JP5087092B2 - 金属直接蒸着用積層フィルム - Google Patents
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本発明の第二の金属直接蒸着用積層フィルムは、熱可塑性樹脂を樹脂成分とする樹脂組成物(a)からなる熱可塑性樹脂層(A)の少なくとも一方の面に、スチレン系単量体と無水マレイン酸との共重合体を樹脂成分とする樹脂組成物(b2)からなるスチレン系樹脂層(B2)が積層されてなり、前記樹脂組成物(a)に含まれる熱可塑性樹脂がメタクリル樹脂であることを特徴とする。
本発明の第二の金属蒸着フィルムは、本発明の第一又は第二の金属直接蒸着用積層フィルムのうち、熱可塑性樹脂層(A)の両方の面にスチレン系樹脂層(B1)又は(B2)が積層されてなる金属直接蒸着用積層フィルムに対し、いずれか一方の面に金属蒸着層が設けられていることを特徴とする。
本発明の第二の金属調成形品は、本発明の金属調シートの熱可塑性樹脂シートが積層された面が、成形品に貼合されてなることを特徴とする。
本発明の第一の金属直接蒸着用積層フィルム(以下、「金属直接蒸着用積層フィルム」を単に「積層フィルム」と称することもある)は、熱可塑性樹脂を樹脂成分とする樹脂組成物(a)からなる熱可塑性樹脂層(A)の少なくとも一方の面に、スチレン系単量体とシアン化アルケニルとの共重合体を樹脂成分とする樹脂組成物(b1)からなるスチレン系樹脂層(B1)が積層されてなるものであり、本発明の第二の金属直接蒸着用積層フィルムは、熱可塑性樹脂を樹脂成分とする樹脂組成物(a)からなる熱可塑性樹脂層(A)の少なくとも一方の面に、スチレン系単量体と無水マレイン酸との共重合体を樹脂成分とする樹脂組成物(b2)からなるスチレン系樹脂層(B2)が積層されてなるものである。
前記メタクリル酸エステル以外の単量体としては、アクリル酸アルキルや、メタクリル酸アルキル又はアクリル酸アルキルと共重合可能な他の単量体が挙げられる。
前記アクリル酸アルキルとしては、通常、アルキル基の炭素数が1〜8であるもの、好ましくは1〜4であるものが用いられる。具体的には、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸2−エチルヘキシル等が挙げられる。アクリル酸アルキルは、必要に応じてそれらの2種以上を用いてもよい。
前記メタクリル樹脂のガラス転移温度は、熱可塑性樹脂層(A)の耐熱性の観点から、40℃以上であるのが好ましく、60℃以上であるのがより好ましい。メタクリル樹脂のガラス転移温度は、それを構成する単量体成分の種類や組成(割合)を調整することにより、適宜設定することができる。
より具体的には、前記弾性重合体は、アクリル酸アルキル、メタクリル酸アルキル、これら以外の単官能単量体および多官能単量体の合計を100重量%として、アクリル酸アルキルを50〜99.9重量%と、メタクリル酸アルキルを0〜49.9重量%と、単官能単量体を0〜49.9重量%と、多官能単量体を0.1〜10重量%とを重合させてなる共重合体であるのが好ましい。
前記弾性重合体を構成するメタクリル酸アルキルとしては、前記メタクリル樹脂を構成するメタクリル酸アルキルとして前述したものと同様のものが挙げられる。なお、このメタクリル酸アルキルは、必要に応じてそれらの2種以上を用いてもよい。
前記弾性重合体を構成する多官能単量体としては、前記メタクリル樹脂を構成する多官能単量体(メタクリル酸アルキル又はアクリル酸アルキルと共重合可能な他の単量体)として前述したものと同様のものが挙げられ、それらの中でも特に、不飽和カルボン酸のアルケニルエステルや多塩基酸のポリアルケニルエステルが好ましく挙げられる。なお、この多官能単量体は、必要に応じてそれらの2種以上を用いてもよい。
なお、前記i)の態様において、外側に位置する硬質重合体は、その内側に位置する弾性重合体100重量部に対し、通常10〜400重量部、好ましくは20〜200重量部であるのがよい。外側に位置する硬質重合体を弾性重合体100重量部に対し10重量部以上とすると、弾性重合体の凝集が生じ難くなり、熱可塑性樹脂層(A)の透明性が良好となる。
なお、前記ii)の態様において、内側に位置する硬質重合体は、その外側に位置する弾性重合体100重量部に対し、通常10〜400重量部、好ましくは20〜200重量部であるのがよい。
前記硬質重合体を構成するアクリル酸アルキルとしては、前記メタクリル樹脂を構成するアクリル酸アルキルとして前述したものと同様のものが挙げられ、それらの中でも特に、炭素数が1〜4であるアルキル基を有するものが好ましく挙げられる。なお、このアクリル酸アルキルは、必要に応じてそれらの2種以上を用いてもよい。
前記硬質重合体を構成する多官能単量体としては、前記メタクリル樹脂を構成する多官能単量体(メタクリル酸アルキル又はアクリル酸アルキルと共重合可能な他の単量体)として前述したものと同様のものが挙げられる。なお、この多官能単量体は、必要に応じてそれらの2種以上を用いてもよい。
また、前記ゴム粒子としてアクリルゴム粒子を使用する場合、熱可塑性樹脂とアクリルゴム粒子との合計を100重量部としたときに、アクリルゴム粒子中の弾性重合体の量が、5〜50重量部であることが好ましく、7〜40重量部であることがより好ましい。アクリルゴム粒子中の弾性重合体の量が、5重量部以上であれば、熱可塑性樹脂層(A)が脆くなることがなく良好な成膜性を発現することとなり、一方、50重量部以下であれば、熱可塑性樹脂層(A)の透明性や表面硬度が優れる。
前記共重合体(I)を構成するシアン化アルケニルとしては、例えば、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどが挙げられる。シアン化アルケニルは、1種のみであってもよいし、2種以上であってもよい。
前記共重合体(I)に占めるスチレン系単量体の割合(すなわち、共重合に供する全単量体成分中のスチレン系単量体の割合)は、スチレン系樹脂層(B1)と熱可塑性樹脂層(A)との密着性やスチレン系樹脂層(B1)と金属蒸着層との密着性の点から、共重合に供する全単量体成分に対して、通常、50〜90重量%、好ましくは60〜85重量%、より好ましくは65〜80重量%であるのがよい。他方、前記共重合体(I)に占めるシアン化アルケニルの割合(すなわち、共重合に供する全単量体成分中のシアン化アルケニルの割合)は、スチレン系樹脂層(B1)と熱可塑性樹脂層(A)との密着性やスチレン系樹脂層(B1)と金属蒸着層との密着性の点から、共重合に供する全単量体成分に対して、通常、10〜50重量%、好ましくは15〜40重量%、より好ましくは20〜35重量%であるのがよい。なお、共重合体(I)を構成する単量体として、スチレン系単量体およびシアン化アルケニル以外の他の単量体が含まれていてもよいが、その場合、他の単量体の合計量が、共重合に供する全単量体成分に対して、通常、30重量%以下であるのがよい。
前記共重合体(II)を構成するスチレン系単量体としては、前記共重合体(I)を構成するスチレン系単量体として前述したものと同様のものが挙げられる。
前記共重合体(II)に占めるスチレン系単量体の割合(すなわち、共重合に供する全単量体成分中のスチレン系単量体の割合)は、スチレン系樹脂層(B2)と熱可塑性樹脂層(A)との密着性やスチレン系樹脂層(B2)と金属蒸着層との密着性の点から、共重合に供する全単量体成分に対して、通常、60〜97重量%、好ましくは70〜95重量%、より好ましくは80〜93重量%であるのがよい。他方、前記共重合体(II)に占める無水マレイン酸の割合(すなわち、共重合に供する全単量体成分中の無水マレイン酸の割合)は、スチレン系樹脂層(B2)と熱可塑性樹脂層(A)との密着性やスチレン系樹脂層(B2)と金属蒸着層との密着性の点から、共重合に供する全単量体成分に対して、通常、3〜40重量%であり、好ましくは5〜30重量%であり、より好ましくは7〜20重量%であるのがよい。なお、共重合体(II)を構成する単量体として、スチレン系単量体および無水マレイン酸以外の他の単量体が含まれていてもよいが、その場合、他の単量体の合計量が、共重合に供する全単量体成分に対して、通常、20重量%以下であるのがよい。
なお、本発明の第一の金属直接蒸着用積層フィルムではスチレン系樹脂層(B1)が、本発明の第二の金属直接蒸着用積層フィルムではスチレン系樹脂層(B2)が、熱可塑性樹脂層(A)の両面もしくは片面に積層されるが、例えば、熱可塑性樹脂層(A)の一方の面にスチレン系樹脂層(B1)が積層され、かつもう一方の面にスチレン系樹脂層(B2)が積層された態様も、本発明の範囲に包含される。
本発明の第一および第二の金属直接蒸着用積層フィルムは、後述するように、スチレン系樹脂層(B1)又は(B2)側の面に金属蒸着層を設けた金属蒸着フィルムとすることで、金属調の外観を有する加飾用フィルムとして好ましく用いられる。
前記接着剤層を形成する接着剤は、成形時の加熱温度に耐えうるものであり、かつ金属蒸着層や熱可塑性樹脂シートの種類に応じて良好な接着性を発揮するよう適宜選択すればよい。例えば、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリエチレン系、ポリアミド系、ポリ塩化ビニル系、ポリクロロプレン系、カルボキシル化ゴム系、熱可塑性スチレン−ブタジエンゴム系、アクリル系、スチレン系、セルロース系、アルキド系、ポリ酢酸ビニル系、エチレン酢酸ビニル共重合体系、ポリビニルアルコール系、エポキシ系、シリコーン系、天然ゴム、合成ゴムなどの各樹脂の1種または2種以上からなる接着剤が用いられる。なお、これら接着剤には、金属光沢の色調への影響を考慮し、色調を調整する目的で、顔料、染料、金属粉やマイカ等の添加物などを添加してもよい。
さらに、本発明の金属調シートにおいて、金属蒸着層と熱可塑性樹脂シートとは、ドライラミネートにより積層されていることが好ましい。具体的には、例えば、上述した接着剤を必要に応じて溶剤を用いて溶液あるいはエマルジョンの状態とし、これを、グラビアコーター、リバースコーター、ダイコーター、ナイフコーター、ロールコーター等の公知の手段により、金属蒸着層或いは熱可塑性樹脂シートに、又は両者に塗布し、適宜乾燥を施すようにすればよい。
<メタクリル樹脂>
メタクリル樹脂としては、メタクリル酸メチル97.8%とアクリル酸メチル2.2%とからなる単量体成分をバルク重合により得られた熱可塑性重合体(ガラス転移温度:104℃)のペレットを用いた。なお、このガラス転移温度は、JIS−K7121−1987に準じて示差走査熱量測定により加熱速度10℃/分で求めた補外ガラス転移開始温度である。
アクリルゴム粒子としては、内層がメタクリル酸メチル93.8%とアクリル酸メチル6%とメタクリル酸アリル0.2%とからなる単量体成分を重合させて得られた硬質重合体であり、中間層がアクリル酸ブチル81%とスチレン17%とメタクリル酸アリル2%とからなる単量体成分を重合させて得られた弾性重合体であり、外層がメタクリル酸メチル94%とアクリル酸メチル6%とからなる単量体成分を重合させて得られた硬質重合体であり、内層(硬質重合体の層)/中間層(弾性重合体の層)/外層(硬質重合体の層)の重量割合が35/45/20であり、中間層である弾性重合体の層の平均粒子径が0.22μmである、乳化重合法により得られた球形3層構造のゴム粒子を用いた。
〔弾性重合体の層の平均粒子径の測定〕
アクリルゴム粒子をメタクリル樹脂と混合してフィルム化し、得られたフィルムを適当な大きさに切り出し、切片を0.5%四酸化ルテニウム水溶液に室温で15時間浸漬し、該ゴム粒子中の弾性重合体の層を染色した。さらに、ミクロトームを用いて約80nmの厚さにサンプルを切断した後、透過型電子顕微鏡で写真撮影を行った。この写真から無作為に100個の染色された弾性重合体の層を選択し、その各々の径を算出した後、その数平均値を求め、これを弾性重合体の層の平均粒子径とした。
まず、熱可塑性樹脂層(A)を形成する樹脂組成物(a)として、メタクリル樹脂組成物を以下のようにして調製した。すなわち、メタクリル樹脂のペレットとアクリルゴム粒子とを、メタクリル樹脂:アクリルゴム粒子(重量比)=70:30の割合でミキサーにて混合し、30mmφ二軸押出機(日本製鋼所製)を用いて溶融混錬して、メタクリル樹脂組成物をペレットとして得た。
他方、実施例1では、スチレン系樹脂層(B1)を形成する樹脂組成物(b1)として、スチレン−アクリロニトリル共重合体(ダイセルポリマー(株)製「セビアンN020」)を用い、実施例2では、スチレン系樹脂層(B2)を形成する樹脂組成物(b2)として、スチレン−無水マレイン酸共重合体(ノバケミカル社製「ダイラークD332」)を用いた。
次いで、得られた金属蒸着フィルムの金属蒸着層(インジウム蒸着層)上に、ポリウレタン系接着剤を塗工することにより接着剤層を形成し、この接着剤層を介して、ドライラミネートにより、熱可塑性樹脂シートであるABSフィルムを金属蒸着層に積層、一体化して、金属調シートを得た。
実施例1および実施例2において、スチレン系樹脂層(B1)又は(B2)を形成する樹脂組成物(b1)又は(b2)として用いたスチレン系共重合体に代えて、比較例1では、メタクリル酸メチル−スチレン共重合体樹脂(メタクリル酸メチル:スチレン(重量比)=20:80)を用い、比較例2では、メタクリル酸メチル−スチレン共重合体樹脂(メタクリル酸メチル:スチレン(重量比)=50:50)を用いたこと以外、実施例1および実施例2と同様にして、熱可塑性樹脂層とスチレン系樹脂層からなる2層構成の積層フィルムを得、さらに、実施例1および実施例2と同様にして、金属蒸着フィルムおよび金属調シートを得た。
実施例1および実施例2と同じ樹脂組成物(a)(メタクリル樹脂組成物)を、65mmφ一軸押出機(東芝機械(株)製)と45mmφ一軸押出機(東芝機械(株)製)との両方にて、それぞれ溶融させ、フィードブロック法にて溶融積層一体化し、設定温度275℃のT型ダイスを介して押し出し、次いで、得られたフィルム状物を、一対の表面が平滑な金属製のロールの間に挟み込んで成形して、熱可塑性樹脂層からなる単層フィルムを得た。この単層フィルムにおける熱可塑性樹脂層の厚さは、表1に示す通りであった。
次いで、得られた金属蒸着フィルムの金属蒸着層(インジウム蒸着層)上に、ポリウレタン系接着剤を塗工することにより接着剤層を形成し、この接着剤層を介して、ドライラミネートにより、熱可塑性樹脂シートであるABSフィルムを金属蒸着層に積層、一体化して、金属調シートを得た。
引張試験機を用いて、サンプル幅10mm、引張速度50mm/分、剥離角度180度の条件で、得られた金属調シートにおけるABSフィルムとインジウム蒸着層との間を剥離し、剥離強度を測定した。そして、この剥離(ABSフィルムとインジウム蒸着層との間の剥離)によって、スチレン系樹脂層とインジウム蒸着層(金属蒸着層)との間に剥離が生じなかった場合を「○」、剥離が認められた場合を「×」と評価した。
Claims (18)
- 熱可塑性樹脂を樹脂成分とする樹脂組成物(a)からなる熱可塑性樹脂層(A)の少なくとも一方の面に、スチレン系単量体とシアン化アルケニルとの共重合体を樹脂成分とする樹脂組成物(b1)からなるスチレン系樹脂層(B1)が積層されてなり、前記樹脂組成物(a)に含まれる熱可塑性樹脂がメタクリル樹脂であることを特徴とする金属直接蒸着用積層フィルム。
- 熱可塑性樹脂を樹脂成分とする樹脂組成物(a)からなる熱可塑性樹脂層(A)の少なくとも一方の面に、スチレン系単量体と無水マレイン酸との共重合体を樹脂成分とする樹脂組成物(b2)からなり、前記樹脂組成物(a)に含まれる熱可塑性樹脂がメタクリル樹脂であるスチレン系樹脂層(B2)が積層されてなることを特徴とする金属直接蒸着用積層フィルム。
- メタクリル樹脂が、メタクリル酸アルキル、アクリル酸アルキルおよびこれらと共重合可能な他の単量体の合計を100重量%として、メタクリル酸アルキルを50〜100重量%と、アクリル酸アルキルを0〜50重量%と、他の単量体を0〜49重量%とを重合させてなる重合体である請求項1または2に記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- 樹脂組成物(a)が、ゴム粒子を含有している請求項1〜3のいずれかに記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- ゴム粒子がアクリルゴム粒子である請求項4に記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- アクリルゴム粒子が、アクリル酸アルキル、メタクリル酸アルキル、これら以外の単官能単量体及び多官能単量体の合計を100重量%として、アクリル酸アルキルを50〜99.9重量%と、メタクリル酸アルキルを0〜49.9重量%と、単官能単量体を0〜49.9重量%と、多官能単量体を0.1〜10重量%とを重合させてなる弾性重合体を含有する粒子である請求項5に記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- アクリルゴム粒子が、前記弾性重合体の層の外側に、メタクリル酸アルキル、アクリル酸アルキル、これら以外の単官能単量体及び多官能単量体の合計を100重量%として、メタクリル酸アルキルを50〜100重量%と、アクリル酸アルキルを0〜50重量%と、単官能単量体を0〜50重量%と、多官能単量体を0〜10重量%とを重合させてなる硬質重合体の層を備えた多層構造の粒子である請求項6に記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- アクリルゴム粒子が、前記弾性重合体の層の内側に、メタクリル酸アルキル、アクリル酸アルキル、これら以外の単官能単量体及び多官能単量体の合計を100重量%として、メタクリル酸アルキルを70〜100重量%と、アクリル酸アルキルを0〜30重量%と、単官能単量体を0〜30重量%と、多官能単量体を0〜10重量%とを重合させてなる硬質重合体の層を備えた多層構造の粒子である請求項6又は7に記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- 積層フィルム全体の厚さが20〜500μmであり、スチレン系樹脂層(B1)又は(B2)の厚さが1μm以上である請求項1〜8のいずれかに記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- 樹脂組成物(a)と樹脂組成物(b1)又は樹脂組成物(b2)とが共押出成形されてなる請求項1〜9のいずれかに記載の金属直接蒸着用積層フィルム。
- 請求項1〜10のいずれかに記載の金属直接蒸着用積層フィルムのうち、熱可塑性樹脂層(A)の一方の面にスチレン系樹脂層(B1)又は(B2)が積層されてなる金属直接蒸着用積層フィルムに対し、スチレン系樹脂層(B1)又は(B2)側の面に金属蒸着層が設けられていることを特徴とする金属蒸着フィルム。
- 請求項1〜10のいずれかに記載の金属直接蒸着用積層フィルムのうち、熱可塑性樹脂層(A)の両方の面にスチレン系樹脂層(B1)又は(B2)が積層されてなる金属直接蒸着用積層フィルムに対し、いずれか一方の面に金属蒸着層が設けられていることを特徴とする金属蒸着フィルム。
- 請求項11又は12に記載の金属蒸着フィルムの金属蒸着層側の面に、熱可塑性樹脂シートが積層されてなることを特徴とする金属調シート。
- 金属蒸着層と熱可塑性樹脂シートとは接着剤層を介して積層されている請求項13に記載の金属調シート。
- 金属蒸着層と熱可塑性樹脂シートとがドライラミネートにより積層されてなる請求項14に記載の金属調シート。
- 請求項11又は12に記載の金属蒸着フィルムの金属蒸着層側の面が、成形品に貼合されてなることを特徴とする金属調成形品。
- 金属蒸着層と成形品とは接着剤層を介して貼合されている請求項16に記載の金属調成形品。
- 請求項13〜15のいずれかに記載の金属調シートの熱可塑性樹脂シートが積層された面が、成形品に貼合されてなることを特徴とする金属調成形品。
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