JP5089885B2 - 放熱絶縁性樹脂組成物、及びそれを用いたプリント配線板 - Google Patents
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Description
これに対し、放熱性の良い回路基板として、銅やアルミニウムなどの金属板を使用し、この金属板の片面又は両面に、プリプレグや熱硬化性樹脂組成物などの電気絶縁層を介して回路パターンを形成する金属ベース基板が挙げられる(例えば、参考文献1参照)。
しかしながら、かかる金属ベース基板は、電気絶縁層の熱伝導性が悪いために絶縁層を薄くする必要があり、その結果として、絶縁耐圧の問題が生じる場合がある。
これに対し、半導体上部にヒートシンクを付帯させるという方法も考えられるが、放出される熱の約50%はパッケージ基板に蓄積されるため、依然として、パッケージ基板の放熱性が問題となっている。
さらに、上記放熱絶縁性樹脂組成物を、活性エネルギー線照射/又は熱硬化して得られる硬化物により、絶縁層及び/又はソルダーレジスト層が形成されてなるプリント配線板を提供することにある。
尚、前記硬化性樹脂組成物(B)としては、(B−1)熱硬化性樹脂組成物、又は(B−2)光硬化性樹脂組成物のいずれでも同様の効果が得られ、熱硬化性、及び光硬化性の絶縁性硬化性組成物を提供することができる。また、熱硬化性樹脂組成物(B−1)と光硬化性樹脂組成物(B−2)を混合して用いることにより、熱硬化・光硬化併用型の絶縁性硬化性樹脂組成物を提供することもできる。
他の態様としては、上記放熱絶縁性樹脂組成物を、活性エネルギー線照射/又は熱硬化して得られる硬化物により、絶縁層及び/又はソルダーレジスト層が形成されてなるプリント配線板が提供される。
まず、本発明に用いられる遠赤外線を放射するセラミックス粒子(A)に使用できる材料は、一般的に遠赤外セラミックスと呼ばれる、酸化アルミニウム(Al2O3)、シリカ(SiO2)、ジルコニア(ZrO2)、酸化チタン(TiO2)、酸化マグネシウム(MgO)、ムライト(3Al2O3・2SiO2)、ジルコン(とはのうち特にZrO2・SiO2)、コージェライト(2MgO・2Al2O3・5SiO2)、窒化珪素(Si3N4)、炭化珪素(SiC)、酸化マンガン(MnO2)、酸化鉄(Fe2O3)、酸化コバルト(CoO)などがある。
これらの中でも酸化アルミニウムは、化学的にも安定で、絶縁性にも優れている。特に、球状の酸化アルミニウムを用いることで高充填した際の粘度上昇を和らげることができる。このような酸化アルミニウム粒子(A−1)の平均粒径は、0.01μm〜30μm、より好ましくは0.01μm〜20μmである。平均粒径が、0.01μmよりも小さいと組成物の粘度が高くなりすぎて、分散が困難であり、被塗布物への塗布も困難となる。一方、平均粒径が、30μmより大きいと塗膜への頭出しが発生することと、沈降速度が速くなり保存安定性が悪化する。また、最密充填となるような粒度分布を持つ2種類以上の平均粒子径のものを配合することにより、更に高充填にすることができ、保存安定性、熱伝導率の両側面から好ましい。
尚、本明細書において、遠赤外線とは、一般的な概念である波長4〜1000μmの電磁波を示す。また、遠赤外線を放射するセラミックス粒子(A)とは、例えば、特開2003−136618号公報に記載してあるような、理想黒体に対して、好ましくは80%以上の高い遠赤外線放射率を持つセラミック粒子である。
この酸化アルミニウム粒子(A−1)の配合量としては、硬化物の全容量に対して60容量%以上である。酸化アルミニウム粒子(A−1)の配合量が、硬化物の全容量に対して60容量%未満であると放熱材料としての十分な熱伝導率を得ることができない。
尚、一般的に硬化性樹脂の比重は、1.1位であり、酸化アルミニウムの比重は、4.0g/mlであることから、硬化性樹脂40(ml)×1.1(g/ml)=44gに対して、酸化アルミニウム60(ml)×4.0(g/ml)=240g以上となり、質量基準とした場合、約84質量%以上となる。
上記熱硬化性樹脂組成物(B−1)としては、加熱により硬化して電気絶縁性を示す組成物、例えばエポキシ系組成物、オキセタン系組成物、メラミン樹脂、シリコーン樹脂などが挙げられ、特に、本発明においては、エポキシ化合物及び/又はオキセタン化合物、及び硬化剤及び/又は硬化触媒を含有する熱硬化性樹脂組成物が、好ましく用いることができる。
これらは、塗膜の特性向上の要求に合わせて、単独で又は2種以上を組み合わせて使用できる。
(式中、R1は、水素原子又は炭素数1〜6のアルキル基を示す。)
オキセタン環を含有する化合物である。具体的な化合物としては、3−エチル−3−ヒドロキシメチルオキセタン(東亞合成社製の商品名 OXT−101)、3−エチル−3−(フェノキシメチル)オキセタン(東亞合成社製の商品名 OXT−211)、3−エチル−3−(2−エチルヘキシロキシメチル)オキセタン(東亞合成社製の商品名 OXT−212)、1,4−ビス{[(3−エチル−3−オキセタニル)メトキシ]メチル}ベンゼン(東亞合成社製の商品名 OXT−121)、ビス(3−エチル−3−オキセタニルメチル)エーテル(東亞合成社製の商品名 OXT−221)などが挙げられる。さらに、フェノールノボラックタイプのオキセタン化合物なども挙げられる。
上記オキセタン化合物は、前記エポキシ化合物と併用または単独で使用することができるが、エポキシ化合物に比べて反応性が悪い為、硬化の温度を高くする等の注意が必要である。
多官能フェノール化合物としては、一分子中に2個以上のフェノール性水酸基を有する化合物であれば、公知慣用のものが使用できる。具体的には、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールA、アリル化ビスフェノールA、ビスフェノールF、ビスフェノールAのノボラック樹脂、ビニルフェノール共重合樹脂などが挙げられるが、特に、フェノールノボラック樹脂が、反応性が高く、耐熱性を上げる効果も高いため好ましい。 このような多官能フェノール化合物は、適切な硬化触媒の存在下、前記エポキシ化合物及び/又はオキセタン化合物とも付加反応する。
これらの中で、好ましいものとしては、商品名2E4MZ、C11Z、C17Z、2PZ等のイミダゾール類や、商品名2MZ−A、2E4MZ−A等のイミダゾールのAZINE化合物、商品名2MZ−OK、2PZ−OK等のイミダゾールのイソシアヌル酸塩、商品名2PHZ、2P4MHZ等のイミダゾールヒドロキシメチル体(前記商品名はいずれも四国化成工業(株)製)、ジシアンジアミドとその誘導体、メラミンとその誘導体、ジアミノマレオニトリルとその誘導体、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ビス(ヘキサメチレン)トリアミン、トリエタノーアミン、ジアミノジフェニルメタン、有機酸ジヒドラジド等のアミン類、1,8−ジアザビシクロ[5,4,0]ウンデセン−7(商品名DBU、サンアプロ(株)製)、3,9−ビス(3−アミノプロピル)−2,4,8,10−テトラオキサスピロ[5,5]ウンデカン(商品名ATU、味の素(株)製)、又は、トリフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン等の有機ホスフィン化合物などが挙げられる。
これら硬化触媒の配合量は通常の量的割合で充分であり、例えば前記エポキシ化合物及び/又はオキセタン化合物の合計100質量部当り0.1質量部以上、10質量部以下が適当である。
前記一分子中に1個以上のエチレン性不飽和結合を有する化合物としては、公知慣用の光重合性オリゴマー、及び光重合性ビニルモノマー等が用いられる。
前記光重合性オリゴマーとしては、不飽和ポリエステル系オリゴマー、(メタ)アクリレート系オリゴマー等が挙げられる。(メタ)アクリレート系オリゴマーとしては、フェノールノボラックエポキシ(メタ)アクリレート、クレゾールノボラックエポキシ(メタ)アクリレート、ビスフェノール型エポキシ(メタ)アクリレート等のエポキシ(メタ)アクリレート、ウレタン(メタ)アクリレート、エポキシウレタン(メタ)アクリレート、ポリエステル(メタ)アクリレート、ポリエーテル(メタ)アクリレート、ポリブタジエン変性(メタ)アクリレート等が挙げられる。
なお、本明細書において、(メタ)アクリレートとは、アクリレート、メタクリレート及びそれらの混合物を総称する用語で、他の類似の表現についても同様である。
これらは、塗膜の特性上の要求に合わせて、単独で又は2種以上を組み合わせて使用できる。
前記絶縁性硬化性樹脂組成物が、熱硬化性樹脂組成物(B−1)の場合、塗布後、約140℃〜180℃の温度に加熱して熱硬化させることにより、硬化塗膜を得ることができる。
また、前記絶縁性硬化性樹脂組成物が、光硬化性樹脂組成物(B−2)の場合、塗布後、高圧水銀ランプ、メタルハライドランプ、キセノンランプ等で紫外線照射し、硬化塗膜を得ることができる。
注.フィラー成分の体積占有率は、フィラー成分を除く成分の体積V0と、フィラー添
加後の体積V1から、以下のように求めた。
フィラー成分の体積占有率(容量%)=(V1−V0)/V1×100
保存安定性評価:
実施例1及び比較例1の熱硬化組成物を、ポリエチレン製の密封黒色容器に入れて5℃にて保存した。2日後、7日後、30日後、90日後の沈降状態を評価した。
また、実施例2及び比較例2の光硬化組成物を、ポリエチレン製の密封黒色容器に入れて20℃の暗所にて保存した。2日後、7日後、30日後、90日後の沈降状態を評価した。
◎:沈降なし
○:若干沈降しているが凝集はなく、攪拌することにより使用に問題なし
×:沈降し凝集している。攪拌してもダマとなり、使用不能
(1)耐溶剤性
実施例1及び比較例1の熱硬化組成物を、回路形成されたFR−4基板上にスクリーン印刷で乾燥塗膜が約30μmとなるようにパターン印刷し、150℃で60分間硬化させた。
また、実施例2及び比較例2の光硬化性組成物を回路形成されたFR−4基板上にスクリーン印刷で乾燥塗膜が約30μmとなるようにパターン印刷し、メタルハライドランプにて350nmの波長で2J/cm2の積算光量を照射して硬化させた。得られた基板をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートに30分間浸漬し、乾燥後、セロハン粘着テープによるピールテストを行い、塗膜の剥がれ・変色について評価した。
○:剥がれや変色がないもの
×:剥がれや変色があるもの
実施例1及び比較例1の熱硬化組成物と実施例2及び比較例2の光硬化性組成物を用いて、耐溶剤性と同様の方法で硬化した。得られた基板にロジン系フラックスを塗布して、260℃のはんだ槽で10秒間フローさせて、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートで洗浄・乾燥後、セロハン粘着テープによるピールテストを行い、塗膜の剥がれについて評価した。
○:剥がれがないもの
×:剥がれがあるもの
実施例1及び比較例1の熱硬化組成物と実施例2及び比較例2の光硬化性組成物を用いて耐溶剤性と同様の方法で硬化した。得られた基板に、Bから9Hの鉛筆の芯を先が平らになるように研ぎ、約45°の角度で押しつけて塗膜が剥がれない鉛筆の硬さを記録した。
実施例1及び比較例1の熱硬化組成物を、IPC規格Bパターンのくし形電極が形成されたFR−4基板上にスクリーン印刷で乾燥塗膜が約30μmとなるようにパターン印刷し、150℃で60分間硬化させた。また、実施例2及び比較例2の光硬化性組成物をIPC規格Bパターンのくし形電極が形成されたFR−4基板上にスクリーン印刷で乾燥塗膜が約30μmとなるようにパターン印刷し、メタルハライドランプにて350nmの波長で2J/cm2の積算光量を照射して硬化させた。得られた基板の電極間の絶縁抵抗値を印加電圧500Vにて測定した。
実施例1及び比較例1の熱硬化組成物を、銅張FR−4基板上にスクリーン印刷で乾燥塗膜が約30μmとなるようにパターン印刷し、150℃で60分間硬化させた。また、実施例2及び比較例2の光硬化性組成物を銅張FR−4基板上にスクリーン印刷で乾燥塗膜が約30μmとなるようにパターン印刷し、メタルハライドランプにて350nmの波長で2J/cm2の積算光量を照射して硬化させた。このとき基板の一角は銅箔が露出するように印刷を行う。この一角に熱源となる60Wのヒーターを押し付け、10分間加熱し、その後、10分間放熱させた。その時の基板の温度を、ヒーターから3mmの距離に貼り付けておいたK型熱電対で測定した。その結果を、図1及び図2に示した。
また、10分間加熱した時の基板の温度を、表2及び表3に示した。
また、図1及び図2から明らかなように、実施例1,2の放熱絶縁性樹脂組成物を用いた基板は、比較例の組成物を用いた基板に比べ、放熱性に優れ、温度上昇が少ないことが判る。
Claims (5)
- (A)遠赤外線を放射するセラミックス粒子、(B−1)熱硬化性樹脂組成物を含有してなり、(A)の体積占有率が、硬化物の全容量に対して60容量%以上であり、(B−1)熱硬化性樹脂組成物が有機溶剤を含有することを特徴とするソルダーレジスト用液状放熱絶縁性樹脂組成物。
- (A)遠赤外線を放射するセラミックス粒子、(B−2)光硬化性樹脂組成物を含有してなり、(A)の体積占有率が、硬化物の全容量に対して60容量%以上であり、(B−2)光硬化性樹脂組成物が、一分子中に1個以上のエチレン性不飽和結合を有する化合物および光重合開始剤を含有することを特徴とするソルダーレジスト用液状放熱絶縁性樹脂組成物。
- 前記(A)遠赤外線を放射するセラミックス粒子が、球状の酸化アルミニウムであることを特徴とする請求項1または2記載のソルダーレジスト用液状放熱絶縁性樹脂組成物。
- 前記(B−1)熱硬化性樹脂組成物が、エポキシ化合物及び/又はオキセタン化合物、及び硬化剤及び/又は硬化触媒を含有することを特徴とする請求項1記載のソルダーレジスト用液状放熱絶縁性樹脂組成物。
- 前記請求項1乃至4のいずれか一項に記載のソルダーレジスト用液状放熱絶縁性樹脂組成物を、活性エネルギー線照射/又は熱硬化して得られる硬化物により、絶縁層及び/又はソルダーレジスト層が形成されてなるプリント配線板。
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