JP5034322B2 - ハロゲン化窒素の合成方法 - Google Patents
ハロゲン化窒素の合成方法 Download PDFInfo
- Publication number
- JP5034322B2 JP5034322B2 JP2006153015A JP2006153015A JP5034322B2 JP 5034322 B2 JP5034322 B2 JP 5034322B2 JP 2006153015 A JP2006153015 A JP 2006153015A JP 2006153015 A JP2006153015 A JP 2006153015A JP 5034322 B2 JP5034322 B2 JP 5034322B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- group
- clf
- gas
- nitrogen
- reacting
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/082—Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
- C01B21/083—Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more halogen atoms
- C01B21/0832—Binary compounds of nitrogen with halogens
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/082—Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
- C01B21/083—Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more halogen atoms
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/082—Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
- C01B21/083—Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more halogen atoms
- C01B21/0832—Binary compounds of nitrogen with halogens
- C01B21/0835—Nitrogen trifluoride
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
本発明は、上記アンモニウム塩、フルオロアンモニウム錯体塩のHF付加物の溶融塩もしくはアンモニウム塩、フルオロアンモニウム錯体塩のHF溶液にインターハロゲン化合物を反応させると、インターハロゲン化合物はほぼ100%利用され、ハロゲン化窒素(NFxL3−x)(L=ハロゲン)が生成する。また、生成したハロゲン化窒素ガスをF2またはHFと反応させることにより、NF3とインターハロゲン化合物が生成する。さらに生成したインターハロゲン化合物は、さらに前記反応工程に再利用が図れる。
また、反応させる圧力は、アンモニウム塩、フルオロアンモニウム錯体塩の蒸気圧を鑑みて適宜決めれば良い。
液状の(NH4)3AlF6・6HFをステンレス鋼製容器に入れ、攪拌しながら下記の条件で100%F2をバブリングさせた。排出されたガスを冷却トラップ(0℃)に通過させた後、FT−IR、UV、ガスクロマトグラフィーで分析したところ微量のNF3の生成が確認できたが、殆どは未反応のF2であった(表1)。なお表1中の濃度はHFを除外している。その理由は、溶融塩が揮発によるHF濃度増加とガス流による搬送で物質収支が取れない結果となるためである。
(NH4)3AlF6・6HF: 162g
ガス吹き込み口から3cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
反応温度: 60℃、100℃、120℃
液状のNH4F・2.5HFをステンレス鋼製容器に入れ、攪拌しながら下記の条件で100%F2をバブリングさせた。排出されたガスを冷却トラップ(0℃)を通過させた後、FT−IR、UV、ガスクロマトグラフィーで分析したところ微量のNF3の生成が確認できたが、殆どは未反応のF2であった(表2)。なお表2中の濃度はHFを除外している。その理由は、溶融塩の揮発によるHF濃度増加とガス流による搬送並びにNH3を液層に追加充填せずに合成を行った場合には揮発してくるHF濃度が経時的に変化し物質収支が取れない結果となるためである。
NH4F・2.5HF: 120g
ガス吹き込み口から3cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
反応温度: 60℃、100℃、120℃
液状の(NH4)3AlF6・6HFをステンレス鋼製容器に入れ、攪拌しながら下記の条件で100%ClF3をバブリングさせた。排出されたガスをFT−IR、UV、ガスクロマトグラフィーで分析した(表3)。その結果、ClF3は0℃でも85%の反応しておりNF2Cl、NF3などのハロゲン化窒素が得られることが分かった。なお表3中の濃度はHFを除外している。その理由は、溶融塩が揮発によるHF濃度増加とガス流による搬送で物質収支が取れない結果となるためである。またHFと表3中の物質以外にHCl、Cl2が生成する。
(NH4)3AlF6・6HF: 162g
ガス吹き込み口から3cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
反応温度:0℃、20℃、60℃、100℃、120℃、150℃
液状のNH4F・2.5HFをステンレス鋼製容器に入れ、攪拌しながら下記の条件で100%ClF3をバブリングさせた。排出されたガスを、FT−IR、UV、ガスクロマトグラフィーで分析した(表4)。その結果、NF2Cl、NFCl2、NF3などのハロゲン化窒素が得られることが分かった。なお表4中の濃度はHFを除外している。その理由は、溶融塩が揮発によるHF濃度増加とガス流による搬送で物質収支が取れない結果となるためである。またHFと表4中の物質以外にHCl、Cl2が生成する。またArを希釈ガスに用いて20%にClF3を希釈した場合もほぼ同様の結果が得られた。
NH4F・2.5HF: 120g
ガス吹き込み口から3cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
反応温度:−15℃、0℃、20℃、60℃、100℃、120℃、150℃
液状のNH4F・2.5HFをステンレス鋼製容器に入れ、温度100℃に加温して、攪拌しながら下記の条件で1%ClF3(He希釈ガス)をバブリングさせた。排出されたガスを、FT−IR、UV、ガスクロマトグラフィーで分析した。その結果、NF3が85%の収率(ClF3ベース)で得られた。
NH4F・2.5HF: 120g
ガス吹き込み口から3cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
実施例3と同様の実験で得られたガスをNaF管を流通させてHFを100ppm以下に低下させた後、100℃に加熱したステンレス管(1/2インチφ×500mmL)にF2を100SCCM混合しながらFT−IR分析を行った。その結果、NF2Clが消失しNF3とClF3が得られた。また加熱温度を300℃に上げてもNF3とClF3が得られた。さらに加熱したガスを冷媒で−78℃に冷却したトラップを通過させたところ、トラップ中にClF3が得られ、NF3はトラップを通過させることができた。なお捕集したClF3は再度合成に利用した。
実施例14で使用したステンレス鋼製容器にClF3のHF溶液300CC(混合比率 ClF3:HF=1:10)を入れ、攪拌しながら0℃で液状のNH4F・10HFを滴下したところ、NF3、NF2Clが1:2の割合で得られた。なお、N2の生成率は全体の30%であった。なお、ClF3に変えてBrF5、BrF3、IF7、IF5、IF3を用いてもほぼ同等の結果が得られた。
実施例14で使用したステンレス鋼製容器にNH4F・2HF溶液(300CC)を入れ、攪拌しながら60℃でClF3とF2を20SCCMと10SCCM混合して吹き込んだところ、NF2Clが殆ど得られずNF3が得られた。なお、この時のN2の生成率は全体の5%であった。
液状のNH4F・2.5HFをステンレス鋼製容器に入れ、攪拌しながら下記の条件でNF3で希釈した10%ClF3をバブリングさせると同時に、ClF3をバブリングさせた管と別の管から10%に希釈したNH3をバブリングさせた。排出されたガスを、FT−IR、UV、ガスクロマトグラフィーで分析した。その結果、NF3とCl2が得られた。
NH4F・2.5HF:120g
ガス吹き込み口から3cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
反応温度:125℃
ClF3流量: 12SCCM
NH3流量 : 4SCCM
液状のNH4F・2.5HFにClF3を下記条件で吹き込み、反応器から排出されたガスをFT−IRとUVで分析したところNF2Cl、NFCl2、HF、ClF、Cl2が混合したガスであることが確認できた。このガスを100℃に加熱したNi管中にF2(100SCCM)と共に導入し、Ni管から排出されたガスを分析したところNF2Cl、NFCl2が消失しNF3が生成していた。また酸性フッ化アンモニウムを(NH4)3AlF6・6HFに変えても同様の結果が得られた。
[条件]ステンレス鋼製容器:φ55mm×H220mm、500ml
NH4F・2.5HF:240g
ガス吹き込み口から6cm液浸
反応器内圧力:93.3kPa
反応温度:40℃(室温でガス導入を開始し、自熱で40℃まで温度上昇し安定)
ClF3流量: 50SCCM
Claims (4)
- 一般式(NFxL3−x)で表されるハロゲン化窒素を合成するに際し、液状のNH4F・nHF、(NH4)yMFz・mHF、及びこれらの混合物からなる群から選ばれたアンモニウム錯化合物と、インターハロゲン化合物とを反応させることを特徴とするハロゲン化窒素の合成方法。
ただし、Lは、F以外のハロゲン、1≦x≦3、1<n、1≦y≦4、2≦z≦8、0.1≦mを表し、
Mは、元素周期律表の1族から16族の元素、並びにそれらの混合元素を表す。 - 一般式(NFxL3−x)で表されるハロゲン化窒素を合成するに際し、NH4F・nHF、(NH4)yMFz・mHF、及びこれらの混合物からなる群から選ばれたアンモニウム錯化合物と、インターハロゲン化合物とF2ガスとの混合物を反応させることを特徴とするハロゲン化窒素の合成方法。
ただし、Lは、F以外のハロゲン、1≦x≦3、1<n、1≦y≦4、2≦z≦8、0.1≦mを表し、
Mは、元素周期律表の1族から16族までの元素、並びにそれらの混合元素を表す。 - 請求項1または2に記載の方法で合成された2元素以上のハロゲンを含むハロゲン化窒素と、F2またはHFとを反応させることを特徴とするハロゲン化窒素の合成方法。
- NH4F・nHF、(NH4)yMFz・mHF、及びこれらの混合物からなる群から選ばれたアンモニウム錯化合物と、インターハロゲン化合物とを反応させながら、NH3、NH3とHF、またはNH4Fを反応させることにより、NH4F・nHF、(NH4)yMFz・mHFを再生させることを特徴とする請求項1又は2記載のハロゲン化窒素の合成方法。
ただし、1<n、1≦y≦4、2≦z≦8、0.1≦mを表し、
Mは、元素周期律表の1族から16族までの元素、並びにそれらの混合元素を表す。
Priority Applications (6)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2006153015A JP5034322B2 (ja) | 2005-07-06 | 2006-06-01 | ハロゲン化窒素の合成方法 |
US11/912,374 US20090068083A1 (en) | 2005-07-06 | 2006-06-16 | Process for synthesis of halogenated nitrogen |
EP06766837A EP1900683A1 (en) | 2005-07-06 | 2006-06-16 | Process for synthesis of halogenated nitrogen |
PCT/JP2006/312149 WO2007004409A1 (ja) | 2005-07-06 | 2006-06-16 | ハロゲン化窒素の合成方法 |
KR1020087000463A KR100961587B1 (ko) | 2005-07-06 | 2006-06-16 | 할로겐화 질소의 합성방법 |
CNA2006800205698A CN101193819A (zh) | 2005-07-06 | 2006-06-16 | 卤化氮的合成方法 |
Applications Claiming Priority (7)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2005197436 | 2005-07-06 | ||
JP2005197436 | 2005-07-06 | ||
JP2005229584 | 2005-08-08 | ||
JP2005229584 | 2005-08-08 | ||
JP2006113720 | 2006-04-17 | ||
JP2006113720 | 2006-04-17 | ||
JP2006153015A JP5034322B2 (ja) | 2005-07-06 | 2006-06-01 | ハロゲン化窒素の合成方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2007308357A JP2007308357A (ja) | 2007-11-29 |
JP5034322B2 true JP5034322B2 (ja) | 2012-09-26 |
Family
ID=37604284
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2006153015A Expired - Fee Related JP5034322B2 (ja) | 2005-07-06 | 2006-06-01 | ハロゲン化窒素の合成方法 |
Country Status (6)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US20090068083A1 (ja) |
EP (1) | EP1900683A1 (ja) |
JP (1) | JP5034322B2 (ja) |
KR (1) | KR100961587B1 (ja) |
CN (1) | CN101193819A (ja) |
WO (1) | WO2007004409A1 (ja) |
Families Citing this family (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP2246296B1 (en) | 2007-12-27 | 2016-11-09 | Central Glass Co., Ltd. | Process and apparatus for producing fluorinated gaseous compound |
JP2010138029A (ja) * | 2008-12-11 | 2010-06-24 | Central Glass Co Ltd | Nf3又は塩化フッ素化合物の製造方法 |
CN109592719B (zh) * | 2018-11-27 | 2021-03-19 | 东华大学 | 一种氟钴化铵材料及其制备方法和应用 |
CN114572944B (zh) * | 2021-12-23 | 2024-09-17 | 西安近代化学研究所 | 一种三氟化氮及三氟化氮混合气体的制备方法 |
Family Cites Families (11)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3084025A (en) * | 1960-05-27 | 1963-04-02 | Pennsalt Chemicals Corp | Process for preparing chlorodi-fluoromaine |
US4001380A (en) * | 1961-05-16 | 1977-01-04 | Allied Chemical Corporation | Manufacture of nitrogen trifluoride |
US3314770A (en) * | 1963-06-14 | 1967-04-18 | Pennsalt Chemicals Corp | Process for the preparation of chlorodifluoroamine |
US3304248A (en) * | 1963-07-24 | 1967-02-14 | Stauffer Chemical Co | Process for the production of nitrogen fluorides |
US4091081A (en) * | 1977-04-19 | 1978-05-23 | Air Products And Chemicals, Inc. | Preparation of nitrogen trifluoride |
JPS6071503A (ja) * | 1983-09-27 | 1985-04-23 | Central Glass Co Ltd | Νf↓3の製造法 |
JPH02255513A (ja) * | 1989-03-28 | 1990-10-16 | Asahi Glass Co Ltd | 三フッ化窒素の製造方法 |
US5637285A (en) * | 1996-01-30 | 1997-06-10 | Air Products And Chemicals, Inc. | Process for nitrogen trifluoride synthesis |
JPH11189405A (ja) * | 1997-12-25 | 1999-07-13 | Mitsui Chem Inc | 三弗化窒素の製造方法 |
JP3727797B2 (ja) * | 1998-05-22 | 2005-12-14 | セントラル硝子株式会社 | 三フッ化窒素の製造方法 |
US20040096386A1 (en) * | 2002-11-19 | 2004-05-20 | Syvret Robert George | Method for nitrogen trifluoride production |
-
2006
- 2006-06-01 JP JP2006153015A patent/JP5034322B2/ja not_active Expired - Fee Related
- 2006-06-16 CN CNA2006800205698A patent/CN101193819A/zh active Pending
- 2006-06-16 US US11/912,374 patent/US20090068083A1/en not_active Abandoned
- 2006-06-16 WO PCT/JP2006/312149 patent/WO2007004409A1/ja active Application Filing
- 2006-06-16 EP EP06766837A patent/EP1900683A1/en not_active Withdrawn
- 2006-06-16 KR KR1020087000463A patent/KR100961587B1/ko not_active IP Right Cessation
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
US20090068083A1 (en) | 2009-03-12 |
KR20080016944A (ko) | 2008-02-22 |
CN101193819A (zh) | 2008-06-04 |
WO2007004409A1 (ja) | 2007-01-11 |
JP2007308357A (ja) | 2007-11-29 |
EP1900683A1 (en) | 2008-03-19 |
KR100961587B1 (ko) | 2010-06-04 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP5254555B2 (ja) | 五フッ化リン及び六フッ化リン酸塩の製造方法 | |
US4543242A (en) | Process of preparing nitrogen trifluoride by gas-solid reaction | |
JP6792158B2 (ja) | フッ素化合物ガスの精製方法 | |
JP6792151B2 (ja) | 三フッ化塩素の製造方法 | |
JP5034322B2 (ja) | ハロゲン化窒素の合成方法 | |
JP6867581B2 (ja) | フッ素ガスの精製方法 | |
WO2007037468A1 (ja) | フッ化カルボニルの製造方法 | |
JP3727797B2 (ja) | 三フッ化窒素の製造方法 | |
CN118637976A (zh) | 全氟二烯烃化合物的制造方法 | |
JP2010042939A (ja) | フッ化物ガスの製造方法 | |
CN112368254A (zh) | 全氟二烯烃化合物的制造方法 | |
US6984366B2 (en) | Method for nitrogen trifluoride production | |
US7018598B2 (en) | Process for producing nitrogen trifluoride | |
CN114715850A (zh) | 一种高收率合成三氟化氯的方法 | |
JP2002069014A (ja) | オクタフルオロプロパンの製造方法及びその用途 | |
KR100867582B1 (ko) | 삼플루오르화 질소의 제조방법 | |
JP4166025B2 (ja) | 二フッ化カルボニルの製造方法 | |
US3084025A (en) | Process for preparing chlorodi-fluoromaine | |
KR100591101B1 (ko) | 삼플루오르화질소의 제조 방법 | |
KR20110069069A (ko) | 3불화염소의 제해 방법 | |
JP2007176768A (ja) | フッ素ガスの製造方法 | |
JP2010116395A (ja) | デカフルオロシクロヘキセンの製造方法 | |
JP2010116282A (ja) | 四フッ化ゲルマニウムの製造方法 | |
宮崎達夫 | Study on NF3 synthesis using CIF3 as a mediator | |
JP2023021148A (ja) | パーフルオロアルカジエン化合物の製造方法 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20090203 |
|
RD04 | Notification of resignation of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7424 Effective date: 20100325 |
|
RD02 | Notification of acceptance of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7422 Effective date: 20100326 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20120605 |
|
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20120618 |
|
FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20150713 Year of fee payment: 3 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 5034322 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |