JP5070905B2 - 光反射板用積層フィルムおよびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、光反射板用積層フィルムおよびその製造方法に関するものである。更に詳しく述べれば、本発明は、光反射率が高く、熱寸法安定性に優れ、積層フィルムのカールが小さく、液晶ディスプレーなどの面光源反射部材として好適に用いられる光反射板用積層フィルムに関する。

また、本発明は、面光源反射部材に使用される光反射フィルムに関し、詳しくは面光源の反射板、およびランプリフレクターとして好適な光反射板用積層フィルムであって、より明るく、かつ照明効率に優れた面光源を得ることができる光反射板用反射フィルムおよびその製造方法に関するものである。

近年、文字、映像情報をパソコン、テレビ、携帯電話などに表示する装置として液晶画面が多く利用されている。液晶画面は、液晶パネル自体が発光するわけではないため、背面にバックライトと呼ばれる面光源を設置し、その光源からの光を液晶パネルに照射することで情報表示装置として利用することができる。

ここで、バックライトは単に光を照射するだけでなく、画面全体が均一な輝度となるように照射しなければならない。その要求に応えるため面光源としては一般に、エッジ型または直下型と呼ばれる構造が用いられている。中でも、薄型化、小型化が望まれるノート型パソコンや携帯電話などの、所謂モバイル情報機器に使用される薄型液晶画面用途にはエッジ型、すなわち画面に対して側面から光を照射するタイプのバックライトが適用されている。一般にエッジ型のバックライトでは、導光板のエッジから冷陰極線管を照明光源とし、光を均一に伝播、拡散する導光板を利用し液晶画面全体を均一に照射する導光板方式が採用されている。この照明方法において、より光を効率的に活用するためには、冷陰極線管の周囲にランプリフレクターを設け、さらに導光板で拡散させた光を液晶画面側に効率的に反射させるため、導光板の下に反射板を設けている。これにより冷陰極線管からの光のロスを少なくし、液晶画面を明るくする機能を付与している。

このような液晶画面用の面光源に用いられるランプリフレクターや反射板（面光源反射部材と総称される）には、輝度の向上効果や均一性の点で、フィルム中に微細な気泡を形成させ白色化したポリエステルフィルムが多く使われている。このような気泡含有白色ポリエステルフィルムに関して、気泡を形成するために無機粒子や非相溶樹脂を添加して製造するポリエステルフィルムに関して提案されている（たとえば、特許文献１、２参照）。そして、このような非相溶成分が分散した樹脂シートを延伸することによって、フィルム内部に気泡を形成したポリエステルフィルムを、反射フィルムとして用いる提案がなされている（たとえば、特許文献３、４参照）。しかしながら、上記のポリエステルフィルムは空孔率が低いために、高光反射率を得るためにはフィルム厚みを厚くする必要があった。また、ポリエステルフィルムだけでなく、ポリエチレンやポリプロピレンを使用した白色ポリオレフィンフィルムについてもいくつか提案がなされている。たとえば、ポリオレフィンに無機粒子を添加して一軸延伸フィルムを得たものに、金属薄膜層を積層することで反射シートとする提案がなされている（たとえば、特許文献５参照）。しかしながら、このような提案では携帯電話などで情報を受信するために必要な電磁波透過性が金属薄膜で阻害されてしまうという問題があった。さらに、ポリオレフィンに無機粒子を添加して一軸延伸しただけの白色フィルムを用いる提案もなされている（たとえば、特許文献６参照）。しかしながら、無機粒子を添加して白色化しただけのフィルムでは高光反射率を達成し、液晶画面の高輝度を得るにはフィルムの厚膜化が必要である。また、面光源反射部材が１００℃近い温度になる場合があり、その時の熱収縮率が大きいために部材が変形し、反射率が低下する場合があることから、携帯移動機器に求められる小型化には相容れないものであった。

ポリプロピレンフィルムに関しては、ポリプロピレン樹脂の結晶多型の製膜工程での転移を利用して、フィルム内部に内部ボイドを形成する方法が知られている。そして、本手法を利用した白色フィルムの提案も多数なされている（たとえば、特許文献７〜９参照）。しかしながら、これらの白色ポリプロピレンフィルムの提案では、空孔率が低いために高光反射率が得られず、熱収縮率が大きいという課題があった。
特開平６−３２２１５３号公報 特開平７−１１８４３３号公報 特開平１１−３００８１４号公報 特開２００３−１６０６８２号公報 特開平５−２２９０５３号公報 特開平６−２９８９５７号公報 特開２００５−５９２４４号公報 特開２００５−５９２４５号公報 特開２００５−２０５９０５号公報

本発明の課題は上記した問題点を解決することにある。すなわち、本発明の目的は、モバイル情報機器用液晶画面の面光源用反射フィルムとして、高光反射率を有しているだけでなく、小型化への要求を満足するために従来の白色フィルムと比較して高光反射率を有して薄膜化することができ、寸法安定性と平面性の良好な光反射用積層フィルムを提供することにある。

上記した課題を解決するための本発明は、
（１）β晶活性を有するポリプロピレン樹脂と平均粒子径５０〜５００ｎｍの無機粒子（ａ）とを含み、空孔率が３０〜８０％である層（Ａ層）の少なくとも片面に、結晶化温度Ｔｍｃが１００℃〜１１５℃の範囲のポリプロピレン樹脂を含む層（Ｂ層）を有し、このＢ層に、ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の範囲の熱可塑性樹脂層（Ｃ層）が積層されてなり、Ａ層またはＢ層の波長５６０ｎｍの光反射率が９５％以上である光反射板用積層フィルム
を特徴とする。

また、以下の態様であることも好ましい。

（２）Ｃ層が、平均粒子径０．５〜５μｍのボイド形成剤（ｃ）を１０〜３０質量％含有し、空孔率が１０〜５０％である、上記（１）に記載の光反射板用積層フィルム。

（３）１００℃で１時間加熱による熱収縮率が、長手方向（ＭＤ）および幅方向（ＴＤ）共に１％以下である、上記（１）または（２）に記載の光反射板用積層フィルム。

（４）一辺が２００ｍｍの正方形サンプルのカールが１０ｍｍ以下である、上記（１）〜（３）のいずれかに記載の光反射板用積層フィルム。

（５）Ａ層およびＢ層を含むポリプロピレンフィルムとＣ層を含む熱可塑性樹脂フィルムとを積層するに際し、ポリプロピレンフィルムおよび熱可塑性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に、ポリエステル系接着剤、ポリウレタン系接着剤およびアクリル系接着剤からなる群から選ばれる少なくとも１種の接着剤を塗布乾燥後の厚みで１〜１０μｍ塗布して両者を重ね合わせた後、得られた積層体を金属ロールとゴムロールとからなる一対の加圧ニップロールに通し、加圧ニップロールの温度を６０〜１３０℃の範囲で、ポリプロピレンフィルム側のロール温度を熱可塑性樹脂フィルム側の温度よりも２０℃以上低くし、加圧圧力を０．１〜０．５ＭＰａの範囲で積層する上記（１）〜（４）のいずれかに記載の光反射板用積層フィルムの製造方法。

本発明による光反射板用積層フィルムは、従来の光反射板用フィルムと同等以上の光反射率を有していながら薄膜化が可能であり、熱寸法安定性、平面性に優れ、小型化、薄膜化、高輝度が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源用反射フィルムとして好適に用いることができる。

本発明の光反射板用積層フィルムを構成するポリプロピレンフィルムは、β晶活性を有するポリプロピレン樹脂と平均粒子径５０〜５００ｎｍの無機粒子（ａ）とを含み、空孔率が３０〜８０％である層（Ａ層）の少なくとも片面に、結晶化温度Ｔｍｃが１００℃〜１１５℃の範囲のポリプロピレン樹脂を含む層（Ｂ層）を有している。

本発明の該Ａ層のβ晶活性を有するポリプロピレン樹脂は、β晶活性が５０〜１００％であることが好ましい。β晶活性がかかる範囲内であるポリプロピレン樹脂を使用することで、フィルム製造時の溶融押出において、β晶分率が５０％以上の未延伸シートを得ることができ、延伸工程においてβ晶からα晶への結晶転移を利用することで、フィルム中に内部ボイドを形成し、光反射能を付与することができる。β晶活性としては、より好ましくは６０〜１００％である。β晶活性が５０％未満であると、フィルム製造初期の溶融押出未延伸シートの段階でβ晶分率が低く、延伸工程でβ晶からα晶へ結晶転移させてもフィルム中の内部ボイドが形成されにくいため、光反射フィルムとしての特性が劣ってしまうことがある。

ここで、ポリプロピレン樹脂のβ晶活性とは以下の条件で測定される、一定条件下におけるポリプロピレン樹脂中のβ晶の存在比率をいい、β晶をどれだけ形成する能力があるのかを示す値として定義する。ポリプロピレン樹脂５ｍｇを示差走査熱量計を用いて窒素雰囲気下で２０℃から２５０℃まで２０℃／分で加熱、５分保持後、２０℃まで２０℃／分で冷却する。５分保持後、再度２０℃／分で加熱した際に１４５〜１５７℃の温度領域で観察されるβ晶融解ピークと１５８℃以上に観察される主にα晶融解ピークについて、それぞれ求められる融解熱量をΔＨβ、ΔＨαとした時に以下の式で計算される値をβ晶活性とする。

β晶活性（％） ＝ 〔ΔＨβ ／ （ΔＨα ＋ ΔＨβ）〕 × １００
一方、β晶分率は、ある時点でのポリプロピレン樹脂中のβ晶の存在比率を示す値であり、それまでのポリプロピレン樹脂の工程履歴によって変化する値である。β晶分率の評価は上記したβ晶活性の測定における最初の加熱時の融解ピークからβ晶、α晶の融解熱量を求め、同様の式により計算される値である。

ポリプロピレン樹脂のβ晶活性をかかる範囲内とする方法に関しては特に限定されるものではないが、ポリプロピレン樹脂に添加することでβ晶の形成を助ける働きを有する、一般にβ晶核剤と呼ばれている添加剤を使用することが好ましい。β晶核剤としては、たとえば、安息香酸ナトリウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウム、コハク酸マグネシウムなどのカルボン酸のアルカリあるいはアルカリ土類金属塩、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２，６−ナフタレンジカルボキシアミドに代表されるアミド系化合物、ベンゼンスルホン酸ナトリウム、ナフタレンスルホン酸ナトリウムなどの芳香族スルホン酸化合物、イミドカルボン酸誘導体、フタロシアンニン系顔料、キナクリドン系顔料などを好ましく挙げることができる。これらの中でも下記化学式（１）、（２）で示される、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２，６−ナフタレンジカルボキシアミドに代表されるアミド系化合物が特に好ましいβ晶核剤として挙げることができる。

Ｒ^２−ＮＨＣＯ−Ｒ^１−ＣＯＮＨ−Ｒ^３ （１）
ここで、式中のＲ^１は、炭素数１〜２４の飽和もしくは不飽和の脂肪族ジカルボン酸残基、炭素数４〜２８の飽和もしくは不飽和の脂環族ジカルボン酸残基または炭素数６〜２８の芳香族ジカルボン酸残基を表し、Ｒ^２、Ｒ^３は同一または異なる炭素数３〜１８のシクロアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルケニル基またはこれらの誘導体である。

Ｒ^５−ＣＯＮＨ−Ｒ^４−ＮＨＣＯ−Ｒ^６ （２）
ここで、式中のＲ^４は、炭素数１〜２４の飽和もしくは不飽和の脂肪族ジアミン残基、炭素数４〜２８の飽和もしくは不飽和の脂環族ジアミン残基または炭素数６〜１２の複素環式ジアミン残基または炭素数６〜２８の芳香族ジアミン残基を表し、Ｒ^５、Ｒ^６は同一または異なる炭素数３〜１２のシクロアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルケニル基またはこれらの誘導体である。

かかる特に好ましいβ晶核剤もしくはβ晶核剤添加ポリプロピレンの具体例としては、新日本理化（株）製β晶核剤“エヌジェスター”（タイプ名：ＮＵ−１００など）、などが挙げられる。

本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、β晶核剤の含有量は、用いるβ晶核剤の特性にもよるが、Ａ層全体に対して、０．０１〜０．５質量％であることが好ましい。β晶核剤の含有量が０．０１質量％未満であると、得られるポリプロピレン樹脂のβ晶活性が不十分となり、空孔率が低下する場合がある。また、β晶核剤の添加量が０．５質量％を超えると、核剤の分散性が悪化、凝集してしまい、粗大なボイドを形成してフィルム特性を低下させる場合がある。β晶核剤の含有量は、より好ましくは０．０２〜０．３質量％、さらに好ましくは０．０５〜０．２質量％である。

β晶核剤のポリプロピレン樹脂中への添加方法については、フィルム製造時に所定量のβ晶核剤を直接添加、混合し溶融押出を行ってもよいが、核剤の分散性、フィルムの特性の均一性の観点からは、予めポリプロピレン樹脂にβ晶核剤を添加、混合し二軸押出機を使用してコンパウンドしたマスターバッチを準備してフィルムを製造するマスターバッチ法を採用することが好ましい。また、β晶核剤を添加している市販のポリプロピレン樹脂、たとえば、ＳＵＮＯＣＯ社製β晶核剤添加ポリプロピレン“ＢＥＰＯＬ”（タイプ名：Ｂ０２２−ＳＰなど）を用いてもよい。

本発明の光反射板用積層フィルムを構成するポリプロピレンフィルムのＡ層はホモポリプロピレンを用いることができることはもちろんのこと、製膜工程での安定製膜性、物性の均一性の観点から、ポリプロピレンにエチレン成分やブテン、ヘキセン、オクテンなどのα−オレフィン成分を５質量％以下の範囲で共重合してもよい。なお、ポリプロピレンへのコモノマーの導入形態としては、ランダム共重合体でもブロック共重合体でもいずれでもよい。

また、上記したポリプロピレン以外の他のポリマー（以下、単に他のポリマーと略称する場合がある）としては特に限定されないが、ポリオレフィン系エラストマー樹脂を添加することにより、延伸応力の低下、ボイド形成促進の効果が同時に得られる場合があることから好ましい。

上記ポリオレフィン系エラストマー樹脂としては、特に限定されないが、例えば、メタロセン触媒法による超低密度ポリエチレン（以下ＶＬＤＰＥと略称する場合がある）もしくは直鎖状低密度ポリエチレン（以下ＬＬＤＰＥと略称する場合がある）、エチレン・ブテンラバー、エチレン・プロピレンラバー、プロピレン・ブテンラバー、エチレン酢酸ビニル、エチレン・エタクリレート共重合体、エチレン・メチルメタクリレート共重合体、エチレン・プロピレン−ジエン共重合体、イソプレンゴム、スチレン系共重合体として、スチレン・ブタジエンラバー、水添スチレブタジエンラバー、スチレン・ブチレン・スチレン共重合体、スチレン・エチレン・ブチレン・スチレン共重合体等が挙げられるが、これらに限定される訳ではない。特に、ポリプロピレンにエチレン・プロピレンラバーを混合した、所謂エチレン・プロピレンブロック共重合体（当該業者は、インパクトポリプロピレンポリマーと称する場合もある）では、製膜後のフィルムに大量のゲルが発生する場合があるので、その選択には注意が必要である。

これらポリオレフィン系エラストマー樹脂のうち、本発明のポリプロピレンフィルムのＡ層には、溶融押出工程でポリプロピレン中に微分散し、その後の延伸工程で製膜性が向上し、かつボイド形成が促進される効果があることから、ＶＬＤＰＥを用いることが特に好ましい。当該ＶＬＤＰＥの具体例としては、ＤｕＰｏｎｔ Ｄｏｗ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ製“Ｅｎｇａｇｅ（エンゲージ）”（タイプ名：８４１１、８４５２、８１００など）などが挙げられる。

これら他のポリマーの添加量は、樹脂により効果が異なるため、特に限定されないが、ポリプロピレン、その他のポリマー、添加剤など含めたＡ層の全量に対して、１〜１５質量％程度添加することが好ましい。添加量が上記範囲未満であると、実質的な添加効果が得られない場合がある。添加量が上記範囲を超えると、分散不良が起り、得られるポリプロピレンフィルムにゲル状の突起が形成される場合がある。添加量は、より好ましくは２〜１０質量％、さらに好ましくは２〜７質量％である。

また、本発明の光反射フィルムを構成するＡ層のポリプロピレン樹脂に、高溶融張力ポリプロピレン樹脂を１〜１０質量％添加することは、空孔率向上、製膜工程安定性などの観点から好ましいことである。さらに、Ａ層の全量に対して、高溶融張力ポリプロピレン樹脂を２〜５質量％添加するとより好ましい。ここで、高溶融張力ポリプロピレン樹脂とは高分子量成分や分岐構造を有する成分をポリプロピレン樹脂に混合したり、ポリプロピレンに長鎖分岐構造を共重合させることにより、溶融状態での張力を高めたポリプロピレン樹脂であるが、中でも長鎖分岐構造を共重合させたポリプロピレン樹脂（以下、ＨＭＳ−ＰＰと略称する場合がある）を用いることが好ましい。なお、これらのポリプロピレン樹脂、共重合ポリプロピレン樹脂、ＨＭＳ−ＰＰは市販されているもの、たとえばＢａｓｅｌｌ社製ポリプロピレン樹脂ＰＦ−８１４、ＰＦ−６３３、ＰＦ−６１１やＢｏｒｅａｌｉｓ社製ポリプロピレン樹脂ＷＢ１３０ＨＭＳ、Ｄｏｗ社製ポリプロピレン樹脂Ｄ１１４、Ｄ２０６などを用いることができる。

本発明のＡ層を構成するポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（以下、ＭＦＲと表記する、測定条件は２３０℃、２．１６ｋｇ）は２〜３０ｇ／１０分の範囲のアイソタクチックポリプロピレン樹脂を用いることができる。高光反射率を得るという観点からは、ＭＦＲが５〜２０ｇ／１０分であれば製膜性とボイド形成性が両立できてより好ましい。ここで、ＭＦＲとはＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５年制定）で規定されている樹脂の溶融粘度を示す指標であり、ポリオレフィン樹脂の特徴を示す物性値として一般的に知られているものである。ポリプロピレン樹脂の場合、条件Ｍ、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定する。

また、アイソタクチックポリプロピレン樹脂のアイソタクチックインデックスは９０〜９９％の範囲であれば好ましい。アイソタクチックインデックスが９０％未満の場合、樹脂の結晶性が低くなってしまい熱収縮率が大きくなる場合がある。９９％を超えると、結晶性が高くなりすぎて製膜性が悪化する場合がある。

本発明の光反射用積層フィルムのポリプロピレン樹脂層（Ａ層）は、上記ポリプロピレン樹脂と平均粒子径が５０〜５００ｎｍの範囲にある無機粒子（ａ）を含んでいる。無機粒子（ａ）はフィルム中に形成させる内部ボイドの数、大きさの観点から平均粒子径が５０〜５００ｎｍの範囲であることが重要である。使用する無機粒子（ａ）の平均粒子径が５０ｎｍ未満であると、ポリプロピレン樹脂のβ晶活性を低下させる場合があり、また、無機粒子（ａ）の均一分散が難しくなり、樹脂中で凝集し粗大粒子となってしまう場合がある。一方、平均粒子径が５００ｎｍを超えると、無機粒子（ａ）の比表面積が小さくなるため、形成される内部ボイド数が少なく、光反射率が低いフィルムとなる場合がある。平均粒子径としては７０〜４００ｎｍであればより好ましい。ここで、平均粒子径は透過型電子顕微鏡写真を用いて評価することが可能であり、具体的には、清野学著「酸化チタン 物性と応用技術」（技報堂出版 １９９１年）の８２〜８４頁に記載されているように測定することができ、平均粒子径としては重量平均径を使用する。さらに具体的には、倍率３０，０００倍で撮影した透過型電子顕微鏡写真から個々の無機粒子について円相当径を測定して粒子径とする。１，０００個の無機粒子について粒子径を評価し、粒子径を０．０５μｍ間隔でグループ分けして無機粒子個数の粒度分布を求める。各グループの中間値をグループ代表径ｄ_ｉ（添え字のｉは、ｉ番目のグループを示す）とし、グループに含まれる無機粒子の個数をｎ_ｉとすると、平均粒子径ｄ（重量平均径）は以下の式で求めることができる。

ｄ＝（Σｎ_ｉ・ｄ_ｉ ^４）／（Σｎ_ｉ・ｄ_ｉ ^３）
本発明で使用する無機粒子（ａ）としては、コロイダルシリカや凝集シリカ、ケイ酸アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、炭酸カルシウムなどを挙げることができるが、無機粒子自体の光反射性の観点から、フィルムを白色化する顔料としての効果が高い酸化チタン、硫酸バリウムや炭酸カルシウムなどを好ましく用いることができる。中でもルチル型酸化チタン無機粒子、アナターゼ型酸化チタン無機粒子が光反射率向上効果および内部ボイド形成数の観点から特に好ましい。

該無機粒子（ａ）の含有量は、Ａ層を構成する組成物を１００質量％として、３〜３０質量％含有せしめることが好ましい。無機粒子（ａ）含有量が３質量％未満であれば、無機粒子を存在せしめることにより形成される空孔率が低くなり、光反射率が低い場合があり、逆に３０質量％を超えると無機粒子を含有せしめた効果が飽和してしまうだけでなく、フィルム製造中にフィルム破れが発生しやすくなってしまう。無機粒子（ａ）の含有量は好ましくは５〜２５質量％であり、さらに好ましくは８〜２０質量％である。

本発明においてＡ層中に無機粒子（ａ）を添加して含有せしめる方法としては、特に限定されるものではなく、フィルム製造時に所定量の無機粒子（ａ）をポリプロピレン樹脂に直接添加、混合し溶融押出を行ってもよいが、無機粒子（ａ）の飛散による工程汚染を防止する観点や、無機粒子（ａ）の分散性、最終的なフィルムの特性の均一性、生産性などの観点から、予めポリプロピレン樹脂に無機粒子（ａ）を最終フィルムよりも高濃度で添加、混合し二軸押出機を使用してコンパウンドしたマスターバッチを準備して、フィルム製造時に無機粒子（ａ）未添加の樹脂を用いて所定の濃度に希釈して製造するマスターバッチ法を採用することが好ましい。ここで、マスターバッチ中の無機粒子（ａ）濃度としては、３０〜７０質量％が好ましく、４５〜６５質量％であれば、無機粒子の分散性、経済性の点で特に好ましい。

また、平均粒子径が６０〜４００ｎｍの範囲のルチル型酸化チタンを６０質量％添加混合した大日本インキ化学工業株式会社製の“ＰＥＯＮＹ”ＷＨＩＴＥ Ｌ−１１１６５ＭＰＴや、東京インキ株式会社製の“ＰＰＭ”２０１３０ ＷＨＩＴＥなどのマスターバッチ市販されており、このようなマスターバッチをポリプロピレン樹脂で希釈して用いることができる。

また、他の添加剤として、粒子の表面処理剤、口金汚れ防止剤、界面活性剤等をフィルム特性が悪化しない程度に添加すると、押出性や原料置換性がよくなるので好ましい。

本発明の光反射板用積層フィルムは、光を反射して白色化させるために、該Ａ層に内部ボイド（空孔）を有することが重要である。また、内部ボイドには添加した無機粒子が存在することが好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムのＡ層の空孔率は、３０〜８０％の範囲であることが重要である。Ａ層の空孔率を３０〜８０％の範囲とする達成方法は特に限定されるものではないが、フィルム製造時のポリプロピレンの結晶形態であるβ晶からα晶への結晶転移による内部ボイド形成と、無機粒子添加による内部ボイド形成を同時に行う方法が望ましい。特に本発明のようにβ晶活性が高いポリプロピレン組成物を溶融押出し、６０〜１２０℃に制御した金属ロール上にキャストし、シート化することで、延伸前の状態でβ晶を多量に形成させた後、二軸延伸を行うことで内部ボイドを形成させる方法が特に好ましい。また、添加する無機粒子もポリプロピレンフィルム製造条件で軟化し内部ボイドをふさいでしまうようなものではなく、酸化チタン無機粒子のように剛性を有し、内部ボイドを形成するものが好ましい。

Ａ層の空孔率が３０％未満では光反射率が低く、高光反射率化のためには厚膜化が必要となる。Ａ層の空孔率は高いほど光反射率が高い傾向にあり好ましいが、８０％を超えると、その後のポリエステルフィルムとの積層工程において、フィルムが伸びたり、シワが入ったり、破断したり（当業者は、これらの現象がみられた場合、そのフィルムを加工性に劣るという）する場合がある。本発明のポリプロピレンフィルムのＡ層の空孔率は、より好ましくは４０〜７０％、さらに好ましくは５０〜６５％である。

本発明の光反射板用積層フィルムのポリプロピレンフィルムは、上記Ａ層の少なくとも片面に、結晶化温度Ｔｍｃが１００℃〜１１５℃の範囲のポリプロピレン樹脂を含む層（Ｂ層）を設けた構成を有する。これは、Ａ層からの無機粒子脱落による工程汚染を防止し、フィルムに剛性を付与して取扱い性を向上させ、表面の光沢度をコントロールすることができ、製膜安定性も向上するからである。さらにまた、後述するガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の熱可塑性樹脂層（Ｃ層）との密着性も向上することが期待される。

Ｂ層のポリプロピレン樹脂としては、結晶化温度Ｔｍｃが１００℃〜１１５℃の範囲で、β晶活性を含有しない他はＡ層のポリプロピレン樹脂と同一組成でもよく、また、製膜工程での安定製膜性、物性の均一性、後述するＣ層との密着性の観点から、ポリプロピレンにエチレン成分やブテン、ヘキセン、オクテンなどのα−オレフィン成分を５質量％以下の範囲で共重合した樹脂を用いることが好ましい。なお、ポリプロピレンへのコモノマーの導入形態としては、ランダム共重合体でもブロック共重合体でもいずれでもよい。

Ｂ層のポリプロピレン樹脂の結晶化温度Ｔｍｃが１００℃よりも低いと、製膜工程で加熱された金属ロールに粘着して表面欠点ができる場合があり、結晶化温度Ｔｍｃが１１５℃を超えると、表面に大きなクレーター状の凹凸ができて表面欠点ができる場合があり、また、後述するＣ層との密着性が低下する場合がある。

また、Ｂ層にはポリプロピレンフィルムの取扱い性、滑り性を改善させる目的で平均粒子径０．５〜４μｍの粒子（ｂ）を０．０５〜２質量％添加することが好ましい。添加量が０．０５質量％未満では添加効果がみられず、２質量％を超えると製膜工程中で粒子が脱落して、工程を汚染する場合がある。

Ｂ層に添加する粒子（ｂ）としては、たとえば、湿式シリカ、乾式シリカ、コロイダルシリカ、ケイ酸アルミニウム、炭酸カルシウムなどの無機粒子やスチレン、シリコーン、アクリル酸、メタクリル酸、ジビニルベンゼンなどを構成成分とし、架橋させた有機粒子などを用いることができる。

Ｂ層の厚みは０．５〜５μｍであることが好ましい。厚みが０．５μｍ未満であると、積層した効果が発現しない場合がある。一方、Ｂ層の厚みが５μｍを超えると反射率が低下する場合がある。Ｂ層の厚みは１〜４μｍであればより好ましい。

また、本発明のポリプロピレンフィルムはＡ層の片面だけでなく、少なくとも片面にＢ層、Ｂ層’をＢ層’／Ａ層／Ｂ層のように配置した積層フィルムとすることが、無機粒子（ａ）の脱落を防止し、工程汚染を防止するという観点からより好ましい。ここで、Ｂ層とＢ層’は同一組成であってもよく、異なってもよい。同一組成の場合、Ｂ層の樹脂を１台の溶融押出機を使用して溶融し、ポリマー管内で２つに分割してＡ層の両面に積層してもよいし、異なる溶融押出機を使用してもよい。

本発明の光反射板用積層フィルムのポリプロピレンフィルム層全体の厚みは、３０〜１２０μｍであることが好ましい。１２０μｍを超える厚みとすると押出キャスト性が不安定となり製膜安定におとり、また、二軸延伸を行う際の駆動モーターのトルクが大きくなって、製膜機への負荷が大きくなる場合があり、また、後述するＣ層と積層した際のフィルム厚みが厚くなって、モバイル情報機器用液晶画面の面光源用反射フィルムとして小型化への要求を満足しなくなる場合がある。また、厚みが３０μｍ未満となると光反射フィルムとして高い光反射率を実現することが困難となる場合がある。厚みのより好ましい範囲は４０〜１００μｍであり、５０〜９０μｍであれば特に好ましい。

また本発明の光反射板用積層フィルムの光反射率は９５％以上であることが好ましい。ここで、光反射率とは、分光光度計Ｕ−３４１０（（株）日立製作所）に、φ６０積分球１３０−０６３２（（株）日立製作所）および１０℃傾斜スペーサーを取りつけた状態で波長５６０ｎｍの光の反射率をＣ層を積層した側とは反対側のフィルム面（Ａ層またはＢ層）について求めた値である。光反射率は高い方が好ましく上限は特に設けないが、光反射率を高くする方法としては、内部ボイドを有するＡ層の厚みを増加させるか、β晶と無機粒子（ａ）高添加により空孔率を高くする手法がとられるが、製膜中にフィルムが破れやすくなり、モバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として小型化への要求を満足できなくなる場合があることから、実用上から１０５％以下であることが好ましい。

次に、本発明の光反射板用積層フィルムは、上記したＢ層に、ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の範囲の熱可塑性樹脂層（Ｃ層）が積層されている。このＣ層は、Ｂ層がＡ層の一方の面のみに積層されている場合はそのＢ層上に積層され、Ｂ層がＡ層の両側の面にそれぞれ積層されている場合は、どちらか一方のＢ層上に積層される。従って、本発明のフィルムは、どちらか一方の表面はＡ層またはＢ層が露出しており、他方の表面はＣ層または（後述する）Ｄ層が露出することになる。Ｃ層のガラス転移点Ｔｇが５０℃未満では、ポリプロピレンフィルムとの積層フィルムの熱収縮率が大きく、寸法安定性に劣る場合があり、また、積層フィルムがカールして液晶ディスプレーなどの面光源反射部材として用いたときに取り扱い性に劣り、光反射率が低下する場合がある。ガラス転移点Ｔｇが１５０℃を超えると被膜成形性に劣り、また、該ポリプロピレンフィルムとの積層性に劣る場合がある。好ましくは５５℃〜１５０℃の範囲であり、より好ましくは６０℃〜１２０℃の範囲である。

上記Ｃ層のガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃範囲の熱可塑性樹脂層とは、溶融押出しによってフィルムを形成し得る熱可塑性樹脂であれば特に限定されないが、好ましい例として、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ−１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合体などのスチレン系樹脂、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリエーテル、ポリウレタン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエステルアミド、ポリエーテルエステル、ポリ塩化ビニル、ポリメタクリル酸エステル、変性ポリフェニレンエーテル、ポリアリレート、ポリサルホン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミドおよびこれらを成分とする共重合体、またはこれら樹脂の混合物等を挙げることができる。特に本発明においては、可視光線域における吸収がほとんどなく、寸法安定性や機械的特性が良好である点よりポリエステルが好ましく、特にポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと略称する）が好ましい。

ＰＥＴは、ホモポリマーであってもコポリマーであってもよいが、好ましくはホモポリマーである。コポリマーである場合の共重合成分としては特に限定されないが、芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸、炭素数２〜１５のジオール成分などを挙げることができ、これらの具体例としては、イソフタル酸、アジピン酸、セバシン酸、テレフタル酸、スルホン酸塩基含有イソフタル酸、およびこれらのエステル形成性化合物、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、分子量４００〜２万のポリアルキレングリコールなどを挙げることができる。

該Ｃ層は、平均粒子径０．５〜５μｍのボイド形成剤（ｃ）を１０〜３０質量％含有し、空孔率が１０〜５０％であることが好ましい。

該平均粒子径０．５〜５μｍのボイド形成剤（ｃ）としては、Ｃ層の熱可塑性樹脂成分に対して非相溶であり、かつ、樹脂成分中に粒子状に分散し得るものであればよく、例えば、無機微粒子、有機微粒子、非相溶性樹脂などが挙げられる。上記の成分は単独でも２種以上を併用してもよい。

このうち無機微粒子としては、それ自体を核としてフィルムに内部ボイドを形成し得るものが好ましく、たとえば炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸亜鉛、酸化チタン（アナターゼ型、ルチル型）、酸化亜鉛、硫酸バリウム、硫化亜鉛、塩基性炭酸鉛、雲母チタン、酸化アンチモン、酸化マグネシウム、リン酸カルシウム、シリカ、アルミナ、マイカ、タルク、カオリンなどを用いることができる。これらの中で、４００〜７００ｎｍの可視光域において吸収の少ない炭酸カルシウム、硫酸バリウムを用いることが特に好ましい。可視光域で吸収があると輝度が低下する問題が発生することがある。

また、有機微粒子の場合には、溶融押出によって溶融しないものが好ましく、架橋スチン、架橋アクリルなどの架橋微粒子が特に好ましい。また、有機微粒子は中空状のものを用いることもできる。
上記の無機微粒子、有機微粒子は、単独でも２種以上を併用してもよい。

次に、非相溶性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアクリレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、フッ素樹脂などが好適に用いられる。これらは単独重合体であっても共重合体であってもよく、２種以上を併用してもよい。特にポリエステルとの臨界表面張力差が大きく、延伸後の熱処理によって変形しにくい樹脂が好ましく、ポリオレフィン系樹脂、中でもポリメチルペンテンが特に好ましく用いられる。

該Ｃ層中の上記ボイド形成剤（ｃ）の含有量は１０〜３０質量％が好ましく、より好ましくは１５〜２５質量％である。含有量が１０質量％未満では孔形成効果が小さくなり、逆に３０質量％を超える場合には製膜時にフィルム破れが発生することがある。

上記Ｃ層の熱可塑性樹脂中には、本発明の効果を阻害しない範囲内で各種添加物、たとえば蛍光増白剤、架橋剤、耐熱安定剤、耐酸化安定剤、紫外線吸収剤、有機の滑剤、充填剤、耐光剤、帯電防止剤、核剤、染料、分散剤、カップリンブ剤などが添加されていてもよい。

また、Ｃ層に含有されるボイド形成剤（ｃ）の平均粒子径は０．５〜５μｍ、より好ましくは１〜３μｍである。０．５μｍ未満ではボイド形成性が不十分となることがあり、逆に５μｍを超える場合にはボイド数が少なくなりやすい。

上記ボイド形成剤（ｃ）によって形成された該Ｃ層の空孔率は、１０〜５０％であることが好ましい。Ｃ層の空孔率が１０％未満では光反射率が低く、高光反射率化のためには厚膜化が必要となる。Ｃ層の空孔率が５０％よりも高いとフィルム破れが起こりやすく、加工性に劣る場合がある。Ｃ層の空孔率は、より好ましくは２０〜４０％である。

該Ｃ層の形成方法としては、当該技術分野で公知の方法を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂成分と、該熱可塑性樹脂成分へのボイド形成剤（ｃ）とを含有する混合物を溶融押出しした後、少なくとも一方向に延伸し、内部に孔を形成させることにより、界面を形成させる方法（Ｉ）、発泡性粒子を添加し、溶融押出することによってフィルム内部にて発泡させることにより、孔を形成させる方法（ＩＩ）。炭酸ガスなどの気体を注入して押出発泡させることにより、フィルム内部に孔を形成させる方法（ＩＩＩ）、二成分以上のポリマー、有機物、もしくは無機物を混合し、溶融押出しした後、溶媒抽出により、少なくとも一成分を溶解させることより、フィルム内部に孔を形成させる方法（ＩＶ）、中空粒子を添加し、溶融押出しすることによって孔を形成させる方法（Ｖ）、基材フィルムに透湿加工用ウレタン樹脂等をコーティングし、乾燥させることにより乾式多孔層を形成させるなどの方法が挙げられるが、本発明においては、フィルム厚み均一性が高く、内部ボイド率が高いことが重要になるので、（Ｉ）の手法を用いるのが好ましく、その際に、ボイド形成剤（ｃ）の粒子径および分散径に一定以上の分布を有するものを用いることがより好ましい。

（Ｉ）の手法は延伸中に熱可塑性樹脂成分とボイド形成剤の界面で剥離が起こることを利用して、扁平状の孔を生成させる手法である。したがって、（Ｉ）の手法を用いる場合は、内部ボイドを増大させ、厚み当りの空孔率を増大させるために、一軸延伸よりも二軸延伸がより好ましく用いられる。

また、該Ｃ層は、その少なくとも片面に、別の熱可塑性樹脂層（Ｄ層）を共押出などの方法によって積層された構成とするのは好ましい一態様である。かかるＤ層を積層することにより、表面平滑性および高い機械的強度をフィルムに付与することができる。この場合、層構成としては、順に（以下「層」の語句を省略する）、
Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｄ、
Ａ／Ｂ／Ｄ／Ｃ、
Ａ／Ｂ／Ｄ／Ｃ／Ｄ、
Ｂ／Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｄ、
Ｂ／Ａ／Ｂ／Ｄ／Ｃ、
Ｂ／Ａ／Ｂ／Ｄ／Ｃ／Ｄ
などがある。

なお、本発明において「Ｃ層」と記載した場合、Ｃ層単独層を意味する場合および上記のＤ層が積層された複合層を意味する場合を含む。

該Ｄ層の熱可塑性樹脂は、上記該Ｃ層と同じ熱可塑性樹脂の少なくとも１種以上であることが、Ｃ層との積層および二軸延伸性が良好となり好ましい。

このとき、積層したＤ層にも、有機もしくは無機の微粒子、あるいは非相溶性樹脂を含有させることができる。この場合において、フィルムの製造時にＣ層と同時に延伸することによって、積層した熱可塑性樹脂層Ｄ層にも気泡を含有させることができる。

積層したＤ層の空孔率は、積層されたＣ層の空孔率よりも低い方が輝度の点で好ましい。その比率（積層したＤ層の空孔率／積層されたＣ層の空孔率）は特に限定されないが、好ましくは０．０５〜０．８、より好ましくは０．０７〜０．７、特に好ましくは０．１〜０．６である。ボイドの大きさは、例えば、添加する粒子のサイズによってコントロールすることも可能である。

積層したＤ層中の微粒子、あるいは非相溶性樹脂の含有量は１〜２５質量％が好ましく、より好ましくは２〜２０質量％、さらには３〜１５質量％が特に好ましい。含有量が１質量％未満では孔形成効果が小さくなり、逆に２５質量％を超える場合には製膜時にフィルム破れが発生することがある。

上記Ｃ層またはＤ層を積層したフィルム厚みは、２０〜２００μｍ、好ましくは３０〜１８０μｍ、より好ましくは５０〜１５０μｍの範囲であることが、製膜性が良く生産性に優れ、上記Ａ層と積層したフィルムとして、カールが小さく、熱収縮率も小さくなり、小型薄膜の液晶画面の面光源部材に好適に用いられる。

また、フィルムが積層フィルムである場合、そのＤ層／Ｃ層の比率は１／２００〜１／３が好ましく、１／５０〜１／４がより好ましい。Ｄ層／Ｃ層／Ｄ層の３層積層フィルムの場合、該比率は両Ｄ層の合計／Ｃ層で表される。

次に、上記本発明の光反射板用積層フィルムのＡ層／Ｂ層またはＢ層／Ａ層／Ｂ層を有するポリプロピレンフィルムと、Ｃ層またはＣ層／Ｄ層またはＤ層／Ｃ層／Ｄ層を有する熱可塑性樹脂フィルムとを積層する方法について述べる。本発明の場合、上記のＡ、Ｂ層を含むポリプロピレンフィルムと、Ｃ層および／またはＤ層を含む熱可塑性樹脂フィルムとを積層するには、接着剤を用いて行うことが好ましい態様である。その場合、接着面となる面の少なくとも一方にポリエステル、ポリウレタン、アクリル系の少なくとも１種以上の接着剤を塗布乾燥後の厚みで１〜１０μｍ塗布して両者を重ね合わせた後、その積層体を金属ロールとゴムの一対の加圧ニップロールに通し、ポリプロピレンフィルム側のロール温度をガラス転移点Ｔｇが熱可塑性樹脂フィルム側の温度よりも２０℃以上低くし、加圧ニップロールの温度を６０〜１３０℃の範囲とし、加圧圧力を０．１〜０．５ＭＰａの範囲として加圧することにより、本発明の光反射板用積層フィルムを得ることができる。

ポリエステル系接着剤樹脂としては、芳香族ポリエステルが好ましく、ポリウレタン系樹脂としては、アイオノマー型のポリエーテル系ウレタン、ポリエステル系ウレタン共重合体などを挙げることができる。例えば、大日本インキ工業（株）製“ハイドラン”が挙げられる。アクリル系樹脂として、例えばエチレン−アクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸エステル共重合体などを挙げることができる。例えば、住友精化（株）製“ザイクセン”が挙げられる。

接着剤層の塗布の手段としては、例えばグラビアコート、ロールコート、スピンコート、リバースコート、バーコート、スクリーンコート、ブレードコート、エアーナイフコート、ディッピングなどの方法を用いることができる。また、塗布後に塗布層を硬化する場合、その硬化方法は、公知の方法を用いることができる。例えば、熱硬化、あるいは紫外線、電子線、放射線などの活性線を用いる方法、さらにはこれらの組み合わせによる方法などが適用できる。

このとき、接着剤の塗布乾燥後の厚みが１μｍ未満では、接着力不足となり剥がれが起きる場合があり、また、１０μｍを超えると乾燥に時間を要して生産性に劣り、また、接着剤による着色が起こる場合がある。

ポリプロピレンフィルム（Ａ、Ｂ層を含む）側のロール温度を熱可塑性樹脂フィルム（Ｃ層および／またはＤ層を含む）側の温度よりも２０℃以上低くし、加圧ニップロールの温度を６０〜１３０℃の範囲とすることによって、本発明の積層フィルムのカールを１０ｍｍ以下とすることができる。また、そのときの加圧圧力を０．１〜０．５ＭＰａの範囲とすることにより、層間の接着力が高く、フィルム中のボイドを潰さずに９５％以上の高い光反射率を有した光反射板用積層フィルムが得られる。加圧圧力が０．１ＭＰａ未満では層間の接着力が低く経日で剥がれが起こる場合があり、０．５ＭＰａを超えるとフィルム中のボイドが潰れて反射率が低下する場合がある。

本発明の光反射板用積層フィルムは、モバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に使用するために、光反射率は９５％以上であることが重要である。ここで、光反射率とは、分光光度計Ｕ−３４１０（（株）日立製作所）に、φ６０積分球１３０−０６３２（（株）日立製作所）および１０℃傾斜スペーサーを取りつけた状態で波長５６０ｎｍの光の反射率をＣ層を積層した側とは反対側のフィルム面（Ａ層またはＢ層）について求めた値である。光反射率は高い方が好ましく上限は特に設けないが、光反射率を高くする方法としては、内部ボイドを有するＡ層の厚みを増加させるか、β晶と無機粒子（ａ）高添加により空孔率を高くする手法がとられるが、製膜中にフィルムが破れやすくなり、モバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として小型化への要求を満足できなくなる場合があることから、実用上から１０５％以下であることが好ましい。

さらに、本発明の光反射板用積層フィルムは、モバイル情報機器の中でも携帯電話に多く見られる、主画面の機器反対面に設置される副画面への光の照射を一組の面光源ユニットで行うタイプの液晶画面用の面光源用フィルムとして使用する観点から全光線透過率が５〜２０％であることが好ましい。全光線透過率が５％未満では副画面の輝度が不足し、実用レベルでない場合がある。一方、２０％を超えると、主画面の輝度が不足する場合がある。全光線透過率は７〜１５％であればより好ましい。全光線透過率をかかる好ましい範囲内とする方法としては、Ａ層のポリプロピレンのβ晶からのα晶へ転移に伴うボイド形成と、無機粒子からなるボイド形成によってコントロールすることが好ましい。

本発明の光反射板用積層フィルムの、１００℃で１時間加熱による熱収縮率が、フィルムの長手方向（ＭＤ）および幅方向（ＴＤ）共に１％以下であることが好ましい。フィルムの熱収縮率が１％を超えると、液晶ディスプレーなどの面光源反射部材が変形して光反射率が低下し、液晶ディスプレーの輝度が低下する場合がある。

また、本発明の光反射板用積層フィルムは、一辺２００ｍｍの正方形サンプルのカールが、１０ｍｍ以下であることが好ましい。ここで、カールとは、２００ｍｍ四方に切り出したフィルムを、温度２３℃、相対湿度６５％の室内にて厚さ５ｍｍ以上の鋼板上に置き、鋼板からフィルムの４辺の浮き上がりを測定するものである。フィルムのカールが１０ｍｍを超えると、液晶ディスプレーなどの面光源反射部材としての加工性が悪化し、歩留まりが大きくなる場合がある。

以下に本発明の光反射板用積層フィルムの一実施態様について、その製造方法を具体的に説明する。なお、本発明のフィルムの製造方法はこれに限定されるものではない。

Ａ層に使用するポリプロピレン樹脂としてＭＦＲ２〜３０ｇ／１０分の市販のホモポリプロピレン樹脂を用い、Ａ層の全組成に対し、β晶核剤であるＮ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２，６−ナフタレンジカルボキシアミド（新日本理化株式会社製、エヌジェスターＮＵ−１００）を０．０１〜０．５質量％、ＨＭＳ−ＰＰを１〜１０質量％、または、ＶＬＤＰＥを１〜１５質量％、平均粒子径２００ｎｍの無機粒子３〜３０質量％の範囲で二軸押出機を使用してコンパウンドする。

また、Ｂ層に使用するポリプロピレン樹脂としては、結晶化温度Ｔｍｃが１００℃〜１１５℃の範囲で、β晶活性を含有しない他はＡ層のポリプロピレン樹脂または、ポリプロピレンにエチレン成分やブテン、ヘキセン、オクテンなどのα−オレフィン成分を５質量％以下の範囲で共重合した樹脂を用い、平均粒子径０．５〜４μｍの粒子をＢ層の全組成に対し、０．０５〜２質量％になるように二軸押出機を使用してコンパウンドする。このようにして用意した樹脂を各々単軸の溶融押出機に供給し、Ａ層樹脂組成は２２０℃、Ｂ層樹脂組成は２５０℃にて溶融押出を行う。そしてポリマー管の途中に設置したフィルターを通して異物や、粗大無機粒子などを除去した後、マルチマニホールド型のＴダイあるいはＴダイ上部に設置したフィードブロックにて、たとえば、Ａ層／Ｂ層の２種２層、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層型の２種３層積層を行いＴダイより回転金属ロール上に吐出して未延伸シートを得る。この際、回転金属ロールは表面温度が６０〜１００℃に制御することが、Ａ層のポリプロピレンのβ晶を高率で形成し、Ｂ層の金属ロールへの粘着をおこさないようにするために好ましい。また、溶融ポリマーを金属ロールに密着させるため、非金属ロール側からエアーを吹き付けるエアナイフの使用や、ニップロールを使用することが好ましい。そして、この金属ロール上でＡ層のβ晶分率が４０％以上、好ましくは５０％以上となるまで加熱保持するのが好ましい。β晶分率をかかる好ましいβ晶分率以上とするには加熱した金属ロールに５秒〜１５秒接触させるのが好ましい。なお、接触時間が１５秒を超えるようにするのは、金属ロールをいたずらに大径化するか、低速で回転させなければならないことから不経済であるばかりか、β晶の増加も飽和するので接触時間は５秒〜１５秒の範囲で十分である。

次に、得られた未延伸フィルムを二軸延伸する方法については、長手方向に延伸した後、幅方向に延伸する、あるいは、幅方向に延伸した後、長手方向に延伸する逐次二軸延伸方法、または、フィルムの長手方向、幅方向をほぼ同時に延伸していく同時二軸延伸方法などにより延伸を行なう。高光反射率を得るためには前者の逐次二軸延伸法を採用するのが好ましい。

具体的な延伸条件としては、まず冷却した未延伸フィルムを長手方向に延伸するために加熱する。加熱する方法は温度制御した回転ロールを用いる方法、熱風オーブンを使用する方法などを採用することができる。加熱する温度としては１００〜１５０℃、好ましくは１１０〜１４０℃にフィルムを加熱した後、回転速度の異なるロール間でフィルム長手方向に３〜７倍、好ましくは４〜６倍延伸を行う。そして、一旦冷却後、ステンター式延伸機にフィルム端部をクリップで把持して導入し、好ましくは１３０〜１６０℃、より好ましくは１４０〜１５５℃に加熱して幅方向に５〜１０倍、好ましくは６〜９倍延伸を行う。そしてそのままステンター内で１５０〜１６５℃で１〜３０秒間の熱処理を行い二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができる。なお、熱処理工程において、フィルム長手方向および／もしくは幅方向に１〜１０％程度のリラックスを行うことは寸法安定性の観点から好ましい。このように得られた本発明のポリプロピレンフィルムのＢ層面には、Ｃ層と貼り合わせるために空気中または窒素ガス、炭酸ガスの１種以上の雰囲気中でコロナ放電処理を行い、表面の濡れ張力を３５ｍＮ／ｍ以上にして巻き取ることが好ましい。

次に、ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の範囲のＣ層の熱可塑性樹脂として、ポリエチレンテレフタレート樹脂（以下ＰＥＴと略称する）を用い、該ＰＥＴにボイド形成剤を１〜３０質量％になるように添加混合し、二軸押出機を使用してコンパウンドする。また、Ｃ層に積層するＤ層の樹脂として、該Ｃ層の樹脂と同じＰＥＴに、ボイド形成剤を１〜２５質量％になるように添加混合し、二軸押出機を使用してコンパウンドする。このようにして用意した樹脂を各々単軸の溶融押出機に供給し、Ｃ層樹脂組成およびＤ層樹脂組成を２８０℃にて溶融押出を行う。そしてポリマー管の途中に設置したフィルターを通して異物や、粗大ボイド形成剤などを除去した後、マルチマニホールド型のＴダイあるいはＴダイ上部に設置したフィードブロックにて、たとえばＤ層／Ｃ層型の２種２層積層またはＤ層／Ｃ層／Ｄ層型の２種３層積層を行いＴダイより回転金属ロール上に吐出して未延伸シートを得る。この際、回転金属ロールは表面温度が２０〜５０℃に制御することが、金属ロールへの粘着がおこらずに密着性が良好となるので好ましい。得られた溶融積層シートを、冷却されたドラム上で密着冷却固定化し、未延伸積層フィルムを作製する。この時、均一なフィルムを得るために、静電気を印加して、フィルムをドラムに密着させることが望ましい。その後、延伸の方法は特に限定されないが、上記のポリプロピレンフィルム同様に、逐次二軸延伸の方法を用いることが好ましい。

逐次二軸延伸において、縦延伸時の延伸温度は樹脂のガラス転移点Ｔｇよりも２℃〜２０℃高く、かつ面倍率を２〜６倍と範囲にすることが好ましい。また、横延伸温度は、縦延伸温度よりも２〜２０℃高く、横延伸倍率は縦延伸倍率よりも１．１〜３倍高く延伸することにより、過剰延伸による孔の粗大化を防ぎ、面内に均一な孔を効率的に発生させることができ、結果として多量かつ微細な孔を効率的に形成させることができる。

こうして得られたＰＥＴフィルムに、平面安定性、寸法安定性を付与するため、引き続いてテンター内で１８０℃〜２４０℃で熱処理（熱固定）を行い、均一に徐冷後、室温付近まで冷却した後、巻き取ることにより、熱寸法安定性に優れたフィルムを得ることができる。

次に、上記Ｂ層、Ｃ層またはＤ層の上に、ポリエステル、ポリウレタン、アクリル系の少なくとも１種以上の接着剤を塗布乾燥後の厚みで１〜１０μｍ塗布して重ね合わせた後、金属ロールとゴムの一対の加圧ニップロールに通し、ポリプロピレンフィルム側のロール温度をガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の熱可塑性樹脂フィルム側の温度よりも２０℃以上低くし、加圧ニップロールの温度を６０〜１３０℃の範囲とし、加圧圧力を０．１〜０．５ＭＰａの範囲として積層することにより、本発明の光反射板用積層フィルムを得ることができ、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（特性の測定方法及び評価方法）
以下、実施例により本発明を詳細に説明する。なお、特性は以下の方法により測定、評価を行った。

（１）ポリプロピレン樹脂のアイソタクチックインデックス（ＩＩ）
アイソタクチックインデックス（ＩＩ）は、沸騰ｎ−ヘプタン抽出残分から求める。試料を沸騰ｎ−ヘプタンで一定時間抽出し、抽出されない部分の質量（％）を求めてアイソタクチックインデックスを算出する。

詳しくは、円筒濾紙を１１０±５℃で２時間乾燥し、２３℃、６５％ＲＨの室内で２時間以上放置してから、円筒濾紙中にサンプル（粉体またはフレーク状などのポリプロピレン）１０ｇを入れ、秤量カップ、ピンセットを用いて直示天秤にて精秤（小数点４桁まで）する。

これをヘプタン８０ｃｃが入った抽出器の上部にセットし、抽出器と冷却器を組み立てる。これをオイルバスまたは電機ヒーターで加熱し、１２時間抽出する。加熱は冷却器からの滴下数が１分間１３０滴以上であるように調節する。抽出残分が入った円筒濾紙を取り出し、真空乾燥器に入れて８０℃、１００ｍｍＨｇ以下の減圧度で５時間乾燥する。乾燥後２３℃、６５％ＲＨの室内で２時間放置した後精秤し、下記式で算出する（単位：％）。ここで、Ｐｏは抽出前のサンプルの重量（ｇ）、Ｐは抽出後のサンプルの重量（ｇ）である。

ＩＩ（％）＝（Ｐ／Ｐｏ）×１００
同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたＩＩの平均値を該サンプルのＩＩとした。（２）メルトフローレイト（ＭＦＲ）
ポリプロピレンおよびポリプロピレン共重合体樹脂は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）の条件Ｍに準拠して測定する（２３０℃、２．１６ｋｇ）。エチレン系樹脂は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）の条件Ｄに準拠して測定する（１９０℃、２．１６ｋｇ）。

（３）β晶活性の確認およびβ晶分率
樹脂またはフィルム５ｍｇをサンプルとしてアルミパンに採取し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）（セイコー電子工業製 ＲＤＣ２２０）を用いて測定した。まず、窒素雰囲気下で２０℃から２０℃／分で２５０℃まで昇温し、そのまま５分間保持する。次いで、２０℃／分で２５℃まで降温し、そのまま５分間保持する。そして、再度２０℃／分で２５０℃まで昇温し測定を行う。２回目の昇温の際、１４５〜１５７℃の温度域で観察されるポリプロピレンのβ晶融解ピークと１５８℃以上に観察されるポリプロピレンのα晶融解ピークについて、高温側の平坦部を基準に引いたベースラインとピークに囲まれる領域の面積から、各々の融解熱量を算出する。なお、融解熱量の較正はインジウムを用いて行う。β晶活性はβ晶融解熱量（ΔＨβ）、α晶融解熱量（ΔＨα）から以下の式で算出する。

β晶活性（％） ＝ 〔ΔＨβ ／ （ΔＨα ＋ ΔＨβ）〕 × １００
一方、β晶分率は、ある時点でのポリプロピレン樹脂またはフィルム中のβ晶の存在比率を示す値であり、それまでのポリプロピレン樹脂またはフィルムの製造工程履歴によって変化する値である。β晶分率の評価は上記したβ晶活性の測定における最初の加熱時の融解ピークからβ晶、α晶の融解熱量を求め、同様の式により計算される値である。

なお、積層フィルムにおいて、ポリプロピレン層のβ晶分率を測定する際は、積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、層単体を構成する成分を採取し測定することができる。

また、上記の手法で１４５〜１５７℃に頂点を有する融解ピークが存在するが、β晶の融解に起因するものか不明確な場合は、１４５〜１５７℃に頂点を有する融解ピークが存在することと、下記条件で調製したサンプルについて、２θ／θスキャンで得られる回折プロファイルの各回折ピーク強度から算出されるＫ値が０．３以上であることをもってβ晶活性を有するものと判定すればよい。

下記に広角Ｘ線回折法の測定条件を示す。

・サンプル：フィルムを、方向を揃えて、熱プレス調整後のサンプル厚さが１ｍｍ程度になるよう重ね合わせた後、これを０．５ｍｍ厚みの２枚のアルミ板で挟み、２８０℃で熱プレスして融解・圧縮させ、ポリマー鎖をほぼ無配向化した。得られたシートを、アルミ板ごと取り出した直後に１００℃の沸騰水中に５分間浸漬して結晶化させ、その後２５℃の雰囲気下で冷却して得られるシートを切り出したサンプルを測定に供した。

・Ｘ線回折装置：理学電気（株）製 ４０３６Ａ２
・Ｘ線源 ：ＣｕＫα線（Ｎｉフィルター使用）
・出力 ：４０ｋＶ、２０ｍＡ
・スリット系 ：２ｍｍφ−１°−１°
・検出器 ：シンチレーションカウンター
・計数記録装置：理学電気（株）製 ＲＡＤ−Ｃ型
・測定方法 ：２θ／θスキャン（ステップスキャン、２θ範囲１０〜５５°、０．０５°ステップ、積算時間２秒）。

ここで、Ｋ値は、２θ＝１６°付近に観測され、β晶に起因する（３００）面の回折ピーク強度（Ｈβ_１とする）と２θ＝１４，１７，１９°付近にそれぞれ観測され、α晶に起因する（１１０）、（０４０）、（１３０）面の回折ピーク強度（それぞれＨα_１、Ｈα_２、Ｈα_３とする）とから、下記の数式により算出できる。Ｋ値はβ晶の比率を示す経験的な値であり、各回折ピーク強度の算出方法などＫ値の詳細については、ターナージョーンズ（Ａ．Ｔｕｒｎｅｒ Ｊｏｎｅｓ）ら，“マクロモレキュラーレ ヒェミー”（Ｍａｋｒｏｍｏｌｅｋｕｌａｒｅ Ｃｈｅｍｉｅ），７５，１３４−１５８頁（１９６４）を参考にすればよい。

Ｋ ＝ Ｈβ_１／｛Ｈβ_１＋（Ｈα_１＋Ｈα_２＋Ｈα_３）｝
なお、ポリプロピレンの結晶型（α晶、β晶）の構造、得られる広角Ｘ線回折プロファイルなどは、例えば、エドワード・Ｐ・ムーア・Ｊｒ．著、“ポリプロピレンハンドブック”、工業調査会（１９９８）、ｐ．１３５−１６３；田所宏行著、“高分子の構造”、化学同人（１９７６）、ｐ．３９３；ターナージョーンズ（Ａ．Ｔｕｒｎｅｒ−Ｊｏｎｅｓ）ら， “マクロモレキュラー ヒェミー”（Ｍａｋｒｏｍｏｌｅｋｕｌａｒｅ Ｃｈｅｍｉｅ），７５，ｐ．１３４−１５８や、これらに挙げられた参考文献なども含めて多数の報告があり、それを参考にすればよい。

上記確認は、二軸延伸後のフィルムは勿論のこと、対応する未延伸シートについて測定しても構わない。

本発明では、β晶活性を有するものを○、有さないものを×とした。

（４）ポリプロピレン樹脂層の無機粒子の含有量
ポリプロピレン樹脂層においては、樹脂またはフィルム１０ｇを１３５℃に加熱したキシレンに溶解させる。遠心分離によりキシレンに不溶である無機粒子を沈降させ、濾別することで無機粒子を採取し、重量を測定することで無機粒子の含有量を算出する。

（５）ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の熱可塑性樹脂層のボイド形成剤に含有量
無機粒子含有量については、試料と白金ルツボの重量（Ｖ1）を室温２３℃、湿度６５％の室内で秤量した後、試料を白金ルツボに入れて下部よりガスバーナーで加熱溶融飛散させる。その後、７００℃の加熱炉で１時間焼成した後、室温２３℃、湿度６５％の室内で冷却して、試料と白金ルツボの重量（Ｖ２）の重量を測定し、下記式にて重量を測定して求めた。

含有量Ｖ（％）＝（Ｖ１−Ｖ２）／Ｖ１ ×１００
また、非相溶性樹脂性の含有量については、基材樹脂の良溶媒で樹脂を溶解させた後、^１Ｈ−ＮＭＲ法にて、各樹脂組成のピーク比から含有量を求める。

（６）平均粒子径
樹脂に添加前の粒子、もしくは上記のように熱溶媒を用いて樹脂、フィルムから濾別し単離した粒子または非相溶性樹脂を透過型電子顕微鏡（日立製作所製 Ｈ−７１００ＦＡ）を用いて３０，０００倍で写真撮影を行う。写真上の個々の粒子について円相当径を測定する。１，０００個の粒子について、円相当径を求め、粒子径を０〜０．０５μｍ、０．０５〜０．１０μｍ、０．１０〜０．１５μｍ・・・、０．５５〜０．６０μｍ・・・、とグループ分けし、それぞれのグループにいくつの粒子が含まれるか粒度分布を求める。各グループの中間値をそのグループの代表径ｄ_ｉとし（たとえば、０．１０〜０．１５μｍのグループではｄ_ｉ＝０．１２５μｍ）、グループに含まれる粒子個数ｎ_ｉとから、下記式により平均粒子径（重量平均径）を算出する。

ｄ ＝ （Σ ｎ_ｉ ・ ｄ_ｉ ^４） ／ （Σ ｎ_ｉ ・ ｄ_ｉ ^３）
ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の熱可塑性樹脂で熱溶媒に溶けない樹脂においては、フィルム層断面をカッターで切り出し、その断面をＲｕＯ_４染色超薄切片法によりフィルムの横方向−厚み方向に断面を有する超薄切片（サンプル）を採取した。すなわち、ミクロトーム法を用いて上記断面を有する超薄切片を採取し、該切片をＲｕＯ_４で染色し、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、下記条件で観察した。

・装置 ：（株）日立製作所製 透過型電子顕微鏡（Ｈ−７１００ＦＡ）
・加速電圧：１００ｋＶ
・観察倍率：１０，０００倍
得られた像を用いて、面積１０μｍ×１０μｍ当たりに存在する全ての粒子の短径、長径を測定し、これら全ての平均値を粒子の平均粒子径とした（単位：μｍ）。ここでいう長径、短径は、粒子のサイズを横方向、厚み方向に沿って計測した。また、像の端で粒子が見切れてしまっているものについては、測定する必要は無い。なお、ここでいう短径、長径とは、断面に観察される各粒子のサイズを横方向、厚み方向に沿って計測した値のうち、それぞれ最も小さい部分と最も大きい部分の長さである。

（７）フィルム厚み
フィルム厚みは、ダイヤルゲージを用い、ＪＩＳ Ｋ７１３０（１９９２）Ａ−２法に準じて、フィルムの任意の１０ヶ所について厚みを測定した。その平均値を１０で除してフィルム厚みとした。

また、積層フィルムの場合の各層の厚みは、積層フィルムをエポキシ樹脂に包埋しフィルム断面をミクロトームで切り出し、該断面を走査型電子顕微鏡で５，０００倍の倍率で観察し、積層各層の厚み比率を求めた。求めた積層比率と上記したフィルム厚みから、各層の厚みを算出した。

（８）光反射率
分光光度計（日立製作所製 Ｕ−３４１０）に、φ６０積分球（日立製作所製 １３０−０６３２）および１０度傾斜スペーサーを取り付けた状態で５６０ｎｍの光反射率をＣ層を積層した側とは反対側のフィルム面（Ａ層またはＢ層）について求めた値である。３回測定した平均値を求め、高光反射率を示す表面の値を光反射率とした。

（９）全光線透過率
直読式ヘーズメーター（スガ試験機製 ＨＧＭ−２ＤＰ）を使用して全光線透過率を測定した。測定は５回行い、その平均値を採用した。

（１０）ガラス転移点Ｔｇおよび結晶化温度Ｔｍｃ
フィルム組成の樹脂または積層フィルム断面を走査型電子顕微鏡で１０，０００倍の倍率で観察して求めた積層各層の厚みに応じて各層を削り取ることで、各層単体を構成する成分５ｍｇをサンプルとしてアルミパンに採取し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）（セイコー電子工業製 ＲＤＣ２２０）を用いて測定した。まず、窒素雰囲気下で２０℃から１０℃／分で２８０℃まで昇温し、そのまま５分間保持する。次いで、１０℃／分で２５℃まで降温し、そのまま５分間保持する。そして、再度２０℃／分で２８０℃まで昇温し測定を行う。２回目の昇温の際に観察される高温側の平坦部を基準に引いたベースラインから観察される初期吸熱ピークをガラス転移点Ｔｇとし、１回目の昇温後、１０℃／分で２５℃まで降温する際にみられる発熱ピークを結晶化温度Ｔｍｃとして求めた。

（１１）フィルム全体の空孔率
フィルムの空孔率は、シートを３０ｍｍ×４０ｍｍの大きさにカットして得た試料サンプルを、ミラージュ貿易（株）製高精度電子比重計ＳＤ−１２０Ｌを用い、水中置換法にて１０点測定した。なお、測定は温度２３℃、相対湿度６５％の条件下にて行なった。また、測定は、フィルムの見かけ比重（ｄ１）を測定した後、さらに、このシートを２８０℃の熱プレスによって熱融解して圧縮して完全に空孔を排除したシート作成し、該シートを３０℃の水に浸漬して急冷したシートの見掛け比重（ｄ２）を同様に測定する。フィルム全体の空孔率は下記式により求めた。

フィルム全体の空孔率（％）＝（１−ｄ１／ｄ２）×１００
（１２）Ｂ層、Ｄ層の空孔率
凍結ミクロトーム法を用い、−１００℃でフィルムの横方向−厚み方向断面を採取した。得られたフィルムの断面に、Ｐｔをコートした後、下記条件にて走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて断面を観察し、断面像を採取した。

・装置 ：（株）日立製作所製超高分解能電解放射型走査電子顕微鏡（ＵＨＲ−ＦＥ−ＳＥＭ）Ｓ−９００Ｈ
・加速電圧：２ｋＶ
・観察倍率：１０，０００倍。

横方向に平行にスキン層を連続観察し、観察位置を変えてスキン層の断面写真を５枚採取した。

得られた各断面写真の上にＯＨＰシート（セイコーエプソン（株）製ＥＰＳＯＮ専用ＯＨＰシート）を乗せた。次に、ＯＨＰシート上にスキン層のボイド（空隙）のみをマジックペンで黒く塗りつぶした。得られたＯＨＰシートの画像を用い、上記（１）と同様の方法で解析し、観察したスキン層の全面積（スキン層厚み×横方向に観察した実寸）、即ち測定の対象とした矩形対象領域（Ｒｅｃｔａｎｇｕｌａｒ ＡＯＩ）の全面積に対する、ボイド（黒く塗りつぶした部分）の面積の比率を百分率で算出し、スキン層のＢ層、Ｄ層の空孔率とした（単位：％）
（１３）Ａ層またはＣ層の空孔率
Ａ層およびＢ層を含むポリプロピレン樹脂フィルムにおけるポリプロピレン樹脂層（Ａ層）の空孔率は、（１１）のフィルム全体の空孔率と（１２）のスキン層の空孔率から、下記式にて求めた。

Ａ層の空孔率（％）＝（フィルム全体の空孔率（％）−スキン層Ｂ層の空孔率（％）×スキン層Ｂ層の厚み比率）／Ａ層の厚み比率
ここで、Ａ層／Ｂ層の界面については、ＳＥＭの断面写真での空孔率の差で判断する。

またはガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の範囲の熱可塑性樹脂層（Ｃ層）がD層と積層されてなる熱可塑性樹脂フィルムにおけるC層の空孔率は、、（１１）のフィルム全体の空孔率と（１２）のスキン層の空孔率から、下記式にて求めた。

Ｃ層の空孔率（％）＝（フィルム全体の空孔率（％）−スキン層Ｄ層の空孔率（％）×スキン層Ｄ層の厚み比率）／Ｃ層の厚み比率
Ｃ層／Ｄ層の界面については、ＳＥＭの断面写真での空孔率の差で判断する。

（１４）熱収縮率
フィルムの長手方向（ＭＤ）と幅方向（ＴＤ）の熱収縮率測定は、フィルムの長手方向、幅方向をそれぞれサンプルの長さ方向とした幅１０ｍｍ、長さ３００ｍｍのサンプルについて、両端部から５０ｍｍのところに線を引き試長２００ｍｍ（Ａ）とする。一方の端部を枠に張り付け、もう一方の端部に荷重３ｇを付けた後、１００℃に保たれたオーブンに１時間入れて加熱した後、２３℃の室内に１時間放置後、試長２００ｍｍの寸法変化（Ｂ）を読みとり、下記式にて求めた。

熱収縮率（％）＝（Ａ−Ｂ）／Ａ×１００
フィルムの長手方向、幅方向についてそれぞれ１０点測定し平均値を求めた。

（１５）フィルムのカール
フィルムを２００ｍｍ四方に切り出し、温度２３℃、相対湿度６５％の室内にて厚さ５ｍｍ以上の鋼板上に置き、鋼板からフィルムの４辺の浮き上がりを測定するものである。このとき、４辺の内最も浮き上がった高さをカール値として求め、切り出した１０枚について求めたカール値の平均値をそのフィルムのカール値とした。

（１６）表面欠点の判定
二軸延伸後の白色ＯＰＰの表面を目視により観察し、以下の基準で判定した。

○：表面に粘着痕、クレータ状の欠点が観察されない。

×：表面に粘着痕、クレータ状の欠点が観察される。

工業的に実用に供することができるのは、○と判定されるフィルムである。

（１７）工程通過性
製膜機に配置された金属製ロール、特に延伸ロールへの非相溶性樹脂や粒子の脱落に起因する白粉が付着、連続１時間の製膜中の安定製膜性を観察し、以下の基準で判定した。

○：延伸ロールに白粉が付着せず、フィルムのシワの発生や破れがなく製膜性が良好。

×：延伸ロールに白粉が付着して工程し、または、フィルムにシワが入ったり、破れが起こる。

工業的に実用に供することができるのは、○と判定されるフィルムである。

（実施例１）
本発明のＡ層樹脂組成は、ポリプロピレン樹脂として住友化学（株）製ホモポリプロピレンＦＬＸ８０Ｅ４（ＭＦＲ：５ｇ／１０分、アイソタクチックインデックス（以下、ＩＩと表記）：９７％、以下ｈＰＰ１と表記する）を８１．７質量％、メタロセン触媒法により重合された低密度ポリエチレン（デュポンダウエラストマー社製、“エンゲージ”８４１１；ＭＦＲ：１８ｇ／１０分（１９０℃）；以下、単にＶＬＤＰＥと略称する場合がある）３質量％、平均粒子径２００ｎｍのルチル型酸化チタン無機粒子（以下、ＴｉＯ_２−１と表記する）を１５質量％、β晶核剤である、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２，６−ナフタレンジカルボキシアミド（新日本理化（株）製、ＮＵ−１００、以下、単にβ晶核剤と表記する）を０．３質量％混合して計量ホッパーから二軸押出機に原料供給し、３００℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して、２０℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットして混合組成物を得た（以下β晶ＰＰと表記する）。該β晶ＰＰのβ晶活性は７４％であった。

また、Ｂ層樹脂組成として、エチレンを２質量％共重合したポリプロピレン樹脂（以下ｒＰＰ１と表記する）９９．８質量％と、平均粒子径１．７μｍの球状シリカ無機粒子（水澤化学製、ＡＴＳ−２０Ｓ、以下ＳｉＯ_２−１と表記する）０．２質量％を混合して計量ホッパーから二軸押出機に原料供給し、２８０℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して、２０℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットして混合組成物を得た。これらのＡ層およびＢ層の混合組成物を別々の単軸押出機に供給し、各々２３０℃で溶融押出を行った。ポリマー管途中に設置した粗さ３０μｍのスクリーンにて異物を除去後、マルチマニホールド型のＢ／Ａ／Ｂ複合Ｔダイにて積層し、そのまま表面温度８５℃の金属ロール上に吐出し、エアナイフを用いてエアーを吹き付けながらロール上にて徐冷し、未延伸シートを得た。このときの未延伸シート全体のβ晶分率は５５％であった。ついでこの未延伸シートを１３５℃に加熱した金属ロールを使用して予熱し、フィルム長手方向に５倍延伸した。引き続いて、テンター式横延伸機に導入して、１５５℃にて幅方向に機械倍率で９倍の延伸を行い、引き続き幅方向への弛緩率５％で１６０℃で５秒間の熱固定を行い、トータル厚み５０μｍ、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層の積層厚み比２：４６：２で、Ａ層の空孔率が５０％の二軸延伸ポリプロピレンフィルム（以下白色ＯＰＰと略称する）を得た。このようにして得られた白色ＯＰＰの表面には、下記ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の熱可塑性樹脂フィルム層（Ｃ層）と積層する際に、層間接着力を高めるために空気中でコロナ放電処理を行い巻き取った。

上記白色ＯＰＰに積層するガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の熱可塑性樹脂フィルム層（Ｃ層）の樹脂組成として、ポリエチレンテレフタレート（以下ＰＥＴと表記する）８５質量％と、非相溶成分（ｂ）としてポリメチルペンテン（以下ＰＭＰと表記する）１５質量％を二軸押出機に供給して２８０℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して２０℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットして混合組成物を得た。

また、上記Ｃ層の両面に積層する樹脂層（Ｄ層）樹脂組成として、ＰＥＴを８６質量％、平均粒径２μｍの炭酸カルシウム（以下、ＣａＣＯ_３と表記する）を１５質量％を混合して二軸押出機に原料供給し、２８０℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して２０℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットして混合組成物を得た。これらのＣ層およびＤ層の混合組成物を別々の単軸押出機に供給し、各々２８０℃で溶融押出を行った。ポリマー管途中に設置した粗さ５０μｍのスクリーンにて異物を除去後、マルチマニホールド型のＤ／Ｃ／Ｄ複合Ｔダイにて積層し、そのまま表面温度３０℃の金属ロール上に吐出し、静電印加法にてロール上密着させて冷却し、未延伸シートを得た。この未延伸シートを温度８５℃で長手方向に３．３倍に延伸し、続いてテンターにて９５℃の予熱ゾーンを通して１００℃で巾方向に３．５倍に延伸した。さらに引き続き２２０℃にて８秒間熱処理し、トータル厚み５０μｍ、Ｄ層／Ｃ層／Ｄ層の積層厚み比２：４６：２、Ｃ層の空隙率４０％の二軸延伸ＰＥＴフィルム（以下白色ＯＰＥＴと略称する）を得た。

次に、該白色ＯＰＥＴのＤ層面にポリエステルポリウレタン系接着剤と硬化剤（三井武田ケミカル（株）製、“タケラック”Ａ３１０と“タケネート”Ａ３を１０：１の比率で混合）（以下ＰＥＴ−Ｕと表記する）を溶媒のトルエンで希釈して、塗布乾燥後の厚みで２μｍ塗布して白色ＯＰＰと白色ＯＰＥＴを重ね合わせた後、金属ロールとゴムの一対の加圧ニップロールに通し、白色ＯＰＰ側のゴムロール温度を８０℃、白色ＯＰＥＴ側の金属ロール温度を１１０℃（白色ＯＰＰ側と白色ＯＰＥＴ側の温度差３０℃）、加圧圧力０．２ＭＰａの条件で積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。本発明の積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９８％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が１％以下で、カールも５ｍｍと小さく、表面欠点がなく、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例２）
Ａ層樹脂組成としてｈＰＰ−１を９１．７質量％、ＶＬＤＰＥを３質量％、平均粒子径２００ｎｍのＴｉＯ_２を５質量％、β晶核剤を０．３質量％を混合して二軸押出機にて３００℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して、２０℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットしてＡ層用の組成物を得た。また、Ｂ層樹脂として無機粒子の添加量を１質量％とした以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。本発明の積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９５％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が１％以下で、カールも７ｍｍ以下と小さく、表面欠点もないことから、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例３）
Ａ層樹脂組成としてｈＰＰ−１を６８．７質量％、主鎖骨格中に長鎖分岐を有するポリプロピレンである、Ｂａｓｅｌｌ製ポリプロピレンＰＦ−８１４（ＭＦＲ：３ｇ／１０分、ＩＩ：９７％；以下、単にＨＭＳ−ＰＰと略称する場合がある）３質量％、ＶＬＤＰＥを３質量％、平均粒子径２００ｎｍのＴｉＯ_２を２５質量％、β晶核剤を０．３質量％を混合して二軸押出機にて３００℃で溶融混練を行い、ストランド状にダイから吐出して、２０℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットしてＡ層用の組成物を得た以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。本発明の積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は１０３％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が０％で、カールも２ｍｍと小さく、表面欠点もないことから、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例４）
実施例１において、Ａ層樹脂組成で平均粒子径６０ｎｍの超微粒子酸化亜鉛（堺化学（株）製、“ＦＩＮＥＸ”２５ＬＰ、以下、ＺｎＯと表記する）を用いた以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９６％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が１％で、カールも５ｍｍと小さく、表面欠点もないことから、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例５）
実施例１において、Ａ層樹脂組成で平均粒子径５００ｎｍのシリカ無機粒子（水澤化学（株）製、“ＳＩＬＮＥＸ”ＮＨ−５、以下、ＳｉＯ_２−２と表記する）を用いた以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９９％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が１％で、カールも５ｍｍと小さく、表面欠点もないことから、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例６、７）
実施例１において、実施例６ではＢ層の樹脂にエチレン３質量％共重合したポリプロピレン樹脂（以下ｒＰＰ２と表記する）を用い、白色ＯＰＰの厚み構成をＢ層／Ａ層／Ｂ層＝２／３１／２μｍ、白色ＰＥＴの厚み構成を２／９６／２μｍとし、実施例７では、Ｂ層の樹脂に実施例１のｈＰＰ１を用いた以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。実施例６、実施例７の積層フィルムはいずれも表面欠点はなく、工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９５％以上と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が１％以下で、カールも小さく、Ｄ層との密着力も高いことから、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例８）
Ｃ層の樹脂として、ガラス転移点Ｔｇが１００℃のシンジオタクジックポリスチレン（出光化学製、“ザレック”Ｓ−１００、以下、ＳＰＳと表記する）８０質量％と、実施例１でＡ層に用いた用いたＴｉＯ_２２０質量％の混合組成を用い、Ｄ層を積層せずに単膜で３００℃で溶融押出を行い、そのまま表面温度６０℃の金属ロール上に吐出し、静電印加法にてロール上密着させて冷却し、未延伸シートを得た。この未延伸シートを温度１０５℃で長手方向に３倍に延伸し、続いてテンターにて１２０℃の予熱ゾーンを通して１２５℃で巾方向に３．５倍に延伸した。さらに引き続き２００℃にて８秒間熱処理し、トータル厚み５０μｍの二軸延伸ＳＰＳフィルム（以下白色ＯＳＰＳと略称する）を得た。

次に、該白色ＯＳＰＳの面にアクリル系接着剤（主剤アクリル系樹脂、硬化剤アミンの２液型、３Ｍ製、“スコッチ・ウエルド”、以下アクリルと表記する）を塗布して、塗布乾燥後の厚みで１μｍ塗布して白色ＯＰＰと白色ＯＳＰＳを重ね合わせた後、金属ロールとゴムの一対の加圧ニップロールに通し、白色ＯＰＰ側のゴムロール温度を８０℃、白色ＯＰＥＴ側の金属ロール温度を１１０℃（白色ＯＰＰ側と白色ＯＰＥＴ側の温度差３０℃）、加圧圧力０．２ＭＰａの条件で積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。本発明の積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９８％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が０％で、カールも２ｍｍと小さく、表面欠点がなく、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例９）
Ｃ層の樹脂として、ガラス転移点Ｔｇが１５０℃のポリカーボネート（出光化学製、“タフロン”Ａ１７００、以下、ＰＣと表記する）８０質量％と実施例１でＡ層に用いた用いたＴｉＯ_２２０質量％の混合組成を用い、Ｄ層を積層せずに単膜で３００℃で溶融押出を行い、そのまま表面温度６０℃の金属ロール上に吐出し、静電印可法にてロール上密着させて冷却し、厚さ５０μｍの未延伸シートを得た。次に、該未延伸のＰＣシートの面に実施例１と同様にＰＥＴ−Ｕを塗布して、塗布乾燥後の厚みで２μｍ塗布して白色ＯＰＰとＰＣを重ね合わせた後、金属ロールとゴムの一対の加圧ニップロールに通し、白色ＯＰＰ側のゴムロール温度を８０℃、ＰＣ側の金属ロール温度を１１０℃（白色ＯＰＰ側とＰＣ側の温度差３０℃）、加圧圧力０．１ＭＰａの条件で積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。本発明の積層フィルムは工程通過性に優れ、フィルムの反射率は９７％と高く、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が０％で、カールもなく、表面欠点がなく、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（実施例１０）
実施例１の白色ＯＰＰと白色ＰＥＴの積層条件において、ＯＰＰ側のゴムロール温度を６０℃、白色ＰＥＴ側の金属ロール温度を１２０℃（ＯＰＰ側温度とＯＰＥＴ側の温度差６０℃）とし、加圧圧力を０．５ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本発明の光反射板用積層フィルムの樹脂組成および構成を表１、表２に示し、そのフィルム特性を表３に示した。本発明の積層フィルムは、反射率は９８％を維持し、１００℃で１時間加熱後の熱収縮率が１％以下で、カールも２ｍｍと小さく、表面欠点もないことから、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源部材として好適に用いることができる。

（比較例１１）
実施例１において、白色ＯＰＥＴのＣ層樹脂組成として、ボイド形成剤をＴｉＯ₂−１に代え、添加量を１０質量％とした以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。Ｃ層の空孔率が低いと、白色ＯＰＰと積層した後の光反射率が低下し、カールも大きくなる。

（比較例１）
実施例１において、ＯＰＰのＡ層樹脂組成でβ晶核剤ＮＵ−１００を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。本積層フィルムのＡ層のｈＰＰ１がβ晶活性を有していないために空孔率が低く、反射率が９０％と低いものとなり、モバイル情報機器用液晶画面の反射板として用いたときに画面が暗くなり、面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例２）
実施例１において、ＯＰＰのＡ層樹脂組成で平均粒子径３０ｎｍのアナターゼ型酸化チタン（富士チタン工業製、“ＴＡＦ−１５００Ｓ”、以下、ＴｉＯ_２−２と表記する）を添加混合した以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。本積層フィルムのＡ層に添加した無機粒子径が本発明の範囲以下であるため空孔率が低く、反射率が９２％と低いものとなり、モバイル情報機器用液晶画面の反射板として用いたときに画面が暗くなり、面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例３）
実施例１において、ＯＰＰのＡ層樹脂組成で平均粒子径９００ｎｍのシルカ粒子（水澤化学製、“ＡＭＴ−０８”、以下、ＳｉＯ_２−３と表記する）を２５質量％添加混合した以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。本積層フィルムのＡ層に添加した無機粒子径が本発明の範囲以上に大きく、添加量も多いため製膜中に破れが多発し、また工程通過性にも劣り、フィルムは空孔率が８５％と高いが反射率は９３％と低く、モバイル情報機器用液晶画面の反射板として用いたときに画面が暗くなり、面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例４）
実施例１において、ＯＰＰのＡ層樹脂組成のＴｉＯ_２−１添加量を２質量％とし、Ｂ層樹脂組成のエチレンを４質量％共重合したポリプロピレン樹脂（住友化学製、ＦＬ−６４１２、以下ｒＰＰ３と表記する）を用いた以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。本積層フィルムのＡ層の空孔率が低いために光反射率が９３％と低く、Ｂ層結晶化温度が９８℃と低いために製膜工程で加熱ロールに粘着して表面欠点が起こり、また、製膜中のフィルム破れも多発して生産性に劣るものであった。また、本フィルムをモバイル情報機器用液晶画面の反射板として用いたときに反射むらが出て、面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例５）
実施例１において、白色ＯＰＰのＢ層樹脂組成で、高結晶性のホモポリプロピレン樹脂（プライムポリマー製、Ｆ３００ＳＶ、ｈＰＰ２と表記する）を用いた以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。白色ＯＰＰのＢ層の結晶化温度が１１８℃と高いために、Ｂ層表面にＰＰの結晶形態によるクレーター状の凹凸が形成されて製膜工程中で削れが起こり、また、結晶性が高いために製膜中のフィルム破れも多発して生産性に劣るものであった。また、Ｃ層またはＤ層との密着性に劣り、モバイル情報機器用液晶画面の反射板として用いたときに反射むらが出て、面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例６）
実施例１において、白色ＯＰＰに積層されるＣ層樹脂として、ガラス転移点Ｔｇが０℃の厚さ５０μｍのＯＰＰ（東レ製、“トレファン”）を用いた以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。Ｃ層のガラス転移点Ｔｇが低いために、１００℃加熱時の熱収縮率が２％と大きく、カールも１２ｍｍと大きくなって、モバイル情報機器用液晶画面の面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例７）
実施例１において、白色ＯＰＰと白色ＯＰＥＴを積層する際の加熱温度を、白色ＯＰＰ側を１３０℃、白色ＰＥＴ側を１４０℃とした以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。積層する加圧ニップロールの温度が高く、また両面の温度差が小さいことから、カールが２０ｍｍと大きくなって、モバイル情報機器用液晶画面の面光源部材としては実用性に劣るものであった。

（比較例８）
実施例１において、白色ＯＰＰと白色ＯＰＥＴを積層する際の加圧ニップ圧力を０．７ＭＰａとした以外は、実施例１と同様にして光反射板用積層フィルムを得た。本積層フィルムの樹脂組成および構成を表４、表５に示し、そのフィルム特性を表６に示した。積層する加圧ニップロールのニップ高いことから、フィルムのボイドが潰れて反射率が低下し、また、カールの１３ｍｍと大きくなって、モバイル情報機器用液晶画面の面光源部材としては実用性に劣るものであった。

本発明の要件を満足する実施例では高い光反射率を有し、熱寸法安定性に優れ、小型液晶画面用の光反射板に好適であることがわかる。

本発明による光反射積層フィルムは、従来の反射フィルムと同等以上の光反射率を有していながら薄膜化可能であるため、小型化、薄膜化が要求されるモバイル情報機器用液晶画面の面光源用反射フィルムとして好適に用いることができる。

Claims (5)

1. β晶活性を有するポリプロピレン樹脂と平均粒子径５０〜５００ｎｍの無機粒子（ａ）とを含み、空孔率が３０〜８０％である層（Ａ層）の少なくとも片面に、結晶化温度Ｔｍｃが１００℃〜１１５℃の範囲のポリプロピレン樹脂を含む層（Ｂ層）を有し、このＢ層に、ガラス転移点Ｔｇが５０℃〜１５０℃の範囲の熱可塑性樹脂層（Ｃ層）が積層されてなり、Ａ層またはＢ層の波長５６０ｎｍの光反射率が９５％以上である光反射板用積層フィルム。
2. Ｃ層が、平均粒子径０．５〜５μｍのボイド形成剤（ｃ）を１０〜３０質量％含有し、空孔率が１０〜５０％である、請求項１に記載の光反射板用積層フィルム。
3. １００℃で１時間加熱による熱収縮率が、長手方向（ＭＤ）および幅方向（ＴＤ）共に１％以下である、請求項１または２に記載の光反射板用積層フィルム。
4. 一辺が２００ｍｍの正方形サンプルのカールが１０ｍｍ以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の光反射板用積層フィルム。
5. Ａ層およびＢ層を含むポリプロピレンフィルムとＣ層を含む熱可塑性樹脂フィルムとを積層するに際し、ポリプロピレンフィルムおよび熱可塑性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に、ポリエステル系接着剤、ポリウレタン系接着剤およびアクリル系接着剤からなる群から選ばれる少なくとも１種の接着剤を塗布乾燥後の厚みで１〜１０μｍ塗布して両者を重ね合わせた後、得られた積層体を金属ロールとゴムロールとからなる一対の加圧ニップロールに通し、加圧ニップロールの温度を６０〜１３０℃の範囲で、ポリプロピレンフィルム側のロール温度を熱可塑性樹脂フィルム側の温度よりも２０℃以上低くし、加圧圧力を０．１〜０．５ＭＰａの範囲で積層する請求項１〜４のいずれかに記載の光反射板用積層フィルムの製造方法。