JP5052964B2 - 高炉用コークスの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、非微粘結炭と粘結炭を配合した配合炭を使用した高炉用コークスの製造方法に関し、特に、非微粘結炭と粘結炭を問わず、各銘柄の原料炭中に含有するイナート（不活性）組織に起因するコークス強度の低下を抑制し、コークス強度を向上するための高炉用コークスの製造方法に関するものである。

一般に製鉄プロセスにおける還元材及び熱源として使用される高炉用コークスは、複数銘柄の原料炭をそれぞれ粉砕、配合し、各銘柄の原料炭が所定の割合で配合され、所定の粒度を有する配合炭を形成した後、コークス炉に装入し、所定時間乾留することで製造される。

この際、コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は、配合炭を構成する各銘柄の原料炭の性状と、配合炭の粒度により影響される。なお、ここで、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は、ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の１５ｍｍ篩上の割合（−）であり、コークスの強度（ドラム強度ともいう）を表す指標である。

コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅に影響を与える石炭の性状として、石炭の粘結性が挙げられる。石炭の粘結性は、ＪＩＳ Ｍ ８８０１のギーセラープラストメーターによる流動性試験によって測定される最高流動度や、ＪＩＳ Ｍ ８８０１のディラトメーターによる膨張性試験によって測定される全膨張率により求められ、これらの測定値が高くなるほど、石炭の軟化溶融時の流動性および膨張性は高くなる。

原料炭は、石炭の粘結性を基に、粘結性が高い粘結炭と、粘結性が低い非微粘結炭に分けられ、粘結炭は、軟化溶融時に流動性および膨張性が高いため、石炭粒子間の接着を容易にし、コークス強度を高める効果がある。

一方、非微粘結炭は、粘結炭の軟化溶融時の流動性および膨張性が低いため、石炭粒子間の接着が不十分となり、非微粘結炭を多量に配合するとコークス強度が低下する。

また、コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅に影響を与える石炭の性状として、粘結炭および非微粘結炭を問わず、石炭中に含有する、石炭の加熱時に軟化溶融しない不活性成分からなる組織（以下、「イナート組織」という）が挙げられる。

石炭中のイナート組織は石炭の軟化溶融時に膨張せず、石炭の再固化度時に収縮し難いため、石炭の膨張による石炭粒子間の接着を阻害するとともに、石炭の収縮時に亀裂を発生させ、これがコークス強度を低下させる原因となる。

一方、配合炭の粒度は、コークス炉装入時の嵩密度に影響し、粒度が粗い場合に最密充填構造に近づき、コークス炉装入時の嵩密度は向上し、石炭の軟化溶融、膨張時に石炭粒子間の接着を容易にさせるが、配合炭中に粗大な石炭粒子があると、その粒子界面から割れを誘発して、コークスの破壊強度を低下させる。

逆に、配合炭の粒度が小さ過ぎると、コークス炉に装入した際の嵩密度が低下し、石炭粒子間の空隙が大きくなるため、軟化膨張時に石炭粒子間の接着が不十分となり、コークスが低下する。

このため、一般的に、石炭の性状を均一化し、かつコークス装入時の嵩密度を維持することによりコークス強度を向上するため、石炭の粉砕により、配合炭全体の粒度は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％となるように調整している。

近年、石炭資源の枯渇化に伴い、非微粘結炭を多量に使用するとともに、イナート組織を多く含有する粘結炭及び非微粘結炭を使用し、かつ高い強度のコークスを製造することが要求されている。

このようなコークス強度を低下させる原因となる非微粘結炭及びイナート組織を多く含有する石炭を使用し、コークス強度を確保する上で、配合炭を構成する各銘柄の石炭の粉砕による粒度調整が重要であり、従来から、石炭の性状及び各銘柄に応じた石炭の粉砕方法とこれを利用した高強度コークスの製造方法が幾つか提案されている（特許文献１〜３参照）。

例えば、特許文献１には、複数の銘柄の石炭を、平均反射率が０．９体積％以下の非微粘結炭、平均反射率が０．９％を超えかつ全イナート量が３５体積％以上の高イナート炭、平均反射率が０．９％を超えかつ全イナート量が３５体積％未満の低イナートのグループに分け、非微粘結炭の粒径３ｍｍ以下の質量割合が、配合炭の粒径３ｍｍ以下の質量割合より高く、高イナート炭の粒径３ｍｍ以下の質量割合が非微粘結炭の粒径３ｍｍ以下の質量割合以下に、低イナート炭の粒径３ｍｍ以下の質量割合が高イナート炭の粒径３ｍｍ以下の質量割合未満に粉砕し、粉砕後の全ての石炭を混合しコークス炉で乾留することを特徴とする方法が示されている。

しかし、特許文献１記載の方法によっても、コークスの強度は、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で７８程度であり、所望強度のコークスが得られない場合がある。

また、特許文献２には、硬度の高い石炭、または、イナート量の多い石炭を、粒径の大きな石炭と粒径の小さな石炭に分級し、粒径の大きな石炭を粉砕し（第一の粉砕工程）、第一の粉砕工程で処理された石炭と前記粒径の小さな石炭を配合した後、配合した石炭をさらに粉砕し（第二の粉砕工程）、残りの石炭を配合した後、粉砕し（第三の粉砕工程）、前記第二の粉砕工程で処理された石炭と配合してコークス炉に装入することを特徴とする方法が示されている。

しかし、特許文献２記載の方法によっても、コークスの強度は、ＤＩ³⁰ ₁₅で、最高９４．３（ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８４程度に相当する）であり、所望強度のコークスが得られない場合がある。

このように、特許文献１及び２で提案する方法は、主として、石炭の平均反射率、イナート組織などの性状、非微粘結炭などの銘柄毎に石炭を粉砕することにより、石炭組織の均一化や配合石炭全体の粒度分布を調整して、コークス強度の向上を図るものであるが、いずれにおいても、期待するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅レベルに達しない場合がある。

また、本発明者らの検討の結果により、コークス強度はイナート組織の合計量ではなく、特定サイズ以上の粗大なイナート組織に支配されることが確認されており、特許文献１及び２で提案する方法における石炭中のイナート組織の合計量に基づく石炭粉砕では、コークス強度が十分に向上できない場合がある。

本出願人は、これらの方法に示される石炭の粒度調整では、コークス強度の向上に限界があるとの認識にたち、配合炭中のサイズが、最大長さで、１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織の累積体積比と、粉砕粒度との関係を調査研究し、高強度のコークスを製造し得る配合炭の粒度調整方法を、特許文献３で提案した。

特許文献３で提案した配合炭の粒度調整方法によれば、高度低下の原因となる低品位の非微粘結炭を多量に使用しても、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８６〜８７程度の強度を有するコークスを定常的に製造できる。

しかし、この方法では、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８７以上の高いコークス強度が要求される場合には、上記粗大イナート組織の累積体積比を低減するために、石炭を粉砕し、強度を高める必要があり、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭が増加し、配合炭全体の嵩密度も低下するので、目標とするＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８７以上のコークス強度を達成できない場合がある。

また、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加は、石炭の搬送過程及びコークス炉装入時に発塵の問題を引き起こし、さらには、コークス炉での炉壁カーボン付着量の増加によるコークス押出し負荷の増大や、タール品質の低下などの問題をもたらし、好ましくない。

したがって、粗大イナート組織を含む石炭の強粉砕に伴う、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や、配合炭全体の嵩密度（ｔ／ｍ³）の低下を抑制しつつ、安定かつ効果的にコークス強度を高めるための、石炭の粉砕による配合炭の粒度調整方法が求められているのが実情である。

特開２００６−２７３８８４号公報 特開２００６−３４８３０９号公報 特開２００４−３３９５０３号公報

本発明は、上記の従来技術の実情に鑑み、強度低下の原因となるサイズが最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織を含む石炭を、効果的に粉砕し、石炭粉砕に伴う、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や、配合炭全体の嵩密度の低下を抑制することで、安定かつ効果的にコークス強度を高めることができる高炉用コークスの製造方法を提供することを目的とする。

本発明は上記課題を解決するものであり、その発明の要旨は、以下のとおりである。

（１）複数銘柄の原料炭を銘柄別に粉砕、配合し、目標コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅となるように配合炭を形成した後、該配合炭をコークス炉に装入し、乾留して高炉用コークスを製造する方法であって、
（Ａ）予めサイズが最大長さで１．５ｍｍ以上であり、かつｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉ毎の体積率（体積％）が異なるイナート組織を含有する石炭を乾留し、得られたコークスのコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15に基づいて、各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、並びに、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）を定めるとともに、
（Ｂ）予め粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織の含有量（体積％）、および、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,j（体積％）を測定し、
（Ｃ）前記配合炭を構成する各銘柄の原料炭を、前記粗大イナート組織の含有量が５〜７体積％の境界値を用いて、該含有量が境界値以上の高イナート含有炭と、該含有量が境界値未満の低イナート含有炭の２種類に区分し、前記低イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕し、前記高イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕し、かつ、
（Ｄ）前記配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭は、前記各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）、並びに、前記粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,j（体積％）を基にづいて、下記（１）式を満足するよう粉砕することを特徴とする高炉用コークスの製造方法。

目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅−基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅＝Σ_j=1〜n｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）
＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝×Ｘ_j ・・・（１）
但し、
目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：目標とするコークス強度（−）、
基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：各銘柄ｊの原料炭を全て粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕した配合炭のコークス強度（−）、
ｉ：イナート組織の各サイズ区分（ｉ＝１がサイズ区分１：１．５〜３ｍｍ、ｉ＝２がサイズ区分２：３〜５ｍｍ、ｉ＝３がサイズ区分３：５〜１０ｍｍ、および、ｉ＝４がサイズ区分４：１０ｍｍ以上を示す。なお、サイズは最大長さ（ｍｍ）で測定。なお、サイズは最大長さ（ｍｍ）で測定。）、
ｊ：配合炭を構成する原料炭の各銘柄（ｊ＝１〜ｎにおけるｎは自然数を示す）、
Ａ_i：各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度（−／体積％）、
Ｂ_i：各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度（−／体積％）、
Ｉｂ_i,j：粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、ｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）、
Ｉａ_i,j：低イナート含有炭は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕し、高イナート含有炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕した後の各銘柄ｊの原料炭中における、ｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）、
Ｘ_j：配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭の配合割合（質量％）、
Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）：Ａ_iと（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）による重み付け平均値、
Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）：Ｂ_iと（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）による重み付け平均値、
Σ_j=1〜n｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝×Ｘ_j：｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝とＸ_jによる重み付け平均値、
ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の１５ｍｍ篩上の割合（−）、
ＤＩ¹⁵⁰ _-6：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩下の割合（−）、
ＤＩ¹⁵⁰ _6-15：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩上かつ１５ｍｍ篩下の割合（−）

本発明によれば、コークス強度の低下をもたらすサイズが最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織について、さらに、その組織のサイズによるコークス強度への影響度の違いを考慮し、効果的に粉砕することによって、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や、配合炭の嵩密度の低下をさせずに、極めて高い強度を有するコークスを製造することができる。

また、配合炭中の安価かつ低品位の非微粘結炭の使用比率を高めても、粗大イナート組織の累積体積比および石炭化度でグループ化して粉砕・配合し、配合炭の空隙充填度が高い状態で乾留を行うので、高強度でかつ均質のコークスを製造することができる。

一般にコ−クスの強度は、ヤング率等の物性と欠陥によって支配される。しかし、通常の高炉用コークスの製造プロセスで使用する原料炭の炭種やその配合比率、および、通常の乾留温度の条件で生成するコークスの基質におけるヤング率等の物性は大きく変化しないため、コークス強度はコ−クス中の欠陥によって支配されていると考えられている。

このコークス強度を支配するコークス中の欠陥は、構造上、主として、石炭の軟化膨張時に生じる石炭粒子間の接着不良および粗大気孔と、主として、再固化後の収縮時に生じるクラックの大きく２種類に分けられる。

通常のコークス製造用の原料炭は、コークス炉内で４００℃前後の温度で石炭は軟化、膨張を開始し、５００℃前後の温度で再固化し、コークス化する。

石炭の軟化、膨張時に、軟化溶融した石炭が石炭粒子間の空隙に充填され、石炭粒子同士が十分に接着されるためには、石炭装入時の嵩密度と石炭の粘結性（流動性および膨張性を表す指標）の関係を最適化する必要がある。

つまり、石炭装入時の空隙率（嵩密度の逆数）に対して石炭の粘結性が低い場合には、石炭の軟化、膨張時に、軟化溶融した石炭が、石炭粒子間の空隙を、十分に充填することはできず、各石炭粒子は拘束されず、自由膨張し、石炭粒子同士は、十分接触しないまま再固化し、コ−クス化するため、コークス強度は低下する。

また、石炭の軟化、膨張時に、各石炭粒子が拘束されず、自由膨張すると、石炭粒子内に揮発分に起因して発生した気泡は、系外に抜けずに成長するため、石炭粒子の表層壁が徐々に薄くなり、さらには、石炭粒子内の気泡が表層壁を破壊し破裂する。

石炭粒子内で成長し、または、気泡が破裂して気泡同士が連結することにより形成された大きな気孔は、コ−クスの破壊の起点となり、コークス強度を低下させる原因となる。

上記の石炭粒子間の接着と粗大気孔の生成は、石炭の軟化時の比容積Ｓｖと石炭装入時の嵩密度Ｂｄによって求められる石炭軟化時の空隙充填度（Ｓｖ×Ｂｄ）に支配されることが知られている。

図１に、石炭軟化時の空隙充填度（Ｓｖ×Ｂｄ）とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅の関係の一例を示す。図１から、空隙充填度（Ｓｖ×Ｂｄ）を１．１５以上に適正化することで、石炭粒子間の接着不良や、粗大気孔の生成を抑制し、コークスの強度を高めることができることが解る。

なお、石炭の軟化時の比容積Ｓｖは、ＪＩＳ Ｍ ８８０１のディラトメーターによる膨張性試験装置によって測定される石炭の最大膨張時の体積から求められるものである。

一方、石炭の再固化した後の収縮時に生じるクラックは、各石炭粒子の収縮率の違いにより生じる。

石炭中に存在するイナート組織は、石炭の加熱により軟化溶融するビトリニット組織およびエグジニット組織に比べ揮発分が少なく、石炭の軟化膨張時に殆ど膨張せず、再固化後の収縮率が小さい。

石炭の再固化した後の収縮時に生じるクラックは、イナート組織とビトリニット組織や、エグジニット組織などの軟化溶融組織との収縮率の差により、イナート組織の界面に応力が発生し、イナート組織の内部または周辺に、クラックが発生することが主な原因であると考えられる。

図２に、コークス中に存在するイナート組織とその周辺の組織の一例を示す。

イナート組織は、加熱により軟化溶融せずにコークス中に残存するために、図２に示すようなコークスまたは石炭の断面組織を顕微鏡で観察して、そのサイズを測定することができる。なお、本発明では、石炭中のイナート組織のサイズは、最大長さ（ｍｍ）を意味するものとする。

図２中のイナート組織のサイズ（最大長さ）は３ｍｍ弱であるが、イナート組織は、通常、石炭中において、０．１μｍ〜１０ｍｍの幅広いサイズ（最大長さ）の範囲で存在する。本発明者らの検討の結果、コークス強度を大きく低下させる原因となるコークス中のクラックは、ｍｍオーダー（１．０ｍｍ以上）サイズ（最大長さ）の粗大なイナート組織の内部または周辺に生成する、ｍｍオーダー（１．０ｍｍ以上）の大きなクラックであることを確認した（図２、参照。イナート組織の周辺にクラックが生成している。）。

つまり、グリフィスの破壊条件式（例えば、「J.F.Knott（宮本博訳）、「破壊力学の基礎」、ｐ．１０７」［培風館（１９７７）発行］、参照）によれば、大きなクラックは、小さなクラックよりも低い応力で、進展・拡大するから、上記粗大イナート組織の内部または周辺に生成したｍｍオーダーの大きなクラックは、コークスが衝撃を受けた時、脆性破壊の起点（欠陥）として作用する。

それ故、上記ｍｍオーダーの大きなクラックを多数含むコークスは、著しく強度が低く、容易に粉化してしまう。

本出願人は、以上の知見を踏まえ、配合炭を構成する各石炭中のサイズが、最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織の累積体積比と粉砕粒度との関係に基づいて、各石炭を粉砕することにより、コークスの強度を向上する方法を特許文献３で提案した。

特許文献３に提案された配合炭の粒度調整方法によれば、強度低下の原因となる低品位の非微粘結炭を多量に使用しても、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８６〜８７程度の強度を有するコークスを定常的に製造できる。

しかし、この方法では、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８７以上の高いコークス強度が要求される場合には、上記粗大イナート組織の累積体積比を低減するために、石炭を粉砕し、強度を高める必要があり、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭が増加し、配合炭全体の嵩密度も低下するため、目標とするＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で、８７以上のコークス強度を達成できない場合がある。

また、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加は、石炭の搬送過程およびコークス炉装入時に発塵の問題を生じ、さらには、コークス炉でのプレカーボンの発生によるコークス押出し負荷の増大や、タール品質の低下などの問題をもたらすため、好ましくない。

そこで、本発明者は、上記の粗大イナート組織について、さらに、その組織のサイズによるコークス強度への影響度の違いを考慮し、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や、配合炭の嵩密度の低下をさせずに、極めて高い強度を有するコークスを製造するための効果的な粉砕方法を、さらに検討した。

具体的には、下記に説明するような、サイズが最大長さで１．５ｍｍ以上であり、かつサイズ区分毎の体積率（体積％）が異なるイナート組織を含有する石炭を乾留し、得られたコークスのコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅を測定し、粗大イナート組織のサイズ区分毎に、該粗大イナート組織のコークスの強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅に与える影響について検討した。

石炭として、単銘柄の石炭（イナート組織を殆ど含有しない銘柄の石炭）に、０．１〜０．３ｍｍ、０．３〜０．６ｍｍ、０．６〜１．２ｍｍ、２．０〜４．０ｍｍ、５．０〜７．０ｍｍ、および、１０〜１５ｍｍの各粒度フラクションに篩い分けによって調整したサイズの異なるイナート組織を、それぞれ、１０％添加したものを用意し、これらの６種類（Ｎｏ．１〜６）の石炭を乾留炉で乾留し、コークスを製造した後、以下の方法により、石炭中のイナート組織のサイズ（最大長さ）、および、各サイズ区分のイナート組織の体積率を測定した。

石炭中のイナート組織のサイズ（最大長さ）、および、各サイズ区分のイナート組織の体積率を測定は、例えば、特開２００４−３３９５０３号公報に記載されているように、行う。

つまり、得られたコークスの切断面に樹脂を埋め込み、その切断面を顕微鏡で写真撮影した後、切断面写真におけるイナート組織にマーキングし、画像解析ソフトを用いて各イナート組織のサイズ（最大長さ）と、その面積率（面積％）を測定し、これらの測定値から、各イナート組織のサイズ区分毎に、イナート組織の体積率（体積％）を求める。

図３に、各石炭（Ｎｏ．１〜６）に含有されるイナート組織のサイズの分布を示す。なお、図３の横軸に示すイナート組織のサイズは、上記方法で測定したイナート組織の最大長さ（ｍｍ）を示す。縦軸には、サイズ区分毎に測定されたイナート組織の累積体積率（体積％）を示す。

図４（ａ）および（ｂ）に、各石炭（Ｎｏ．１〜６）を乾留して得られたコークスのコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6（ａ）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15（ｂ）を示す。

ここで、ＤＩ¹⁵⁰ _-6は、ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩下の割合（粉率）（−）を示し、ＤＩ¹⁵⁰ _6-15は、ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩上かつ１５ｍｍ篩下の割合（粉率）（−）を示す。

通常のコークス強度の管理指標として用いられるコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅と、ＤＩ¹⁵⁰ _-6およびＤＩ¹⁵⁰ _6-15の関係は、下記（２）式で表わすことができる。

ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅＝１００−（ＤＩ¹⁵⁰ _-6＋ＤＩ¹⁵⁰ _6-15） ・・・（２）
上記コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6は、破壊単位が小さいため、石炭粒子間の局所的な接着不良部、微小サイズの気孔およびイナート組織に起因した微小欠陥により生じた粉率であり、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15は、上記ＤＩ¹⁵⁰ _-6に比べて破壊単位が大きいため、連結気孔等の粗大サイズの気孔および粗大サイズのイナート組織に起因した粗大欠陥により生じた粉率であると考えられる。

図４（ａ）および（ｂ）から、石炭中に存在するイナート組織のサイズ（絶対最大長さ）が１．５ｍｍ未満の場合（篩い分けによるイナート組織のサイズが、最大で１．２ｍｍであるＮｏ．１〜３の石炭）は、コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6は、約１２．２（−）、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15は、約１．３（−）と低く、上記（２）式で求められるコークス強度：ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅への影響は小さいものと推定される。

なお、図４では、Ｎｏ．３の石炭と、Ｎｏ．４の石炭中に含まれるイナート組織のサイズの中間に相当する１．２〜２．０ｍｍのサイズのイナート組織を含む石炭を用いた場合の測定結果を示していないが、他の試験結果から、１．５ｍｍ未満のサイズのイナート組織を含む石炭を用いた場合のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6は、Ｎｏ．１〜３の石炭を用いた場合と同じ（１２．２（−））であることを確認している。

これらの知見から、本発明では、サイズが最大長さで、１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織を含有する石炭を対象として、さらに、１．５ｍｍ以上で、各サイズ区分の粗大イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）を考慮して、各銘柄の石炭毎の粉砕を行うこととした。

また、図４（ａ）に示すコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6では、石炭中に含有するイナート組織のサイズが１．５ｍｍ以上、５ｍｍ未満の場合には、イナート組織のサイズ増加とともに、コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6は増加する（イナート組織のサイズが、１．５ｍｍ以上、５ｍｍ未満のＮｏ．４の石炭は、Ｎｏ．３およびＮｏ．５の中間のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6を示す）。

さらに、石炭中に含有するイナート組織のサイズが５ｍｍ以上となると（Ｎｏ．５およびＮｏ．６の石炭）、コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6は、約１４．２（−）と、一定になる。

これらの知見から、サイズが最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織を含有する石炭を対象として、１．５ｍｍ以上で、各サイズ区分の粗大イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）を定める場合には、粗大イナート組織の各サイズ区分を、１．５〜５ｍｍ未満の間で、少なくとも２つのサイズ区分（例えば、１．５〜３ｍｍ未満と、３〜５ｍｍ未満）、５ｍｍ以上で、少なくとも１つのサイズ区分の合計で、３つのサイズ区分に分け、それぞれのサイズ区分毎に、前記影響度Ａ_iを定める必要がある。

また、図４（ｂ）に示すコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15では、石炭中に含有するイナート組織のサイズが１．５ｍｍ以上、５ｍｍ未満の場合（Ｎｏ．４の石炭）には、上記サイズが１．５ｍｍ未満のコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15と同じ約１．３（−）と、低くなり、上記（２）式で求められるコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅への影響は小さくなる。

さらに、石炭中に含有するイナート組織のサイズが５ｍｍ以上の場合には、イナート組織のサイズとともにコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15は増加する（Ｎｏ．５およびＮｏ．６の石炭）。

これらの知見から、サイズが最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織を含有する石炭を対象として、１．５ｍｍ以上で、各サイズ区分の粗大イナート組織のコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）を定める場合には、粗大イナート組織の各サイズ区分を、１．５〜５ｍｍ未満で、少なくとも１つのサイズ区分、５ｍｍ以上で、少なくとも２つのサイズ区分（例えば、５〜１０ｍｍ未満と、１０ｍｍ以上）の合計で３つのサイズ区分に分け、それぞれのサイズ区分毎に、前記影響度Ｂ_iで定める必要がある。

図５に、ｉ＝１（サイズ区分１： １．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、並びに、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）を定めた場合の一例を示す。

本発明において、各サイズ区分のイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）は、各サイズ区分に存在するイナート組織の体積率１％当たりのコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15の影響度を、それぞれ示す。

具体的に、Ｎｏ．１〜６の石炭ｊを用いて得られたコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15は、各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、並びに、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）は、下式（３）および(４)の最小二乗法による回帰分析により、求めることができる。

ＤＩ¹⁵⁰ _-6（−）−基準ＤＩ¹⁵⁰ _-6＝Σ_i=1〜4Ａ_i×Ｉｂ_i,j ・・・(３)
ＤＩ¹⁵⁰ _6-15（−）−基準ＤＩ¹⁵⁰ _6-15＝Σ_i=1〜4Ｂ_i×Ｉｂ_i,j ・・・(４)
ここで、Ｉｂ_i,jはｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）である。

ｊは、Ｎｏ．１〜６の石炭のサイズの異なるイナート組織を含有する石炭、基準ＤＩ¹⁵⁰ _-6は、１２．２（Ｎｏ．１〜３の石炭のＤＩ¹⁵⁰ _-6）、基準ＤＩ¹⁵⁰ _6-15は、１．３（Ｎｏ．１〜４の石炭のＤＩ¹⁵⁰ _6-15）である。

なお、各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）は、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,j（体積％）との間に、加成性が成り立つことを確認している。

また、これらの影響度Ａ_iおよび影響度Ｂ_i（−／体積％）は、石炭の銘柄の違いによる影響は小さく、石炭の銘柄によらず一定であることを確認している。

したがって、特定銘柄ｊの原料炭の粉砕粒度変化によるコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6の変化ΔＤＩ¹⁵⁰ _-6、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15の変化ΔＤＩ¹⁵⁰ _6-15は、特定銘柄ｊの原料炭の粉砕粒度変化による各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量変化ΔＩｂ_i,j（体積％）の測定値、および、各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）を基に、下記（５）および（６）式により求めることができる。

ΔＤＩ¹⁵⁰ _-6（−）＝Σ_i=1〜4Ａ_i×ΔＩｂ_i,j ・・・(５)
ΔＤＩ¹⁵⁰ _6-15（−）＝Σ_i=1〜4Ｂ_i×ΔＩｂ_i,j ・・・(６)

さらに、上記（２）式より、特定銘柄ｊの原料炭を所定条件で粉砕した時のコークス強度変化ΔＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は、下記（７）式に示されるようになる。
ΔＤＩ¹⁵⁰ ₁₅（−）＝Σ_i=1〜4Ａ_i×ΔＩｂ_i,j＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×ΔＩｂ_i,j・・・(７)

上記（７）式は、特定銘柄ｊの原料炭の粉砕粒度を変化させた時の、コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅の変化を示すものであるから、コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i、および／または、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_iが大きいサイズ区分に相当するイナート組織の含有量（体積％）が少なくなるように、原料炭を粉砕することにより、コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅を効果的に向上できることを示唆している。

本発明は、複数銘柄の原料炭を銘柄別に粉砕、配合し、目標コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅となるように配合炭を形成した後、該配合炭をコークス炉に装入し、乾留して高炉用コークスを製造する方法において、コークス強度の低下をもたらすサイズが最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織について、さらに、その組織のサイズによるコークス強度への影響度（上記影響度Ａ_i、および、影響度Ｂ_i）の違いを考慮し、効果的に粉砕することによって、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や配合炭の嵩密度の低下をさせずに、極めて高い強度を有するコークスを製造することを技術思想とする。

このために、本発明では、基準とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は、配合炭の粉砕条件が、配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭を、全て粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度（通常のコークス操業での管理基準粒度）となるように粉砕した配合炭のコークス強度（−）とする。

そして、前記配合炭を構成する各銘柄の原料炭を、前記粗大イナート組織の含有量が５〜７体積％の境界値を用いて、前記含有量が境界値以上の高イナート含有炭と、前記含有量が境界値未満の低イナート含有炭の２種類に区分し、前記低イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕し、前記高イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕する。

基準とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅となる配合炭の粉砕条件が、配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭全てを、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０以上とする理由は、下記の通りである。

図６および図７に、高イナート含有炭（Ａ炭）、および、低イナート含有炭（Ｂ炭）の粉砕粒度（粒径３ｍｍ以下の累積比率（質量％））と、各サイズ以上のイナート組織の累積体積比率（体積％）との関係を示す。

これらの図より、３ｍｍ以下の累積％が７０未満になると、高イナート含有炭（Ａ炭）だけでなく、低イナート含有炭（Ｂ炭）においても、１０ｍｍ以上および５ｍｍ以上の非常に粗大なイナート組織の累積体積比率が顕著に上昇する。

これらの非常に粗大なイナート組織は、粒子界面から割れを誘発してコークスの破壊強度を著しく低下させる。そのため、基準とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅の配合炭の粉砕条件では、各銘柄ｊの原料炭を全て粒径３ｍｍ以下の累積％が７０以上に粉砕する。

基準とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅となる配合炭の粉砕条件が、配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭全てを、粒径３ｍｍ以下の累積％が８５以下とする理由は、下記の通りである。

配合炭の粒度が小さ過ぎるとコークス炉に装入した際の嵩密度が低下し、石炭粒子間の空隙が大きくなるため、軟化膨張時に石炭粒子間の接着が不十分となり、コークスが低下する。そのため、基準とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅の配合炭の粉砕条件では、各銘柄ｊの原料炭を全て粒径３ｍｍ以下の累積％が８５以下に粉砕する。

一方、高イナート含有炭と低イナート含有炭を区分する境界値を、前記粗大イナート組織の含有量が５〜７体積％の範囲内に設定する理由は、下記の通りである。

前記粗大イナート組織の含有量が５体積％未満の境界値で区分すると、前記粗大イナート組織の含有量が比較的少ない銘柄も強粉砕の対象となる。

このような前記粗大イナート組織の含有量が少ない炭種は、図７に示すように、通常の粉砕粒度（３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％）から、３ｍｍ以下の累積％を増加させても、すなわち、強粉砕しても、前記粗大イナート組織の低下代が少ない。

したがって、強粉砕してもコークス強度向上に寄与せず、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や配合炭の嵩密度の低下のみを引き起こす原因となる。

前記粗大イナート組織の含有量が７体積％越える境界値で区分すると、強粉砕の対象にならない前記粗大イナート組織の含有量が比較的多い原料炭中に、多くの粗大イナートが残存してしまう。したがって、コークス強度を十分に高めることができない。

前記高イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて、粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕、つまり、前記低イナート含有炭に比べて、強粉砕する。

この際、コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_iが大きいサイズ区分に相当するイナート組織の含有量（体積％）が、重点的に少なくなるように、原料炭を粉砕する。

このように、配合炭を構成する各銘柄の原料炭を、前記粗大イナート組織の含有量が境界値以上の高イナート含有炭と、該含有量が境界値未満の低イナート含有炭の２種類に区分し、それぞれの粉砕条件で粉砕することで、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や、配合炭の嵩密度の低下をさせずに、極めて高い強度を有するコークスを製造することが可能となる。

また、本発明では、上記高イナート含有炭と前記低イナート含有炭に相当する銘柄ｊの原料炭をそれぞれの粉砕粒度に粉砕する際に、配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭が、前記各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）、並びに、前記粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,j（体積％）を基づいて、下記（１）式を満足するよう粉砕する。
目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅−基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅＝Σ_j=1〜n｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）
＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝×Ｘ_j ・・・（１）

但し、
目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：目標とするコークス強度（−）、
基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：各銘柄ｊの原料炭を全て粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕した配合炭のコークス強度（−）、
ｉ：イナート組織の各サイズ区分（ｉ＝１がサイズ区分１：１．５〜３ｍｍ、ｉ＝２がサイズ区分２：３〜５ｍｍ、ｉ＝３がサイズ区分３：５〜１０ｍｍ、および、ｉ＝４がサイズ区分４：１０ｍｍ以上を示す。なお、サイズは最大長さ（ｍｍ）で測定）、
ｊ：配合炭を構成する原料炭の各銘柄（ｊ＝１〜ｎにおけるｎは自然数を示す）、
Ａ_i：各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度（−／体積％）、
Ｂ_i：各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度（−／体積％）、
Ｉｂ_i,j：粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、ｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）、
Ｉａ_i,j：低イナート含有炭は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕し、高イナート含有炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕した後の各銘柄ｊの原料炭中における、ｉ＝１（サイズ区分１：粒径１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：粒径３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：粒径５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ：区分４粒径１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）、
Ｘ_j：配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭の配合割合（質量％）、
Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）：Ａ_iと（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）による重み付け平均値、
Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）：Ｂ_iと（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）による重み付け平均値、
Σ_j=1〜n｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝×Ｘ_j：｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝とＸ_jによる重み付け平均値、
ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の１５ｍｍ篩上の割合（−）、
ＤＩ¹⁵⁰ _-6：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩下の割合（−）、
ＤＩ¹⁵⁰ _6-15：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩上かつ１５ｍｍ篩下の割合（−）

上記（１）式は、上記（７）式を複数銘柄ｊの原料炭がそれぞれ所定の配合割合Ｘ_j（質量％）に適用し、上述した基準とするコークス強度（基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅）に対して、目標とするコークス強度（目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅）まで向上するために、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,jに対して、粉砕した後の各銘柄ｊの原料炭中における、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉａ_i,jを、どの程度変化させるかの粉砕条件を決めるものである。

なお、複数銘柄ｊの原料炭がそれぞれ所定の配合割合Ｘ_j（質量％）配合された配合炭において、上記（１）式で示されるように、各銘柄ｊの原料炭のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は、各銘柄ｊの原料炭の配合割合Ｘ_jとの間に加成性が成り立つことが知られている。

また、上記（１）式における目標とするコークス強度（目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅）は、コークス炉の生産性と高炉用コークスの品質の要求に応じて設定されるものであり、基準とするコークス強度（基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅）は、上述したように各銘柄ｊの原料炭を全て粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕した配合炭のコークス強度（−）とする。

本発明では、目標とするコークス強度（目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅）は特に限定するものではないが、例えば、目標とするコークス強度（目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅）が８６以上、さらには、８７以上とする場合に、粗大イナート組織を含む石炭の強粉砕に伴う、粒径０．３ｍｍ以下の微粉炭の増加や配合炭全体の嵩密度低下を抑制しつつ、安定かつ効果的にコークス強度を向上できる。

実機コ−クス炉をシミュレートすることができる試験用コ−クス炉を用いて、石炭の乾留試験及び乾留後コ−クスの評価試験を実施した。

石炭の嵩密度は、ＡＳＴＭ Ｄ−２９１−８６に記載されている方法で測定し、測定された嵩密度に調整して、石炭をコークス炉に装入した。

石炭試料は、表１に示すような２銘柄（Ａ炭、Ｂ炭）を使用し、配合比率は、Ａ炭５０％、Ｂ炭５０％とした。コークス炉に装入する配合炭の水分は、全て２％に調整した。

まず、Ａ炭およびＢ炭を、３ｍｍ以下の含有量が８３質量％となるように粉砕し、１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量を測定した。その結果、表２に示すように、Ａ炭、Ｂ炭の１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量は、９．６８％、３．２０％であった。

また、Ａ炭、Ｂ炭の１．５〜３ｍｍ、３〜５ｍｍ、５〜１０ｍｍ、１０ｍｍ以上のサイズ区分毎のイナート組織の割合を測定した。

その結果、Ａ炭のサイズ区分毎のイナート組織の割合は、３．４１％、２．６０％、２．８４％、および、０．８３％、Ｂ炭の各サイズ区分毎のイナート組織の割合は、１．６６％、０．８３％、０．６２％、および、０．１０％であった。

次に、３ｍｍ以下の含有量が８３質量％に粉砕されたＡ炭およびＢ炭を５０％ずつ配合し、配合炭の水分を２％に調整して、嵩密度を測定した。その結果、嵩密度０．８３ｔ／ｍ³であった。また、配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量は、２４％であった。

この配合炭を、嵩密度０．８３ｔ／ｍ³でコークス炉に装入し、コークスを製造した。得られたコークスの強度は、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８６．５であった。

これを基準として、表３に示す粉砕条件で配合炭の粒度調整を行った後、コークスを製造し、そのコークスの強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅を測定し、比較した。

［本発明例］
本発明例は、目標のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅を８７．０以上とし、前記（１）式の左辺を０．５ポイントに設定した。高イナート含有炭と低イナート含有炭の１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織の含有量の境界値を６％と設定した。

前記（１）式を満足するため、１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量が６％未満であるＢ炭を、３ｍｍ以下の含有量が７３％になるように粉砕し、１．５〜３ｍｍ、３〜５ｍｍ、５〜１０ｍｍ、および１０ｍｍ以上のサイズ区分毎のイナート組織の割合を、１．６６％、０．７９％、０．７４％、および、０．２５％（ΔＩ_1,B＝０．００％、ΔＩ_2,B＝０．０４％、ΔＩ_3,B＝−０．１３％、および、ΔＩ_4,B＝−０．１５％）に調整した。

また、１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量が５％以上であるＡ炭を、３ｍｍ以下の含有量が９３％になるように粉砕し、１．５〜３ｍｍ、３〜５ｍｍ、５〜１０ｍｍ、および、１０ｍｍ以上のサイズ区分毎のイナート組織の割合を、１．６９％、１．１２％、０．８１％、および０．２１％（ΔＩ_1,B＝１．７１％、ΔＩ_2,B＝１．４８％、ΔＩ_3,B＝２．０３％、および、ΔＩ_4,B＝０．６２％）に、調整した。

次に、粉砕されたＡ炭およびＢ炭を５０％ずつ配合し、配合炭の水分を２％に調整して嵩密度を測定した。その結果、嵩密度は０．８３ｔ／ｍ³であった。また、配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量は２４％であった。

最後に、嵩密度０．８３ｔ／ｍ³でコークス炉に装入し、コークスを製造した。配合炭の軟化時の比容積Ｓｖは、１．４０（ｃｍ³／ｇ）、空隙充填度Ｓｖ×Ｂｄは、１．１６（−）であった。得られたコークスの強度は、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８７．０であった。

以上より、本発明例では、配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量を増加せずに、嵩密度も低下させることなく、目標のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：８７．０を達成することができた。

［比較例１］
比較例１では、目標のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅を８７．０以上とし、１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量の基準値を３％と設定した。なお基準値は、特開２００４−３３９５０３号公報の図２より、１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量のＤＩ¹⁵⁰ ₁₅への影響度を０．１５（−／体積％）として、設定した（ΔＤＩ¹⁵⁰ ₁₅＝０．１５×（６．４４−２．８４）＝０．５４と予測）。

まず、Ａ炭を３ｍｍ以下の含有量を９４質量％、Ｂ炭を３ｍｍ以下の含有量を８４質量％に粉砕し、それぞれ、１．５ｍｍ以上のイナート組織の含有量を基準値の３％未満に調整した（Ａ炭２．６９％、Ｂ炭２．９９％）。

次に、粉砕されたＡ炭およびＢ炭を５０％ずつ配合し、配合炭の水分を２％に調整して嵩密度を測定した。その結果、嵩密度は０．８１ｔ／ｍ³であった。また、配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量は２６．５％であった。

最後に、装入密度０．８１ｔ／ｍ³でコークス炉に装入し、コークスを製造した。得られたコークスの強度は、ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅で８６．８であった。

以上より、比較例１では、本発明例と比較して配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量を増加し、嵩密度も低下した。ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は向上したものの、嵩密度の低下によるコークス強度の低下影響により、目標のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：８７．０には到達しなかった。

［比較例２］
比較例２では、特開２００６−２７３８８４号公報の石炭の分類方法で低イナート炭に相当するＡ炭を３ｍｍ以下の含有量を７３質量％に粉砕し、非微粘炭に相当するB炭を３ｍｍ以下の含有量を９３質量％に粉砕した。

次に、粉砕されたＡ炭およびＢ炭を５０％ずつ配合し、配合炭の水分を２％に調整して嵩密度を測定した。その結果、嵩密度は０．８３ｔ／ｍ³であった。また、配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量は２４％であった。

最後に、嵩密度０．８３ｔ／ｍ³でコークス炉に装入し、コークスを製造した。得られたコークスの強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅は、８６．４であった。

以上より、比較例２では、本発明例と比較して配合炭の０．３ｍｍ以下の含有量をせず、嵩密度も低下しなかったが、コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅を高めることができなかった。

石炭軟化時の空隙充填度Ｓｖ×Ｂｄとコークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅の関係を示す図である。 コークス中に存在するイナート組織とその周辺の組織の断面観察結果（写真）を示す図である。 サイズ区分毎の体積率（体積％）が異なるイナート組織を含有する石炭（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．６）のイナート組織のサイズ分布を示す図である。 Ｎｏ．１〜Ｎｏ．６の石炭を乾留し、得られたコークスのコークス破壊分率を示す図である。（ａ）は、コークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6を示し、（ｂ）は、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15を示す。 サイズ区分毎のイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度を示す図である。 高イナート含有炭（Ａ炭）の粉砕粒度（粒径３ｍｍ以下の累積比率）と各サイズ以上のイナート組織の累積体積比率との関係を示す図である。 低イナート含有炭（Ｂ炭）の粉砕粒度（粒径３ｍｍ以下の累積比率）と各サイズ以上のイナート組織の累積体積比率との関係を示す図である。

Claims (1)

1. 複数銘柄の原料炭を銘柄別に粉砕、配合し、目標コークス強度ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅となるように配合炭を形成した後、該配合炭をコークス炉に装入し、乾留して高炉用コークスを製造する方法であって、
   （Ａ）予めサイズが最大長さで１．５ｍｍ以上であり、かつ、ｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉ毎の体積率（体積％）が異なるイナート組織を含有する石炭を乾留し、得られたコークスのコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15に基づいて、各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、並びに、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）を定めるとともに、
   （Ｂ）予め粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、最大長さで１．５ｍｍ以上の粗大イナート組織の含有量（体積％）、および、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,j（体積％）を測定し、
   （Ｃ）前記配合炭を構成する各銘柄の原料炭を、前記粗大イナート組織の含有量が５〜７体積％の境界値を用いて、該含有量が境界値以上の高イナート含有炭と、該含有量が境界値未満の低イナート含有炭の２種類に区分し、前記低イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕し、前記高イナート含有炭に区分される銘柄ｊの原料炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕し、かつ、
   （Ｄ）前記配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭は、前記各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度Ａ_i（−／体積％）、および、コークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度Ｂ_i（−／体積％）、並びに、前記粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、前記各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量Ｉｂ_i,j（体積％）を基にづいて、下記（１）式を満足するよう粉砕することを特徴とする高炉用コークスの製造方法。
   目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅−基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅＝Σ_j=1〜n｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）
   ＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝×Ｘ_j ・・・（１）
   但し、
   目標ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：目標とするコークス強度（−）、
   基準ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：各銘柄ｊの原料炭を全て粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕した配合炭のコークス強度（−）、
   ｉ：イナート組織の各サイズ区分（ｉ＝１がサイズ区分１：１．５〜３ｍｍ、ｉ＝２がサイズ区分２：３〜５ｍｍ、ｉ＝３がサイズ区分３：５〜１０ｍｍ、および、ｉ＝４がサイズ区分４：１０ｍｍ以上を示す。なお、サイズは最大長さ（ｍｍ）で測定）、
   ｊ：配合炭を構成する原料炭の各銘柄（ｊ＝１〜ｎにおけるｎは自然数を示す）、
   Ａ_i：各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _-6への影響度（−／体積％）、
   Ｂ_i：各サイズ区分ｉのイナート組織のコークス体積破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰ _6-15への影響度（−／体積％）、
   Ｉｂ_i,j：粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度を有する各銘柄ｊの原料炭中における、ｉ＝１（サイズ区分１：１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ区分４：１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）、
   Ｉａ_i,j：低イナート含有炭は、粒径３ｍｍ以下の累積％が７０〜８５質量％の粒度となるように粉砕し、高イナート含有炭は、前記低イナート含有炭の粉砕粒度に比べて粒径３ｍｍ以下の累積％が多くなるように粉砕した後の各銘柄ｊの原料炭中における、ｉ＝１（サイズ区分１：粒径１．５〜３ｍｍ）、ｉ＝２（サイズ区分２：粒径３〜５ｍｍ）、ｉ＝３（サイズ区分３：粒径５〜１０ｍｍ）、および、ｉ＝４（サイズ：区分４粒径１０ｍｍ以上）の各サイズ区分ｉのイナート組織の含有量（体積％）、
   Ｘ_j：配合炭を構成する各銘柄ｊの原料炭の配合割合（質量％）、
   Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）：Ａ_iと（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）による重み付け平均値、
   Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）：Ｂ_iと（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）による重み付け平均値、
   Σ_j=1〜n｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝×Ｘ_j：｛Σ_i=1〜4Ａ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）＋Σ_i=1〜4Ｂ_i×（Ｉｂ_i,j−Ｉａ_i,j）｝とＸ_jによる重み付け平均値、
   ＤＩ¹⁵⁰ ₁₅：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の１５ｍｍ篩上の割合（−）、
   ＤＩ¹⁵⁰ _-6：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩下の割合（−）、
   ＤＩ¹⁵⁰ _6-15：ＪＩＳ Ｋ ２１５１で規定されたドラム試験機による１５０回転後の６ｍｍ篩上かつ１５ｍｍ篩下の割合（−）