JP5031606B2 - 電池パック及びその製造方法 - Google Patents
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Description
従来のリチウムイオン二次電池には、金属缶や金属ラミネートフィルムに封入した電池素子と回路基板を、上下に二分割された収納ケース内に収納した電池パックを構成したものがある(例えば特許文献1〜3参照)。
他方、電池素子を金属ラミネートフィルムに封入したものは、金属缶に比べて薄型で軽量になるが、電池素子の寸法のばらつきが大きいために寸法精度を高めることが難しいと共に、機械的強度が低いという問題がある。
この場合は、加熱により液体化し、冷却すれば再び固化する熱可塑化性樹脂を用いるか、熱等によって硬化する硬化性樹脂を選択して用いる。
しかし、熱可塑性樹脂は、樹脂の融点又はガラス転移点(ガラス転移温度)よりも50〜150℃高い温度に加温されて流動性が発現するため、通常180〜450℃の高温に加熱する必要がある。また、熱可塑性樹脂は、硬化が型に流し込んだ時点から始まるため成型厚みを薄くした場合に、非常に狭い隙間から広範囲の面積に、注入口付近で数秒で固まろうとする樹脂を流し込むプロセスとなってしまう。そのため、高温加熱して樹脂の粘度を下げても、注入圧力を高めても、注入孔を増やしても、大面積で250μm以下の厚みに押さえた電池パックを作製することができず、金属缶に比べて体積エネルギー密度に劣るパックしか製造できない。
一方、従来の熱硬化性樹脂を用いた場合は、硬化温度が150℃前後と高温であり、且つ硬化するまでに時間がかかるため、生産性に劣る。
電池を構成している電解質(例えば非水系電界質として用いられるポリフッ化ビニリデン等)の物性が変化したり、この変化により電池が変形したりする虞もある。
更に、電池と保護回路基板とを一体的成型した電池パックの場合は、異常電流が流れた際の制御部品として保護回路に組み込まれるPCT(Positive Temprature Coefficient:正温度係数「正温度係数」とは温度が上昇するにしたがい電池抵抗値も上昇し、正の係数値が変化する特性)、又は温度ヒューズ等の素子がダメージを受け、保護回路基板としての役割を果たさなくなる虞もある。
また、本発明によれば、上記絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を含有した外装材を用いることによって、寸法精度が高くなるため、金属板よりも薄く、しかも歩留まりも向上し、得られる電池パックのエネルギー密度が向上する。
更に、本発明によれば、上記絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を含有した外装材を用いることによって、生産性及び加工性に優れるため、多種多様な用途に応じたサイズ、形状、強度等を有する電池パックを製造することができ、設計の自由度を拡大することができる。
本発明の電池パックの外装材を構成する形状維持ポリマーは、ポリオール及びポリイソシアネートを含む絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を含有するものである。
本明細書において、絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂とは、25±5℃、65±5%RHで測定した体積固有抵抗値(Ω・cm)が、1010Ω・cm以上の硬化物となるものを言い、絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂は、1011Ω・cm以上の硬化物となるものがより好ましい。更に、絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂は、誘電率が6以下(1MHz)であり、絶縁破壊電圧が15kV/mm以上の硬化物となるものであることが好ましい。
体積固有抵抗値の測定は、JIS C2105の規定により、25±5℃、65±5%RHで、サンプル(厚さ:3mm)に500Vの測定電圧を印加して60秒後の数値を測定することによって行う。
ポリオールの酸素含有率が30%以下であると、得られる硬化物が物性変化しにくく、耐湿熱性に優れ、絶縁性の高い硬化物を得ることができ、電池パックを構成する外装材として好適に使用することができる。
外装材を構成する形状維持ポリマーに使用されるポリオールのヨウ素価が200以下であると、得られる硬化物は耐熱性に優れ、高温下に置かれた場合であっても、硬くもなく脆くもならず、電池及び保護回路基板を一体的に被覆する外装材として好適に使用することができる。
ここで、ヨウ素価は、JIS K3331−1995の規定に従って測定される。
また、脂肪酸と反応するポリオールとしては、例えばエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ヘキサメチレングリコール及びジエチレングリコール等のグリコール、3官能ポリオールであるグリセリン、トリメチロールプロパン及びトリエタノールアミン、4官能ポリオールであるジグリセリン及びペンタエリスリトール、6官能ポリオールであるソルビトール、並びに8官能ポリオールであるマルトース及びスクロースから成る群より選ばれた少なくとも1種のものが挙げられる。その他、これらのポリオールに相当するアルキレンオキサイドと脂肪族、脂環族、芳香族アミンとの付加重合物や、該アルキレンオキサイドとポリアミドポリアミンとの付加重合物等が挙げられる。
また、アルキレンオキサイドとしては、例えばエチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、ブチレンオキサイド及びα−オレフィンオキサイドから成る群より選ばれた少なくとも1種のものが挙げられる。
粉体がポリオール中に含まれていることによって、該粉体を含むポリオール及びポリイソシアネートを含む絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂は、電池及び保護回路基板を一体的に被覆する際に、良好なチキソトロピーを呈し、作業性が向上する。また、粉体がポリオール中に含まれていることによって、該粉体を含むポリオール及びポリイソシアネートを含む絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を用いて形成した外装材は、表面硬度、耐熱性、放熱性が向上する等の利点を有する。
上記粉体としては、例えば炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン、炭化ケイ素、窒化ケイ素、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、カーボン等の無機粒子、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル、ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリウレタン、ポリフェノール等の有機高分子の粒子等が挙げられる。これらは、単独又は混合物を使用することができる。また、これらの粉体を構成する各粒子の表面は表面処理が施されていても良く、粉体として使用するポリウレタン、又はポリフェノールは、フォーム粉として使用されてもよい。更に、上記粉体には、多孔質のものも含まれる。
上記ポリイソシアネートは、単独又は混合物を使用することができる。
金属シアヌレート化触媒を用いた場合は、絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂の分子内にイソシアヌレート環を導入することができ、このイソシアヌレート環の存在により得られる硬化物の難燃性及び耐熱性が向上するため好ましい。
金属シアヌレート化触媒は、ポリオール100重量部に対して0.5重量部以上20重量部以下の範囲で使用することが好ましい。金属系イソシアヌレート化触媒が0.5重量部より少ないと、十分なイソシアヌレート化が起こらないので好ましくない。また、ポリオール100重量部に対する金属系イソシアヌレート化触媒の量を20重量部より多くしても、添加量に応じた効果が得られない。
これら触媒はそのまま用いてもよいし、酢酸エチル等の溶媒に、濃度が0.1〜20%となるように溶解して、イソシアネート100重量部に対して、固形分として0.01〜5重量部となるよう添加してもよい。このように、上記触媒の配合量は、そのまま、あるいは溶剤に溶解した状態のいずれの場合においても、固形分として、イソシアネート100重量部に対して0.01〜5重量部となるよう添加するのが好ましく、特に好ましくは0.05〜1重量部である。触媒の配合量が0.01重量部未満のように少な過ぎると、ポリウレタン樹脂成形体の形成が遅く、樹脂状に硬化せず成形が困難となる。逆に、5重量部を超えると、樹脂の形成が極端に速くなり、電池パックの外装材を構成する形状維持ポリマーとして成形しにくいからである。
上記の添加剤のうち、例えば難燃剤としては、トリエチルフォスフェート、トリス(2,3ジブロモプロピル)フォスフェート等を用いることができる。
また、その他の添加剤としては、三酸化アンチモン、ゼオライト等の充填剤や顔料、染料等の着色剤を用いることができる。
電池パックを構成する外装材は、上記形状維持ポリマーの他に、金属酸化物か金属窒化物等を含むフィラー材を含有させたものを用いることが好ましい。そのため、上記絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を含有する形状維持ポリマーは、フィラー材との親和性、相溶性及び反応性を有するものであることが好ましい。また、形状維持ポリマーは、金属ラミネートフィルムとの密着性が良好であり、寸法安定性や成型性に優れるものが更に好ましい。
上記金属酸化物フィラー又は金属窒化物フィラーとしては、ケイ素(Si)、アルミニウム(Al)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、亜鉛(Zn)、マグネシウム(Mg)の酸化物若しくは窒化物、又は、これら酸化物若しくは窒化物の任意の混合物を挙げることができる。このような金属酸化物又は金属窒化物フィラーは、この外装材の硬さ及び熱伝導性を向上する機能を果たし、形状維持ポリマーを含む層と接触した状態で、金属酸化物フィラー又は金属窒化物フィラーを含む層を配置してもよく、この金属酸化物フィラー又は金属窒化物フィラーを形状維持ポリマーを含む層に混入してもよい。この場合、形状維持ポリマー層の全体に亘って、金属酸化物フィラー又は金属窒化物フィラーが均一に散在していることが好ましい。
本発明の電池パックは、外装材として、上記絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を形状維持ポリマーとして含有するものを用いることによって、寸歩精度、耐衝撃性及び機械的強度がいずれも高く、小型(薄型)軽量化することができる。
このような外装材は、以下の物性値を有するものであることが好ましい。
外装材は、平常時には、優れた耐衝撃性及び機械的強度を有するものであり、一方、異常時には、電池から発生するガスを容易に外部に放出できるように、壊れ易くなるものであることが好ましく、このような外装材を構成する形状維持ポリマーとして硬化性ポリウレタン樹脂を用いることが好ましい。
この条件を満たすために、形状維持ポリマーを含む外装材は、ガラス転移点が、電池パックを平常使用する温度以上であり、且つ、異常時における温度以下のものであることが好ましい。
上記ガラス転移点が45℃未満であると、形状維持ポリマーを含む外装材のガラス転移点が平常時の温度を下回る場合があり、平常時において形状維持ポリマーを構成する高分子の熱運動が抑制されにくくなって、硬化性が保持されにくくなり、優れた機械的強度が発現され難くなるため好ましくない。
一方、ガラス転移点が130℃を超えると、形状維持ポリマーを含む外装材のガラス転移点が異常時における温度を上回る場合があり、異常時に形状維持ポリマーを構成する高分子の熱運動が抑制されて、外装材が破壊され難く、異常時に発生したガスを早期に外部へ逃がすことが難しくなるため好ましくない。
上記外装材の上記デュロメータD硬さがD30〜D99であると、耐衝撃性及び機械的強度が高い外装材を構成することができるため、好ましい。
なお、上記外装材は、JIS K7215に規定された標準環境(温度23℃±2℃及び50±5%RH)で測定したデュロメータD硬さよりも、異常時の温度、例えば60℃以上の温度で測定したデュロメータD硬さの方が小さいものであることが好ましい。異常時の温度下で、外装材の硬さが、標準時における硬さよりも小さくなると、異常時に発生したガスによって、外装材が開裂し易くなり、万一外装材が開裂した場合であっても早期にガスを外部に逃がすことができる。
厚みが1000μmを超えると、この外装材を用いて製造した電池パックでも、体積エネルギー密度の点でメリットを発揮し難いことがある。
更に好ましくは厚みが300μm以下であり、電池パックに要求される耐衝撃性及び機械的強度を満たすものであれば、薄い程よい。
形状維持ポリマーとフィラーとの併用は、従来のアルミニウム金属や熱可塑性樹脂と金属の併用よりも、高強度で且つ耐衝撃性に優れるため、同等の強度が必要であれば薄く製造することで体積エネルギー密度を高めることができる。また、厚くすれば、従来よりも更に高強度で信頼性の高い電池パックを得ることができる。更に、電池のサイズや形状選択が自由であることから、サイズが大きい自転車や自動車、バックアップ電源といった大型電池にも適用でき、必要な部位に必要な強度で設計できる設計自由度を持っている。
図1は、本発明の電池パックの一実施形態において、電池を外装材でパックする前の非水電解質二次電池を示す分解斜視図である。
同図において、この電池20は、電池素子10が包装体の一例である金属ラミネートフィルム17に外装されて作製されるものであり、電池素子10はラミネートフィルム17に形成された凹部17a(空所17a)に電池素子10を収容して、その周辺部を封止される。本実施の形態において、空所17aは、矩形板状を成す電池素子10の形状に対応した矩形板状の空間を有している。
例えばアルミラミネートフィルムとして、アルミニウム層の両面に接着層と表面保護層が配設された積層構造を有するものを用いることができる。このようなアルミラミネートフィルムとしては、内側、即ち電池素子10の表面側から順に、接着層としてのポリプロピレン(PP層)、金属層としてのアルミニウム層及び表面保護層としてのナイロン層又はポリエチレンテレフタレート層(PET層)が配したものを好適に用いることができる。
図2は、包装体であるラミネートフィルム17に外装・収容される電池素子10の構造を示す斜視図である。同図において、電池素子10は、帯状の正極11と、セパレータ13aと、正極11と対向して配置された帯状の負極12と、セパレータ13bとを順に積層して、長手方向に巻回して形成されており、正極11及び負極12の両面にはゲル状電解質14が塗布してある。
合はシーラント16と適宜称する)が被覆されている。
[正極]
正極は、正極活物質を含有する正極活物質層を正極集電体の両面状に形成されたものである。正極集電体は、例えばアルミニウム(Al)箔などの金属箔により構成され、一方、正極活物質層は、例えば正極活物質と、導電剤と、結着剤とを含有して構成される。ここで、正極活物質、導電剤、結着剤及び溶剤は、均一に分散していればよく、その混合比は問われない。
LiXMO2…(1)
(式中のMは少なくとも一種の遷移金属を示し、Xは電池の充放電状態によって異なるが、通常は0.05〜1.10である)で表されるリチウムと遷移金属との複合酸化物を用いることができる。なお、リチウム複合酸化物を構成する遷移金属(M)としては、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)及びマンガン(Mn)等を用いることができる。
また、遷移金属元素の一部を他の元素に置換した固溶体も使用可能であり、LiNi0.5Co0.5O2やLiNi0.8Co0.2O2等をその例として挙げることができる。これらのリチウム複合酸化物は、高電圧を発生でき、エネルギー密度が優れたものである。更に、正極活物質としてTiS2、MoS2、NbSe2及びV2O5等のリチウムを有しない金属硫化物又は酸化物を使用してもよい。これらの正極活物質は、単独で又は複数種を混合して用いてもよい。
負極は、負極活物質を含有する負極活物質層が負極集電体の両面上に形成されたものである。負極集電体は、例えば銅(Cu)箔、ニッケル箔又はステンレス箔などの金属箔により構成される。
具体的にリチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料としては、グラファイト、難黒鉛化炭素及び易黒鉛化炭素等がある。より具体的には、熱分解炭素類、コークス類(ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークス)、黒鉛類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体(フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化したもの)、炭素繊維、及び活性炭等の炭素材料を使用することができる。
更に、リチウムをドープ・脱ドープできる材料としては、ポリアセチレン、ポリピロール等の高分子やSnO2等の酸化物を使用することができる。
また、正極端子15a及び15bの接続箇所は、電気的接触がとれているのであれば、取り付ける場所や取り付ける方法は上記の例に限定されない。
電解液としては、リチウムイオン電池に一般的に使用される電解質塩と非水溶媒が使用可能である。
リチウム塩を溶解する濃度は、上記非水溶媒に溶解することができる濃度であれば問題はないが、リチウムイオン濃度が非水溶媒に対して0.4mol/kg〜2.0mol/kgの範囲であることが好ましい。
マトリクスポリマは、上記非水溶媒に上記電解質塩が溶解されてなる非水電解液に相溶可能であり、ゲル化できるものであればよい。このようなマトリクスポリマとしては、ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリアクリロニトリル、及びポリメタクリロニトリルを繰り返し単位に含むポリマーが挙げられる。このようなポリマーは、一種類を単独で用いてもよいし、二種類以上を混合して用いてもよい。
セパレータは、例えばポリプロピレン(PP)若しくはポリエチレン(PE)などのポリオレフィン系の材料から成る多孔質膜、又はセラミック製の不織布などの無機材料から成る多孔質膜により構成され、これらの二種以上の多孔質膜を積層した構造としてもよい。中でも、ポリエチレンやポリプロピレンの多孔質フィルムが最も有効である。
上記のようにして作製したゲル状電解質溶液を正極11及び負極12に均一に塗布し、正極活物質層及び負極活物質層に含浸させた後、常温で保存するか、若しくは乾燥工程を経てゲル状電解質層14を形成する。
次いで、この電池素子10をラミネートフィルム17の凹部(空所)17aに収容して外装し、ゲル状非水電解質二次電池を得る。
また、アルミラミネートフィルム17で電池素子10を収容及び封止を行った後、図3(A)及び図3(B)に示すように、電池素子10が収容された凹部17aの両側の部分(以下、サイド封止部と適宜称する)17bを、凹部17aの方向に向けて折り曲げる。
80゜未満では、凹部17aの両側に設けられたサイド封止部17bが開きすぎて電池20の幅が広くなってしまい、電池20の小型化及び電池容量の向上が困難となる。また、上限値の100゜は凹部17aの形状によって規定される値であり、扁平型の電池素子10を収容する場合、折り曲げ角度の限界値は100゜程度となる。なお、サイド封止部17bにおける熱溶着の幅は、好ましくは0.5〜2.5mm、より好ましくは1.5〜2.5mmである。
本発明の電池パックの製造方法では、上記のように作製した非水電解質二次電池を該電池の電圧及び電流を制御可能な保護回路基板及びスペーサとともに、成形用金型のキャビティ(成形空間)に収容し、スペーサによって上記電池及び保護回路基板をキャビティ内の所定位置にセットした後、上記形状維持ポリマーとフィラー材とを含有する外装用材料を上記キャビティに充填して硬化させ、これにより、外装材を装着した電池パックを得る。
この場合は、圧力充填される外装用材料によって、成形空間内に設置された電池及び保護回路基板が所定位置から移動するのを抑制するために、種々の方法を採ることができる。例えば成形型に位置決め用の突起を設ける、外装用材料の注入を少なくとも2回以上に分けて、注入しない部分によって、電池及び保護回路基板を成形空間内における所定位置に保持し得るようにした上で、外装用材料が成形空間内の隅々まで流れこむようにする等である。
その他に、電池及び保護回路基板と一体的に外装材に被覆されるテープやゴム片、メッシュ状部品を電池に巻いて位置決め部品とすることもできる。また、アルミ、鉄、SUS板等の金属片を電池の片面に配置し、これらの金属片以外を外装用材料で一括して封止することで位置決めすることもできる。
更に、電池素子を包装体で被覆した電池を、電池パックを構成する他の部材、例えばフレーム樹脂部品、トップの基板を収容するトップカバー部品等と接着し、これらの部材と接着された電池及び保護回路基板を成形空間内に設置することによって、成形空間内の所定位置に保持し得るようにすることもできる。
本発明では、かかる余剰の成型材料をトリミングして削除するが、若干の樹脂注入痕は残る。
具体的には、図1において、矩形板状をなす電池20のいずれか一方の短辺側又は双方の短辺側に配置される。
そして、このように配置された保護回路基板と緩衝材は、上記成型材料によって電池20と一体的に成型される。
このため、緩衝材に使用する材料としては、耐衝撃性を有し寸法精度の良好なポリカーボネートやアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂(ABS)、ポリプロピレン、ポリエチレン等の樹脂や、アルミやステンレス等の金属を用いたり、樹脂材料にアルミ等の金属材料をインサート成型したものを用いることが好ましい。
まず、電池20を図中の破線に沿って折り曲げ(図4(A)及び(B))、そのトップ側に保護回路基板32とトップ側緩衝材34、ボトム側にボトム側緩衝材33を配置し、図示しない成型用金型を設置する。次いで、上記の形状維持ポリマーとフィラーを含む外装用材料を圧力をかけて成型用金型に注入して硬化させ、アルミラミネートフィルム17が外装材18で被覆された本実施形態の電池パック30を得る(図4(C))。
得られた電池パック30をボトム部に沿って切断した断面図を図5(A)に、電極端子の延在方向に沿って切断した断面図を図5(B)に示す。
より具体的には、矩形板状の電池素子10の周囲の三辺を溶着して封止した後、残りの一辺の開口部から電解液を注液し、その後にこの一辺を溶着して封止すればよい。これにより、封止部の全体形状は矩形枠状になる。
に限定されるものではない。
絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂として、表1に記載の炭素−炭素結合よりなるポリオール及びポリイソシアネートを含有するものを用いた。これらを1:2(ポリオール:ポリイソシアネートの当量比)の割合で90℃、1時間反応させ、NCO基を末端に有する絶縁性ウレタンプレポリマーを得た。
2種類のポリイソシアネート(ポリイソシアネート原料1及びポリイソシアネート原料2)を用いる場合は、ポリオールのOH基と、ポリイソシアネートのNCO基の数が同じになるように、2種類のポリイソシアネート原料1及びポリイソシアネート原料2の混合比を設定した。
次に、表1に示す各フィルムで包装した電池を用意し、この電池をその電圧及び電流を制御可能な保護回路基板に接続した状態で、緩衝材、スペーサと共に、成形型内のキャビティの所定位置に挿入し固定した。その後、成形型の上部の三箇所に位置する孔径0.5mmの樹脂注入孔から上記絶縁性ウレタンプレポリマーを含有する外装用材料に圧力(0.1MPa)をかけて表1に示す温度で注入して、キャビティ内に充填し、成形型の下部に三箇所に位置する樹脂排出孔から余分の樹脂が排出された時点で、キャビティ内に充填した外装用材料を硬化させて外装材を形成し、排出口に残った余分な樹脂を切断して、各例の電池パックを作製した。
絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂として、表1に記載のポリエステルポリオール及びポリイソシアネートを含むものを用いたこと以外は、実施例5〜6及び参考例1〜4と同様にして、絶縁性ウレタンプレポリマーを得た。なお、ポリエステリポオールは、ポリオール原料1(脂肪酸):ポリオール原料2(ポリオール)=80:20(重量比)の割合で混合した混合物を用いた。
上記絶縁性ウレタンプレポリマーを用いたこと以外は、実施例5〜6及び参考例1〜4と同様にして、各例の電池パックを得た。
絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂として、表2に記載のポリエーテルポリオール及びポ
リイソシアネートを含むものを用いたこと以外は、実施例5〜6及び参考例1〜4と同様にして、絶縁性ウレタンプレポリマーを得た。
なお、ポリエーテルポリオールは、ポリオール原料1(アルキレンオキサイド):ポリオール原料2(ポリオール)=80:20(重量比)の割合で混合した混合物を用いた。
言い換えれば、ポリエーテルポリオールは、ポリオール原料2の1分子あたりの水酸基の数/ポリオール原料2の分子量=ポリオール原料1分子あたりのアルキレンオキサイド官能基の数/ポリオール原料1の分子量、又は、水酸基とアルキレンオキサイドが釣り合う所定の混合比で混合した混合物を用いた。
上記絶縁性ウレタンプレポリマーを用いたこと以外は、実施例5〜6及び参考例1〜4と同様にして、各例の電池パックを得た。
形状維持ポリマーとして、表2に記載の樹脂を用いたこと以外は実施例1〜6と同様にして、各例の電池パックを得た。比較例3は、形状維持ポリマーとして、熱可塑性のアクリロニトリル−ブタンジエン−スチレン樹脂(ABS)を含むものを用い、120℃で溶融した形状維持ポリマーを押し出してキャビティ内に充填した。また、比較例4は、形状維持ポリマーとして、熱可塑性のポリウレタンを含むものを用い、110℃で溶融した形状維持ポリマーを押し出してキャビティ内に充填した。
JIS C2105の規定により、25±5℃、65±5%RHで、サンプル(面積:50mm×50mm、厚さ:3mm)に500Vの測定電圧を印加して60秒後の数値を絶縁抵抗計(HIOKI社製 SM−8220)で測定した。
比較例3,4の電池パックの外装材に用いた熱可塑性樹脂の硬度を、JIS K6253の規定により、サンプル(面積50mm×50mm、厚さ:3mm)を2枚重ねて(厚さ:6mm)、硬度計(西東京精密社製 WR−105D型)で測定した。
(1)定格エネルギー密度(Wh/l)
23℃の温度下において、上限4.2Vで15時間の1Cの定電流定電圧充電と、終止電圧2.5Vまでの1Cの定電流放電を繰り返し行い、定格エネルギー密度を、1サイクル目の放電容量から求めた。
定格エネルギー密度(Wh/l)=(平均放電電圧(V)×定格容量(Ah))/電池体積
なお、1Cは、電池の理論容量を一時間で放出可能な電流値を示す。
各例における電池パックの機械的強度のばらつきを観察するため、各例毎に電池パックを各々10個ずつ作製し、全ての電池パックを2mの高さからコンクリートの床に自由落下させた。1個の電池パックの6つの平面が全て床に当たるように、1個の電池パック当たり10回ずつ行い、ダメージがない個数をOKとし、割れたり部品が外れたり個数をNGとした。
各例の電池パックを1.2mの高さからコンクリートの床に50回自由落下させた後の寸法変化(Δt)を測定した。
絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂として、表3に記載のポリオール及びポリイソシアネートを含むものを用いた。各成分の割合は、実施例5〜6、実施例17〜19及び実施例25〜31、並びに参考例1〜4、参考例7〜16及び参考例20〜24と同様にして、NCO基を末端に有する絶縁性ウレタンプレポリマーを得た。この絶縁性ウレタンプレポリマーを用いたこと以外は、実施例5〜6、実施例17〜19及び実施例25〜31、並びに参考例1〜4、参考例7〜16及び参考例20〜24と同様にして、各例の電池パックを得た。
上記ポリオールの酸素含有率及びヨウ素価を上記した方法により測定し、結果を表3に記載した。また、各例の電池パックの外装材を構成する外装用材料の成形空間への注入時の温度、硬化時間(注入から離型までの時間)、各例の電池パックの外装材の体積固有抵値、外装材の最大片面厚み、及び、各例の電池パックの性能評価を表3に記載した。
Claims (18)
- 正極と負極とをセパレータを介して巻回又は積層して成る電池素子を包装体で包装した電池と、上記電池の保護回路基板と、上記電池及び保護回路基板を一体的に被覆する外装材を備え、
上記外装材が形状維持ポリマーを含み、該形状維持ポリマーが、ポリオール及びポリオールのOH基とポリイソシアネートのNCO基の数が同じになるように混合された2種類のポリイソシアネートを含む絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を含有し、上記ポリオールのヨウ素価が200以下であり、かつ上記ポリオールの酸素含有率が30質量%以下であり、
上記外装材は、JIS K7171に規定されたプラスチック−曲げ特性の試験方法による曲げ強度が90〜110MPaであり、曲げ弾性率が1000〜2500MPaである
電池パック。 - 上記ポリイソシアネートが、芳香族ポリイソシアネート、脂肪族ポリイソシアネート及び脂環式ポリイソシアネートから成る群より選ばれた少なくとも1種である
請求項1に記載の電池パック。 - 上記ポリイソシアネートが、カルボジイミド変性されたカルボジイミド変性ポリイソシアネート及びイソシアヌレート変性されたイソシアヌレート変性ポリイソシアネートから成る群より選ばれた少なくとも1種を含む
請求項2に記載の電池パック。 - 上記ポリイソシアネートと、ポリオールと過剰のポリイソシアネートとの反応生成物である分子末端にイソシアネート基を有するウレタンポリマーからなる他のポリイソシアネートとを含む
請求項2又は請求項3に記載の電池パック。 - 上記ポリオールが、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール及び主鎖が炭素−炭素結合から成るポリオールから成る群より選ばれた少なくとも1種である
請求項1に記載の電池パック。 - 上記ポリエステルポリオールが、脂肪酸とポリオールの反応物から成るものであり、
上記脂肪酸が、リシノール酸、オキシカプロン酸、オキシカプリン酸、オキシウンデカン酸、オキシリノール酸、オキシステアリン酸及びオキシヘキサンデセン酸から成る群より選ばれた少なくとも1種のヒドロキシ基を含有する長鎖脂肪酸であり、
上記ポリオールが、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ヘキサメチレングリコール及びジエチレングリコール、3官能ポリオールであるグリセリン、トリメチロールプロパン及びトリエタノールアミン、4官能ポリオールであるジグリセリン及びペンタエリスリトール、6官能ポリオールであるソルビトール、並びに8官能ポリオールであるマルトース及びスクロースから成る群より選ばれた少なくとも1種である
請求項5に記載の電池パック。 - 上記ポリエーテルポリオールが、アルコールとアルキレンオキサイドの付加重合物から成るものであり、
上記アルコールが、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール及びジプロピレングリコール、2価アルコールである1,3−ブタンジオール、1,4−ブタンジオール、4,4’−ジヒドロキシフェニルプロパン及び4,4’−ジヒドロキシフェニルメタン、並びに3価以上の多価アルコールであるグリセリン、1,1,1−トリメチロールプロパン、1,2,5−ヘキサントリオール及びペンタエリスリトールから成る群より選ばれた少なくとも1種であり、
上記アルキレンオキサイドが、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、ブチレンオキサイド及びα−オレフィンオキサイドから成る群より選ばれた少なくとも1種である
請求項5に記載の電池パック。 - 上記主鎖が炭素−炭素結合よりなるポリオールが、アクリルポリオール、ポリブタジエンポリオール、ポリイソプレンポリオール、水素添加ポリブタジエンポリオール、ポリカーボネートポリオール及びポリテトラメチレングリコール(PTMG)から成る群より選ばれた少なくとも1種である
請求項5に記載の電池パック。 - 上記芳香族ポリイソシアネートが、ジフェニルメタンジンイソシアネート(MDI)、ポリメチレンポリフェニレンポリイソシアネート(粗MDI)、トリレンジイソシアネート(TDI)、ポリトリレンポリイソシアネート(粗TDI)、キシレンジイソシアネート(XDI)及びナフタレンジイソシアネート(NDI)から成る群より選ばれた少なくとも1種である
請求項2に記載の電池パック。 - 上記脂肪族ポリイソシアネートが、ヘキサンメチレンジイソシアネート(HDI)である
請求項2に記載の電池パック。 - 上記脂環式ポリイソシアネートが、イソホロジイソシアネート(IPDI)である
請求項2に記載の電池パック。 - 上記外装材が、形状維持ポリマーとフィラー材とを含む複合材料である
請求項1に記載の電池パック。 - 上記外装材は、示差走査熱量測定(DSC)によるガラス転移点(Tg)が45〜130℃である
請求項1記載の電池パック。 - 上記外装材は、JIS K7215に規定されたプラスチックのデュロメータ硬さ試験方法による表面硬度がD30〜D99である
請求項1に記載の電池パック。 - 上記電池素子を包装する包装体がアルミラミネートフィルムである
請求項1に記載の電池パック。 - 上記電池素子を包装する包装体が一層又は二層以上のフィルムであり、且つ、ポリオレフィンフィルムを含む
請求項1に記載の電池パック。 - 成形型の成形空間内に、正極と負極とをセパレータを介して巻回又は積層して成る電池素子を包装体で包装した電池と、上記電池の保護回路基板と、上記電池及び保護回路基板を収容した成形型の成形空間に樹脂を含む外装用材料を注入して硬化させることで、端子を外部に導出した状で上記電池及び保護回路基板を一体的に被覆する外装材を備えた電池パックの製造方法であって、
上記樹脂が形状維持ポリマーであり、該形状維持ポリマーが、ポリオール及びポリオールのOH基とポリイソシアネートのNCO基の数が同じになるように混合された2種類のポリイソシアネートを含む絶縁性の硬化性ポリウレタン樹脂を含有し、上記ポリオールのヨウ素価が200以下であり、かつ上記ポリオールの酸素含有率が30質量%以下であり、
上記外装材は、JIS K7171に規定されたプラスチック−曲げ特性の試験方法による曲げ強度が90〜110MPaであり、曲げ弾性率が1000〜2500MPaである
電池パックの製造方法。 - 上記外装用材料の成形空間への注入時の温度が120℃以下である
請求項17に記載の電池パックの製造方法。
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