JP4992919B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
1.電解質
2.電解質を用いた電気化学デバイス(二次電池)
2−1.第1の二次電池(リチウムイオン二次電池:円筒型)
2−2.第2の二次電池(リチウム金属二次電池:円筒型)
2−3.第3の二次電池(リチウムイオン二次電池:ラミネートフィルム型)
本発明の一実施の形態に係る電解質は、例えば二次電池などの電気化学デバイスに用いられるものであり、溶媒に電解質塩が溶解されたものである。ただし、電解質は、溶媒および電解質塩の他に、各種添加剤などの他の材料を含んでいてもよい。
溶媒は、式(1)で表されるハロゲン化環状炭酸エステルを含んでいる。式(1)に該当しないハロゲン化環状炭酸エステルを含んでいる場合よりも、電解質の化学的安定性が向上するからである。
電解質塩は、例えば、リチウム塩などの軽金属塩のいずれか1種類あるいは2種類以上を含んでいる。ただし、電解質塩は、例えば、軽金属塩以外の他の塩を含んでいてもよい。
(mおよびnは1以上の整数である。)
(p、qおよびrは1以上の整数である。)
次に、上記した電解質の使用例について説明する。ここで、電気化学デバイスの一例として二次電池を例に挙げると、上記した電解質は、以下のようにして用いられる。
図1および図2は、第1の二次電池の断面構成を表しており、図2では、図1に示した巻回電極体20の一部を拡大している。ここで説明する二次電池は、例えば、負極の容量が電極反応物質であるリチウムイオンの吸蔵および放出により表されるリチウムイオン二次電池である。
この二次電池は、主に、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、巻回電極体20および一対の絶縁板12,13が収納されたものである。このような電池缶11を用いた電池構造は、円筒型と呼ばれている。
正極21は、例えば、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが設けられたものである。ただし、正極活物質層21Bは、正極集電体21Aの片面だけに設けられていてもよい。
(Mはコバルト、マンガン、鉄、アルミニウム、バナジウム、スズ、マグネシウム、チタン、ストロンチウム、カルシウム、ジルコニウム、モリブデン、テクネチウム、ルテニウム、タンタル、タングステン、レニウム、イッテルビウム、銅、亜鉛、バリウム、ホウ素、クロム、ケイ素、ガリウム、リン、アンチモンおよびニオブのうちの少なくとも1種である。xは0.005<x<0.5である。)
負極22は、例えば、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが設けられたものである。ただし、負極活物質層22Bは、負極集電体22Aの片面だけに設けられていてもよい。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離し、両極の接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ23には、液状の電解質(電解液)として、上記した電解質が含浸されている。セパレータ23は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンあるいはポリエチレンなどの合成樹脂からなる多孔質膜や、セラミックからなる多孔質膜などにより構成されており、それらの2種以上の多孔質膜が積層されたものでもよい。
電解液の組成は、上記した電解質について既に説明した通りであり、その溶媒は、ハロゲン化環状炭酸エステルを含んでいる。なお、溶媒中におけるハロゲン化環状炭酸エステルの含有量は、特に限定されず、負極活物質の種類などの条件に応じて任意に設定可能である。一例を挙げると、負極22が負極活物質として炭素材料を含む場合には、溶媒中におけるハロゲン化環状炭酸エステルの含有量は0.01重量%以上10重量%以下であることが好ましい。また、負極22が負極活物質としてケイ素およびスズのうちの少なくとも一方を構成元素として含む材料を含む場合には、溶媒中におけるハロゲン化環状炭酸エステルの含有量は0.01重量%以上50重量%以下であることが好ましい。充放電時において電解液の分解反応が十分に抑制されるからである。
この二次電池では、充電時において、例えば、正極21からリチウムイオンが放出され、セパレータ23に含浸された電解液を介して負極22に吸蔵される。一方、放電時において、例えば、負極22からリチウムイオンが放出され、セパレータ23に含浸された電解液を介して正極21に吸蔵される。
この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
第2の二次電池は、負極の容量がリチウム金属の析出および溶解により表されるリチウム金属二次電池である。この二次電池は、負極活物質層22Bがリチウム金属により構成されていることを除き、第1の二次電池と同様の構成を有していると共に、同様の手順により製造される。
図7は、第3の二次電池の分解斜視構成を表しており、図8は、図7に示した巻回電極体30のVIII−VIII線に沿った断面を拡大して示している。
以下の手順により、図7および図8に示したラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池を作製した。
表1に示したように、他の溶媒の有無および種類を変更したことを除き、実験例1−4と同様の手順を経た。この場合には、ハロゲン化環状炭酸エステルを用いず、あるいはハロゲン化環状炭酸エステルの代わりに下記の他のハロゲン化環状炭酸エステルを用いた。4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(FEC)、トランス−4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン(DFEC)あるいは4−トリフルオロメチル−1,3−ジオキソラン−2−オン(FMEC)である。なお、FEC、DFECあるいはFMECは、それぞれ式(7−1)、式(7−3)あるいは式(7−9)で表されるものである。
表2に示したように、電解液の組成を変更したことを除き、実験例1−4,1−15と同様の手順を経た。この場合には、溶媒として、炭酸ジメチル(DMC)、炭酸エチルメチル(EMC)あるいは炭酸プロピレン(PC)を用いた。炭酸ビニレン(VC)、炭酸ビス(フルオロメチル)(DFDMC)、FECあるいはDFECを用いた。プロペンスルトン(PRS)、無水スルホ安息香酸(SBAH)あるいは無水スルホプロピオン酸(SPAH)を用いた。また、電解質塩として、ジフルオロリン酸リチウム(LiPF2 O2 )を用いた。この場合には、EC、PCおよびDECの組成(EC:PC:DEC)を重量比で10:20:70とした。溶媒中におけるVC等の含有量を2重量%とした。溶媒中におけるLiPF2 O2 の含有量を0.01重量%とした。これらの実験例2−1〜2−13の二次電池についてサイクル特性および保存特性を調べたところ、表2に示した結果が得られた。
表3に示したように、電解質塩の種類を変更したことを除き、実験例1−4と同様の手順を経た。この場合には、電解質塩として、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4 )、式(8−6)に示した化合物、あるいはビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドリチウム(LiN(CF3 SO2 )2 )(LiTFSI)を用いた。また、LiPF6 の含有量を溶媒に対して0.9mol/kgとし、LiBF4 等の含有量を溶媒に対して0.1mol/kgとした。これらの実験例3−1〜3−3の二次電池についてサイクル特性および保存特性を調べたところ、表3に示した結果が得られた。
表4に示したように、電解液の組成を変更したことを除き、実験例1−5,2−1,2−3,2−4,2−9〜2−11,1−15〜1−18と同様の手順を経た。この場合には、溶媒中における他の溶媒の含有量を5重量%に変更した。また、酸無水物として新たに無水プロパンジスルホン酸(PSAH)を用いた。さらに、電解質塩としてLiBF4 を用いると共に、LiPF6 の含有量を溶媒に対して0.9mol/kg、LiBF4 の含有量を溶媒に対して0.1mol/kgとした。これらの実験例4−1〜4−12の二次電池について膨れ特性を調べたところ、表4に示した結果が得られた。
負極活物質としてケイ素を用いて負極34を作製すると共に、表5に示したようにハロゲン化環状炭酸エステルの含有量を変更したことを除き、実験例1−1〜1−18と同様の手順を経た。負極34を作製する場合には、蒸着法(電子ビーム蒸着法)を用いて負極集電体34Aの表面にケイ素を堆積させて、複数の負極活物質粒子を含む負極活物質層34Bを形成した。この場合には、10回の堆積工程を繰り返して、負極活物質層22Bの総厚を6μmとした。これらの実験例5−1〜5−19の二次電池についてサイクル特性および保存特性を調べたところ、表5に示した結果が得られた。
表6に示したように、実験例5−1〜5−19と同様に負極活物質としてケイ素を用いたことを除き、実験例2−1〜2−13と同様の手順を経た。これらの実験例6−1〜6−13の二次電池についてサイクル特性および保存特性を調べたところ、表6に示した結果が得られた。
表7に示したように、実験例5−1〜5−19と同様に負極活物質としてケイ素を用いたことを除き、実験例3−1〜3−3と同様の手順を経た。これらの実験例7−1〜7−3の二次電池についてサイクル特性および膨れ特性を調べたところ、表7に示した結果が得られた。
表8に示したように、実験例5−1〜5−19と同様に負極活物質としてケイ素を用いたことを除き、実験例4−1〜4−12と同様の手順を経た。これらの実験例8−1〜8−12の二次電池について膨れ特性を調べたところ、表8に示した結果が得られた。
負極活物質としてSnCoC含有材料を用いて負極34を作製したことを除き、実験例5−4,5−16〜5−18と同様の手順を経た。
表10および表11に示したように、実験例9−1〜9−4と同様に負極活物質としてSnCoC含有材料を用いたことを除き、実験例6−1〜6−13,8−1〜8−12と同様の手順を経た。これらの実験例10−1〜10−13,11−1〜11−12の二次電池についてサイクル特性および膨れ特性を調べたところ、表10および表11に示した結果が得られた。
表12に示したように、酸化物含有膜および金属材料の双方あるいはいずれか一方を形成したことを除き、実験例5−4,5−16〜5−18と同様の手順を経た。
Claims (18)
- 前記式(1)に示したハロゲン化環状炭酸エステルは、前記式(1−1)あるいは式(1−2)に示したものである請求項3記載の二次電池。
- 前記負極は、負極活物質として、炭素材料、リチウム金属(Li)、あるいは電極反応物質を吸蔵および放出することが可能であると共に金属元素および半金属元素のうちの少なくとも1種を構成元素として含む材料、を含む請求項1記載の二次電池。
- 前記負極は、負極活物質として、ケイ素(Si)およびスズ(Sn)のうちの少なくとも一方を構成元素として含む材料を含む請求項1記載の二次電池。
- 前記ケイ素およびスズのうちの少なくとも一方を構成元素として含む材料は、ケイ素の単体、あるいはスズとコバルト(Co)と炭素(C)とを構成元素として含むSnCoC含有材料であり、
前記SnCoC含有材料において、炭素の含有量は9.9質量%以上29.7質量%以下、スズおよびコバルトの割合(Co/(Sn+Co))は20質量%以上70質量%以下であると共に、X線回折により得られる回折ピークの半値幅は1.0°以上である
請求項6記載の二次電池。 - 前記負極は、負極活物質として炭素材料を含み、前記溶媒中における前記ハロゲン化環状炭酸エステルの含有量は、0.01重量%以上10重量%以下である請求項1記載の二次電池。
- 前記負極は、負極活物質としてケイ素およびスズのうちの少なくとも一方を構成元素として含む材料を含み、前記溶媒中における前記ハロゲン化環状炭酸エステルの含有量は、0.01重量%以上50重量%以下である請求項1記載の二次電池。
- 前記溶媒は、式(3)〜式(5)で表される不飽和炭素結合環状炭酸エステル、式(6)で表されるハロゲン化鎖状炭酸エステル、式(7)で表されるハロゲン化環状炭酸エステル(前記式(1)に示したハロゲン化環状炭酸エステルに該当するものを除く)、スルトン、および酸無水物のうちの少なくとも1種を含む請求項1載の二次電池。
- 前記不飽和炭素結合環状炭酸エステルは、炭酸ビニレン、炭酸ビニルエチレンあるいは炭酸メチレンエチレンであり、前記ハロゲン化鎖状炭酸エステルは、炭酸フルオロメチルメチル、炭酸ビス(フルオロメチル)あるいは炭酸ジフルオロメチルメチルであり、前記ハロゲン化環状炭酸エステルは、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンあるいは4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンである請求項10記載の二次電池。
- 前記電解質塩は、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 )、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4 )、過塩素酸リチウム(LiClO4 )、六フッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6 )、および式(8)〜式(13)で表される化合物のうちの少なくとも1種を含む請求項1記載の二次電池。
LiN(Cm F2m+1SO2 )(Cn F2n+1SO2 ) …(11)
(mおよびnは1以上の整数である。)
LiC(Cp F2p+1SO2 )(Cq F2q+1SO2 )(Cr F2r+1SO2 ) …(13)(p、qおよびrは1以上の整数である。) - 前記負極は、負極集電体上に負極活物質層を有し、前記負極活物質層は、気相法、液相法および焼成法のうち少なくとも1種により形成されている請求項1記載の二次電池。
- 前記負極は、複数の負極活物質粒子を含む負極活物質層を有し、前記負極活物質層は、前記負極活物質粒子の表面を被覆する酸化物含有膜を含む請求項1記載の二次電池。
- 前記酸化物含有膜は、ケイ素の酸化物、ゲルマニウム(Ge)の酸化物、およびスズの酸化物のうちの少なくとも1種を含む請求項14記載の二次電池。
- 前記負極は、複数の負極活物質粒子を含む負極活物質層を有し、前記負極活物質層は、その内部の隙間に、電極反応物質と合金化しない金属元素を構成元素として含む金属材料を含む請求項1記載の二次電池。
- 前記金属元素は、鉄(Fe)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、亜鉛(Zn)および銅(Cu)のうちの少なくとも1種である請求項16記載の二次電池。
- 前記正極および前記負極は、電極反応物質として、リチウムイオンを吸蔵および放出することが可能である請求項1記載の二次電池。
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