同士が接続部材によって接続され、
   前記接続部材は、断面形状が凹字型であることによって、前記継ぎ合わせの境界において前記第１フィルムとの隙間を有する
   接合体の生産方法。
2. 前記第１フィルム延長部材の端部において、接合体の原料として使用されない長さよりも、前記接続部材の半分の長さの方が短い
   請求項１に記載の生産方法。
3. フィルム同士を、厚み面で継ぎ合わせることによって接続する接続部材であって、
   隣接する２つの前記フィルムそれぞれの表面同士を接続すると共に、裏面同士を接続し、
   前記継ぎ合わせの境界において、断面形状が凹字型であることによって、前記フィルムとの隙間を有する接続部材。

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