JP5007517B2

JP5007517B2 - 放射線回折装置及び放射線回折法

Info

Publication number: JP5007517B2
Application number: JP2006083834A
Authority: JP
Inventors: 直樹淡路; 修一土井
Original assignee: Fujitsu Ltd
Current assignee: Fujitsu Ltd
Priority date: 2006-03-24
Filing date: 2006-03-24
Publication date: 2012-08-22
Anticipated expiration: 2026-03-24
Also published as: JP2007256204A

Description

本発明は、Ｘ線及び中性子線等の放射線に対する試料の位置を調整する試料位置調整装置を用いた放射線回折装置及び放射線回折法に関し、特に放射線の回折角を迅速且つ高精度に測定できる放射線回折装置及び放射線回折法に関する。

Ｘ線回折法は試料の結晶構造や結晶方位の分析に有用であり、結晶の格子定数の変化からその試料に加わる応力を測定することもできるため、電子素子や電子部品の材料の評価に欠かせない応力測定方法の一つとなっている。

Ｘ線回折法を用いた応力測定では、回折角の決定精度が応力の決定精度に直接反映されるため、回折角を高精度に決定できることが要求される。一般的に、回折角を高精度に決定するためには、試料に入射するＸ線が平行光であること、及びＸ線の波長（エネルギー）が均一であること（単色性）が要求される。そのため、結晶分光器を利用したＸ線回折法や放射光を利用したＸ線回折法などの方法が開発されている。

Ｘ線回折装置では、ゴニオメータと呼ばれる試料位置調整装置を用いて、試料に対するＸ線の入射角や検出器の角度を変化させている。Ｘ線の波長、試料の結晶格子定数及びＸ線の入射角等の条件が回折条件を満たすと、Ｘ線の回折ピークが出現する。回折角を高精度に決定するためには、このＸ線の回折ピークをＸ線検出器で検出することが必要である。特許文献１には、ゴニオメータの駆動部の角度を高精度に制御することを目的とし、従来のパルスモータとウォーム機構（ウォームギア）とによる駆動方式に替えて、超音波モータを使用することが記載されている。
特開２００２−３１１１９９号公報

図１は、市販のＸ線装置を用いたＸ線回折、放射光を用いたＸ線回折、及び放射光とアナライザ結晶とを用いたＸ線回折における入射角ωと回折Ｘ線強度との関係（角度分解能）を示す図である。この図１に示すように、通常のＸ線装置を用いた場合に比べて、放射光を用いたＸ線回折ではＸ線の平行性が高いため回折強度分布のピーク（以下、Ｘ線の回折ピークという）が高く、ピーク幅は狭くなる。放射光とアナライザ結晶とを用いたＸ線回折では、Ｘ線の平行性が高く且つエネルギーが均一（単色）なため、回折ピークは更に高くなり、ピーク幅は更に狭くなる。

このように、平行性が高く且つ単色のＸ線を使用した高精度のＸ線回折では、Ｘ線の回折ピークの幅が極めて狭くなるため、回折ピークを検出するためにはゴニオメータの各軸を少しづつ高精度に変化させる必要がある。このため、Ｘ線の回折ピークの検出に要する時間が極めて長くなるという問題が発生している。

以上から、本発明の目的は、Ｘ線及び中性子線等の放射線の回折ピークを高精度且つ短時間で検出可能とする放射線回折装置及び放射線回折法を提供することにある。

本発明の一観点によれば、試料が搭載される試料搭載部と、前記試料を所定の軸に対し回転させる回転台と、電気信号に応じて前記試料に振動を加える圧電素子と、前記試料により回折された放射線を検出する放射線検出器と、前記圧電素子に印加する前記電気信号を発生する信号発生部と、前記回転台を駆動する回転台駆動部と、前記信号発生部及び前記回転台駆動部を制御する制御部とを有し、前記制御部は、前記放射線検出器の検出結果に応じて前記信号発生部を制御し、前記圧電素子に印加する前記電気信号の中心電圧及び振幅を変化させる放射線回折装置が提供される。

本発明の放射線回折装置によれば、制御部が、信号発生部を介して圧電素子に印加する電気信号の中心電圧及び振幅を制御して、試料に振動を加える。これにより、回折ピークを容易に出現させることができる。試料を振動させても回折ピークを検出できない場合は、更に振幅を大きくすればよい。また、回折ピークを検出した場合は、圧電素子に印加する電気信号の振幅を小さくするとともに中心電圧を変更して、回折ピークの位置を探索することが可能である。このようにして、本発明の放射線回折装置によれば、回折ピークの位置を迅速且つ高精度に確定することができる。

本発明の更に他の観点によれば、試料により回折された放射線の回折ピークを検出する放射線回折ピーク検出方法において、圧電素子により前記試料を振動させ、その振動中心及び振幅を変化させて前記試料により回折された放射線の回折ピークを検出する放射線回折法が提供される。

本発明方法によれば、試料を振動させながら回折放射線を検出し、その振動中心及び振幅を変化させて回折ピークの位置を探索するので、回折ピークの位置を迅速且つ高精度に確定することができる。

なお、本発明は、Ｘ線の回折を利用した試料の分析に適用できるだけでなく、中性子線又はその他の放射線の回折を利用して試料の分析を行う場合にも適用できる。

以下、本発明の実施形態について、添付の図面を参照して説明する。

図２は、本発明の実施形態の試料位置調整装置を示す模式的側面図である。なお、本実施形態は、本発明を４軸ゴニオメータに適用した例を示している。

ゴニオメータのベース１４上には、鉛直方向を回転軸（ω軸）として回転するω軸回転台２１と、同じくω軸を回転軸としてω軸回転台２１の外側を回転する２θ回転台２２とが設けられている。Ｘ線検出器１３は、２θ回転台２２に固定された検出器支持台１３ａ上に取り付けられるようになっている。

ω軸回転台２１の上には、ω軸に垂直な方向を回転軸（χ軸）として回転するリング状のχ軸回転台２３が設けられている。また、このχ軸回転台２３の内周側には、χ軸に垂直な方向を回転軸（φ軸）として回転するφ軸回転台２４が設けられている。試料（結晶）１０は、φ軸回転台２４に固定される試料搭載部１１の先端に搭載される。

図３は、ω軸回転台２１の回転方向（ω方向）と、２θ回転台２２の回転方向（２θ方向）と、χ軸回転台２３の回転方向（χ方向）と、φ軸回転台２４の回転方向（φ方向）を示している。この図２に示すように、試料１０は、ω軸回転台２１、χ軸回転台２３及びφ軸回転台２４が回転してもその位置が変化しないように、ω軸、χ軸及びφ軸が交差する位置に配置される。また、Ｘ線検出器１３は、２θ回転台２２が回転することにより試料１０で回折したＸ線が入射する位置に配置される。ここまで説明した部分は、従来のゴニオメータの構成と基本的に同一である。

図４は試料搭載部１１の先端部分を上から見たときの状態を示す模式図である。この図４に示すように、試料搭載部１１の先端には、試料１０を保持する試料保持部３１と、試料搭載部本体３３に固定されて試料保持部３１を揺動可能に支持する支持アーム３２とが設けられている。また、試料搭載部本体３３と試料保持部３１との間には、振動子として圧電素子の１種であるピエゾ素子３４が取り付けられている。なお、図４において、角度ωは試料１０に対するＸ線の入射角を示し、角度２θはＸ線の回折角を示している。

ピエゾ素子３４は、電圧を印加すると電圧に応じた振幅で伸縮する。これにより、試料１０を支持する試料保持部３１が揺動して、Ｘ線の入射角ωが変化する。入射角ω以外の回折条件は既に満たしているものとすると、入射角ωが回折条件を満たしたときに回折ピークが出現する。図４では、ピエゾ素子３４による入射角ωの変化分をΔωとしている。本実施形態では、このように試料１０をω方向に振動させることにより回折ピークを容易に出現させるものである。

図５は、上述した構造のゴニオメータを用いたＸ線回折装置の駆動回路を示すブロック図である。この図５に示すように、本実施形態のゴニオメータの駆動回路は、コンピュータ（制御部）４０と、Ｘ線検出器（放射線検出器）１３に接続されたカウンタ４１と、ゴニオコントローラ４２と、モータドライバ４３と、回転台駆動モータ４４と、ファンクションジェネレータ（関数発生部）４５と、ピエゾ素子３４に接続されたアンプ４６とにより構成されている。

カウンタ４１は、Ｘ線検出器１３で検出した回折Ｘ線をカウントし、その結果をコンピュータ４０に伝達する。また、ゴニオコントローラ４２は、コンピュータ４０からの信号に応じてモータドライバ４３のパラメータを設定する。モータドライバ４３は、ゴニオコントローラ４２により設定されたパラメータに応じて、ω軸回転台２１、２θ回転台２２、χ軸回転台２３及びφ軸回転台２４の各回転台駆動モータ４４を駆動する。これらの回転台駆動モータ４４により、ω軸回転台２１、２θ回転台２２、χ軸回転台２３及びφ軸回転台２４はそれぞれ所定の位置まで回転する。各回転台２１，２２，２３，２４にはエンコーダ（図示せず）が設けられており、それらのエンコーダから出力される信号はモータドライバ４３にフィードバックされ、各回転台２１，２２，２３，２４の回転が高精度に制御されるようになっている。

ファンクションジェネレータ４５は、コンピュータ４０からの信号に応じた中心電圧及び振幅の三角波状の交流信号を発生する。アンプ４６はファンクションジェネレータ４５から出力された交流信号を増幅してピエゾ素子３４に伝達する。この交流信号によりピエゾ素子３４が伸縮し、試料１０を支持する試料保持部３１が揺動して、試料１０がω方向に振動する。すなわち、Ｘ線の入射角ωが変化する。

以下、本実施形態のＸ線回折装置を用いたＸ線回折法について、図６に示すフローチャートを参照して説明する。なお、予めコンピュータ４０には、測定条件として試料１０の格子定数、回折面の指数の情報、並びにＸ線の波長及び入射方向等の情報が入力されているものとする。また、本実施形態ではω／２θ走査の場合について説明する。

まず、ステップＳ１１において、コンピュータ４０は、入力された測定条件からＸ線の回折ピーク出現位置を計算により求める。そして、ゴニオコントローラ４２及びモータドライバ４３を介して回転台駆動モータ４４を制御し、ゴニオ軸（ω軸、２θ軸、χ軸及びφ軸）をＸ線の回折ピーク出現位置（計算値）に移動する。

次に、ステップＳ１２に移行し、コンピュータ４０はファンクションジェネレータ４５を制御して、ピエゾ素子３４に、図７に示すような中心電圧Ｖｐ、振幅ΔＶ、周波数が数ｋＨｚの交流電圧を印加する。これにより、ピエゾ素子３４が伸縮して試料１０を保持する試料保持部３１が揺動し、Ｘ線の入射角ωがΔωの範囲で変化する。その後、Ｘ線源から放出されるＸ線を試料１０に向けて照射する。Ｘ線源としては、平行性が高く且つ単色のＸ線を発生するものを使用する。入射角ω以外の回折条件が満たされているものとすると、Ｘ線の入射角ωが回折条件を満たしたときに回折ピークが出現し、Ｘ線検出器１３で回折Ｘ線が検出される。但し、上述したように本実施形態では平行性が高く且つ単色のＸ線を使用するので、回折ピークの幅は極めて狭くなる。

次に、ステップＳ１３に移行し、コンピュータ４０はカウンタ４１によるＸ線のカウント値を入力して、Ｘ線の回折ピークを検出したか否かを判定する。カウンタ４１のカウント値が一定の値以上の場合（ＹＥＳの場合）はＸ線の回折ピークを検出したと判定してステップＳ１５に移行する。一方、Ｘ線の回折ピークを検出していないと判定した場合（ＮＯの場合）は、ステップＳ１４に移行して振幅ΔＶの値を増加した後、ステップＳ１２に戻って、ピエゾ素子３４を振動させる。これにより、ピエゾ素子３４は前回よりも大きく振動する。

図８は、横軸に入射角ωをとり、縦軸にＸ線回折強度をとって、ピエゾ素子３４に印加される交流電圧の振幅と回折Ｘ線の検出範囲とを示す図である。この図８のように、ピエゾ素子３４に印加する交流電圧の振幅（ΔＶ１，ΔＶ２）が大きくなるほど入射角ωが大きく変化する。図８では、ピエゾ素子３４に印加する電圧がＶｐ±ΔＶ１のときには回折条件を満たすことができなくても、ピエゾ素子３４に印加する電圧がＶｐ±ΔＶ２（但し、ΔＶ１＜ΔＶ２）のときには回折条件を満たすことができて、回折ピークを検出できることを示している。

このように、本実施形態ではピエゾ素子３４が振動してＸ線の入射角ωが変化するので、回折ピークを容易に出現させることができる。ここでは、ピエゾ素子３４に印加する交流信号の中心電圧がＶｐ、振幅がΔＶのときに回折Ｘ線を検出し、ステップＳ１３からステップＳ１５に移行したものとする。

ステップＳ１５において、コンピュータ４０はピエゾ素子３４の振幅範囲を分割し、Ｘ線の回折ピークがどの振幅範囲にあるのかを調べる。この例では、ステップＳ１５においてピエゾ素子３４に印加する交流信号の中心電圧をＶｐ−ΔＶ／２、振幅をΔＶ／２として、回折Ｘ線をカウントする。その後、ステップＳ１６に移行して、コンピュータ４０はピエゾ素子３４に印加する交流信号の中心電圧をＶｐ＋ΔＶ／２、振幅をΔＶ／２として、回折Ｘ線をカウントする。

次に、ステップＳ１７に移行して、コンピュータ４０はステップＳ１５，Ｓ１６における回折Ｘ線のカウント値を比較し、Ｘ線の回折ピークがＶｐ−ΔＶ／２側にあるのか、Ｖｐ＋ΔＶ／２側にあるのかを判定する。ここでは、Ｖｐ＋ΔＶ／２側にＸ線の回折ピークがあると判定したものとする。

次に、ステップＳ１８に移行して、中心電圧Ｖｐ及び振幅ΔＶを変更する。この例では回折ピークがＶｐからＶｐ＋ΔＶまでの間にあるので、コンピュータ４０は電圧Ｖｐ＋ΔＶ／２を新たに中心電圧Ｖｐとするとともに、振幅ΔＶの値をΔＶ／２に減少するものとする。ステップＳ１７でＸ線の回折ピークがＶｐ−ΔＶ／２側にあると判定したときは、電圧Ｖｐ−ΔＶ／２を新たに中心電圧Ｖｐとし、振幅ΔＶをΔＶ／２に減少させる。なお、電圧の振幅を角度分解能（図１参照）と対応させて設定しておくことが好ましい。これにより角度分解能を指標としながら回折ピークを探索することができる。

次に、ステップＳ１９に移行して、ΔＶが予め設定された最小振幅ΔＶminより小さいか否かを判定する。ΔＶが最小振幅ΔＶminより大きい場合は、ステップＳ１５に戻って上述した処理を実行する。すなわち、中心電圧がＶｐ−ΔＶ／２、振幅がΔＶ／２の交流信号をピエゾ素子３４に印加して回折Ｘ線をカウントし、次に、ステップＳ１６に移行して、中心電圧がＶｐ＋ΔＶ／２、振幅がΔＶ／２の交流信号をピエゾ素子３４に印加して回折Ｘ線をカウントする。そして、ステップＳ１７に移行して、Ｘ線の回折ピークがＶｐ−ΔＶ／２側にあるのか、Ｖｐ＋ΔＶ／２側にあるのかを判定する。その後、ステップＳ１８で中心電圧Ｖｐ及び振幅ΔＶを変更し、ステップＳ１９で振幅ΔＶが最小振幅ΔＶminより小さいか否かを判定する。

このようにして、本実施形態では振幅ΔＶが最小振幅ΔＶmin以下になるまで中心電圧Ｖｐ及び振幅ΔＶの値を自動的に変化させて、Ｘ線の回折ピークを追跡する。ステップＳ１９において振幅ΔＶが最小振幅ΔＶmin以下と判定すると、ステップＳ２０に移行し、振幅ΔＶを０に設定し、最小振幅内で電圧Ｖを走査させ、検出強度が最大になる電圧に設定し、Ｘ線の回折ピークの位置を確定する。本実施形態では、このようにして回折ピークの位置を迅速且つ高精度に検出することができるので、回折角２θを高精度に求めることができる。なお、必要に応じて他のゴニオ軸（χ軸、φ軸）の微調整を行ってから回折ピークの位置を確定してもよい。

本実施形態では、上述したように、ピエゾ素子３４により試料１０をω方向に振動させながら回折Ｘ線の検出を行うので、Ｘ線の回折ピークの幅が狭い場合も、迅速且つ高精度に回折角を決定することができる。なお、試料１０をω方向に振動させるためには、例えばω軸回転台の駆動モータ４４を振動させることも考えられるが、その場合はギアのバックラッシュにより角度を高精度に検出することができなくなる。一方、本実施形態では試料搭載部１１に設けられたピエゾ素子３４により試料１０をω方向に振動させるので、ギアのバックラッシュによる影響がなく、回折角を高精度に決定することができる。

（変形例）
上記の実施形態ではピエゾ素子（圧電素子）により試料１０をω方向に振動させる場合について説明したが、試料１０を他のゴニオ軸についても振動させてもよい。図９には試料１０をχ方向に振動させるピエゾ素子３５を設けた例を示しているが、更に試料１０をφ方向に振動させるピエゾ素子を設けてもよい。これらのピエゾ素子により試料１０を複数のゴニオ軸に対し振動させることにより、回折ピークをより確実に出現させることができる。また、試料１０のアオリ角（Ｒｘ，Ｒｙ）についても、同様にピエゾ素子を用いて調整できるようにしてもよい。

更に、上記の方法はＸ線回折装置のコンピュータのソフトウエアとして組み込んでもよい。それにより、試料の自動調整や自動測定が可能になる。例えば、各種試料の結晶構造をテーブルとしてコンピュータ４０の記憶装置（メモリ）に記憶しておき、測定条件に応じて回折Ｘ線が出現する位置までω軸回転台２１、２θ回転台２２、χ軸回転台２３及びφ軸回転台２４を回転させる。その後、上述したように圧電素子３４により試料１０を振動させてＸ線の回折ピークを検出し、回折角を決定する。試料（結晶）の指数に対応した角度でＸ線の回折ピークを検出することにより、詳細な結晶構造や高精度の応力評価が可能になる。

更にまた，上記の実施形態では放射線としてＸ線を使用する場合について説明したが、本発明は中性子線又はその他の放射線の回折を利用した試料分析に適用することができる。

以下、本発明の諸態様を、付記としてまとめて記載する。

（付記１）試料に対する放射線の入射角を調整する試料位置調整装置において、
前記試料が搭載される試料搭載部と、
前記試料を所定の軸に対し回転させる回転台と、
電気信号に応じて前記試料に振動を加える振動子と
を有することを特徴とする試料位置調整装置。

（付記２）試料が搭載される試料搭載部と、
前記試料を所定の軸に対し回転させる回転台と、
電気信号に応じて前記試料に振動を加える振動子と、
前記試料により回折された放射線を検出する放射線検出器と、
前記振動子に印加する前記電気信号を発生する信号発生部と、
前記回転台を駆動する回転台駆動部と、
前記信号発生部及び前記回転台駆動部を制御する制御部とを有し、
前記制御部は、前記放射線検出器の検出結果に応じて前記信号発生部を制御し、前記振動子に印加する前記電気信号の中心電圧及び振幅を変化させることを特徴とする放射線回折装置。

（付記３）前記制御部は、前記試料となる結晶の情報に基づいて放射線回折角を計算し、その計算結果に応じて前記回転台駆動部を制御して前記試料の位置及び前記放射線検出器の位置を決定することを特徴とする付記２に記載の放射線回折装置。

（付記４）前記制御部は、前記試料となる結晶の情報のデータベースを有することを特徴とする付記３に記載の放射線回折装置。

（付記５）前記振動子は、複数のゴニオ軸に対し個別に設けられていることを特徴とする付記３に記載の放射線回折装置。

（付記６）前記振動子に印加する電圧の振幅が、角度分解能に応じて設定されていることを特徴とする付記３に記載の放射線回折装置。

（付記７）試料により回折された放射線の回折ピークを検出する放射線回折ピーク検出方法において、
前記試料を振動させ、その振動中心及び振幅を変化させて前記試料により回折された放射線を検出することを特徴とする放射線回折法。

（付記８）前記試料に照射する放射線が、平行性を有する単色のＸ線であることを特徴とする付記７に記載の放射線回折法。

図１は、市販のＸ線装置を用いたＸ線回折、放射光を用いたＸ線回折、及び放射光とアナライザ結晶とを用いたＸ線回折における入射角ωと回折Ｘ線強度との関係を示す図である。図２は、本発明の実施形態の試料位置調整装置を示す模式的側面図である。図３は、ω軸回転台の回転方向（ω方向）と、２θ回転台の回転方向（２θ方向）と、χ軸回転台の回転方向（χ方向）と、φ軸回転台の回転方向（φ方向）とを示す図である。図４は、試料搭載部の先端部分を上から見たときの状態を示す模式図である。図５は、Ｘ線回折装置の駆動回路を示すブロック図である。図６は、本発明の実施形態のＸ線回折装置を用いたＸ線回折法を示すフローチャートである。図７は、ピエゾ素子に印加する交流電圧の波形を示す図である。図８は、ピエゾ素子に印加される交流電圧の振幅と回折Ｘ線の検出範囲とを示す図である。図９は、試料をχ方向に振動させるピエゾ素子を設けた例を示す模式図である。

符号の説明

１０…試料、
１１…試料搭載部、
１３…Ｘ線検出器、
１３ａ…検出器支持台、
１４…ゴニオメータのベース、
２１…ω軸回転台、
２２…２θ回転台、
２３…χ軸回転台、
２４…φ軸回転台、
３１…試料保持部、
３２…支持アーム、
３３…試料搭載部本体、
３４，３５…ピエゾ素子、
４０…コンピュータ、
４１…カウンタ、
４２…ゴニオコントローラ、
４３…モータドライバ、
４４…回転台駆動モータ、
４５…ファンクションジェネレータ、
４６…アンプ。

Claims

試料が搭載される試料搭載部と、
前記試料を所定の軸に対し回転させる回転台と、
電気信号に応じて前記試料に振動を加える圧電素子と、
前記試料により回折された放射線を検出する放射線検出器と、
前記圧電素子に印加する前記電気信号を発生する信号発生部と、
前記回転台を駆動する回転台駆動部と、
前記信号発生部及び前記回転台駆動部を制御する制御部とを有し、
前記制御部は、前記放射線検出器の検出結果に応じて前記信号発生部を制御し、前記圧電素子に印加する前記電気信号の中心電圧及び振幅を変化させることを特徴とする放射線回折装置。
前記制御部は、前記試料となる結晶の情報に基づいて放射線回折角を計算し、その計算結果に応じて前記回転台駆動部を制御して前記試料の位置及び前記放射線検出器の位置を決定することを特徴とする請求項１に記載の放射線回折装置。
試料により回折された放射線の回折ピークを検出する放射線回折ピーク検出方法において、
圧電素子により前記試料を振動させ、その振動中心及び振幅を変化させて前記試料により回折された放射線の回折ピークを検出することを特徴とする放射線回折法。