JP6900924B2 - 積層電極体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、積層電極体の製造方法に関する。

特許文献１には、正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法が開示されている。具体的には、まず、帯状の負極板と帯状のセパレータとが積層方向に積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板を製造する。次に、帯状のセパレータ付き負極板と帯状の正極板とを圧着して、帯状のセパレータ付き負極板と帯状の正極板とが積層方向に積層されて一体となった帯状積層電極体を形成する。その後、帯状積層電極体を、長さ方向について一定の間隔で切断して、複数の積層電極体を作製する。なお、正極板は、正極集電箔と、正極集電箔の表面に形成された正極合材層とを有している。

特開２０１７−６８９６２号公報

本願発明者は、正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法として、次のような方法を検討している。
まず、帯状の負極板と帯状のセパレータとが積層方向に積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板を製造する。具体的には、例えば、帯状の負極板と帯状のセパレータとを積層方向に積層しつつ、両者を圧着して、帯状のセパレータ付き負極板を製造する。

次いで、ロールプレス工程において、帯状のセパレータ付き負極板のうち帯状のセパレータの表面上に、帯状のセパレータ付き負極板の長さ方向について一定の間隙を空けて、正極板を載置した帯状体を、長さ方向に搬送しつつ回転する一対のロールの間に通す。これによって、帯状体に対し積層方向に圧縮荷重を加えて、帯状のセパレータ付き負極板と正極板とが圧着された帯状積層電極体を形成する。なお、帯状のセパレータの表面上に載置される正極板は、最終的に製造される積層電極体に含まれる正極板と同等の大きさの正極板であり、例えば、帯状の正極板を長さ方向について一定の間隔で切断して、積層電極体の正極板と同等の大きさにする。

その後、切断工程において、ロールプレス工程において形成された帯状積層電極体を、その長さ方向に間隙を空けて隣り合う２つの正極板の間の位置で切断して、積層電極体を作製する。このようにすることで、長さ方向について正極板（正極合材層）よりも負極板（負極合材層）のほうが大きい積層電極体を製造することができる。

ところで、上述のロールプレス工程では、一対のロールのうち一方のロール（第１ロール）が、長さ方向に間隔を空けて並ぶ各々の正極合材層に接触する態様で、各々の正極合材層に対して積層方向に圧力をかけてゆくことになる。このようなロールプレス工程では、正極合材層のうち長さ方向の両端部（以下、長さ方向両端部ともいう）に第１ロールが接触するときの接触面積が、正極合材層のうち長さ方向両端部の間に位置する中間部に第１ロールが接触するときの接触面積に比べて小さくなるため、正極合材層の長さ方向両端部にかかる圧力（面圧）は、中間部にかかる圧力に比べて大きくなる。

また、ロールプレスによって帯状のセパレータ付き負極板と正極板とを適切に圧着するためには、正極合材層の中間部にかける圧力を十分に大きくする必要がある。このため、従来のロールプレス工程では、各々の正極合材層のうち長さ方向両端部にかかる圧力（面圧）が過大となり、正極合材層のうち長さ方向の両端部が、正極集電箔の表面から剥がれてしまうことがあった。

本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、ロールプレス工程において正極合材層のうち長さ方向の両端部が正極集電箔の表面から剥がれることを低減することができる、積層電極体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様は、正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法であって、前記正極板は、正極集電箔と、前記正極集電箔の表面に形成された正極合材層と、を有し、前記積層電極体の製造方法は、帯状の前記負極板と帯状の前記セパレータとが積層方向に積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板を製造する工程と、前記帯状のセパレータ付き負極板のうち前記帯状のセパレータの表面上に、前記帯状のセパレータ付き負極板の長さ方向について一定の間隙を空けて、前記正極板を載置した帯状体を、前記長さ方向に搬送しつつ、回転する一対のロールの間に通すことによって、前記帯状体に対し前記積層方向に圧縮荷重を加えて、前記帯状のセパレータ付き負極板と前記正極板とが圧着された帯状積層電極体を形成するロールプレス工程と、前記帯状積層電極体を、前記長さ方向に間隙を空けて隣り合う２つの前記正極板の間の位置で切断して、前記積層電極体を作製する切断工程と、を備え、前記一対のロールのうち前記正極合材層に接触する第１ロールは、前記正極合材層のうち前記長さ方向にかかる両端部に接触する部位の剛性が、前記正極合材層のうち前記両端部の間に位置する中間部に接触する部位の剛性よりも低くされている積層電極体の製造方法である。

上述の製造方法では、まず、帯状の負極板と帯状のセパレータとが積層方向に積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板を製造する。次いで、ロールプレス工程において、「帯状のセパレータ付き負極板のうち帯状のセパレータの表面上に、帯状のセパレータ付き負極板の長さ方向について一定の間隙を空けて正極板を載置した帯状体」を、長さ方向に搬送しつつ、回転する一対のロールの間に通す。

これによって、帯状体に対し積層方向に圧縮荷重が加えられ、帯状のセパレータ付き負極板と正極板とが圧着されて、帯状のセパレータ付き負極板と正極板とが積層されて一体とされた帯状積層電極体が形成される。その後、切断工程において、ロールプレス工程で作製された帯状積層電極体を、その長さ方向に間隙を空けて隣り合う２つの正極板の間の位置で切断する。これにより、正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体が製造される。

ところで、上述のロールプレス工程では、一対のロールのうち一方のロール（第１ロール）が、長さ方向に間隔を空けて並ぶ各々の正極合材層に接触する態様で、各々の正極合材層に対して積層方向に圧力をかけてゆくことになる。従来、このようなロールプレス工程では、各々の正極合材層のうち長さ方向の両端部にかかる圧力（面圧）が過大となり、正極合材層のうち長さ方向の両端部が、正極集電箔の表面から剥がれてしまうことがあった。

これに対し、上述のロールプレス工程では、一対のロールのうち正極合材層に接触する一方のロール（第１ロール）として、「正極合材層のうち長さ方向にかかる両端部に接触する部位（第１ロールの外周部分の周方向一部である第１外周部）の剛性が、正極合材層のうち前記両端部の間に位置する中間部に接触する部位（第１ロールの外周部分の周方向一部である第２外周部）の剛性よりも低く（小さく）された」第１ロールを使用する。

このように、ロールプレス工程において正極合材層に接触する第１ロールについて、正極合材層のうち長さ方向にかかる両端部に接触する部位（第１外周部）の剛性を低くすることで、ロールプレス工程において各々の正極合材層の長さ方向両端部にかかる圧力（面圧）を低減することができる。これにより、ロールプレス工程において、正極合材層のうち長さ方向の両端部が正極集電箔の表面から剥がれることを低減することができる。

一方、第１ロールについて、正極合材層のうち長さ方向両端部の間に位置する中間部に接触する部位（第２外周部）の剛性は、正極合材層の長さ方向両端部と接触する部位（第１外周部）の剛性よりも高くしているので、ロールプレス工程において正極合材層の中間部を、第１ロールによって適切に押圧することができる（正極合材層の中間部に対して必要十分な圧力をかけることができる）。これにより、ロールプレス工程において、帯状のセパレータ付き負極板に正極板を適切に圧着させることができ、帯状積層電極体を適切に形成することができる。

以上説明したように、上述の積層電極体の製造方法によれば、ロールプレス工程において、正極合材層のうち長さ方向の両端部が正極集電箔の表面から剥がれることを低減することができる。

なお、ロールプレス工程に先立って、予め（例えば、帯状のセパレータ付き負極板を製造する工程において）、帯状のセパレータ付き負極板のうち正極板を載置する（接合する）セパレータの表面に、バインダを塗布するようにしても良い。このようにすることで、ロールプレス工程において、バインダを介して正極板と帯状のセパレータ付き負極板とが接着するので、正極板と帯状のセパレータ付き負極板とが強固に接合された帯状積層電極体を形成することができる。

実施形態にかかる積層電極体の概略断面図である。 同積層電極体の概略平面図である。 負極板の概略断面図である。 正極板の概略断面図である。 実施形態にかかる積層電極体の製造方法の流れを示すフローチャートである。 帯状のセパレータ付き負極板の概略断面図である。 実施形態にかかるロールプレス工程を説明する図である。 実施形態にかかるロールプレス工程を説明する他の図である。 実施形態にかかる切断工程を説明する図である。

（実施形態）
以下、本発明の実施形態を、図面を参照しつつ説明する。図１は、実施形態にかかる積層電極体５０の概略断面図である。図２は、積層電極体５０の概略平面図（積層方向ＤＨについて平面視した図）である。図３は、負極板１０の概略断面図である。図４は、正極板３０の概略断面図である。なお、本実施形態では、積層電極体５０、負極板１０、及び正極板３０について、長さ方向をＢＨ、幅方向をＣＨ、積層方向（厚み方向）をＤＨとする。積層方向ＤＨは、図１、図３、及び図４では上下方向であり、図２では紙面に直交する方向である。

まず、本実施形態で製造される積層電極体５０について説明する。積層電極体５０は、図１に示すように、正極板３０と負極板１０とセパレータ２１，２２とが積層方向ＤＨ（図１において上下方向）に積層された積層電極体である。より具体的には、積層電極体５０は、セパレータ２１，２２の表面に塗布されたバインダ２３を介して、正極板３０とセパレータ２１，２２と負極板１０とが接着された積層電極体である。なお、バインダ２３としては、例えば、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン）を用いることができる。

負極板１０は、図３に示すように、負極集電箔１１と、この負極集電箔１１の表面（第１表面１１ｂと第２表面１１ｃ）に形成された負極合材層１３とを有している。なお、負極集電箔１１としては、例えば、銅箔を用いることができる。また、負極合材層１３としては、例えば、負極活物質と結着材とが混合された合材層を挙げることができる。また、負極板１０のうち、幅方向ＣＨの一方の端部（図１において右側の端部）は、負極集電箔１１の第１表面１１ｂ上及び第２表面１１ｃ上に負極合材層１３が形成されることなく、負極集電箔１１が露出した負極露出部１０ｍとなっている（図１参照）。

正極板３０は、図４に示すように、正極集電箔３１と、この正極集電箔３１の表面（第１表面３１ｂと第２表面３１ｃ）に形成された正極合材層３３とを有している。なお、正極集電箔３１としては、例えば、アルミニウム箔を用いることができる。また、正極合材層３３としては、例えば、正極活物質と導電材と結着材とが混合された合材層を挙げることができる。また、正極板３０のうち、幅方向ＣＨの一方の端部（図１において左側の端部）は、正極集電箔３１の第１表面３１ｂ上及び第２表面３１ｃに正極合材層３３が形成されることなく、正極集電箔３１が露出した正極露出部３０ｍとなっている。

セパレータ２１，２２は、電気絶縁性を有する多孔性樹脂フィルムからなる。なお、セパレータ２１と２２とは、同等（同一寸法）のセパレータである。本実施形態では、積層電極体５０を作製するにあたり、予め（後述するセパレータ付き負極板作製工程において）、セパレータ２１，２２の表面（セパレータ２１の第１表面２１ｂと第２表面２１ｃ、及び、セパレータ２２の第１表面２２ｂ）にバインダ２３を塗布している。

なお、本実施形態では、図１及び図２に示すように、負極合材層１３の面積（積層方向ＤＨについて平面視したときの面積）及びセパレータ２１，２２の面積（積層方向ＤＨについて平面視したときの面積）を、正極合材層３３の面積（積層方向ＤＨについて平面視したときの面積）よりも大きくしている。より具体的には、セパレータ２１，２２の面積（積層方向ＤＨについて平面視したときの面積）を、負極合材層１３の面積（積層方向ＤＨについて平面視したときの面積）よりも大きくしている。従って、本実施形態では、（セパレータ２２，２２の面積）＞（負極合材層１３の面積）＞（正極合材層３３の面積）という大小関係を満たすようにしている。

次に、本実施形態にかかる積層電極体５０の製造方法について説明する。図５は、実施形態にかかる積層電極体５０の製造方法の流れを示すフローチャートである。図６は、帯状のセパレータ付き負極板１の概略断面図である。図７は、実施形態にかかるロールプレス工程を説明する図であり、ロールプレス工程の概略断面図である。図８は、実施形態にかかるロールプレス工程を説明する他の図であり、ロールプレス工程の概略平面図（図７を上方から見た平面図）である。図９は、実施形態にかかる切断工程を説明する図である。

なお、本実施形態では、帯状のセパレータ付き負極板１、帯状体４０Ａ、帯状積層電極体４０、及び、積層電極体５０について、長さ方向をＢＨ、幅方向をＣＨ、積層方向（厚み方向）をＤＨとする。

図５に示すように、まず、ステップＳ１（セパレータ付き負極板製造工程）において、帯状のセパレータ付き負極板１（図６参照）を製造する。帯状のセパレータ付き負極板１は、帯状の負極板１０と帯状のセパレータ２１，２２とが積層方向ＤＨに積層されて一体とされたものである（図６参照）。

具体的には、まず、帯状のセパレータ２１，２２を用意する。本実施形態では、セパレータ２１，２２として、多孔性のポリエチレンフィルムを用いる。次いで、セパレータ２１の第２表面２１ｃ、及び、セパレータ２２の第１表面２２ｂに、バインダ２３を塗布する。なお、バインダ２３としては、例えば、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン）を用いることができる。

また、帯状の負極板１０（図３参照）を用意する。なお、帯状の負極板１０は、例えば、以下のようにして製造する。まず、帯状の銅箔からなる負極集電箔１１を用意する。次いで、負極集電箔１１の第１表面１１ｂに、負極活物質、結着剤、及び溶媒を混合してなる負極合材ペーストを塗布し、加熱乾燥させることで、負極合材層１３を形成する。さらに、負極集電箔１１の第２表面１１ｃにも、同様の負極合材ペーストを塗布し、加熱乾燥させることで、負極合材層１３を形成する。その後、負極合材層１３，１３をロールプレス機でプレスして、負極合材層１３，１３の密度を高める。これにより、帯状の負極板１０が製造される。

次いで、セパレータ２１の第２表面２１ｃに塗布したバインダ２３を、負極板１０の第１表面１０ｂに密着させると共に、セパレータ２２の第１表面２２ｂに塗布したバインダ２３を、負極板１０の第２表面１０ｃに密着させる。これにより、負極板１０が一対のセパレータ２１，２２によって挟まれる様にして、負極板１０とセパレータ２１，２２とが接着されて一体化する。さらに、セパレータ２１の第１表面２１ｂに、長さ方向ＢＨ（図６において左右方向）に一定の間隙を空けて、バインダ２３を塗布する（図６参照）。これにより、図６に示すように、帯状の負極板１０と帯状のセパレータ２１，２２とが積層方向ＤＨ（図６において上下方向）に積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板１が形成される。

次に、ステップＳ２（ロールプレス工程）に進み、帯状のセパレータ付き負極板１の表面上に複数の正極板３０が載置された帯状体４０Ａを、ロールプレスすることで、帯状積層電極体４０を形成する。ここで、帯状体４０Ａは、図７及び図８に示すように、帯状のセパレータ付き負極板１のうち帯状のセパレータ２１の表面上に、長さ方向ＢＨについて一定の間隙を空けて正極板３０が載置されたものである。詳細には、図７に示すように、帯状体４０Ａにおいて、各々の正極板３０は、帯状のセパレータ２１の第１表面２１ｂに長さ方向ＢＨ（図６及び図７において左右方向）に一定の間隙を空けて配置されているバインダ２３の表面に載置されている。

本実施形態では、図７及び図８に示すように、ロールプレス装置１００を用いて、ステップＳ２（ロールプレス工程）を行う。ロールプレス装置１００は、対向して回転する一対のロール（第１ロール１１０と第２ロール１２０）を備える。第１ロール１１０と第２ロール１２０（一対のロール）は、帯状体４０Ａの幅方向ＣＨ（図７において紙面に直交する方向）について平行に配置されている。また、第１ロール１１０と第２ロール１２０とは、帯状体４０Ａの積層方向ＤＨ（図７において上下方向）について、隙間を空けて配置されている。第１ロール１１０と第２ロール１２０との間の隙間の大きさは、帯状体４０Ａの厚み（積層方向ＤＨにかかる寸法）よりも小さくされている。

なお、第１ロール１１０と第２ロール１２０（一対のロール）の回転方向は、図７において矢印で示すように、２つのロールの回転方向が互いに逆方向となるように、すなわち、２つのロールが互いに順方向回転となるように設定されている。そして、第１ロール１１０と第２ロール１２０の対面箇所では、これらのロールの表面が回転により右向き（帯状体４０Ａの搬送方向ＣＤに一致する方向）に移動するようになっている。

また、帯状体４０Ａは、図示しない搬送装置によって、当該帯状体４０Ａの長さ方向ＢＨに一致する搬送方向ＣＤ（図７及び図８において右方向）に搬送されると共に、回転する一対のロール（第１ロール１１０と第２ロール１２０）の間を通過してゆく。帯状体４０Ａが第１ロール１１０と第２ロール１２０との間の間隙を通過するときに、帯状体４０Ａに対して積層方向ＤＨ（図７において上下方向）に圧縮荷重が加えられ、帯状のセパレータ付き負極板１と正極板３０とが圧着される。これにより、帯状のセパレータ付き負極板１と正極板３０とが積層されて一体とされた帯状積層電極体４０が形成される。

また、複数の正極板３０は、以下のようにして作製されて、帯状のセパレータ付き負極板１の表面上に載置される。
具体的には、まず、帯状のアルミニウム箔からなる正極集電箔３１を用意する。次いで、帯状の正極集電箔３１の第１表面３１ｂに、正極活物質、導電材、結着剤、及び溶媒を混合してなる正極合材ペーストを塗布し、加熱乾燥させることで、帯状の正極合材層３３を形成する。さらに、帯状の正極集電箔３１の第２表面３１ｃにも、同様の正極合材ペーストを塗布し、加熱乾燥させることで、帯状の正極合材層３３を形成する。その後、帯状の正極合材層３３，３３をロールプレス機でプレスして、帯状の正極合材層３３，３３の密度を高める。これにより、帯状の正極板３０が作製される。

その後、帯状の正極板３０を、長さ方向ＢＨについて一定の間隔で切断して、一定の長さを有する（平面視矩形状の）枚葉型の複数の正極板３０（図２参照）を作製すると共に、切断した枚葉型の正極板３０を、搬送方向ＣＤ（図７及び図８において右方向）に搬送されてゆく帯状のセパレータ付き負極板１のうち、帯状のセパレータ２１の表面上（バインダ２３の表面）に、長さ方向ＢＨについて一定の間隙を空けて載置してゆく。これにより、帯状のセパレータ付き負極板１の表面上に複数の正極板３０が載置された帯状体４０Ａが形成される。

なお、帯状のセパレータ付き負極板１の表面上に正極板３０を載置するときは、正極板３０の正極露出部３０ｍが、幅方向ＣＨについて、セパレータ付き負極板１（負極板１０）の負極露出部１０ｍとは反対側を向くようにして載置する（図８参照）。

ところで、上述のロールプレス工程（ステップＳ２）では、一対のロールのうち一方のロール（第１ロール１１０）が、長さ方向ＢＨに間隔を空けて並ぶ各々の正極合材層３３に接触する態様で、各々の正極合材層３３に対して積層方向ＤＨに圧力をかけてゆくことになる。従来、このようなロールプレス工程では、各々の正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ、図７参照）にかかる圧力（面圧）が過大となり、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）が、正極集電箔３１の表面から剥がれてしまうことがあった。

これに対し、本実施形態のロールプレス工程（ステップＳ２）では、一対のロールのうち正極合材層３３と接触する一方のロール（第１ロール１１０）として、「正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨにかかる両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ、図７参照）と接触する部位（第１ロール１１０の外周部１１１の周方向一部である第１外周部１１３）の剛性が、正極合材層３３のうち長さ方向両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）の間に位置する中間部３３ｄと接触する部位（第１ロール１１０の外周部１１１の周方向一部である第２外周部１１５）の剛性よりも低く（小さく）された」第１ロール１１０を使用している。

具体的には、第１ロール１１０の外周部１１１のうち、正極合材層３３の中間部３３ｄと接触する部位である第２外周部１１５を、金属（例えば、ＳＵＳ３０４）で構成し、正極合材層３３の長さ方向第１端部３３ｂ及び長さ方向第２端部３３ｃと接触する部位である第１外周部１１３を、樹脂（例えば、ＰＴＦＥ）で構成している。なお、第１外周部１１３の周長は、長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃとの間の間隙寸法（すなわち、長さ方向ＢＨに隣り合う２つの正極合材層３３の間隙寸法）よりも大きくしている（図７参照）。

より具体的には、本実施形態では、図７に示すように、金属（例えば、ＳＵＳ３０４）製の第１ロール１１０のうち第１外周部１１３の位置に、第１ロール１１０の軸線方向（幅方向ＣＨに一致する方向）に延びる溝部１１０ｂを形成し、この溝部１１０ｂの内部に、樹脂（例えば、ＰＴＦＥ）からなる低剛性部１１０ｃを嵌合させて固定している。

なお、低剛性部１１０ｃのうち溝部１１０ｂの外部に露出する面が、第１ロール１１０の外周を構成する。この低剛性部１１０ｃが、第１ロール１１０の第１外周部１１３を構成している。
また、第２ロール１２０の外周部は、第１ロール１１０の第２外周部１１５を構成する金属（例えば、ＳＵＳ３０４）と同等の金属により形成されている。

また、本実施形態では、搬送方向ＣＤ（図７及び図８において右方向）に搬送される帯状体４０Ａに含まれる各々の正極合材層３３のうち、長さ方向ＢＨにかかる両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）に、第１ロール１１０の第１外周部１１３（相対的に剛性の低い部位）が接触（圧接）し、且つ、各々の正極合材層３３の中間部３３ｄに、第１ロール１１０の第２外周部１１５（相対的に剛性の高い部位）が接触（圧接）するように、第１ロール１１０の周長及び第１外周部１１３の周長が設定されている。

具体的には、第１ロール１１０の周長は、長さ方向ＢＨに隣り合う２つの正極合材層３３の間隙寸法Ｇに、正極合材層３３の長さＬ（長さ方向ＢＨにかかる寸法）を加えた寸法としている（図７参照）。すなわち、第１ロール１１０の周長＝Ｇ＋Ｌとしている。さらに、第１外周部１１３の周長は、間隙寸法Ｇを有する間隙を挟んで長さ方向ＢＨに隣り合う長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃとの両方に、第１外周部１１３が接触可能な長さとされている（図７参照）。

このようにすることで、本実施形態のロールプレス工程（ステップＳ２）では、搬送方向ＣＤ（図７及び図８において右方向）に搬送される帯状体４０Ａに含まれる各々の正極合材層３３について、長さ方向ＢＨにかかる両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）には、第１ロール１１０の第１外周部１１３（相対的に剛性の低い部位）を接触（圧接）させることができる。一方、各々の正極合材層３３の中間部３３ｄには、第１ロール１１０の第２外周部１１５（相対的に剛性の高い部位）を接触（圧接）させることができる。

このように、ロールプレス工程において、正極合材層３３と接触する第１ロール１１０について、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨにかかる両端部（長さ方向第１端部３３ｂ及び長さ方向第２端部３３ｃ）に接触する部位（第１外周部１１３）の剛性を低くすることで、ロールプレス工程において、各々の正極合材層３３の長さ方向両端部（長さ方向第１端部３３ｂ及び長さ方向第２端部３３ｃ）にかかる圧力（面圧）を低減することができる。これにより、ロールプレス工程において、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂ及び長さ方向第２端部３３ｃ）が正極集電箔３１の表面（第１表面３１ｂ）から剥がれる不具合を低減することができる。

一方、第１ロール１１０について、正極合材層３３のうち長さ方向両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）の間に位置する中間部３３ｄに接触する部位（第２外周部１１５）の剛性は、正極合材層３３の長さ方向両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）に接触する部位（第１外周部１１３）の剛性よりも高くしているので、ロールプレス工程において、正極合材層３３の中間部３３ｄを、第１ロール１１０によって適切に（強く）押圧することができる（正極合材層３３の中間部３３ｄに対して必要十分な圧力をかけることができる）。これにより、ロールプレス工程において、帯状のセパレータ付き負極板１に対し、正極板３０を適切に圧着させることができ、帯状積層電極体４０を適切に形成することができる。なお、本実施形態では、ロールプレス工程において、正極合材層３３の中間部３３ｄにかかる荷重が１ｋＮとなるようにしている。

次に、ステップＳ３（切断工程）に進み、帯状積層電極体４０を、長さ方向ＢＨに間隙を空けて隣り合う２つの正極板３０，３０の間の位置（切断位置ＣＰ、図９参照）で切断して、積層電極体５０を作製する。

本実施形態では、図９に示すように、切断装置２００を用いて、ステップＳ３（切断工程）を行う。切断装置２００は、一対の刃（上刃２１０と下刃２２０）を備える。上刃２１０は、搬送方向ＣＤに搬送される帯状積層電極体４０の上方（積層方向ＤＨについて一方側）に位置し、下刃２２０は、搬送方向ＣＤに搬送される帯状積層電極体４０の下方（積層方向ＤＨについて一方側）に位置している。この切断装置２００では、上刃２１０を下方に移動させると共に下刃２２０を上方に移動させて、上刃２１０の先端と下刃２２０の先端とを重ね合わせるようにすることで、帯状積層電極体４０を切断する。

帯状積層電極体４０は、図示しない搬送装置によって、当該帯状積層電極体４０の長さ方向ＢＨに一致する搬送方向ＣＤ（図９において右方向）に搬送されると共に、一対の刃（上刃２１０と下刃２２０）の間を通過してゆく。そして、帯状積層電極体４０の各々の切断位置ＣＰ（長さ方向ＢＨに間隙を空けて隣り合う２つの正極板３０，３０の間の位置）が、積層方向ＤＨについて一対の刃（上刃２１０と下刃２２０）と対向する位置に到達したとき（図９参照）、上刃２１０を下方に移動させると共に下刃２２０を上方に移動させて、切断位置ＣＰにおいて帯状積層電極体４０を切断する。このような動作を繰り返し行うことで、複数の積層電極体５０を作製することができる。

なお、上述のようにして製造した複数の積層電極体５０を、積層方向ＤＨに積層することで、複数の積層電極体５０からなる高容量の積層電極体（図示なし）を作製することができる。但し、積層方向ＤＨに隣接する２つの積層電極体５０について、一方の積層電極体５０のセパレータ２２と他方の積層電極体５０の正極板３０とが接触するようにして、複数の積層電極体５０を積層方向ＤＨに積層する。

（比較形態）
本比較形態では、実施形態と比較して、ロールプレス工程で使用する第１ロールのみを異ならせ、それ以外は同様にして、積層電極体を製造している。

具体的には、本比較形態では、第２ロール１２０と同等の第１ロールを備えるロールプレス装置を用いて、ロールプレス工程を行っている。すなわち、正極合材層３３と接触する第１ロールとして、「正極合材層３３の長さ方向第１端部３３ｂ及び長さ方向第２端部３３ｃに接触する部位（第１外周部）の剛性が、正極合材層３３の中間部３３ｄに接触する部位（第２外周部）の剛性と同等である」第１ロールを使用している。具体的には、第１ロールの外周部の全体（第１外周部及び第２外周部）が、金属（例えば、ＳＵＳ３０４）によって形成された第１ロールを使用している。なお、本変形形態でも、実施形態と同様に、正極合材層３３の中間部３３ｄにかかる荷重が１ｋＮとなるようにして、ロールプレス工程を行っている。

このような第１ロールを用いたロールプレス工程では、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）にかかる圧力（面圧）が、中間部３３ｄにかかる圧力（面圧）に比べて大きくなる。正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）に第１ロールが接触するときの接触面積が、正極合材層３３の中間部３３ｄに第１ロールが接触するときの接触面積に比べて小さくなるからである。このため、各々の正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）にかかる圧力（面圧）が過大となり、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）が、正極集電箔３１の表面から剥がれてしまう虞がある。

（製造方法の評価）
次に、実施形態及び比較形態にかかる製造方法の評価を行った。具体的には、それぞれの製造方法によって製造した積層電極体について、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）が、正極集電箔３１の表面から剥がれているか否かを調査した。具体的には、マイクロスコープを用いて、正極合材層３３の長さ方向第１端部３３ｂまたは長さ方向第２端部３３ｃが、正極集電箔３１の表面から剥がれているか否かを観察した。さらに、正極合材層３３の長さ方向第１端部３３ｂまたは長さ方向第２端部３３ｃが正極集電箔３１の表面から剥がれている場合は、その剥がれ寸法（長さ方向ＢＨにかかる寸法）を測定した。その結果を表１に示す。

表１に示すように、比較形態の製造方法によって製造した積層電極体では、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）が、正極集電箔３１の表面から剥がれていた。さらに、その剥がれ寸法（長さ方向ＢＨにかかる寸法）を測定したところ、約３２３μｍであった。すなわち、正極合材層３３の長さ方向第１端部３３ｂ及び長さ方向第２端部３３ｃが、それぞれ、正極集電箔３１の表面から、長さ方向ＢＨについて約３２３μｍ剥がれていた。

一方、実施形態の製造方法によって製造した積層電極体５０では、正極合材層３３のうち長さ方向ＢＨの両端部（長さ方向第１端部３３ｂと長さ方向第２端部３３ｃ）は、正極集電箔３１の表面から剥がれていなかった。
この結果より、実施形態の製造方法によれば、ロールプレス工程において正極合材層のうち長さ方向の両端部が正極集電箔の表面から剥がれることを低減することができるといえる。

具体的には、ロールプレス工程において、一対のロールのうち正極合材層と接触する一方のロール（第１ロール）として、「正極合材層のうち長さ方向にかかる両端部（長さ方向第１端部と長さ方向第２端部）と接触する部位（第１ロールの外周部の周方向一部である第１外周部）の剛性が、正極合材層のうち長さ方向両端部（長さ方向第１端部と長さ方向第２端部）の間に位置する中間部と接触する部位（第１ロールの外周部の周方向一部である第２外周部）の剛性よりも低く（小さく）された」第１ロールを使用することで、ロールプレス工程において、正極合材層のうち長さ方向の両端部が正極集電箔の表面から剥がれることを低減することができるといえる。

以上において、本発明を実施形態に即して説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。

例えば、実施形態では、ステップＳ１（セパレータ付き負極板製造工程）において、帯状のセパレータ付き負極板として、セパレータ２１の第１表面２１ｂに、長さ方向ＢＨ（図６において左右方向）に一定の間隙を空けて、バインダ２３が塗布された帯状のセパレータ付き負極板１を製造した（図６参照）。そして、ステップＳ２（ロールプレス工程）において、セパレータ２１の第１表面２１ｂに塗布されたバインダ２３の表面に、正極板３０を載置した状態で、ロールプレスを行うようにした。

しかしながら、ステップＳ１（セパレータ付き負極板製造工程）において、帯状のセパレータ付き負極板として、セパレータ２１の第１表面２１ｂにバインダ２３を塗布することなく、帯状の負極板１０と帯状のセパレータ２１，２２とが積層方向ＤＨに積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板を形成するようにしても良い。そして、ステップＳ２（ロールプレス工程）において、セパレータ２１の第１表面２１ｂに、直接、正極板３０を載置した状態で、ロールプレスを行うようにしても良い。

１ セパレータ付き負極板
１０ 負極板
１１ 負極集電箔
１３ 負極合材層
２１，２２ セパレータ
２３ バインダ
３０ 正極板
３１ 正極集電箔
３３ 正極合材層
３３ｂ 長さ方向第１端部
３３ｃ 長さ方向第２端部
３３ｄ 中間部
４０ 帯状積層電極体
４０Ａ 帯状体
５０ 積層電極体
１００ ロールプレス装置
１１０ 第１ロール
１１０ｃ 低剛性部
１１３ 第１外周部
１１５ 第２外周部
１２０ 第２ロール
２００ 切断装置
Ｓ１ セパレータ付き負極板製造工程
Ｓ２ ロールプレス工程
Ｓ３ 切断工程
ＢＨ 長さ方向
ＣＤ 搬送方向
ＣＨ 幅方向
ＣＰ 切断位置
ＤＨ 積層方向

Claims (1)

1. 正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法であって、
   前記正極板は、正極集電箔と、前記正極集電箔の表面に形成された正極合材層と、を有し、
   前記積層電極体の製造方法は、
   帯状の前記負極板と帯状の前記セパレータとが積層方向に積層されて一体とされた帯状のセパレータ付き負極板を製造する工程と、
   前記帯状のセパレータ付き負極板のうち前記帯状のセパレータの表面上に、前記帯状のセパレータ付き負極板の長さ方向について一定の間隙を空けて、前記正極板を載置した帯状体を、前記長さ方向に搬送しつつ、回転する一対のロールの間に通すことによって、前記帯状体に対し前記積層方向に圧縮荷重を加えて、前記帯状のセパレータ付き負極板と前記正極板とが圧着された帯状積層電極体を形成するロールプレス工程と、
   前記帯状積層電極体を、前記長さ方向に間隙を空けて隣り合う２つの前記正極板の間の位置で切断して、前記積層電極体を作製する切断工程と、を備え、
   前記一対のロールのうち前記正極合材層に接触する第１ロールは、前記正極合材層のうち前記長さ方向にかかる両端部に接触する部位の剛性が、前記正極合材層のうち前記両端部の間に位置する中間部に接触する部位の剛性よりも低くされている
   積層電極体の製造方法。

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