JP4984761B2 - 反応装置 - Google Patents
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Description
図16(a)に示すように、燃焼器500の内部には燃焼路501が形成されており、その燃焼路501に白金等の触媒502が定着されている。その燃焼路501に水素や酸素等が流れると、水素が燃焼して燃焼熱が発し、その反応速度は非常に速い。燃焼路501に触媒502を定着するには、スラリーを筆等の塗布部材によって燃焼路501に塗り付ける方法又はディップコート法若しくはスピンコート法が一般的に用いられている。
そこで、本発明は、上記のような問題点を解決しようとしてなされたものであり、水素等の燃焼燃料が局所的に燃焼することを抑えることを目的とする。
CH3OH+H2O→3H2+CO2・・・(1)
H2+CO2→H2O+CO・・・(2)
2CO+O2→2CO2・・・(3)
H2→2H++2e- …(4)
2H++1/2O2+2e-→H2O …(5)
なお、図1では、燃料としてメタノールを使用する場合について、反応物や生成物を示している。
図2に示すように、このマイクロ反応装置1の反応装置本体11が断熱パッケージ12内に収容されている。複数の管14が断熱パッケージ12を貫通して反応装置本体11に連結している。また、複数のリード線13が断熱パッケージ12を貫通して反応装置本体11まで配索されている。管14及びリード線13が断熱パッケージ12を貫通した箇所は、低融点ガラス封着剤によって気密封止されている。管14はガラスで形成されており、管14と断熱パッケージ12が同じ材料で形成されている。
W:非反応時所定温度維持に必要な熱量であって、
マイクロ反応装置1の構成・構造で決まる値
X:改質反応で投入される反応物のモル量であって、仕様値
αx:距離xの位置の微小領域における改質反応の反応率であって、
反応条件、構成で決まる仕様値
R1:改質反応の単位モルあたりの吸熱量であって、量論式から導かれる値
Y:触媒燃焼反応での反応物のモル量であって、仕様値
R2:触媒燃焼反応の単位モルあたりの発熱量であって、量論式から導かれる値
DW:1ドットあたりの重量
h:燃焼路54の深さ
κ0:頻度因子
R:気体定数
T:温度
Ea:活性化エネルギー
CO2:酸素濃度
u:平均流速
C0(H2):初期水素濃度
距離xの位置において、改質器2を所定の反応温度で運転するのに必要な熱量は、改質器2を反応温度に維持することと、改質反応による吸熱量の和であるから、式(7)で表される。これをグラフに表すと、例えば、図9の曲線Aのように表される。
図10に示すように、燃焼路54の上流側から下流側に向けてドット密度が密から疎に連続的に変化するような分布となる。したがって、燃焼路54の上流部(燃焼路54の始点53a近傍)に位置し且つ互いに隣接している触媒組成物57b(又は触媒組成物57d。以下、図10において同じ。)間の距離P1は、中流部に位置し且つ互いに隣接している触媒組成物57b間の距離P2より短く、中流部の触媒組成物57b間の距離P2は下流部(燃焼路54の終点端部54a近傍)に位置し且つ互いに隣接している触媒組成物57b間の距離P3より短い。
まず、基板40の両面に陽極接合用の金属膜をスパッタ法により成膜し、基板40の下面にヒータ70,71をフォトリソグラフィ法、エッチング法等により形状加工し、ヒータ70,71と金属膜を絶縁させる。次に、フォトリソグラフィ法、サンドブラスト法により基板30に貫通孔31及び溝32を加工する。貫通孔31については両面からサンドブラスト加工を行うことで形成する。基板40,50についても基板30と同様に貫通孔41,51及び溝42,52を形成する。そして、基板30,40,50をダイシング加工により切り出す。
まず、JRC−ALO−6(日揮製)を粉砕し、空気流通のもと500℃で1時間焼成処理を行い、担体となるアルミナを調製する。純水とアルミナをヘキサクロロ白金(IV)酸・6水和物水溶液に入れ、水を蒸発させてアルミナに白金を担持させ、その後水素還元することで調製し、白金の担持量が0.1wt%のPt/Al2O3触媒組成物を得る。このように調整したPt/Al2O3触媒組成物(重量比1)と純水(重量比10〜30)とヒドロキシエチルセルロース(重量比0.1)を混合してスラリーを得る。
図11(a)に示すように、基板50の燃焼路54の壁面にアルミナゾルを塗布して、ゾルゲル法によりアルミナの担持体57aを成膜する。次に、この基板50を図12に示すような位置決め装置(例えば、XYステージ)91の上に固定する。基板50の表面に対して直交する方向に往復移動可能なスポッタ92を有する駆動治具を配置し、制御装置により駆動治具を制御する。図11(b)に示すように、Pt/Al2O3触媒組成物を含有したスラリーの液滴58をスポッタ92の先端に付着させ、図11(c)に示すように、スポッタ92の先端を燃焼路54の壁面に接触させてスラリーの液滴58を担持体57aに付着させる。位置決め装置91で基板50を移動させながら、スポッタ92の上下動を繰り返すことで、多数の液滴58を担持体57aに付着させる(図11(d),(e)参照)。この時には液滴58の間隔をあけて、下地となる担持体57aの一部が露出するように液滴58を分布させる。また、始点53aから距離xの位置における液滴58のドット密度を式(6)のようにその位置における吸熱量(改質反応の反応率αx)によって決めるようにスラリーの液滴58を分布させることが望ましい。多数の液滴58を点着したら、基板50を100℃のホットプレート上に1時間載せて、液滴58の水分の蒸発乾燥を行うと、液滴58が触媒組成物57bになる(図7参照)。このような方法によれば、液滴58を離間した状態で点着しているので液滴58が滲んでも凝集せず、触媒組成物57bも離間した状態で点在させることができる。
基板50を位置決め装置91の上に固定する。次に、位置決め装置91で基板50を移動させながら、スポッタ92の先端にアルミナゾルを付着させ、スポッタ92の上下動を繰り返すことで、アルミナゾルの多数の液滴59を燃焼路54の壁面に付着させる(図13(a))。この時には液滴59の間隔をあけて、下地となる基板50の一部が露出するように液滴59を分布させる。また、始点53aから距離xの位置における液滴59のドット密度を式(6)のようにその位置における吸熱量(改質反応の反応率αx)によって決めるようにアルミナゾルの液滴59を分布させることが望ましい。多数の液滴59を点着したら、基板50を100℃のホットプレート上に1時間載せて、液滴59の水分の蒸発乾燥を行うと、液滴59が担持体57cになる(図13(b))。次に、Pt/Al2O3触媒組成物を含有したスラリー60を燃焼路54の全体に塗布し、スラリー60で担持体57cを被覆する(図13(c))。そして、塗布したスラリー60をブロワー等によって吹き飛ばすと、担持体57cに定着したスラリー60が残留し、他の部分は除去される(図13(d))。続いて、基板50を100℃のホットプレート上に1時間載せて、スラリー60の水分の蒸発乾燥を行うと、スラリー60が触媒組成物57dになる。
図13に示す方法によれば、触媒組成物57dが凝集せずに離間した状態で点在するようにできる。更に、スラリー60を液滴状でない状態で塗布しているので、スラリー60の物性(粘性等)を特段調製する必要がなく、物性調製の為の添加剤による反応阻害発生の可能性をなくすことができる。
この方法においては、Pt/Al2O3触媒組成物を含有したスラリーを用いるのではなく、Pt/Al2O3触媒組成物を粉末状にして用いる。まず、基板50を位置決め装置91の上に固定する。次に、位置決め装置91で基板50を移動させながら、スポッタ92の先端にアルミナゾルを付着させ、スポッタ92の上下動を繰り返すことで、アルミナゾルの多数の液滴59を燃焼路54の壁面に付着させる(図14(a))。この時には液滴59の間隔をあけて、下地となる基板50の一部が露出するように液滴59を分布させることが望ましい。また、始点53aから距離xの位置における液滴59のドット密度を式(6)のようにその位置における吸熱量(改質反応の反応率αx)によって決めるようにアルミナゾルの液滴59を分布させることが望ましい。多数の液滴59を点着したら、粉末状のPt/Al2O3触媒組成物61を燃焼路54の全体に塗布し、触媒組成物61で液滴59を被覆する(図14(b))。そして、Pt/Al2O3触媒組成物61をブロワー等によって吹き飛ばすと、液滴59に付着したPt/Al2O3触媒組成物61が残留し、他の部分は除去される(図14(c))。吹き飛ばした触媒組成物61は回収して再利用することができる。続いて、基板50を100℃のホットプレート上に1時間載せて、Pt/Al2O3触媒組成物61に混じった水分や液滴59の水分の蒸発乾燥を行うと、液滴59が担持体57cになり、液滴59に付着したPt/Al2O3触媒組成物61が触媒組成物57dになる。
図14に示す方法によれば、触媒組成物57dが凝集せずに離間した状態で点在させることができる。更に、粉末状の触媒組成物61を塗布しているので、触媒組成物61に何らかを添加する必要はなく、反応阻害発生の可能性がなく、更に、触媒組成物61の回収も可能のため、低コストである。
起動時にはヒータ70,71が電圧により発熱した状態で、定常運転時には発電セル903の燃料極から発電に使われずに残った水素等が開口63に供給される。また、外部の空気が開口64に供給され、燃料導入路53において水素と空気が混合する。水素と空気等の混合気が燃焼路54に流れ込み、その混合気が燃焼路54を流れている時に、水素が燃焼して、燃焼熱が発生する。その燃焼熱は改質器2に吸熱される。燃焼により生成された水等は排出路55を通って開口68から外部に排出される。一方、燃料と水の混合気が気化器902から開口67に供給され、燃料と水が改質路34,44を流れている時に改質反応が起きる。改質反応は吸熱反応であり、燃焼器4における燃焼熱が用いられる。また、外部の空気が開口65に供給され、生成された水素や一酸化炭素等と混合し、その混合気が一酸化炭素除去路36,46を流れる。一酸化炭素除去路36,46においては、一酸化炭素が酸化されて除去される。生成された水素等は開口67から発電セル903の燃料極に供給される。
2 改質器(処理器)
54 燃焼路
57 燃焼触媒
57a、57c 担持体
57b、57d 触媒組成物
900 発電装置
1000 電子機器本体
Claims (4)
- 吸熱を起こす処理器と、
前記処理器に重ねられ、燃焼燃料と酸化剤が流れる燃焼路を形成した燃焼器と、
を備え、
活性成分としてのドット状の触媒組成物が間隔をあけて前記燃焼路の壁面に点在して定着されており、
前記燃焼路の上流側から下流側にかけて、単位面積当たりの前記ドット状の触媒組成物の数が減少することを特徴とする反応装置。 - 前記燃焼路の或る位置における前記触媒組成物の単位面積当たりの量がその位置における前記処理器への吸熱量に対応していることを特徴とする請求項1に記載の反応装置。
- 前記燃焼路の壁面に担持体が膜状に成膜され、前記触媒組成物が前記担持体に担持されていることを特徴とする請求項1又は2に記載の反応装置。
- 前記燃焼路の壁面に担持体がドット状に点着され、前記触媒組成物が前記担持体に担持されることで前記触媒組成物がドット状に点在し、
前記燃焼路の或る位置における前記触媒組成物のドット密度がその位置における前記処理器への吸熱量に対応していることを特徴とする請求項1から3の何れか一項に記載の反応装置。
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