JP5042304B2 - 土中の揮発性有機化合物を酸化させる方法 - Google Patents
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Description
KMnO4が用途の広い化学的性質を有すること、高い水溶性を有することもよく知られている。いったん、水溶液相に溶解されると、過マンガン酸塩(例えば、過マンガン酸カリウム、過マンガン酸ナトリウム、過マンガン酸カルシウムなど)は電離して、過マンガン酸イオン(MnO4 -)を形成し、このイオンは+1、+2、+3、+4、+5、+6、+7までのマンガンの酸化状態をとる様々な種に変化すること可能である。マンガンの最も一般的な種はマンガンイオン(Mn++)、二酸化マンガン(MnO2)、及び過マンガン酸塩(MnO4 -)である。(MnO4 -)の酸化強度は(MnO4 -)の電子受容能力に依存し、それはpHに依存する。pHが低いほど、(MnO4 -)が電子を受容する傾向は大きくなり、この傾向は式(1)から(4)までの酸化還元電位(E0)により示される。
MnO4 -+4H++3e-→MnO2(s)+2H2O 3.5<pH<7 E0=1.70V ・・・ (2)
MnO4 -+2H2O+3e-→MnO2(s)+4OH- 7<pH<12 E0=0.59V ・・・ (3)
MnO4 -+e-→MnO4 -- 12<pH<13 E0=0.56V ・・・(4)
KMnO4の反応性は、反応条件及び酸化される有機化合物の型に依存する。
水溶液中での二酸化マンガン及び様々な有機化合物との酸化還元相互作用の化学量論及び割合について、幾つかの有機化合物、例えば、アニリン及び第一級芳香族アミン類;ヒドロキノン;様々な有機酸類、置換フェノール類、及びクロロフェノール類に対し研究されている。上記系の全てにおいて、二酸化マンガンがMn++に還元されると、有機化合物との酸化還元対が酸化されることになり、この反応は文献では界面反応として認められている。しかしながら、この知識が、土壌からの汚染物質の除去に適用されるという認識はない。
第2の反応は、一般に、過硫酸塩溶液が十分加熱された時に起こり、以下の式で表される。
同様に、フリーラジカルはまた、遷移金属イオン、例えば、Fe++を存在させると、以下の通り、発生させることができる。
高い反応性の硫酸ラジカルイオンは、溶液中に存在する様々な物質と反応することができる。さらに、その物質の1電子酸化中間体は、反応性中間体であることもあり、それはさらに、溶液中に存在する他の物質あるいは過酸化物イオンと反応することができる。このように、反応条件及び存在する物質の型により、過硫酸は直接酸化経路、ラジカル形成、あるいはその両方に従うことができる。
S2O8 --+NO2 -+H2O→NO3 -+2SO4 --+2H+
S2O8 --+HCOO-→CO2+HSO4 -+SO4 --
S2O8 --+2Cr(III)→2Cr(VI)+2SO4 --
3C6H5OH+28KMnO4+5H2O→18CO2+28KOH+28MnO2
2MnO4 -+3Mn+++2H2O→5MnO2+4H+
8MnO4 -+3S--+4H2O→5MnO2+3SO4 --+4OH-
過酸素化合物の経済及び純度の理由から、使用する箇所の付近の場所で過酸素を生成させると好都合である。
21.8mg/L TCEおよび18.1mg/Lcis−1,2−DCEによって汚染された地下水を、500mg/L KMnO4溶液を用いて、最初のpHを6.95として零ヘッドスペースバッチリアクタで処理した。132分後、TCE濃度は21.8mg/Lから0.01mg/Lに減少し、26分後、cis−1,2−DCE濃度は18.1mg/Lから0.032mg/Lに減少した。TCEとcis−1,2−DCEとの酸化によって39mg/Lの塩化物が生じた。これは、これらの揮発性有機化合物が完全に酸化したことを示す。
103.7mgTCE/kgの土と、29.7mg cis−1,2−DCE/kgの土によって汚染されたサイトから採取した土塊(soil core)を、0.3mL/分の510mg/L MnO4溶液を用いて酸化させた。分離管に55時間流した。これは32.46細孔容積を示す。1.77細孔容積が分離管を通過した後、分離管流出物中からcis−1,2DCEは検出不能であった。11.8細孔容積の通過後、TCEは検出不能であった。分離管流出物中ではCl濃度が上昇した。これは、cis−1,2DCEおよびTCEの酸化を裏付けている。
この実験では、オキシダント溶液を2本の異なるステンレススチール分離管(43mm径x76mm長)に流入した。この分離管は、あるサイトから採取した汚染されていない原状土を含む。2本の分離管では、オキシダント溶液の流速を0.3mL/分に維持した。分離管Aでは、流出物中にKMnO4濃度の変化がみられなくなるために充分な時間、503mg/L KMnO4溶液を上方に向けて流した。消費KMnO4(つまりKMnO4に対する土オキシダント要求量)は、2.71g KMnO4/kg土であった。分離管Bでは、流出物中にNa2S2O8濃度の変化がみられなくなるために充分な時間、961mg/L Na2S2O8の溶液を上方に向けて流した。消費Na2S2O8(つまり、Na2S2O8に対する土オキシダント要求量)は、0.26gNa2S2O8/kg土であった。分離管B内にNa2S2O8溶液を流入した後、流出物中にKMnO4濃度の変化がみられなくなるために充分な時間、503mg/L KMnO4を含む溶液を流入した。この時、消費KMnO4(つまり、KMnO4に対する土オキシダント要求量)は、0.72gKMnO4/kg土であった。また、KMnO4のみで土を処理した分離管Aに比べて分離管Bでは、より速いKMnO4の漏出が観察された。
完全に混合したバッチ実験を行った。この実験では、100mLのガス密閉した零ヘッドスペースガラスシリンダ内で、6g/L過硫酸ナトリウムによって7.85mg/L MTBEを30℃で処理し、72時間観察した。28時間後、MTBEは検出できなくなった。72時間までに、反応過程で識別されたアセトン、メチルアセテート、tブチルエステル、2メチル2プロパノールの副産物が検出できなかった。したがって、この実験は、MTBEおよび、MTBEと過硫酸ナトリウムとの反応による副産物を72時間で無機化することになった。
この実験では、実験4で用いたと同様の反応容器内で5/5g/L過硫酸ナトリウムによって7.37mg/L MTBEを40度で処理する。5.5時間後、MTBEは検出できなくなった。反応過程で識別された2種類の副産物、つまり、蟻酸t−ブチルおよびアセトンは、14時間未満後には検出できなかった。したがって、MTBEおよび、MTBEと過硫酸ナトリウムの反応による副産物の酸化速度に対する温度の影響が実証された。
Claims (4)
- 揮発性有機化合物に汚染された土中の揮発性有機化合物を酸化させる方法であって、
前記揮発性有機化合物に汚染された土に対し、その場所で過硫酸塩を注入し、前記土中の揮発性有機化合物と反応させ酸化させるステップを含み、
前記酸化が、前記土内の二価金属陽イオンの存在下で行われ、過硫酸塩を前記土に導入し、前記土の中の前記金属陽イオンと反応させ、前記土の中の揮発性有機化合物を酸化させる基であって、硫酸のフリーラジカルを形成するステップを含むことを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法であって、ある分量の二価金属陽イオンを前記土に追加するステップを含むことを特徴とする方法。
- 請求項2に記載の方法であって、追加される二価金属イオンが、鉄(II)イオンであることを特徴とする方法。
- 請求項3に記載の方法であって、前記鉄(II)イオンが、硫酸鉄(II)を追加することにより導入されることを特徴とする方法。
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