JP4995947B2

JP4995947B2 - 晶析装置、晶析方法、及び濃縮晶析システム

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Publication number: JP4995947B2
Application number: JP2010152737A
Authority: JP
Inventors: 勇夫中西; 晴雄古川
Original assignee: Shionogi and Co Ltd
Current assignee: Shionogi and Co Ltd
Priority date: 2010-07-05
Filing date: 2010-07-05
Publication date: 2012-08-08
Anticipated expiration: 2025-08-01
Also published as: JP2010214375A

Description

本発明は、濃縮された溶液から結晶を成長させる晶析装置及び晶析方法、濃縮装置と晶析装置を組み合わせた濃縮晶析システムに関する。

溶媒に溶質を溶解させた溶液を濃縮して溶質の結晶を生成する濃縮装置として、図６に示すバッチ式濃縮装置が非特許文献１で提案されている。このバッチ式濃縮装置１００は、加熱容器１０１と、気液分離容器１０２と、加熱容器１０１から気液分離容器１０２に溶液及びその蒸気を供給する供給管１０３と、気液分離容器１０２から加熱容器１０１に溶液（濃縮液）を返送する返送管１０４と、気液分離容器１０２から濃縮液を取り出す排出管１０５を備えている。この濃縮装置１００によれば、溶液は加熱容器１０１の中で該加熱容器１０１の内部に配置された加熱器１０６によって加熱される。加熱された溶液とその蒸気は供給管１０３を介して気液分離容器１０２に供給される。気液分離容器１０２では、気液分離容器１０２の上部に設けた気液分離器（デミスタブランケット）１０７によって液滴が回収される。回収された液滴は、加熱容器１０１から供給された溶液と共に気液分離容器１０２に溜まり、返送管１０４を介して再び加熱容器１０１に返送される。しかし、この濃縮装置１００はバッチ式濃縮装置であることから、濃縮処理する溶液が長時間（例えば、１０時間）高温状態に晒されて熱的ストレスを受ける。そのため、加熱されると物性が変化し易い材料の濃縮には適していない。
原子力工業Vol.38、NO.8(1992)

濃縮装置で濃縮された溶液から結晶を析出させる晶析装置として、図７に示す晶析装置が特許文献１で提案されている。この晶析装置１１０は、晶析容器１１１と、晶析容器１１１内に貯留された濃縮溶液を攪拌する攪拌羽根１１２と、晶析容器１１１の中で成長した結晶を含む結晶スラリーを晶析容器１１１の底部から抜き出して再び晶析容器１１１に返送する返送管１１３及びポンプ１１４を備えている。このような構成を備えた晶析装置１１０では、結晶成長中は濃縮溶液を効果的に冷却することで結晶成長効率を高めるため、攪拌羽根１１２が常に溶液を回転攪拌している。そのため、晶析容器１１１内に存在する溶液の量が少ない状態でポンプ１１４を駆動すると、攪拌羽根１１２の攪拌によって溶液中に混入した気泡がポンプ１１４に入り、ポンプ１１４が空転して損傷する。したがって、晶析容器１１１に十分に溶液が貯蔵された状態になるまで晶析処理を開始できない。
特開２００５−３３９５１号公報

そこで、本発明は、少ない液量から晶析処理を開始できる晶析装置及び晶析方法を提供すること、さらに、濃縮装置と晶析装置を備えた濃縮晶析システムを提供することを目的とする。

本発明は、晶析容器に収容された濃縮液該濃縮液に添加された貧溶媒及び種晶と共に混合攪拌しを冷却して結晶を成長させる晶析装置において、晶析容器（１４）は、鉛直軸を中心とする略円筒形の周壁（５５）、周壁（５５）の上端を塞ぐ天井部（５６）、および周壁（５５）の下端を塞ぐ底部（５７）を有し、
周壁（５５）、天井部（５６）、及び底部（５７）は、底部（５７）の上に上部濃縮液収容室（５８）を形成しており、
底部（５７）には、該底部（５７）の中央部を下方に膨出して、上部濃縮液収容室（５８）よりも小径で且つ小容積の下部濃縮液収容室（５９）が形成されており、
下部濃縮液収容室（５９）の底部中央には、輸送管（６１）の一端が接続されており、
輸送管（６１）は、循環ポンプ（２０）と冷却器（２１）を備えており、
輸送管（６１）の他端側は、晶析容器（１４）の天井部（５６）を貫通して上部濃縮液収容室（５８）内に伸びており、
輸送管（６１）の他端は、上部濃縮液収容室（５８）に位置し、水平方向に向けられた噴射ノズル（６３）が形成されており、
下部濃縮液収容室（５８）に溜まった濃縮液は、循環ポンプ（２０）の駆動に基づいて、該下部濃縮液収容室（５８）の底部中央から輸送管（６１）を通じて空気を巻き込むことなく抜き出され、冷却器（２１）で冷却されて結晶の析出が行われた後、噴射ノズル（６３）から上部濃縮液収容室（５８）に噴射されて該上部濃縮液収容室（５８）に回転攪拌流を形成するようにしてある、ことを特徴とする。

本発明の濃縮晶析システムは、濃縮装置と晶析装置を組み合わせたものである。

本発明に係る晶析装置、該晶析装置と濃縮装置を組み合わせたシステムによれば、小容積の濃縮液収容室に所定量の濃縮液が溜まった時点から結晶成長プロセスを開始できるため、晶析に要する時間を短縮できる。

以下、添付図面を参照して本発明の最良の実施形態を説明する。なお、以下の記述では、図面に表された構成部分の状態や位置関係を説明するために「上」、「下」及びそれらの派生語を使用するが、それらの使用は発明の理解を容易にするためであって発明の技術的範囲を定めるために利用されるべきものではない。また、複数の図面に表された同一又は類似の部分には同一の符号を用いる。

〔１〕濃縮晶析システム：図１は、本発明に係る濃縮晶析システム（以下、単に「システム」という。）の概略構成を示す。図示するシステム１において、該システム１で処理される溶液２は、溶液貯蔵容器（溶液供給部）３に貯蔵されている。溶液貯蔵容器３は、本発明に係る連続式濃縮装置４に溶液供給手段５を介して接続されている。溶液供給手段５は、溶液貯蔵容器３と濃縮装置４を連結する溶液供給管６と、該溶液供給管６に付設された溶液供給弁７を備えており、溶液供給弁７の開閉に基づいて、溶液供給管６を介して、溶液貯蔵容器３から濃縮装置４に溶液を供給する。

濃縮装置４は、下部構造の加熱部８と該加熱部８の上に連結された上部構造の回収部９を有する。加熱部８は、溶液貯蔵容器３から供給された溶液を加熱部８で加熱する。回収部９は、加熱された溶液を回収すると共に蒸気から液滴を分離して回収する。回収部９で回収された溶液（濃縮液）は、加熱部８に返送される。このように、溶液は加熱と気液分離のプロセスを繰り返して濃縮される。一方、回収部９で液滴が除去された蒸気は、凝縮器１０で凝縮され、その凝縮液が図示しない回収装置に回収される。

濃縮装置４で濃縮された溶液２（以下、この濃縮された溶液を「濃縮液１１」という。）は、濃縮液輸送手段（濃縮液輸送管１２）を介して晶析装置１３に送られる。晶析装置１３は晶析容器１４を備えており、濃縮装置４から濃縮液輸送手段１２を介して送られる濃縮液１１が晶析容器１４に供給される。晶析装置１３には、溶質の結晶化を促進する貧溶媒（例えば、メタノール）を貯蔵する貧溶媒貯蔵容器１５が付設されており、この品溶媒貯蔵容器１５から晶析容器１４に貧溶媒輸送手段（貧溶媒輸送管１６）を介して貧溶媒１７が供給されて濃縮液１１と混合される。晶析容器１４に供給される濃縮液１１と貧溶媒１７の割合は一定に管理される。

晶析装置１３は、晶析容器１４から濃縮液１１の一部を取り出して再び晶析容器１４に返送する循環手段１８を有する。循環手段１８は、晶析容器１４の底部から出発し、晶析容器１４の天井部を貫通して晶析容器１４内に帰還する返送管１９と、返送管１９を介して晶析容器１４の底部から濃縮液１１を取り出して再び晶析容器１４内に送り戻す循環ポンプ２０を備えている。返送管１９には冷却部又は冷却器（第１の冷却器）２１が付設されており、返送管１９を輸送される濃縮液が冷却器２１で冷却されるようにしてある。また、晶析容器１４の底部は固液分離装置２２に接続されている。したがって、晶析容器１４の濃縮液は、返送管１９を通じて循環されながら冷却器２１で冷却されて結晶化され、結晶スラリーになる。そして、結晶スラリーは晶析容器１４から取り出されて固液分離装置２２に供給され、そこで成長結晶だけが取り出される。

〔２〕濃縮装置：図２を参照して濃縮装置４を説明する。濃縮装置４の下部構造である加熱部８は下部容器２３を有する。下部容器２３は、円筒体で形成されており、鉛直方向に配置された筒状壁部２４を有し、筒状壁部２４の上端部と下端部がそれぞれ上部壁２５と下部壁２６によって閉鎖されている。加熱部８において被加熱流体の溶液２が通過する複数の加熱管２７は、筒状壁部２４の内側で鉛直方向に配置されており、各加熱管２７の上端部（上端開口２８）と下端部（下端開口２９）が上部壁２５と下部壁２６を貫通して突出させてある。図３に示すように、実施の形態では９本の加熱管２７が水平方向に一定の間隔をあけて配置されているが、加熱管２７の数や配置は実施例に限定されるものではない。図２に戻り、筒状壁部２４、上部壁２５及び下部壁２６によって囲まれると共に加熱管２７の外周面に接して形成されている加熱媒体室（加熱室）３０は、筒状壁部２４に設けた加熱媒体入口３１と加熱媒体出口３２を介して加熱媒体供給部３３と加熱媒体回収部３４にそれぞれ接続されており、加熱媒体供給部３３から加熱媒体が加熱媒体室３０に供給された後、その加熱媒体が加熱媒体室３０から加熱媒体回収部３４に排出されて回収されるようにしてある。

筒状壁部２４の底部は底蓋３５によって覆われており、底蓋３５と下部壁２６の間に形成された分配室（供給部）３６に各加熱管２７の下端開口２９が接続されている。分配室３６は、溶液供給管６を介して溶液貯蔵容器３に接続されており、溶液供給弁７の制御に基づいて、溶液貯蔵容器３から溶液２が分配室３６を介して各加熱管２７に供給されるようにしてある。

濃縮装置４の上部構造である回収部９は上部容器３７を有する。上部容器３７は、下部容器２３の円筒体よりも大径の円筒体で形成されており、鉛直方向に配置された筒状壁部３８を有する。上部容器３７の筒状壁部３８は、下部容器２３の筒状壁部２４と同軸上に配置されている。また、上部容器３７における筒状壁部３８の下部が、下部容器２３における筒状壁部２４の上部に間隔をあけて外装されており、下部容器２３の上部外周に環状空間からなる回収室３９が形成されている。上部容器３７と下部容器２３は、下部容器２３の外周に固定された環状フランジ４０上に、上部容器３７の下端部に固定された環状フランジ４１が連結されており、下部容器２３の環状フランジ４０で回収室３９の底部を閉鎖している。上部容器３７の上部は開放されて蒸気出口４２を形成しており、この蒸気出口４２が凝縮器１０（図１参照）に接続されている。

上部容器３７の内側には液滴分離室４３が形成されており、この液滴分離室４３に気液分離手段が配置されている。実施の形態において、気液分離手段は、加熱管２７の上端開口２８から上方に所定距離をあけて対向し、加熱管２７から放出される蒸気を径方向外側に分散させる分散板４４と、分散板４４で分散された蒸気と接触して該蒸気に含まれる液滴を付着させて分離回収する液滴分離器（デミスタブランケット）４５が配置されている。

回収室３９は濃縮液返送管４６を介して下部容器２３の分配室３６に接続されており、回収室３９に回収された濃縮液（溶液）１１が濃縮液返送管４６を介して下部容器２３の分配室３６に返送されるようにしてある。図示するように、濃縮液返送管４６は回収室３９から水平方向に伸びており、この水平部分の内面下端が回収室３９の底部から所定の高さＨ１に位置するようにしてある。

回収室３９は、濃縮液輸送管１２を介して晶析容器１４に接続されている。濃縮液輸送管１２は濃度調整弁（抜き取り部）４８を備えており、後に詳述するように、濃度調整弁４８の開閉を調整することによって濃縮液１１の濃度が調整されている。また、濃縮液輸送管１２は、均圧管４９を介して上部容器３７の液滴分離室４３に接続されている。さらに、図示するように、濃縮液輸送管１２は回収室３９に水平方向から接続されており、その内面下端が回収室３９の底部から所定の高さＨ２に位置させてあり、この高さＨ２は濃縮液返送管４６の高さＨ１よりも大きくしてある。なお、濃縮された溶液を抜き出す抜き取り部（４８）は、濃縮液返送管４６に設けてこの濃縮液返送管４６から濃縮された溶液を抜き出してもよい。

濃縮装置４における濃縮率及び濃縮装置４に対する溶液の供給量を制御するために、流量と質量密度を計測可能な質量流量計（密度測定部）５０が濃縮液返送管４６に設けてある。質量流量計５０の出力部は制御部（濃縮率及び供給量制御部）５１の入力部に接続されており、質量流量計５０で計測された濃縮液１１の密度と返送流量が制御部５１に出力されるようにしてある。制御部５１の出力部は、濃縮液輸送管１２に設けた濃度調整弁４８に接続されており、制御部５１からの出力に基づいて濃度調整弁４８が開閉制御されるようにしてある。また、制御部５１の出力部は、溶液供給管６に設けた溶液供給弁７と流量計５２に接続されており、流量計５２で計測された溶液供給量を参考にしながら、制御部５１が溶液供給弁７を制御するようにしてある。濃縮液返送管４６はまた、濃縮装置４に存在する溶液２又は濃縮液１１の残留量（ホールアップ量）を監視するための観察窓又はサイトグラス５３を備えており、サイトグラス５３を通して濃縮液返送管４６内にある濃縮液１１の液面が目視できるようにしてある。

このような構成を備えた濃縮装置４によれば、溶液供給弁７の制御に基づいて溶液貯蔵容器３から溶液供給管６を介して供給された溶液２は、加熱部８における下部容器２３の分配室３６に入り、そこで複数の加熱管２７に分配される。一方、下部容器２３の加熱媒体室３０には加熱媒体供給部３３から加熱された加熱媒体が供給され、この加熱媒体によって加熱管２７内にある溶液２が加熱される。加熱媒体は気体又は液体のいずれであってもよい。

加熱された溶液２は、加熱管２７内で気体と液体が混在する気液混相状態になり、加熱管２７の上端開口２８から液滴分離室４３に流出した溶液（濃縮液）１１が、下部容器２３の上部壁２５上を外側に移動し、回収室３９に流れ込む。一方、溶液２の蒸気は、加熱管２７の上端開口２８から液滴分離室４３を上昇し、分散板４４によって分散された後、液滴分離器４５によって液滴（溶液の濃縮液）が分離されて回収される。液滴分離器４５で回収された液滴は上部容器３７の底部に落下し、回収室３９に回収される。回収室３９に貯まった濃縮液１１は、濃縮液返送管４６内にある濃縮液１１と加熱管２７内にある気液混相状態の溶液２の密度差に基づいて、濃縮液返送管４６を介して分配室３６に自然に移動する。つまり、溶液２（濃縮液１１）は、分配室３６から加熱管２７、回収室３９、濃縮液返送管４６を結ぶ循環経路（濃縮液循環系）に沿って自然循環する。この自然循環の原理は後述する。

このようにして濃縮液１１が循環される過程で該濃縮液１１の密度は次第に上昇する。この濃縮液１１の密度は、濃縮液返送管４６に設けた質量流量計５０によって計測され、制御部５１に出力される。制御部５１は、計測された密度が目標濃縮率に対応する密度（既定値）に達しているか否か判断し、計測密度が既定値以上になれば、濃度調整弁４８を開いて回収室３９の濃縮液１１を晶析装置１３に排出する。逆に、計測密度が既定値未満の場合、制御部５１は濃度調整弁４８を閉じて濃縮液１１の抜き取りを中断する。このように、濃縮装置４では、濃縮液１１の濃度に応じて抜き取り量を調整し、それによって晶析装置１３に供給する濃縮液１１の密度（濃縮率）を適正に管理している。

密度（濃縮率）制御は、溶液貯蔵容器３から濃縮装置４に対する溶液供給量の管理と密接に関連している。そのため、制御部５１は、質量流量計５０の出力に基づいて、濃縮液返送管４６を輸送される濃縮液の流量を参照しながら、溶液供給管６を通じて濃縮装置４に溶液２を供給する。このとき、制御部５１は、溶液供給管６に設けた流量計５２の出力に基づいて供給量を確認しながら溶液供給弁７をカスケード制御し、これにより、濃縮液返送管４６を流れる濃縮液１１の流量、すなわち、濃縮装置４のホールドアップ量を一定に維持する。なお、実施の形態の濃縮装置４は濃縮液返送管４６にサイトグラス５３を備えており、サイトグラス５３を通じて確認される液面が一定していればホールドアップ量が一定に維持されており、ホールドアップ量が増加又は減少すると液面が上昇又は下降することから、サイトグラス５３を介してホールドアップ量が一定に維持されているか否か目視で確認できる。

図５を参照して自然循環の原理を説明する。図において、符号Ｌ１は加熱管２７の下端高さ、符号Ｌ２は加熱管２７の上端高さ、符号Ｌ２’は回収室から返送管に濃縮液が流れ込む最低の高さを示す。符号ｈ１はＬ１からＬ２までの距離、符号ｈ１’はＬ１からＬ２’までの距離を示す。符号ρは加熱管２７内で気液混相状態にある溶液２の比重、符号ρ’（＞ρ）は濃縮液１１の比重を示す。そして、濃縮装置４では、ρ・ｈ＜ρ’ｈ’の関係が成立するように、高さｈ１、ｈ１’が決められている。その結果、加熱管２７内で気液混相状態にある溶液２は上昇流を形成し、濃縮液返送管４６内の濃縮液１１は下降流を形成し、全体的には加熱管２７と濃縮液返送管４６を循環する循環流が形成される。なお、加熱管の上端開口は、濃縮液返送管の上端位置よりも上方にある。

このように、本発明に係る濃縮装置４によれば、溶液貯蔵容器３から連続的又はほぼ連続的に供給される溶液を連続的に目標倍率に濃縮して排出できる。また、濃縮度の制御が可能であることから、濃縮不足等を補うために追加濃縮するという必要もない。したがって、ある時間に濃縮装置４に供給された溶液が長時間に亘って加熱状態に晒されることはない。そのため、本発明の濃縮装置は、溶液に与える熱的ストレスが少ないので、熱を受けることによって物性が変化し易い材料の濃縮に適する。また、加熱部８と回収部９が上下に配置されており、濃縮装置４の主要部は加熱部８の下部容器２３と回収部９の上部容器３７を組み合わせた一つの容器で構成されている。さらに、濃縮装置の占有面積が小さく、全体として、従来の濃縮装置に比べて小型化できる。

なお、以上の説明では、下部容器２３の外側に環状の濃縮液回収室３９を形成したが、加熱管２７を下部容器上部壁２５から十分突出させ、この下部容器上部壁２５に隣接し且つ加熱管突出部を囲む周囲の空間を濃縮液回収室として利用することもできる。

〔３〕晶析装置：図４を参照して晶析装置１３を説明する。図示するように、晶析装置１３は、濃縮装置４と貧溶媒貯蔵容器１５からそれぞれ供給される濃縮液１１と貧溶媒１７を混合攪拌して結晶スラリーを生成するための晶析容器１４を有する。晶析容器１４は、鉛直軸を中心とする略円筒形の周壁５５と、上方に向けて突出する略球面形の天井部５６と、下方に向けて突出する略球面形の底部５７を有し、底部５７の上に大容積の上部濃縮液収容室（第１の濃縮液収容室）５８が形成されている。また、底部５７は、その中央部を下方に膨出させ、上部濃縮液収容室５８よりも小径で小容積の下部濃縮液収容室（第２の濃縮液収容室）５９が形成されている。以下、必要に応じて、上部濃縮液収容室５８と下部濃縮液収容室５９を合わせた全体を「濃縮液収容室６０」という。

晶析容器１４に収容されている濃縮液１１を冷却するために、下部濃縮液収容室５９の底部中央にスラリー輸送管６１の一端が接続されている。スラリー輸送管６１は、スラリー循環ポンプ２０、冷却器２１を備えており、晶析容器１４の天井部５６を貫通して濃縮液収容室６０内に伸びている。濃縮液収容室６０内に位置するスラリー輸送管６１の端部は円周水平方向に向けられて噴射ノズル６３が形成されており、該噴射ノズル６３から噴射されるスラリーによって上部濃縮液収容室５８及び下部濃縮液収容室５９に回転攪拌流を形成するようにしてある。

濃縮液輸送管１２と貧溶媒輸送管１６は、天井部５６を貫通して濃縮液収容室６０に接続されている。同様に、種晶貯蔵容器６４からの種晶供給管６５が天井部５６を濃縮液収容室６０に接続されている。

このように構成された晶析装置１３によれば、濃縮装置４、貧溶媒貯蔵容器１５、種晶貯蔵容器６４からそれぞれ濃縮液、貧溶媒、種晶が晶析容器１４に供給される。そして、晶析処理の開始時、供給された濃縮液等は下部濃縮液収容室５９に溜まる。下部濃縮液収容室５９に所定量（所定深さ）の濃縮液等が溜まると、スラリー循環ポンプ２０が駆動を開始し、下部濃縮液収容室５９から抽出された濃縮液等がスラリー輸送管６１を介して循環されるとともに、スラリー輸送管６１を移動する濃縮液等が冷却器２１によって冷却される。このとき、スラリー循環ポンプ２０の駆動に基づいて下部濃縮液収容室５９の底部から濃縮液等が抜き出されることにより下部濃縮液収容室５９に収容されている濃縮液等が周方向に移動してその液面中央部が下がる。しかし、下部濃縮液収容室５９の横断面積は上部濃縮液収容室５８の横断面積に比べて極めて小さいので、小量の濃縮液をもって循環に必要な液面高さを確保できる。また、従来の晶析装置にある攪拌羽根が存在しない。そのため、晶析容器１４から抜き出される濃縮液等に空気を巻き込むことがなく、この巻き込み空気によって生じるスラリー循環ポンプ２０の空転を回避できる。

このようにして下部濃縮液収容室５９から抜き出された濃縮液等はスラリー輸送管６１を介して冷却器２１に供給され、ここで冷却されて結晶の析出が行われた後、噴射ノズル６３から濃縮液収容室６０に返送される。このとき、噴射ノズル６３から噴射される結晶スラリーは、下部濃縮液収容室５９に攪拌流を形成し、これにより濃縮液、貧溶媒及び種晶の混合攪拌が行われる。通常結晶化には所定の時間（例えば、１時間）を要する。したがって、濃縮液等の供給が終了後約１時間経過した時点で晶析を終了し、スラリー輸送管６１から分岐したスラリー排出管６６の弁６７を開放し、固液分離装置２２に供給する。

このように、本発明に係る晶析装置１３によれば、下部濃縮液収容室５９に所定量の濃縮液等が溜まった時点から冷却及び結晶成長プロセスを開始できるため、従来の晶析装置に比べて、晶析開始までに要する時間が短縮できる。また、晶析開始直後はスラリー輸送管６１に設けた冷却器２１のみを駆動してスラリーを冷却すればよい。

本発明に係る濃縮晶析システムの概略構成を示す図。本発明に係る濃縮装置の縦断面図。図２に示す濃縮装置のIII-III線に沿った横断面図。本発明に係る晶析装置の縦断面図。濃縮装置に循環流が形成される原理を説明する図。従来の濃縮装置の斜視図。従来の晶析装置の断面図。

１：システム、２：溶液、３：溶液貯蔵容器（溶液供給部）、４：濃縮装置、５：溶液供給手段、６：溶液供給管、７：溶液供給弁、８：加熱部、９：回収部、１０：凝縮器、１１：濃縮液、１２：濃縮液輸送手段（濃縮液輸送管）、１３：晶析装置、１４：晶析容器、１５：貧溶媒貯蔵容器、１６：貧溶媒輸送手段（貧溶媒輸送管）、１７：貧溶媒、１８：循環手段、１９：返送管、２０：循環ポンプ、２１：冷却器、２２：固液分離装置、２３：下部容器、２４：筒状壁部、２５：上部壁、２６：下部壁、２７：加熱管、２８：上端開口、２９：下端開口、３０：加熱媒体室（加熱室）、３１：加熱媒体入口、３２：加熱媒体出口、３３：加熱媒体供給部、３４：加熱媒体回収部、３５：底蓋、３６：分配室（供給部）、３７：上部容器、３８：筒状壁部、３９：回収室、４０：環状フランジ、４１：環状フランジ、４２：蒸気出口、４３：液滴分離室、４４：分散板、４５：液滴分離器、４６：濃縮液返送管、４８：濃度調整弁（抜き取り部）、４９：均圧管、５０：質量流量計、５１：制御部、５２：流量計、５３：サイトグラス、５５：周壁、５６：天井部、５７：底部、５８：上部濃縮液収容室、５９：下部濃縮液収容室、６０：濃縮液収容室、６１：スラリー輸送管、６３：噴射ノズル、６４：種晶貯蔵容器、６５：種晶供給管。

Claims

晶析容器に収容された濃縮液を該濃縮液に添加された貧溶媒及び種晶と共に混合攪拌し冷却して結晶を成長させる晶析装置において、
晶析容器（１４）は、鉛直軸を中心とする略円筒形の周壁（５５）、周壁（５５）の上端を塞ぐ天井部（５６）、および周壁（５５）の下端を塞ぐ底部（５７）を有し、
周壁（５５）、天井部（５６）、及び底部（５７）は、底部（５７）の上に上部濃縮液収容室（５８）を形成しており、
底部（５７）には、該底部（５７）の中央部を下方に膨出して、上部濃縮液収容室（５８）よりも小径で且つ小容積の下部濃縮液収容室（５９）が形成されており、
下部濃縮液収容室（５９）の底部中央には、輸送管（６１）の一端が接続されており、
輸送管（６１）は、循環ポンプ（２０）と冷却器（２１）を備えており、
輸送管（６１）の他端側は、晶析容器（１４）の天井部（５６）を貫通して上部濃縮液収容室（５８）内に伸びており、
輸送管（６１）の他端は、上部濃縮液収容室（５８）に位置し、水平方向に向けられた噴射ノズル（６３）が形成されており、
下部濃縮液収容室（５８）に溜まった濃縮液は、循環ポンプ（２０）の駆動に基づいて、該下部濃縮液収容室（５８）の底部中央から輸送管（６１）を通じて空気を巻き込むことなく抜き出され、冷却器（２１）で冷却されて結晶の析出が行われた後、噴射ノズル（６３）から上部濃縮液収容室（５８）に噴射されて該上部濃縮液収容室（５８）に回転攪拌流を形成するようにしてある、ことを特徴とする晶析装置。
鉛直軸を中心とする略円筒形の周壁（５５）、周壁（５５）の上端を塞ぐ天井部（５６）、および周壁（５５）の下端を塞ぐ底部（５７）を有する晶析容器（１４）を備えており、
周壁（５５）、天井部（５６）、及び底部（５７）は、底部（５７）の上に上部濃縮液収容室（５８）を形成しており、
底部（５７）には、該底部（５７）の中央部を下方に膨出して、上部濃縮液収容室（５８）よりも小径で且つ小容積の下部濃縮液収容室（５９）が形成されており、
下部濃縮液収容室（５９）の底部中央には、輸送管（６１）の一端が接続されており、
輸送管（６１）は、循環ポンプ（２０）と冷却器（２１）を備えており、
輸送管（６１）の他端側は、晶析容器（１４）の天井部（５６）を貫通して上部濃縮液収容室（５８）内に伸びており、
輸送管（６１）の他端は、上部濃縮液収容室（５８）に位置し、水平方向に向けられた噴射ノズル（６３）が形成されている、晶析装置（１３）を用いて、
晶析容器に収容された濃縮液を該濃縮液に添加された貧溶媒及び種晶と共に混合攪拌し冷却して結晶を成長させる晶析方法において、
循環ポンプ（２０）の駆動に基づいて、
下部濃縮液収容室（５８）に溜まった濃縮液を該下部濃縮液収容室（５８）の底部中央から輸送管（６１）の一端を通じて空気を巻き込むことなく抜き出し、
輸送管（６１）で輸送される濃縮液を冷却器（２１）で冷却して結晶を析出させ、
輸送管（６１）の他端に形成した噴射ノズル（６３）から上部濃縮液収容室（５８）に濃縮液を噴射して該上部濃縮液収容室（５８）に回転攪拌流を形成し、
下部濃縮液収容室（５８）から抜き出される濃縮液に空気が巻き込まれるのを防止することを特徴とする晶析方法。
溶液を濃縮する濃縮装置と、該濃縮装置で濃縮された溶液を該濃縮液に添加された貧溶媒及び種晶と共に混合攪拌し冷却して結晶を成長させる晶析装置とを備えた濃縮晶析システムであって、
晶析装置は、
鉛直軸を中心とする略円筒形の周壁（５５）、周壁（５５）の上端を塞ぐ天井部（５６）、および周壁（５５）の下端を塞ぐ底部（５７）を有する晶析容器（１４）を備えており、
周壁（５５）、天井部（５６）、及び底部（５７）は、底部（５７）の上に上部濃縮液収容室（５８）を形成しており、
底部（５７）には、該底部（５７）の中央部を下方に膨出して、上部濃縮液収容室（５８）よりも小径で且つ小容積の下部濃縮液収容室（５９）が形成されており、
下部濃縮液収容室（５９）の底部中央には、輸送管（６１）の一端が接続されており、
輸送管（６１）は、循環ポンプ（２０）と冷却器（２１）を備えており、
輸送管（６１）の他端側は、晶析容器（１４）の天井部（５６）を貫通して上部濃縮液収容室（５８）内に伸びており、
輸送管（６１）の他端は、上部濃縮液収容室（５８）に位置し、水平方向に向けられた噴射ノズル（６３）が形成されており、
濃縮装置（４）から供給された濃縮液は下部濃縮液収容室（５８）に溜まり、循環ポンプ（２０）の駆動に基づいて、該下部濃縮液収容室（５８）の底部中央から輸送管（６１）を通じて空気を巻き込むことなく抜き出され、冷却器（２１）で冷却されて結晶の析出が行われた後、噴射ノズル（６３）から上部濃縮液収容室（５８）に噴射されて該上部濃縮液収容室（５８）に回転攪拌流を形成するようにしてある、ことを特徴とする濃縮晶析システム。
濃縮装置は、
鉛直方向に向けて配置された少なくとも一つの加熱管と、
加熱管にその下端開口から溶液を供給する溶液供給部と、
加熱管の上部を囲み、加熱管の上端開口上に位置する液滴分離室と加熱管の上端開口を囲む濃縮液回収室を形成する容器と、
液滴分離室に配置され、蒸気中に含まれる液滴を分離して濃縮液回収室に落下供給する液滴分離器と、
濃縮液回収室と溶液供給部を接続し、濃縮液回収室に回収された濃縮された溶液を溶液供給部に返送する濃縮液返送管と、
加熱管の周囲を囲み、加熱管内の溶液を加熱する加熱媒体が収容される加熱室と、
濃縮液回収室又は濃縮液返送管から、濃縮された溶液を抜き出す抜き取り部と、
濃縮された溶液の密度を測定する密度測定部と、
密度測定部で測定された密度に基づいて抜き取り部を制御して、濃縮された溶液を抜き出す第１の制御部と、
濃縮液返送管を流れる溶液の流量を測定する流量測定部と、
加熱管に溶液を供給する溶液供給部と、
流量測定部で測定された流量に基づいて溶液供給部から加熱管に供給する溶液の量を調整する第２の制御部を備えており、
加熱管の上端位置が濃縮液返送管の上端位置よりも上方に配置されており、濃縮液回収室、濃縮液返送管、加熱管を溶液が自然循環するように構成されていることを特徴とする、請求項３の濃縮晶析システム。