JP5062322B2 - 空気二次電池 - Google Patents
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Description
1b … 空気極ケース
2 … 負極集電体
2a … 負極リード
3 … 負極層
4 … 空気極層
5 … 空気極集電体
5a … 空気極リード
6 … 透過防止層
7 … 非水電解液
8 … 微多孔膜
9 … パッキン
まず、本発明の空気二次電池について説明する。本発明の空気二次電池は、導電性材料を含有する空気極層および上記空気極層の集電を行う空気極集電体を有する空気極と、負極活物質を含有する負極層および上記負極層の集電を行う負極集電体を有する負極と、を有し、上記空気極層および上記負極層は互いに対面するように配置され、上記空気極層の負極層側の表面上には、非水ポリマー電解質からなり、かつ、充電時に上記空気極層で生じる酸素の透過を防止する透過防止層が形成されていることを特徴とするものである。
以下、本発明の空気二次電池について、構成ごとに説明する。
まず、本発明に用いられる空気極について説明する。本発明に用いられる空気極は、導電性材料を含有する空気極層と、上記空気極層の集電を行う空気極集電体と、を有するものである。
本発明に用いられる空気極層は、少なくとも導電性材料を含有するものである。さらに、必要に応じて、触媒および結着材の少なくとも一方を含有していても良い。
本発明に用いられる空気極集電体は、空気極層の集電を行うものである。空気極集電体の材料としては、例えば金属材料およびカーボン材料を挙げることができ、中でもカーボン材料が好ましい。カーボン材料は、耐腐食性に優れるという利点、電子伝導性に優れているという利点、金属に比べて軽いため重量当たりのエネルギー密度が高くなるという利点を有するからである。このようなカーボン材料としては、例えばカーボンファイバー(炭素繊維)、賦活カーボン(カーボン板を賦活したもの)等を挙げることができ、中でもカーボンファイバーが好ましい。電子が繊維を通じて伝導することができ、電子伝導性が高いからである。カーボンファイバーの種類としては、例えばPANカーボンファイバー、ピッチカーボンファイバー等を挙げることができる。一方、金属材料としては、例えばステンレス、ニッケル、アルミニウム、鉄およびチタン等を挙げることができる。
本発明における空気極の形成方法は、上述した空気極を形成することができる方法であれば特に限定されるものではない。空気極の形成方法の一例としては、まず、導電性材料、触媒および結着材を含有する空気極層形成用組成物を作製し、次に、この組成物を、空気極集電体上に塗布して、乾燥する方法等を挙げることができる。
次に、本発明に用いられる負極について説明する。本発明に用いられる負極は、負極活物質を含有する負極層と、上記負極層の集電を行う負極集電体と、を有するものである。
本発明に用いられる負極層は、少なくとも負極活物質を含有する。負極活物質は、金属イオンを吸蔵・放出することができるものであれば特に限定されるものではないが、例えば金属単体、合金、金属酸化物、金属窒化物等を挙げることができる。上記金属イオンとしては、例えばアルカリ金属イオンを挙げることができる。さらに、上記アルカリ金属イオンとしては、例えばLiイオン、NaイオンおよびKイオン等を挙げることができ、中でもLiイオンが好ましい。エネルギー密度の高い電池を得ることができるからである。
本発明に用いられる負極集電体は、負極層の集電を行うものである。負極集電体の材料としては、導電性を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、銅、ステンレス、ニッケル等を挙げることができる。上記負極集電体の形状としては、例えば箔状、板状およびメッシュ(グリッド)状等を挙げることができる。本発明においては、後述する電池ケースが負極集電体の機能を兼ね備えていても良い。また、負極集電体の厚さについては、目的とする空気二次電池の構成に応じて適宜選択することが好ましい。
本発明における負極の形成方法は、上述した負極を形成することができる方法であれば特に限定されるものではない。負極の形成方法の一例としては、箔状の負極活物質を、負極集電体上に配置して、加圧する方法を挙げることができる。また、負極の形成方法の他の例としては、負極活物質および結着材を含有する負極層形成用組成物を作製し、次に、この組成物を、負極集電体上に塗布して、乾燥する方法等を挙げることができる。
次に、本発明における透過防止層について説明する。本発明における透過防止層は、上記空気極層の負極層側の表面上に形成され、非水ポリマー電解質からなり、かつ、充電時に上記空気極層で生じる酸素の透過を防止する層である。透過防止層は、通常、酸素の気泡が透過できない程度の緻密性を有する。一方、透過防止層は非水ポリマー電解質から構成されているため、イオン伝導性は充分に確保することができる。
本発明において、空気極の空気極層と、負極の負極層とは、互いに対面するように配置される。本発明における空気極および負極の位置関係は、充電時に空気極層で生じる酸素に起因する充放電特性の悪化を抑制することができるものであれば特に限定されるものではない。中でも、本発明においては、図3(a)に示すように、空気極層4が、負極層3よりも高い位置に形成されていることが好ましい。充電時に空気極層4で生じる酸素が排気されやすい構造になるからである。一方、本発明においては、図3(b)に示すように、空気極層4の表面の法線方向Daと、負極層3の表面の法線方向Dbとが、鉛直方向Dcとは略直交するように形成されていても良い。
次に、本発明に用いられる電池ケースについて説明する。本発明に用いられる電池ケースの形状としては、上述した空気極、透過防止層、負極を収納することができれば特に限定されるものではないが、具体的にはコイン型、平板型、円筒型、ラミネート型等を挙げることができる。また、電池ケースは、大気開放型の電池ケースであっても良く、密閉型の電池ケースであっても良い。大気開放型の電池ケースは、上述した図1に示すように、大気と接触可能な電池ケースである。一方、電池ケースが密閉型電池ケースである場合は、密閉型電池ケースに、気体(空気)の導入管および排気管を設けることが好ましい。この場合、導入・排気する気体は、酸素濃度が高いことが好ましく、純酸素であることがより好ましい。また、放電時には酸素濃度を高くし、充電時には酸素濃度を低くすることが好ましい。
本発明の空気二次電池は、透過防止層および負極層の間に、非水電解液を保持するセパレータを有することが好ましい。より安全性の高い空気二次電池を得ることができるからである。上記セパレータとしては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等の多孔膜;および樹脂不織布、ガラス繊維不織布等の不織布等を挙げることができる。また、セパレータの厚さは、空気二次電池の用途等に応じて、適宜選択することが好ましい。
次に、本発明の空気極体の製造方法について説明する。本発明の空気極体の製造方法は、空気二次電池に用いられる空気極体の製造方法であって、導電性材料を含有する空気極層形成用組成物を用いて、空気極層を形成する空気極層形成工程と、上記空気極層上に、非水ポリマー電解質を溶解状態で含有する透過防止層形成用組成物を用いて、透過防止層を形成する透過防止層形成工程と、を有することを特徴とするものである。
以下、本発明の空気極体の製造方法について、工程ごとに説明する。
本発明における空気極層形成工程は、導電性材料を含有する空気極層形成用組成物を用いて、空気極層を形成する工程である。空気極層形成用組成物は、少なくとも導電性材料を含有するものである。さらに必要に応じて、触媒および結着材の少なくとも一方を含有していても良い。これらの材料については、上記「A.空気二次電池」に記載した内容と同様である。また、空気極層形成用組成物は、通常、溶媒を含有する。上記溶媒としては、例えばアセトン、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)、N,N−ジメチルアセトアミド(DMA)、N,N−ジメチルホルムアミド(DMF)、メチルエチルケトン(MEK)およびテトラヒドロフラン(THF)等を挙げることができる。
次に、本発明における透過防止層形成工程について説明する。本発明における透過防止層形成工程は、上記空気極層上に、非水ポリマー電解質を溶解状態で含有する透過防止層形成用組成物を用いて、透過防止層を形成する工程である。
本発明の空気極体の製造方法は、上述した空気極層形成工程および透過防止層形成工程を有するものである。さらに、本発明においては、得られた空気極体を用いることを特徴とする空気二次電池の製造方法を提供することができる。負極形成工程および電池組立工程については、一般的な空気二次電池における工程と同様であるので、ここでの記載は省略する。
(空気極体の作製)
まず、ケッチェンブラック(ケッチェンブラックインターナショナル社製)80重量部と、電解二酸化マンガン(高純度化学研究所製)15重量部と、PVDF溶液(クレハ社製)100重量部とを混合し、これにNMP(N−メチルピロリドン、関東化学社製)を添加し、混練機で混合することにより、空気極層形成用組成物を得た。その後、空気極層形成用組成物を、カーボンペーパー(空気極集電体、東レ社製、TGP−H−090、厚さ0.28mm)上に塗布し、乾燥によりNMPを除去した。これにより、空気極集電体上に空気極層を形成した。
次に、得られた空気極体を用いたリチウム空気二次電池を作製した(図6参照)。なお、電池の組立はすべてアルゴンボックス内(露点−40℃以下)で行った。ここで、リチウム空気二次電池20は、テフロン(登録商標)製の電池ケース11a、11bと、SUS製の電池ケース11cと、を有している。なお、電池ケース11bおよび電池ケース11cは、ボルト12で接合されている。さらに、電池ケース11aには酸素を供給する開口部を有しており、その開口部には、中空状の電流取出し部13が設けられている。また、空気極14および透過防止層15からなる空気極体には上記の方法で得られた空気極体を用い、負極層16には金属リチウム(本城金属社製、厚み200μm、直径16mm)を用いた。
次に、SUS製の電流取出し部13に空気極リード23を接続し、SUS製の電池ケース11cに負極リード25を接続し、リチウム空気二次電池20を、容積1000ccのガラス容器21に収納した。その後、ガラス容器21を密閉し、密封したガラス容器21をアルゴンボックス内から取出した。次に、酸素のガスボンベからガス導入部22を介して酸素を導入し、同時に、ガス排気部24から排気を行い、ガラス容器内を、アルゴン雰囲気から酸素雰囲気に置換した。これにより、評価用セルを得た。
ケッチェンブラック(ケッチェンブラックインターナショナル社製)80重量部と、電解二酸化マンガン(高純度化学研究所製)15重量部と、PVDF−HFP粉末(Kynar、登録商標)120重量部をアセトン3200重量部に溶解させ、さらに、(CF3SO2)2NLiをプロピレンカーボネート(PC)に濃度1Mで溶解させた非水電解液120重量部を添加したポリマー溶液とを混合し、これに希釈用のアセトンを添加し、混練機で混合することにより、空気極層形成用組成物を得た。
ケッチェンブラック(ケッチェンブラックインターナショナル社製)80重量部と、電解二酸化マンガン(高純度化学研究所製)15重量部と、PVDF−HFP粉末(Kynar、登録商標)120重量部をアセトン3200重量部に溶解させ、さらに、(CF3SO2)2NLiをプロピレンカーボネート(PC)に濃度1Mで溶解させた非水電解液120重量部を添加したポリマー溶液とを混合し、これに希釈用のアセトンを添加し、混練機で混合することにより、空気極層形成用組成物を得た。その後、空気極層形成用組成物を、カーボンペーパー(空気極集電体、東レ社製、TGP−H−090、厚さ0.28mm)上に塗布し、乾燥によりNMPを除去した。これにより、空気極集電体上に空気極層を形成した。
透過防止層15および負極層16の間に、(CF3SO2)2NLiをプロピレンカーボネート(PC)に濃度1Mで溶解させた非水電解液からなる電解質層17を設けたこと以外は、実施例1〜3と同様にして、評価用セルを得た(図7参照)。
透過防止層15の代わりに、ポリエチレン製微多孔セパレータ(セルガード社製)を用いたこと以外は、実施例4と同様にして、評価用セルを得た。
実施例1〜6および比較例1で得られた評価用セルを用いて、充放電試験を行った。下記に充放電の条件を示す。なお、充放電は放電スタートとし、25℃の恒温槽を用いて充放電を行った。
(1)100mA/(g−carbon)の電流で電池電圧2Vになるまで放電を行う
(2)放電後、1時間休止する。
(3)休止後、100mA/(g−carbon)の電流で電池電圧4.3Vになるまで充電を行う
ここで「g−carbon」は、粉末カーボン重量を表す。得られた結果を表1に示す。
Claims (10)
- 導電性材料を含有する空気極層および前記空気極層の集電を行う空気極集電体を有する空気極と、負極活物質を含有する負極層および前記負極層の集電を行う負極集電体を有する負極と、を有し、
前記空気極層および前記負極層は互いに対面するように配置され、
前記空気極層の負極層側の表面上には、非水ポリマー電解質からなり、かつ、充電時に前記空気極層で生じる酸素の透過を防止する透過防止層が形成されていることを特徴とする空気二次電池。 - 前記空気極層が、前記負極層よりも高い位置に形成されていることを特徴とする請求の範囲第1項に記載の空気二次電池。
- 前記空気極層が非水ポリマー電解質を含有し、
前記空気極層に含まれる非水ポリマー電解質と、前記透過防止層に含まれる非水ポリマー電解質とが、前記空気極層および前記透過防止層の界面で融着していることを特徴とする請求の範囲第1項または第2項に記載の空気二次電池。 - 前記透過防止層および前記負極層の間に、非水電解液からなる電解質層が形成されていることを特徴とする請求の範囲第1項から第3項までのいずれかに記載の空気二次電池。
- 前記非水ポリマー電解質が、非水ゲルポリマー電解質であることを特徴とする請求の範囲第1項から第4項までのいずれかに記載の空気二次電池。
- 空気二次電池に用いられる空気極体の製造方法であって、
導電性材料を含有する空気極層形成用組成物を用いて、空気極層を形成する空気極層形成工程と、
前記空気極層上に、非水ポリマー電解質を溶解状態で含有する透過防止層形成用組成物を用いて、透過防止層を形成する透過防止層形成工程と、
を有することを特徴とする空気極体の製造方法。 - 前記空気極層形成用組成物が、非水ポリマー電解質を溶解状態で含有することを特徴とする請求の範囲第6項に記載の空気極体の製造方法。
- 前記透過防止層形成工程の際に、前記空気極層に含まれる非水ポリマー電解質と、前記透過防止層に含まれる非水ポリマー電解質とを、前記空気極層および前記透過防止層の界面で融着させる融着処理を行うことを特徴とする請求の範囲第6項または第7項に記載の空気極体の製造方法。
- 前記融着処理が、溶液を用いた処理であることを特徴とする請求の範囲第8項に記載の空気極体の製造方法。
- 前記融着処理が、熱プレスを用いた処理であることを特徴とする請求の範囲第8項に記載の空気極体の製造方法。
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