JP5309482B2 - 反応装置、発電装置及び電子機器 - Google Patents
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Description
本発明は、反応物を反応させる反応装置、反応装置を用いた発電装置及び電子機器に関する。
近年では、エネルギー変換効率の高いクリーンな電源として、水素の電気化学反応により電気エネルギーを生成する燃料電池が自動車や携帯電子機器などに応用され始めている。水素は、常温で気体であるために取り扱い及び貯蔵方法に問題があることから、貯留した水素を燃料電池に供給するのではなく、通常はメタノール等のアルコールや炭化水素を貯留し、貯留したアルコール又は炭化水素を触媒の存在下で反応させることにより水素を主成分としたガスを生成し、水素を主成分としたガスを燃料電池に供給することが行われている。
このような燃料電池へ水素を供給するための小型の化学反応装置として、シリコンに代表される基板上に幅１０μｍ〜１ｍｍくらいの溝を形成し、ガラスに代表される基板で溝に蓋をして反応流路を形成し、流路内でメタノール水溶液等を元に小規模の化学反応を起こさせる改質器と呼ばれる装置がある。
一方、特許文献１に示すように、マイクロリアクター（改質器）が、流路を内部に有し、この流路の一方の端部が導入口をなし、他方の端部が排出口をなす複数の単位流路部材と、この単位流路部材を多段状態で保持する連結部材とを少なくとも備えた構成としたものが知られている。
特開２００５−１３２７１２号公報
このような燃料電池へ水素を供給するための小型の化学反応装置として、シリコンに代表される基板上に幅１０μｍ〜１ｍｍくらいの溝を形成し、ガラスに代表される基板で溝に蓋をして反応流路を形成し、流路内でメタノール水溶液等を元に小規模の化学反応を起こさせる改質器と呼ばれる装置がある。
一方、特許文献１に示すように、マイクロリアクター（改質器）が、流路を内部に有し、この流路の一方の端部が導入口をなし、他方の端部が排出口をなす複数の単位流路部材と、この単位流路部材を多段状態で保持する連結部材とを少なくとも備えた構成としたものが知られている。
しかしながら、上記特許文献１のように、複数の異なる温度で行われる触媒反応を起こすための反応器を一体にしようとした場合、熱伝導率の高い部材を用いると、各反応器の間の熱伝導を抑制するために、反応器同士の間隔を十分に大きく取る必要があり、又は、接続部の部材を肉薄にする必要がある。しかし、反応器の間隔を十分に取ろうとすると大型化してしまい、接続部の部材を肉薄にすると十分な強度が確保できない。逆に、熱伝導率の低い材料のみで構成した場合、加熱領域から熱が伝わる時間が長くなったり、反応器の温度の不均一性をもたらしやすくなってしまう可能性がある。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、複数の反応の安定化を図れる反応装置、発電装置及び電子機器を提供することを目的としている。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、複数の反応の安定化を図れる反応装置、発電装置及び電子機器を提供することを目的としている。
上記課題を解決するため、請求項１の発明は、反応装置において、
第１の反応器と第２の反応器を含む異なる温度で反応物の反応を起こす複数の反応器と、
前記複数の反応器のうちの少なくとも１つを加熱する発熱体と、
前記複数の反応器間に配置され、前記複数の反応器同士を連結している接続部と、を備え、
前記複数の反応器、前記発熱体及び前記接続部は、複数の基板が積層されることで一体形成され、前記複数の基板のうち、前記発熱体が設けられている基板は、前記複数の反応器の第１の反応器側と第２の反応器側とで分断され、且つ前記接続部を形成する基板より熱伝導率が高いことを特徴とし、
前記１の反応器は、反応物としての燃料と水から水素を生成する改質器であることを特徴とする。
第１の反応器と第２の反応器を含む異なる温度で反応物の反応を起こす複数の反応器と、
前記複数の反応器のうちの少なくとも１つを加熱する発熱体と、
前記複数の反応器間に配置され、前記複数の反応器同士を連結している接続部と、を備え、
前記複数の反応器、前記発熱体及び前記接続部は、複数の基板が積層されることで一体形成され、前記複数の基板のうち、前記発熱体が設けられている基板は、前記複数の反応器の第１の反応器側と第２の反応器側とで分断され、且つ前記接続部を形成する基板より熱伝導率が高いことを特徴とし、
前記１の反応器は、反応物としての燃料と水から水素を生成する改質器であることを特徴とする。
請求項２の発明は、
前記複数の基板のうち最も外側に位置する両端の基板の外面に、２μm以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜が形成されていることを特徴とする。
前記複数の基板のうち最も外側に位置する両端の基板の外面に、２μm以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜が形成されていることを特徴とする。
請求項３の発明は、請求項２に記載の反応装置において、
前記赤外線反射膜が金属酸化導電膜を有することを特徴とする。
前記赤外線反射膜が金属酸化導電膜を有することを特徴とする。
請求項４の発明は、請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記第２の反応器は、反応物としての一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする。
請求項５の発明は、請求項１〜４のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記発熱体が設けられている基板は、他の基板と積層されることで前記複数の反応器のいずれかの反応炉を形成することを特徴とする。
前記第２の反応器は、反応物としての一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする。
請求項５の発明は、請求項１〜４のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記発熱体が設けられている基板は、他の基板と積層されることで前記複数の反応器のいずれかの反応炉を形成することを特徴とする。
請求項６の発明は、発電装置において、
請求項１〜５のいずれか一項に記載の反応装置により生成される改質ガスから電気化学反応により電力を取り出す発電セルを備えることを特徴とする。
請求項１〜５のいずれか一項に記載の反応装置により生成される改質ガスから電気化学反応により電力を取り出す発電セルを備えることを特徴とする。
請求項７の発明は、電子機器において、
請求項６に記載の発電装置を電力供給源として備えることを特徴とする。
請求項６に記載の発電装置を電力供給源として備えることを特徴とする。
本発明によれば、、触媒温度の均熱化が図れ、触媒反応を安定させることができる。
以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するための技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を実施形態及び図示例に限定するものではない。
図１は、発電セルに供給する水素を改質する複合型マイクロ反応装置１００を示した分解斜視図、図２は、図１における第一基板〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０を備える反応装置本体１２０の分解斜視図、図３は、複合型マイクロ反応装置１００の正面断面図（後述の図４〜図１１における切断線III−IIIに沿って切断した際の矢視断面図）である。
図１〜図３に示すように、複合型マイクロ反応装置１００は、ガラス製又は金属製の断熱パッケージ（断熱容器）１１０と、断熱パッケージ１１０内に収容された反応装置本体１２０とを備えている。
断熱パッケージ１１０は、下面に上向きに凹むザグリ状の凹部１１１aが形成された断熱用上蓋１１１と、上面に下向きに凹むザグリ状の凹部１１２aが形成された断熱用下蓋１１２と、を備え、各凹部１１１a，１１２aが互いに向き合うように断熱用上蓋１１１と断熱用下蓋１１２とが配置されて、各凹部１１１a，１１２aによって形成された断熱空間内に反応装置本体１２０が収容されている。
図１は、発電セルに供給する水素を改質する複合型マイクロ反応装置１００を示した分解斜視図、図２は、図１における第一基板〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０を備える反応装置本体１２０の分解斜視図、図３は、複合型マイクロ反応装置１００の正面断面図（後述の図４〜図１１における切断線III−IIIに沿って切断した際の矢視断面図）である。
図１〜図３に示すように、複合型マイクロ反応装置１００は、ガラス製又は金属製の断熱パッケージ（断熱容器）１１０と、断熱パッケージ１１０内に収容された反応装置本体１２０とを備えている。
断熱パッケージ１１０は、下面に上向きに凹むザグリ状の凹部１１１aが形成された断熱用上蓋１１１と、上面に下向きに凹むザグリ状の凹部１１２aが形成された断熱用下蓋１１２と、を備え、各凹部１１１a，１１２aが互いに向き合うように断熱用上蓋１１１と断熱用下蓋１１２とが配置されて、各凹部１１１a，１１２aによって形成された断熱空間内に反応装置本体１２０が収容されている。
断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２は、例えば、ガラス材料からなり、特に熱膨張係数が３×１０-６／℃程度で可動イオンとなるアルカリ金属（例えば、Ｎａ、Ｌｉ等）を含有したガラス材料からなる。
また、断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２の各凹部１１１a，１１２aを形成する内面には、図示しないが、熱源となる赤外線に対して断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２よりも高い反射性を備える赤外線反射膜（例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ）が成膜され、断熱パッケージ１１０内の圧力が１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧された状態に保たれている。
また、断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２の各凹部１１１a，１１２aを形成する内面には、図示しないが、熱源となる赤外線に対して断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２よりも高い反射性を備える赤外線反射膜（例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ）が成膜され、断熱パッケージ１１０内の圧力が１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧された状態に保たれている。
また、断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２と同じ材料或いは同程度の熱膨張係数の材料で形成された供給排出部材１１３が、断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２の側端面に形成された溝１１８a〜１１８f、１１９a〜１１９fを貫通している。この供給排出部材１１３は、改質燃料ガス供給用の燃料供給流路と、空気供給用の二つの吸気流路と、燃焼ガス供給用の燃焼ガス供給流路と、生成ガス排出用の生成ガス排出流路と、燃焼排ガス排出用の排ガス排出流路からなっている。そして、後述するように、配管部１１３a、１１３b、１１３c、１１３d、１１３e、１１３fが、それぞれ排ガス排出口、改質反応用燃料供給口、改質ガス排出口、一酸化炭素除去用空気供給口、燃焼用空気供給口、燃焼用燃料供給口となる。
また、リード線１１４〜１１７（図３及び後述の図８参照）が、断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２の側端面を貫通している。リード線１１４〜１１７にはコバール線、鉄ニッケル合金線又はジュメット線が用いられている。供給排出部材１１３、リード線１１４〜１１７が断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２を貫通した箇所は封着剤によってシーリングされている。
断熱用パッケージ１１０に収容された反応装置本体１２０は、上側から順に第一基板１３０、第二基板１４０、第三基板１５０及び第四基板１６０を接合してなり、反応装置本体１２０は、高温な水蒸気改質反応が起こる改質器（反応器）と、低温な選択酸化反応が起こる一酸化炭素除去器（反応器）の複合体となり、第三基板１５０と第三基板１５０に接合した状態の第四基板１６０とが燃焼器を形成する。
図４は、第一基板１３０の両面のうち断熱用上蓋１１１側から見た際の平面図、図５は、第一基板１３０の両面のうち第二基板１４０側から見た際の平面図である。図４及び図５に示すように、第一基板１３０は、改質器側の高温反応が起こる矩形状の高温用基板１３１と、一酸化炭素除去器側の低温反応が起こる矩形状の低温用基板１３２とが互いに向き合う側端面の中央に接続部１３３を介して一体形成されている。高温用基板１３１、低温用基板１３２及び接続部１３３は、両面が略面一となっている。
図６は、第二基板１４０の両面のうち第一基板１３０側から見た際の平面図、図７は、第二基板１４０の両面のうち第三基板１５０側から見た際の平面図である。図６及び図７に示すように、第二基板１４０も、第一基板１３０と同様に高温反応が起こる矩形状の高温用基板１４１と、低温反応が起こる矩形状の低温用基板１４２とが互いに向き合う側端面の中央に接続部１４３を介して一体形成されている。第二基板１４０の外形は、後述の供給排出部材１１３が嵌合する切欠き１４０a〜１４０fを除いて、第一基板１３０の外形と同じ形状となっている。
第二基板１４０には、第一基板１３０側及び第三基板１５０側の両面を厚さ方向に貫通する貫通孔である、改質流路部１４４と、一酸化炭素除去流路部１４５とが形成されている。また、第二基板１４０の両面のうち第一基板１３０側の面には、それぞれ底のある溝である、改質反応用供給流路部１４６と、連通流路部１４７と、燃焼用供給流路部１４８と、燃焼用排出流路部１４９とが形成されている。連通流路部１４７は、改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５を連通している。
第二基板１４０には、第一基板１３０側及び第三基板１５０側の両面を厚さ方向に貫通する貫通孔である、改質流路部１４４と、一酸化炭素除去流路部１４５とが形成されている。また、第二基板１４０の両面のうち第一基板１３０側の面には、それぞれ底のある溝である、改質反応用供給流路部１４６と、連通流路部１４７と、燃焼用供給流路部１４８と、燃焼用排出流路部１４９とが形成されている。連通流路部１４７は、改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５を連通している。
改質流路部１４４は、高温用基板１４１の両面にそれぞれ第一基板１３０及び第三基板１５０が接合されることによって改質反応炉となり、高温用基板１４１の中央に平面視Ｃ字状の貫通孔が上下封止された構造になっている。一酸化炭素除去流路部１４５は、低温用基板１４２の両面にそれぞれ第一の基板１３０及び低温用基板１５２が接合されることによって一酸化炭素除去反応炉となり、低温用基板１４２にジグザグ状に蛇行するように形成されている。一酸化炭素除去流路部１４５のうち、切欠き１４０a〜１４０fが設けられている低温用基板１４２の外側の縁１４２a側に延在する一端部１４５Ａは、貫通孔の途中で底のある溝状に凹設されて、低温用基板の縁１４２aに連なっている。低温用基板１４２のうち、縁１４２aに対向する内側の縁１４２b側に延在する他端部１４５Ｂ近傍も、貫通孔の途中で底のある溝状に凹設されている。一端部１４５Ａの凹設された溝及び他端部１４５Ｂの凹設された溝は、一酸化炭素除去流路部１４５となる蛇行した貫通孔によって下がる機械的強度を改善するための補強部材である。
改質反応用供給流路部１４６は、改質反応のための燃料が改質流路部１４４に供給される流路であり、連通流路部１４７は、改質流路部１４４で反応した改質ガスが一酸化炭素除去流路部１４５に供給される流路であり、燃焼用供給流路部１４８は、燃焼反応のための燃料及び空気が後述する燃焼流路部１５７に供給される流路で、燃焼用排出流路部１４９は、燃焼流路部１５７からの燃焼反応後の排ガスが排出される流路である。
改質反応用供給流路部１４６と、連通流路部１４７と、燃焼用供給流路部１４８と、燃焼用排出流路部１４９は、いずれも接続部１４３に高温用基板１４１側と低温用基板１４２側に延在するように直線状に形成されている。接続部１４３に形成された四つの流路部１４６〜１４９のうち、外側の二つは、燃焼用供給流路部１４８と燃焼用排出流路部１４９であり、内側の二つが、改質反応用供給流路部１４６と連通流路部１４７である。
改質流路部１４４の一端部１４４Ａが改質反応用供給流路部１４６の一端部１４６Ａに連なっており、改質流路部１４４の他端部１４４Ｂが連通流路部１４７の一端部１４７Ａに連なっている。さらに、連通流路部１４７の他端部１４７Ｂは、一酸化炭素除去流路部１４５の他端部１４５Ｂに連なっており、一酸化炭素流路部１４５の他端部１４５Ｂと連通流路部１４７の他端部１４７Ｂの連なった部分は第二基板１４０の両面を厚さ方向に貫通している。この貫通孔から一酸化炭素除去反応のために供給された空気が取り込まれ、連通流路部１４７の一酸化炭素を含むガスと混合される。また、改質反応用供給流路部１４６の他端部１４６Ｂは、突き当たった状態とされ、第二基板１４０の両面を厚さ方向に貫通している。この貫通孔は、改質されるための燃料が取り込まれる。さらに、燃焼用供給流路部１４８及び燃焼用排出流路部１４９の両端部１４８Ａ，１４８Ｂ，１４９Ａ，１４９Ｂは第二基板１４０の両面を厚さ方向に貫通している。
改質反応用供給流路部１４６は、改質反応のための燃料が改質流路部１４４に供給される流路であり、連通流路部１４７は、改質流路部１４４で反応した改質ガスが一酸化炭素除去流路部１４５に供給される流路であり、燃焼用供給流路部１４８は、燃焼反応のための燃料及び空気が後述する燃焼流路部１５７に供給される流路で、燃焼用排出流路部１４９は、燃焼流路部１５７からの燃焼反応後の排ガスが排出される流路である。
改質反応用供給流路部１４６と、連通流路部１４７と、燃焼用供給流路部１４８と、燃焼用排出流路部１４９は、いずれも接続部１４３に高温用基板１４１側と低温用基板１４２側に延在するように直線状に形成されている。接続部１４３に形成された四つの流路部１４６〜１４９のうち、外側の二つは、燃焼用供給流路部１４８と燃焼用排出流路部１４９であり、内側の二つが、改質反応用供給流路部１４６と連通流路部１４７である。
改質流路部１４４の一端部１４４Ａが改質反応用供給流路部１４６の一端部１４６Ａに連なっており、改質流路部１４４の他端部１４４Ｂが連通流路部１４７の一端部１４７Ａに連なっている。さらに、連通流路部１４７の他端部１４７Ｂは、一酸化炭素除去流路部１４５の他端部１４５Ｂに連なっており、一酸化炭素流路部１４５の他端部１４５Ｂと連通流路部１４７の他端部１４７Ｂの連なった部分は第二基板１４０の両面を厚さ方向に貫通している。この貫通孔から一酸化炭素除去反応のために供給された空気が取り込まれ、連通流路部１４７の一酸化炭素を含むガスと混合される。また、改質反応用供給流路部１４６の他端部１４６Ｂは、突き当たった状態とされ、第二基板１４０の両面を厚さ方向に貫通している。この貫通孔は、改質されるための燃料が取り込まれる。さらに、燃焼用供給流路部１４８及び燃焼用排出流路部１４９の両端部１４８Ａ，１４８Ｂ，１４９Ａ，１４９Ｂは第二基板１４０の両面を厚さ方向に貫通している。
なお、一酸化炭素除去流路部１４５の一端部１４５Ａに連なる切欠き１４０aは、供給排出部材１１３の一部（符号１１３a）と嵌合している。
また、高温用基板１４１の四つの角部のうち、接続部１４３側の二つの角部には、改質流路部１４４と独立して形成され、後述する電熱パターン１５３の端子部１５５a，１５５bが収納される端子部収納室２４１a，２４１bと、端子部収納室２４１a，２４１bと改質流路部１４４との間を連通する連通溝２４２a，２４２bと、リード線１１４，１１５を外部に引き出す通し溝２４３a，２４３bとが形成されている。端子部収納室２４１a，２４１bは、高温用基板１４１の両面に厚さ方向に貫通して形成され、連通溝２４２a，２４２b及び通し溝２４３a，２４３bは、両面のうち第三基板１５０側の面に凹設され、通し溝２４３a，２４３bの端部が高温用基板１４１の側端面において開口している。
さらに、低温用基板１４２の四つの角部のうち、切欠き１４０a〜１４０fが設けられている辺側の二つの角部には、一酸化炭素除去流路部１４５と独立して形成され、後述する電熱パターン１５４の端子部１５６a，１５６bが収納される端子部収納室２４４a，２４４bと、端子部収納室２４４a，２４４bと一酸化炭素除去流路部１４５との間を連通する連通溝２４５a，２４５bと、リード線１１６，１１７を外部に引き出す通し溝２４６a，２４６bとが形成されている。端子部収納室２４４a，２４４bは、低温用基板１４２の両面に厚さ方向に貫通して形成され、連通溝２４５a，２４５b及び通し溝２４６a，２４６bは、両面のうち第三基板１５０側の面に凹設され、通し溝２４６a，２４６bの端部が低温用基板１４２の側端面において開口している。
また、高温用基板１４１の四つの角部のうち、接続部１４３側の二つの角部には、改質流路部１４４と独立して形成され、後述する電熱パターン１５３の端子部１５５a，１５５bが収納される端子部収納室２４１a，２４１bと、端子部収納室２４１a，２４１bと改質流路部１４４との間を連通する連通溝２４２a，２４２bと、リード線１１４，１１５を外部に引き出す通し溝２４３a，２４３bとが形成されている。端子部収納室２４１a，２４１bは、高温用基板１４１の両面に厚さ方向に貫通して形成され、連通溝２４２a，２４２b及び通し溝２４３a，２４３bは、両面のうち第三基板１５０側の面に凹設され、通し溝２４３a，２４３bの端部が高温用基板１４１の側端面において開口している。
さらに、低温用基板１４２の四つの角部のうち、切欠き１４０a〜１４０fが設けられている辺側の二つの角部には、一酸化炭素除去流路部１４５と独立して形成され、後述する電熱パターン１５４の端子部１５６a，１５６bが収納される端子部収納室２４４a，２４４bと、端子部収納室２４４a，２４４bと一酸化炭素除去流路部１４５との間を連通する連通溝２４５a，２４５bと、リード線１１６，１１７を外部に引き出す通し溝２４６a，２４６bとが形成されている。端子部収納室２４４a，２４４bは、低温用基板１４２の両面に厚さ方向に貫通して形成され、連通溝２４５a，２４５b及び通し溝２４６a，２４６bは、両面のうち第三基板１５０側の面に凹設され、通し溝２４６a，２４６bの端部が低温用基板１４２の側端面において開口している。
第一基板１３０が第二基板１４０に接合されており、改質流路部１４４、一酸化炭素除去流路部１４５、改質反応用供給流路部１４６、連通流路部１４７、燃焼用供給流路部１４８、燃焼用排出流路部１４９と、第一基板１３０の第二基板１４０側の面とが互いに重なっている。
図８は、第三基板１５０の両面のうち第二基板１４０側から見た際の平面図である。図８に示すように、第三基板１５０は、第一基板１３０や第二基板１４０と異なり、高温用基板１５１と低温用基板１５２とを接続する接続部を備えておらず、高温用基板１５１と低温用基板１５２とが所定間隔を隔てて分断されている。
高温用基板１５１の第二基板１４０側の面には改質流路部１４４の貫通孔に収納される形状の電熱パターン（電気発熱体）１５３が形成され、低温用基板１５２の第二基板１４０側の面には一酸化炭素除去流路部１４５の蛇行する貫通孔に収納される形状の電熱パターン（電気発熱体）１５４が形成されている。電熱パターン１５３，１５４は、所定の電圧が印加されると発熱する特性を持ち、電熱パターン１５３，１５４自体の温度に依存して電気抵抗が変化する特性を持つ。そのため、電熱パターン１５３，１５４は、抵抗値の変化から温度の変化を読み取る温度センサとしても機能する。また、電熱パターン１５３，１５４の上には、絶縁膜としてＳｉＯ2が形成されている（図示しない）。このように改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５では、絶縁膜が介在しているので触媒がそれぞれ電熱パターン１５３，１５４と接触することはない。また、絶縁膜の表面にアルミナ等の担持体を被膜してから担持体の表面に触媒を堆積させてもよい。高温用基板１５１及び低温用基板１５２は後述するように熱伝導率の高い基板を適用しているため、金属等のように導電率が低い場合がある。このとき、電熱パターン１５３，１５４に電圧が充分印加されるように高温用基板１５１と電熱パターン１５３との間に絶縁膜を介在させ、同様に、低温用基板１５２と電熱パターン１５４との間に絶縁膜を介在させることが好ましい。
高温用基板１５１側の電熱パターン１５３の形成面に対して垂直な方向に投影視して、電熱パターン１５３が改質流路部１４４に重なり、低温用基板１５２側の電熱パターン１５４が一酸化炭素除去流路部１４５に重なっている。高温用基板１５１側の電熱パターン１５３の両端部の端子部１５５a，１５５bが電熱パターン１５３の他の部分よりも幅広く、低温用基板１５２側の電熱パターン１５４の両端部の端子部１５６a，１５６bが電熱パターン１５４の他の部分よりも幅広い。電熱パターン１５３，１５４の長さ及び断面積は、それぞれが所望の抵抗値になるように設定されている。高温用の端子部１５５a，１５５bは、高温用基板１５１の四つの角部のうち、低温用基板１５２側の二つの角部にそれぞれ形成され、第二基板１４０の高温用基板１４１に形成された端子部収納室２４１a，２４１bに収納され、同様に低温用の端子部１５６a，１５６bは、低温用基板１５２の四つの角部のうち、供給排出部材１１３が挿入される側の二つの角部にそれぞれ形成され、第二基板１４０の低温用基板１４２に形成された端子部収納室２４４a，２４４bに収納されている。そして、端子部１５５a，１５５bにリード線１１４，１１５が接合され、端子部１５６a，１５６bにリード線１１６，１１７が接合されている。リード線１１４〜１１７は、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bにそれぞれ配されている。電熱パターン１５３，１５４は、端子部１５５a，１５５b，１５６a，１５６bの部分を除いてＳｉＯ2等の保護絶縁膜（図示しない）によって被覆されている。また、リード線１１４〜１１７は、絶縁膜を介して高温用基板１５１または低温用基板１５２に接しているので、高温用基板１５１または低温用基板１５２が導電性であっても短絡することはない。
高温用基板１５１側の電熱パターン１５３の形成面に対して垂直な方向に投影視して、電熱パターン１５３が改質流路部１４４に重なり、低温用基板１５２側の電熱パターン１５４が一酸化炭素除去流路部１４５に重なっている。高温用基板１５１側の電熱パターン１５３の両端部の端子部１５５a，１５５bが電熱パターン１５３の他の部分よりも幅広く、低温用基板１５２側の電熱パターン１５４の両端部の端子部１５６a，１５６bが電熱パターン１５４の他の部分よりも幅広い。電熱パターン１５３，１５４の長さ及び断面積は、それぞれが所望の抵抗値になるように設定されている。高温用の端子部１５５a，１５５bは、高温用基板１５１の四つの角部のうち、低温用基板１５２側の二つの角部にそれぞれ形成され、第二基板１４０の高温用基板１４１に形成された端子部収納室２４１a，２４１bに収納され、同様に低温用の端子部１５６a，１５６bは、低温用基板１５２の四つの角部のうち、供給排出部材１１３が挿入される側の二つの角部にそれぞれ形成され、第二基板１４０の低温用基板１４２に形成された端子部収納室２４４a，２４４bに収納されている。そして、端子部１５５a，１５５bにリード線１１４，１１５が接合され、端子部１５６a，１５６bにリード線１１６，１１７が接合されている。リード線１１４〜１１７は、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bにそれぞれ配されている。電熱パターン１５３，１５４は、端子部１５５a，１５５b，１５６a，１５６bの部分を除いてＳｉＯ2等の保護絶縁膜（図示しない）によって被覆されている。また、リード線１１４〜１１７は、絶縁膜を介して高温用基板１５１または低温用基板１５２に接しているので、高温用基板１５１または低温用基板１５２が導電性であっても短絡することはない。
図９は、第三基板１５０の両面のうち第四基板１６０側から見た際の平面図である。図９に示すように、高温用基板１５１の両面のうち第四基板１６０側の面には、溝である燃焼流路部（反応発熱体）１５７と、両面を厚さ方向に貫通する貫通孔である、燃焼用供給孔１５８と、燃焼用排出孔１５９とが形成されている。
低温用基板１５２の両面のうち第四基板１６０側の面には、溝である、改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３と、燃焼用排出流路部２５４とが形成されている。
低温用基板１５２の両面のうち第四基板１６０側の面には、溝である、改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３と、燃焼用排出流路部２５４とが形成されている。
燃焼流路部１５７は、第二基板１４０が接合されることによって燃焼反応炉となり、高温用基板１５１の中央に平面視Ｃ字状に形成されている。燃焼流路部１５７の一端部１５７Ａは、燃焼用供給孔１５８に連なり、他端部１５７Ｂは、燃焼用排出孔１５９に連なっている。接合面に関して、燃焼流路部１５７と改質流路部１４４は互いにほぼ面対称である。このため燃焼流路部１５７の熱が均等に改質流路部１４４に伝導することができる。
改質反応用供給流路部２５１は、改質反応のための燃料が供給される流路で、一酸化炭素除去用供給流路部２５２は、一酸化炭素除去反応のための酸素（空気）が供給される流路で、燃焼用供給流路部２５３は、燃焼反応のための燃料及び空気が供給される流路で、燃焼用排出流路部２５４は、燃焼反応後の排ガスが排出される流路である。
改質反応用供給流路部２５３と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３と、燃焼用排出流路部２５４とは、いずれも、低温用基板１５２の縁１５２aから高温用基板１５１側に延在するように直線状に形成されている。これら四つの流路部２５１〜２５４のうち、外側の二つは燃焼用供給流路部２５３と、燃焼用排出流路部２５４であり、内側の二つが、改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去供給流路部２５２である。
燃焼用供給流路部２５３の端部は二股に分かれて縁１５２aまで連なっており、分岐した一方の燃焼用供給流路部２５３aに燃焼用の燃料が供給され、他方の燃焼用供給流路部２５３bに燃焼用の空気が供給されるようになっている。改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３a，２５３bと、燃焼用排出流路部２５４のそれぞれの一端部２５１Ａ，２５２Ａ，２５３aＡ，２５３bＡ，２５４Ａは、低温用基板１５２の縁１５２aにおいて、それぞれ切欠き１５０c、１５０d、１５０e、１５０f、１５０bに連なり、切欠き１５０a〜１５０fには、供給排出部材１１３の配管部１１３a〜１１３fが嵌合している。改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３a，２５３bと、燃焼用排出流路部２５４のそれぞれの他端部２５１Ｂ，２５２Ｂ，２５３Ｂ，２５４Ｂは、低温用基板１５２の両面を厚さ方向に貫通している。
第二基板１４０が接合されることによって、改質反応用供給流路部２５１の他端部２５１Ｂは、第二基板１４０の改質反応用供給流路部１４６の他端部１４６Ｂに重なり、一酸化炭素除去用供給流路部２５２の他端部２５２Ｂは、第二基板１４０の連通流路部１４７の他端部１４７Ｂ（一酸化炭素除去流路部１４５の他端部１４５Ｂ）に重なり、燃焼用供給流路部２５３の他端部２５３Ｂと燃焼用供給孔１５８は、第二基板１４０の燃焼用供給流路部１４８の両端部１４８Ａ，１４８Ｂにそれぞれ重なり、燃焼用排出流路部２５４の他端部２５４Ｂと燃焼用排出孔１５９は、第二基板１４０の燃焼用排出流路部１４９の両端部１４９Ｂ、１４９Ａにそれぞれ重なる。このように、燃焼用供給流路部１４８は、燃焼用供給流路部２５３の他端部２５３Ｂと燃焼用供給孔１５８と連結する流路となり、燃焼用排出流路部１４９は、燃焼用排出孔１５９と燃焼用排出流路部２５４の他端部２５４Ｂとを連結する流路となる。
改質反応用供給流路部２５１は、改質反応のための燃料が供給される流路で、一酸化炭素除去用供給流路部２５２は、一酸化炭素除去反応のための酸素（空気）が供給される流路で、燃焼用供給流路部２５３は、燃焼反応のための燃料及び空気が供給される流路で、燃焼用排出流路部２５４は、燃焼反応後の排ガスが排出される流路である。
改質反応用供給流路部２５３と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３と、燃焼用排出流路部２５４とは、いずれも、低温用基板１５２の縁１５２aから高温用基板１５１側に延在するように直線状に形成されている。これら四つの流路部２５１〜２５４のうち、外側の二つは燃焼用供給流路部２５３と、燃焼用排出流路部２５４であり、内側の二つが、改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去供給流路部２５２である。
燃焼用供給流路部２５３の端部は二股に分かれて縁１５２aまで連なっており、分岐した一方の燃焼用供給流路部２５３aに燃焼用の燃料が供給され、他方の燃焼用供給流路部２５３bに燃焼用の空気が供給されるようになっている。改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３a，２５３bと、燃焼用排出流路部２５４のそれぞれの一端部２５１Ａ，２５２Ａ，２５３aＡ，２５３bＡ，２５４Ａは、低温用基板１５２の縁１５２aにおいて、それぞれ切欠き１５０c、１５０d、１５０e、１５０f、１５０bに連なり、切欠き１５０a〜１５０fには、供給排出部材１１３の配管部１１３a〜１１３fが嵌合している。改質反応用供給流路部２５１と、一酸化炭素除去用供給流路部２５２と、燃焼用供給流路部２５３a，２５３bと、燃焼用排出流路部２５４のそれぞれの他端部２５１Ｂ，２５２Ｂ，２５３Ｂ，２５４Ｂは、低温用基板１５２の両面を厚さ方向に貫通している。
第二基板１４０が接合されることによって、改質反応用供給流路部２５１の他端部２５１Ｂは、第二基板１４０の改質反応用供給流路部１４６の他端部１４６Ｂに重なり、一酸化炭素除去用供給流路部２５２の他端部２５２Ｂは、第二基板１４０の連通流路部１４７の他端部１４７Ｂ（一酸化炭素除去流路部１４５の他端部１４５Ｂ）に重なり、燃焼用供給流路部２５３の他端部２５３Ｂと燃焼用供給孔１５８は、第二基板１４０の燃焼用供給流路部１４８の両端部１４８Ａ，１４８Ｂにそれぞれ重なり、燃焼用排出流路部２５４の他端部２５４Ｂと燃焼用排出孔１５９は、第二基板１４０の燃焼用排出流路部１４９の両端部１４９Ｂ、１４９Ａにそれぞれ重なる。このように、燃焼用供給流路部１４８は、燃焼用供給流路部２５３の他端部２５３Ｂと燃焼用供給孔１５８と連結する流路となり、燃焼用排出流路部１４９は、燃焼用排出孔１５９と燃焼用排出流路部２５４の他端部２５４Ｂとを連結する流路となる。
第二基板１４０と第三基板１５０が接合された状態では、高温用基板１５１の電熱パターン１５３が改質流路部１４４、連通溝２４２a，２４２bに収納され、端子部１５５a，１５５bが端子部収納室２４１a，２４１bに収納され、リード線１１４，１１５が通し溝２４３a，２４３bに嵌め込まれている。低温用基板１５２の電熱パターン１５４が一酸化炭素除去流路部１４５、連通溝２４５a，２４５bに収納され、リード線１１６，１１７が通し溝２４６a，２４６bに嵌め込まれている。
また、第二基板１４０と第三基板１５０が接合された状態において、改質流路部１４４の壁面及び高温用基板１５１の電熱パターン１５３上面に形成された絶縁膜上には、アルミナを担体として改質触媒（例えば、Ｐｄ／ＺｎＯ系触媒）２５５（図３参照）が担持され、一酸化炭素除去流路部１４５の壁面には、アルミナを担体として一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等）２５６（図３参照）が担持されている。なお、これら触媒２５５，２５６は、アルミナゾルを塗布した後にウォッシュコート法で形成したものである。
燃焼流路部１５７の壁面には、アルミナを担体として燃焼触媒（例えば、白金）２５７（図３参照）が担持されている。
また、第二基板１４０と第三基板１５０が接合された状態において、改質流路部１４４の壁面及び高温用基板１５１の電熱パターン１５３上面に形成された絶縁膜上には、アルミナを担体として改質触媒（例えば、Ｐｄ／ＺｎＯ系触媒）２５５（図３参照）が担持され、一酸化炭素除去流路部１４５の壁面には、アルミナを担体として一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等）２５６（図３参照）が担持されている。なお、これら触媒２５５，２５６は、アルミナゾルを塗布した後にウォッシュコート法で形成したものである。
燃焼流路部１５７の壁面には、アルミナを担体として燃焼触媒（例えば、白金）２５７（図３参照）が担持されている。
図１０は、第四基板１６０の両面のうち第三基板１５０側から見た際の平面図、図１１は、第四基板１６０の両面のうち断熱用下蓋１１２側から見た際の平面図である。図１０及び図１１に示すように、第四基板１６０は、第三基板１５０と同様に、高温用基板１６１と低温用基板１６２とを接続する接続部を備えておらず、高温用基板１６１と低温用基板１６２とが所定間隔を隔てて分断されている。第四基板１６０の外形は、第三基板１５０において供給排出部材１１３が嵌合する切欠き１５０a〜１５０fを除いて、第三基板１５０の外形と同じ形状となっている。
第三基板１５０と第四基板１６０が接合された状態では、燃焼流路部１５７、改質反応用供給流路部２５１、一酸化炭素除去用供給流路部２５２、燃焼用供給流路部２５３、燃焼用排出流路部２５４と、第四基板１６０の第三基板１５０側の面とが互いに重なっている。
以上のようにして、第一〜第四基板１２０，１３０，１４０，１５０が接合された状態で、図１に示すように、一酸化炭素除去流路部１４５の一端部１４５Ａ、切欠き１４０a，１５０aからなる挿入口に配管１１３aが挿入されて改質ガス排出口となり、燃焼用排出流路部２５４の一端部２５４Ａ、切欠き１４０b，１５０bからなる挿入口に配管１１３bが挿入された燃焼排ガス排出口となり、改質反応用供給流路部２５１の一端部２５１Ａ、切欠き１４０c，１５０cからなる挿入口に配管１１３cが挿入されて改質反応用燃料供給口となり、一酸化炭素除去用供給流路部２５２の一端部２５２Ａ、切欠き１４０d，１５０dからなる挿入口に配管１１３dが挿入されて一酸化炭素除去用空気供給口となり、燃料供給側の燃焼用供給流路部２５３aの一端部２５３aＡ、切欠き１４０e，１５０eからなる挿入口に配管１１３eが挿入されて燃焼用燃料供給口となり、空気供給側の燃焼用供給流路部２５３bの一端部２５３bＡ、切欠き１４０f，１５０fからなる挿入口に配管１１３fが挿入されて燃焼用空気供給口となる。
次に、第一基板〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０の材料について説明する。
第三基板１５０は、第一、第二及び第四基板１３０，１４０，１６０よりも熱伝導率の高い材料とし、好ましくは、熱伝導率の差が５０倍以上とする。また、第一〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０は、熱応力の発生を抑制するため熱膨張率（熱膨張係数）が近いものを使用することが好ましいことから、例えば、第三基板１５０はシリコンを材料とし、第一、第二及び第四基板１３０，１４０，１６０をシリコン（熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ程度）より熱伝導率が低く、かつ、熱膨張係数の近いガラス（熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ程度）やＳＵＳ（熱伝導率が１６Ｗ／ｍ・Ｋ程度）を使用することが好ましい。特に、これらの基板を陽極接合によって接合する場合は、ガラス基板はＮａやＬｉなどの成分を含むパイレックス（登録商標）ガラスが好ましい。なお、パイレックスガラスの熱膨張率（熱膨張係数）は３×１０-６／℃程度であり、シリコンの熱膨張係数も３×１０-６／℃程度である。
このように、燃焼流路部１５７及び電熱パターン１５３，１５４が熱伝導率の高い第三基板１５０に設けているので、改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５に効率的に熱伝導できる。
高温反応器である改質流路部１４４と低温反応器である一酸化炭素除去流路部１４５は接続部１３３及び接続部１４３を介して連結している。このため、改質流路部１４４を加熱するための電気発熱体１５３や燃焼流路部１５７で加熱された第三基板１５０の高温用基板１５１の熱が、接続部１３３及び接続部１４３を介して一酸化炭素除去流路部１４５に伝搬してしまう恐れがある。改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５は所望の反応温度範囲がずれているため、熱の伝搬により改質流路部１４４の低温化及び一酸化炭素除去流路部１４５の高温化が生じると適正な反応を引き起こすことが困難になってしまう。
しかし、接続部１３３及び接続部１４３がある第一基板１３０及び第二基板１４０は、電気発熱体１５３，１５４が設けられている第三基板１５０よりも熱伝導率が低いので熱伝導しにいので、電気発熱体１５３，１５４や燃焼流路部１５７によって、改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５をそれぞれ所望の温度範囲に維持することが可能となる。
また、第一基板１３０と第二基板１４０が陽極接合法により接合するため、第一基板１３０と第二基板１４０のどちらか一方の接合面には陽極接合のために他方のガラスに含まれる酸素原子と結合する金属膜（Ｔａ，Ｔｉ，Ａｌ等）又はシリコン膜を有する陽極接合用膜が気相成長法（例えば、スパッタリング法、蒸着法）により成膜されている。本実施形態では、第二基板１４０の第一基板１３０側の面に金属膜（図示しない）が成膜されているものとする。第一基板１３０の高温用基板１３１には、四つの角部のうち接続部１３３側と反対側の角部の一つには、面取縁１３４（図１、図２、図４及び図５参照）が形成されており、第二基板１４０の接合面に陽極接合用膜が成膜されている場合、この陽極接合用膜が面取縁１３４によって一部露出されるので陽極接合時に電圧を印加する電極端子に容易に接続しやすくなる。これにより、第一基板１３０と第二基板１４０が容易に陽極接合を行うことができる。
第三基板１５０は、第一、第二及び第四基板１３０，１４０，１６０よりも熱伝導率の高い材料とし、好ましくは、熱伝導率の差が５０倍以上とする。また、第一〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０は、熱応力の発生を抑制するため熱膨張率（熱膨張係数）が近いものを使用することが好ましいことから、例えば、第三基板１５０はシリコンを材料とし、第一、第二及び第四基板１３０，１４０，１６０をシリコン（熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ程度）より熱伝導率が低く、かつ、熱膨張係数の近いガラス（熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ程度）やＳＵＳ（熱伝導率が１６Ｗ／ｍ・Ｋ程度）を使用することが好ましい。特に、これらの基板を陽極接合によって接合する場合は、ガラス基板はＮａやＬｉなどの成分を含むパイレックス（登録商標）ガラスが好ましい。なお、パイレックスガラスの熱膨張率（熱膨張係数）は３×１０-６／℃程度であり、シリコンの熱膨張係数も３×１０-６／℃程度である。
このように、燃焼流路部１５７及び電熱パターン１５３，１５４が熱伝導率の高い第三基板１５０に設けているので、改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５に効率的に熱伝導できる。
高温反応器である改質流路部１４４と低温反応器である一酸化炭素除去流路部１４５は接続部１３３及び接続部１４３を介して連結している。このため、改質流路部１４４を加熱するための電気発熱体１５３や燃焼流路部１５７で加熱された第三基板１５０の高温用基板１５１の熱が、接続部１３３及び接続部１４３を介して一酸化炭素除去流路部１４５に伝搬してしまう恐れがある。改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５は所望の反応温度範囲がずれているため、熱の伝搬により改質流路部１４４の低温化及び一酸化炭素除去流路部１４５の高温化が生じると適正な反応を引き起こすことが困難になってしまう。
しかし、接続部１３３及び接続部１４３がある第一基板１３０及び第二基板１４０は、電気発熱体１５３，１５４が設けられている第三基板１５０よりも熱伝導率が低いので熱伝導しにいので、電気発熱体１５３，１５４や燃焼流路部１５７によって、改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５をそれぞれ所望の温度範囲に維持することが可能となる。
また、第一基板１３０と第二基板１４０が陽極接合法により接合するため、第一基板１３０と第二基板１４０のどちらか一方の接合面には陽極接合のために他方のガラスに含まれる酸素原子と結合する金属膜（Ｔａ，Ｔｉ，Ａｌ等）又はシリコン膜を有する陽極接合用膜が気相成長法（例えば、スパッタリング法、蒸着法）により成膜されている。本実施形態では、第二基板１４０の第一基板１３０側の面に金属膜（図示しない）が成膜されているものとする。第一基板１３０の高温用基板１３１には、四つの角部のうち接続部１３３側と反対側の角部の一つには、面取縁１３４（図１、図２、図４及び図５参照）が形成されており、第二基板１４０の接合面に陽極接合用膜が成膜されている場合、この陽極接合用膜が面取縁１３４によって一部露出されるので陽極接合時に電圧を印加する電極端子に容易に接続しやすくなる。これにより、第一基板１３０と第二基板１４０が容易に陽極接合を行うことができる。
また、第一基板１３０の両面のうち断熱用上蓋１１１側の面と、第四基板１６０の両面のうち断熱用下蓋１１２側の面には、赤外線反射膜１３５，１６３（図４及び図１１参照）が成膜されている。ここで、基板をガラス及びシリコンで構成し、その接合方法として比較的低温で気密性の高い陽極接合を用いた場合、その接合時、接合原理上、ガラス中のＮａなどが基板表面に析出し、析出したＮａは空気中の水分を容易に吸着して水ガラスとなる。その結果、断熱パッケージ１１０内で真空封止後に高温になる改質器にとって真空度の悪化を及ぼすことがあるが、本実施形態のように赤外線反射膜１３５，１６３を使用することによって、Ｎａの析出を抑制することができる。また、赤外線反射膜１３５，１６３として、赤外線域で９８％程度と高い反射率をもつＡｕ膜を、ガラスとの密着性を高めるためのＷ，Ｔａ，Ｔｉ，Ｃｒなどを下地層として成膜するだけでなく、陽極接合時に移動してきたＮａがガラスと金属膜の界面に高濃度に析出することで膜が剥がれたり、ひびが入ることを防ぐため、ＴａとＳｉとＯとを成分元素とする化合物（以下、「Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料」と言う）、ＬａとＳｒとＭｎとＯとを成分元素とするアモルファス膜をＡｕの下地層の下に設けることができるが、この場合、Ａｕ／Ｗ／Ｔａ−Ｓｉ−Ｏのように三層の複雑な膜構造を有することから生産性が低い。
そのため、表面へのＮａの析出を防ぎ、かつ、高反射率を有する材料として、２μｍ以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜を使用することが好ましく、具体的にはＩＴＯ（インジウム錫酸化物）等の金属酸化導電膜を好適に用いることができる。金属酸化導電膜の膜厚は、１００nm〜４００nmとすることが好ましい。金属酸化導電膜は、上記赤外線に対して９０％程度の反射率を有し、また、界面への高濃度のＮａ析出も抑制することができ、さらに、金属酸化導電膜は導電性を有しているため、陰極側表面を等電位に保つことができることから、陽極接合時の電界強度が平面的に均一にかかりやすく、全体を均一に接合するのに適している。したがって、第一基板１３０の両面のうち断熱用上蓋１１１側の面に設ける赤外線反射膜１３５，１６３として金属酸化導電膜は、赤外線輻射を抑制するだけではなく、Ｎａの析出を抑制し、真空封止の信頼性も向上させることができる。
そのため、表面へのＮａの析出を防ぎ、かつ、高反射率を有する材料として、２μｍ以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜を使用することが好ましく、具体的にはＩＴＯ（インジウム錫酸化物）等の金属酸化導電膜を好適に用いることができる。金属酸化導電膜の膜厚は、１００nm〜４００nmとすることが好ましい。金属酸化導電膜は、上記赤外線に対して９０％程度の反射率を有し、また、界面への高濃度のＮａ析出も抑制することができ、さらに、金属酸化導電膜は導電性を有しているため、陰極側表面を等電位に保つことができることから、陽極接合時の電界強度が平面的に均一にかかりやすく、全体を均一に接合するのに適している。したがって、第一基板１３０の両面のうち断熱用上蓋１１１側の面に設ける赤外線反射膜１３５，１６３として金属酸化導電膜は、赤外線輻射を抑制するだけではなく、Ｎａの析出を抑制し、真空封止の信頼性も向上させることができる。
次に、複合型マイクロ反応装置１００の製造方法について説明する。
（第一基板、第四基板の加工）
第一基板１３０の断熱用上蓋１１１側の面及び第四基板１６０の断熱用下蓋１１２側の面に赤外線反射膜１３５，１６３として金属酸化導電膜をスパッタ法により成膜する。その後、フォトリソグラフィー法、サンドブラスト法を用いて、第一基板１３０はその両面を貫通する孔を形成して接続部１３３を形成し、第四基板１６０はその両面を貫通する孔を形成して高温用基板１６１と低温用基板１６２とに分断する。
（第二基板の加工）
第二基板１４０の第一基板１３０側の面に、第三及び第四基板１５０，１６０の陽極接合時の可動イオンの移動により陽極接合用の金属膜に与えるダメージを防ぐための緩衝膜、その上に陽極接合用の金属膜をそれぞれスパッタ法により成膜する。緩衝膜としては、Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料、ＬａとＳｒとＭｎとＯとを成分元素とするとともにその組成比をＬａ：Ｓｒ：Ｍｎ：Ｏ＝０．７：０．３：１：（３−ｘ）とする化合物（以下、Ｌａ0.7Ｓｒ0.3ＭｎＯ3-xと言う）を用いることができる。ここで、０≦ｘ≦０．３である。陽極接合用の金属膜としては、Ｔａ，Ｔｉ，Ａｌなどを用いることができる。成膜したガラス基板を両面からフォトリソグラフィー、サンドブラスト法を用いて、両面を貫通する孔を形成して接続部１４３を形成し、また、改質流路部１４４、一酸化炭素除去流路部１４５、改質反応用供給流路部１４６、連通流路部１４７、燃焼用供給流路部１４８、燃焼用排出流路部１４９、切欠き１４０a〜１４０f、端子部収納室２４１a，２４１b，２４６a，２４６b、連通溝２４２a，２４２b，２４５a，２４５b、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bを形成する。
（第三基板の加工）
第三基板１５０としては、両面に熱酸化膜の形成されたＳｉ基板を使用する。第三基板１５０の第四基板１６０側の面に形成された熱酸化膜をドライエッチングなどにより除去した後、第二基板１５０側の面に電熱パターン１５３，１５４を形成するための金属膜をスパッタ法によりべた一面に成膜する。具体的には、Ｗ／Ａｕ／Ｗ膜を用いることができる。そして、成膜した金属膜をフォトリソグラフィー及びエッチングにより形状加工することによって、電熱パターン１５３，１５４をパターニングする。電熱パターン１５３，１５４を加工後、電熱パターン１５３，１５４の上に絶縁膜（図示しない）を形成する。絶縁膜としては、ＳｉＯ2を用いることができる。ＳｉＯ2はスパッタ法、塗布法、又はその両方の二層構造を用いることができる。絶縁膜をフォトリソグラフィー、エッチングにより加工する。このとき、第二基板１４０側の面には、陽極接合ができるようにＳｉが露出するように熱酸化膜まで除去する。さらに、サンドブラスト法によって、その両面を貫通する孔を形成して高温用基板１５１と低温用基板１５２とに分断し、また、切欠き１５０a〜１５０f、燃焼流路部１５７、改質反応用供給流路部２５１、一酸化炭素除去用供給流路部２５２、燃焼用供給流路部２５３、燃焼用排出流路部２５４、燃焼用供給孔１５８、燃焼用排出孔１５９等を形成する。
（第一基板、第四基板の加工）
第一基板１３０の断熱用上蓋１１１側の面及び第四基板１６０の断熱用下蓋１１２側の面に赤外線反射膜１３５，１６３として金属酸化導電膜をスパッタ法により成膜する。その後、フォトリソグラフィー法、サンドブラスト法を用いて、第一基板１３０はその両面を貫通する孔を形成して接続部１３３を形成し、第四基板１６０はその両面を貫通する孔を形成して高温用基板１６１と低温用基板１６２とに分断する。
（第二基板の加工）
第二基板１４０の第一基板１３０側の面に、第三及び第四基板１５０，１６０の陽極接合時の可動イオンの移動により陽極接合用の金属膜に与えるダメージを防ぐための緩衝膜、その上に陽極接合用の金属膜をそれぞれスパッタ法により成膜する。緩衝膜としては、Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料、ＬａとＳｒとＭｎとＯとを成分元素とするとともにその組成比をＬａ：Ｓｒ：Ｍｎ：Ｏ＝０．７：０．３：１：（３−ｘ）とする化合物（以下、Ｌａ0.7Ｓｒ0.3ＭｎＯ3-xと言う）を用いることができる。ここで、０≦ｘ≦０．３である。陽極接合用の金属膜としては、Ｔａ，Ｔｉ，Ａｌなどを用いることができる。成膜したガラス基板を両面からフォトリソグラフィー、サンドブラスト法を用いて、両面を貫通する孔を形成して接続部１４３を形成し、また、改質流路部１４４、一酸化炭素除去流路部１４５、改質反応用供給流路部１４６、連通流路部１４７、燃焼用供給流路部１４８、燃焼用排出流路部１４９、切欠き１４０a〜１４０f、端子部収納室２４１a，２４１b，２４６a，２４６b、連通溝２４２a，２４２b，２４５a，２４５b、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bを形成する。
（第三基板の加工）
第三基板１５０としては、両面に熱酸化膜の形成されたＳｉ基板を使用する。第三基板１５０の第四基板１６０側の面に形成された熱酸化膜をドライエッチングなどにより除去した後、第二基板１５０側の面に電熱パターン１５３，１５４を形成するための金属膜をスパッタ法によりべた一面に成膜する。具体的には、Ｗ／Ａｕ／Ｗ膜を用いることができる。そして、成膜した金属膜をフォトリソグラフィー及びエッチングにより形状加工することによって、電熱パターン１５３，１５４をパターニングする。電熱パターン１５３，１５４を加工後、電熱パターン１５３，１５４の上に絶縁膜（図示しない）を形成する。絶縁膜としては、ＳｉＯ2を用いることができる。ＳｉＯ2はスパッタ法、塗布法、又はその両方の二層構造を用いることができる。絶縁膜をフォトリソグラフィー、エッチングにより加工する。このとき、第二基板１４０側の面には、陽極接合ができるようにＳｉが露出するように熱酸化膜まで除去する。さらに、サンドブラスト法によって、その両面を貫通する孔を形成して高温用基板１５１と低温用基板１５２とに分断し、また、切欠き１５０a〜１５０f、燃焼流路部１５７、改質反応用供給流路部２５１、一酸化炭素除去用供給流路部２５２、燃焼用供給流路部２５３、燃焼用排出流路部２５４、燃焼用供給孔１５８、燃焼用排出孔１５９等を形成する。
なお、第一基板１３０については予めダイシングして個片化し、第二基板〜第四基板１４０，１５０，１６０までは後述するようにウェハ状態で接合を行い、その後、接合した接合体をダイシングし、個片化してから第一基板１３０と接合する。第二基板〜第四基板１４０，１５０，１６０までは、例えばオリフラ（orientation flat）に対して９０°ずつ回転させた位置に加工することで、陽極接合時に第三基板１５０を陽極とするように電極を取ることができる。ただし、個片化した状態でも同様に電極をとることができるように第二、第四基板１４０，１６０に上述した第一基板１３０に形成した面取縁１３４を設けても良い。
（第一〜第四基板の接合方法）
第二基板１４０と第三基板１５０とを、第三基板１５０の第二基板１４０側の導電性のある面（Ｓｉ面）を陽極となるように第三基板１５０に直流電源の正極を当接し、第二基板１４０の第一基板１３０側の金属膜面（Ｔａ，Ｔｉ，Ａｌ等）を陰極となるように第二基板１４０に直流電源の負極を当接して電圧を印加して陽極接合法により接合する。接合雰囲気としては、接合中に第三基板１５０に形成された金属膜（電熱パターン１５３，１５４）が酸化されるのを防止するために、不活性ガス雰囲気又は真空中で接合することが好ましい。
次に、第二基板１４０と第三基板１５０の接合体の、第一基板１３０側を向く改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５、第四基板１６０側を向く燃焼流路部１５７に、それぞれ改質触媒２５５、一酸化炭素選択触媒２５６、燃焼用触媒２５７を、それぞれ触媒の密着層としてベーマイト層をゾルゲル法により形成した後、ウォッシュコート法で固定化する。
次に、第二基板１４０と第三基板１５０の接合体と、第四基板１６０とを、第三基板１５０の第四基板１６０側のＳｉ面を陽極となるように直流電源の正極を当接し、第四基板１６０の断熱用下蓋１１２側の金属酸化導電膜面を陰極となるように直流電源の正極を当接して電圧を印加し、陽極接合法により接合する。接合雰囲気は不活性ガス雰囲気又は真空中が好ましい。
次に、第二基板１４０、第三基板１５０及び第四基板１６０の接合体をダイシングし、個片化する。
次に、通電用のリード線１１４〜１１７を第三基板１５０に設けられた端子部収納室２４１a，２４１b，２４４a，２４４bに収納された端子部１５５a，１５５b，１５６a，１５６bに抵抗溶接する。リード線１１４〜１１７には、封止を考慮し、熱膨張係数が低融点ガラス封着剤に近いコバール線を用いることができる。この部分は、熱の逃げの原因となり得るため、リード線１１４〜１１７の太さは細い方が好ましく、本実施例では線径が０．２ｍｍのコバール線を用いる。ただし、リード線１１４〜１１７としてはコバール線に限らず、鉄ニッケル合金線、又は鉄ニッケル合金の芯材を銅層で被覆したジュメット線を使用しても良い。
その後、それぞれ個片化した第一基板１３０と、第二基板１４０、第三基板１５０及び第四基板１６０の接合体とを、第二基板１４０の第一基板１３０側の面の接合用金属膜面を陽極、第一基板１３０の断熱用上蓋１１１側の面を陰極として陽極接合法により接合する。
なお、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bに封着剤を注入することで、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bの開口をシールしておく。
第二基板１４０と第三基板１５０とを、第三基板１５０の第二基板１４０側の導電性のある面（Ｓｉ面）を陽極となるように第三基板１５０に直流電源の正極を当接し、第二基板１４０の第一基板１３０側の金属膜面（Ｔａ，Ｔｉ，Ａｌ等）を陰極となるように第二基板１４０に直流電源の負極を当接して電圧を印加して陽極接合法により接合する。接合雰囲気としては、接合中に第三基板１５０に形成された金属膜（電熱パターン１５３，１５４）が酸化されるのを防止するために、不活性ガス雰囲気又は真空中で接合することが好ましい。
次に、第二基板１４０と第三基板１５０の接合体の、第一基板１３０側を向く改質流路部１４４及び一酸化炭素除去流路部１４５、第四基板１６０側を向く燃焼流路部１５７に、それぞれ改質触媒２５５、一酸化炭素選択触媒２５６、燃焼用触媒２５７を、それぞれ触媒の密着層としてベーマイト層をゾルゲル法により形成した後、ウォッシュコート法で固定化する。
次に、第二基板１４０と第三基板１５０の接合体と、第四基板１６０とを、第三基板１５０の第四基板１６０側のＳｉ面を陽極となるように直流電源の正極を当接し、第四基板１６０の断熱用下蓋１１２側の金属酸化導電膜面を陰極となるように直流電源の正極を当接して電圧を印加し、陽極接合法により接合する。接合雰囲気は不活性ガス雰囲気又は真空中が好ましい。
次に、第二基板１４０、第三基板１５０及び第四基板１６０の接合体をダイシングし、個片化する。
次に、通電用のリード線１１４〜１１７を第三基板１５０に設けられた端子部収納室２４１a，２４１b，２４４a，２４４bに収納された端子部１５５a，１５５b，１５６a，１５６bに抵抗溶接する。リード線１１４〜１１７には、封止を考慮し、熱膨張係数が低融点ガラス封着剤に近いコバール線を用いることができる。この部分は、熱の逃げの原因となり得るため、リード線１１４〜１１７の太さは細い方が好ましく、本実施例では線径が０．２ｍｍのコバール線を用いる。ただし、リード線１１４〜１１７としてはコバール線に限らず、鉄ニッケル合金線、又は鉄ニッケル合金の芯材を銅層で被覆したジュメット線を使用しても良い。
その後、それぞれ個片化した第一基板１３０と、第二基板１４０、第三基板１５０及び第四基板１６０の接合体とを、第二基板１４０の第一基板１３０側の面の接合用金属膜面を陽極、第一基板１３０の断熱用上蓋１１１側の面を陰極として陽極接合法により接合する。
なお、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bに封着剤を注入することで、通し溝２４３a，２４３b，２４６a，２４６bの開口をシールしておく。
次に、第一基板１３０、第二基板１４０、第三基板１５０及び第四基板１６０の接合体の側端面の挿入口（切欠き、改質反応用排出流路部の一端部の重なり部分等）に配管１１３a〜１１３fを嵌めこみ、封着剤によって気密に接合する。これによって、改質ガス排出口１１３aと一酸化炭素除去流路部１４５とを接続し、燃焼用排ガス排出口１１３bと燃焼用排出流路部２５４とを接続し、改質反応用燃料供給口１１３cと改質反応用供給路２５１とを接続し、一酸化炭素除去用空気供給口１１３dと一酸化炭素除去用供給流路部２５２とを接続し、燃焼用燃料供給口１１３eと燃料供給側の燃焼用供給流路部２５３aとを接続し、燃焼用空気供給口１１３fと空気供給側の燃焼用供給流路部２５３bとを接続する。
次に、断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２を、供給排出部材１１３の配置位置に溝１１８a〜１１８f、１１９a〜１１９fを形成し、さらに、真空引き口取り付け位置に溝を持つ有底箱型状に加熱成型などにより加工する。断熱用上蓋１１１及び断熱用下蓋１１２の内面には、赤外線反射膜（図示しない）を成膜する。赤外線反射膜としては、Ａｕ膜をＷ、Ｔａ、Ｔｉ膜などを下地膜としてスパッタ法により成膜する。
上述のように供給排出部材１１３を接合した第一〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０と、断熱用上蓋１１１と、断熱用下蓋１１２と、真空引き用のガラス管とを低融点ガラス封着剤を用いて気密に接合した。最後に、真空引き口に真空ポンプを取り付けて真空に排気しながら封止を行った。断熱パッケージ１１０内の真空度は、少なくとも１Ｐａ以下の高真空に保つことが好ましい。
上述のように供給排出部材１１３を接合した第一〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０と、断熱用上蓋１１１と、断熱用下蓋１１２と、真空引き用のガラス管とを低融点ガラス封着剤を用いて気密に接合した。最後に、真空引き口に真空ポンプを取り付けて真空に排気しながら封止を行った。断熱パッケージ１１０内の真空度は、少なくとも１Ｐａ以下の高真空に保つことが好ましい。
次に、上述の複合型マイクロ反応装置１００の動作について説明する。
反応装置１００が起動し、リード線１１４，１１５の間に電圧を印加すると電熱パターン１５３が発熱し、リード線１１６，１１７の間に電圧を印加すると電熱パターン１５４が発熱し、後述の改質反応のための熱源とする。また、燃焼ガス（例えば、水素ガス、メタノールガス、エタノールガス、ジメチルエーテルガス）を燃焼用燃料供給口１１３eから燃焼用供給流路部２５３aに送り込み、空気（酸素）を燃焼用空気供給口１１３fから燃焼用供給流路部２５３bに送り込むと、燃焼ガスと空気の混合気が燃焼流路部１５７を流動し、燃焼ガスが燃焼触媒により燃焼し、燃焼熱が発生するようにもできる。定常運転時にはこの触媒燃焼によって、吸熱反応である改質反応に必要な熱を供給し、システムを自立運転あるいは電熱パターンから供給する電力を軽減しての運転が可能となる。
このように改質反応のための熱が供給される状態で燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル）と水の混合気を改質反応用供給流路部２５１に供給すると、混合気が改質流路部１４４を流れているときに改質触媒２５５により反応して水素ガスが生成される。このとき、僅かながら一酸化炭素ガスも生成される（燃料がメタノールの場合には、下記化学式（１）、（２）を参照。）。一酸化炭素除去器の一酸化炭素除去用供給流路部２５２に空気を供給すると、水素ガス、一酸化炭素ガス、空気等が混合した状態で一酸化炭素除去流路部１４５を流れる。このとき、一酸化炭素ガスが一酸化炭素除去触媒２５６により優先的に酸化する選択酸化反応が起こり、一酸化炭素ガスが除去される（下記化学式（３）を参照）。そして、水素ガス等を含むガスが一酸化炭素除去流路部１４５から排出される。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2・・・（１）
Ｈ2＋ＣＯ2→Ｈ2Ｏ＋ＣＯ・・・（２）
２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2・・・（３）
反応装置１００が起動し、リード線１１４，１１５の間に電圧を印加すると電熱パターン１５３が発熱し、リード線１１６，１１７の間に電圧を印加すると電熱パターン１５４が発熱し、後述の改質反応のための熱源とする。また、燃焼ガス（例えば、水素ガス、メタノールガス、エタノールガス、ジメチルエーテルガス）を燃焼用燃料供給口１１３eから燃焼用供給流路部２５３aに送り込み、空気（酸素）を燃焼用空気供給口１１３fから燃焼用供給流路部２５３bに送り込むと、燃焼ガスと空気の混合気が燃焼流路部１５７を流動し、燃焼ガスが燃焼触媒により燃焼し、燃焼熱が発生するようにもできる。定常運転時にはこの触媒燃焼によって、吸熱反応である改質反応に必要な熱を供給し、システムを自立運転あるいは電熱パターンから供給する電力を軽減しての運転が可能となる。
このように改質反応のための熱が供給される状態で燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル）と水の混合気を改質反応用供給流路部２５１に供給すると、混合気が改質流路部１４４を流れているときに改質触媒２５５により反応して水素ガスが生成される。このとき、僅かながら一酸化炭素ガスも生成される（燃料がメタノールの場合には、下記化学式（１）、（２）を参照。）。一酸化炭素除去器の一酸化炭素除去用供給流路部２５２に空気を供給すると、水素ガス、一酸化炭素ガス、空気等が混合した状態で一酸化炭素除去流路部１４５を流れる。このとき、一酸化炭素ガスが一酸化炭素除去触媒２５６により優先的に酸化する選択酸化反応が起こり、一酸化炭素ガスが除去される（下記化学式（３）を参照）。そして、水素ガス等を含むガスが一酸化炭素除去流路部１４５から排出される。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2・・・（１）
Ｈ2＋ＣＯ2→Ｈ2Ｏ＋ＣＯ・・・（２）
２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2・・・（３）
なお、燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル）と空気（酸素）の混合気を改質反応用供給流路部２５１に供給するようにしても良い。この場合、燃料が部分酸化改質反応を起こして水素ガスが生成されるが、その場合、改質流路部１４４の壁面に担持させる触媒は部分酸化改質触媒とする。改質流路部１４４の担持させる触媒を２種類にし、部分酸化改質反応と水蒸気改質反応（上記式（１））を組み合わせても良い。
次に、複合型マイクロ反応装置１００の用途について説明する。
この複合型マイクロ反応装置１００は、図１２に示すような発電装置９００に用いることができる。この発電装置９００は、燃料と水を液体の状態で貯留した燃料カートリッジ９０１と、燃料カートリッジ９０１から供給された燃料と水を気化させる気化器９０２と、複合型マイクロ反応装置１００と、複合型マイクロ反応装置１００から供給された水素ガスにより電気エネルギーを生成する発電セル９０３と、発電セル９０３により生成された電気エネルギーを適切な電圧に変換するＤＣ／ＤＣコンバータ９０４と、ＤＣ／ＤＣコンバータ９０４に接続される２次電池９０５と、それらを制御する制御部９０６とを備える。複合型マイクロ反応装置１００は、上述のように改質器１０１、一酸化炭素除去器１０２及び燃焼器１０３を備える。
気化器９０２で気化した燃料と水は改質反応用供給流路部２５１に流れ込み、一酸化炭素除去流路部２５２から流れ出た水素ガス等は発電セル９０３の燃料極に供給され、発電セル９０３の酸素極には空気が供給され、発電セル９０３における電気化学反応により電気エネルギーが生成される。
ＤＣ／ＤＣコンバータ９０４は発電セル９０３により生成された電気エネルギーを適切な電圧に変換したのちに電子機器１０００に供給する機能の他に、発電セル９０３により生成された電気エネルギーを２次電池９０５に充電し、発電セル９０３側が運転されていない時に、電子機器１０００に２次電池側から電気エネルギーを供給する機能も果たせるようになっている。制御部９０６は気化器９０２、複合型マイクロ反応装置１００、発電セル９０３を運転するために必要な図示しないポンプやバルブ類、そして、ヒータ類、ＤＣ／ＤＣコンバータ９０４等を制御し、電子機器１０００に安定して電気エネルギーが供給されるような制御を行なう。
ここで、発電セル９０３の燃料極に供給された水素ガスは全てが反応しない方が高効率で、残留した水素ガスは、燃焼用供給流路部２５３a（燃焼用燃料供給口１１３e）から（燃焼器１０３（燃焼流路部１４４に対応）に供給されるようにしてもよい。また、改質器１０１の温度管理の観点より、燃焼器１０３で残留した水素ガスを全て燃焼させずに、別途水素燃焼器を備えるようにしてもよい。
この複合型マイクロ反応装置１００は、図１２に示すような発電装置９００に用いることができる。この発電装置９００は、燃料と水を液体の状態で貯留した燃料カートリッジ９０１と、燃料カートリッジ９０１から供給された燃料と水を気化させる気化器９０２と、複合型マイクロ反応装置１００と、複合型マイクロ反応装置１００から供給された水素ガスにより電気エネルギーを生成する発電セル９０３と、発電セル９０３により生成された電気エネルギーを適切な電圧に変換するＤＣ／ＤＣコンバータ９０４と、ＤＣ／ＤＣコンバータ９０４に接続される２次電池９０５と、それらを制御する制御部９０６とを備える。複合型マイクロ反応装置１００は、上述のように改質器１０１、一酸化炭素除去器１０２及び燃焼器１０３を備える。
気化器９０２で気化した燃料と水は改質反応用供給流路部２５１に流れ込み、一酸化炭素除去流路部２５２から流れ出た水素ガス等は発電セル９０３の燃料極に供給され、発電セル９０３の酸素極には空気が供給され、発電セル９０３における電気化学反応により電気エネルギーが生成される。
ＤＣ／ＤＣコンバータ９０４は発電セル９０３により生成された電気エネルギーを適切な電圧に変換したのちに電子機器１０００に供給する機能の他に、発電セル９０３により生成された電気エネルギーを２次電池９０５に充電し、発電セル９０３側が運転されていない時に、電子機器１０００に２次電池側から電気エネルギーを供給する機能も果たせるようになっている。制御部９０６は気化器９０２、複合型マイクロ反応装置１００、発電セル９０３を運転するために必要な図示しないポンプやバルブ類、そして、ヒータ類、ＤＣ／ＤＣコンバータ９０４等を制御し、電子機器１０００に安定して電気エネルギーが供給されるような制御を行なう。
ここで、発電セル９０３の燃料極に供給された水素ガスは全てが反応しない方が高効率で、残留した水素ガスは、燃焼用供給流路部２５３a（燃焼用燃料供給口１１３e）から（燃焼器１０３（燃焼流路部１４４に対応）に供給されるようにしてもよい。また、改質器１０１の温度管理の観点より、燃焼器１０３で残留した水素ガスを全て燃焼させずに、別途水素燃焼器を備えるようにしてもよい。
以上のように、本発明の実施の形態によれば、断熱パッケージ１１０内に収容される改質器、一酸化炭素除去器及び燃焼器が、第一基板〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０を積層して、第三基板１５０を第一、第二及び第四基板１３０，１４０，１６０よりも熱伝導率の高い材料により形成し、さらに、第二基板１４０の改質流路部１４４の壁面及び第三基板１５０の電熱パターン１５３上には、改質反応のための改質触媒２５５が設けられ、第二基板１４０の一酸化炭素除去流路部１４５の壁面及び第三基板１５０の電熱パターン１５４上には、一酸化炭素除去反応のための一酸化炭素選択酸化触媒２５６が設けられているので、熱伝導率の高い第三基板１５０に触媒２５５，２５６が固定化されて触媒温度の均熱化及び触媒反応を安定化させることができる。また、第三基板１５０に形成された電熱パターン１５３，１５４は温度センサとしても機能し、このような温度センサとして機能する電熱パターン１５３，１５４上に各反応触媒２５５，２５６が設けられているので、改質触媒２５５や一酸化炭素選択酸化触媒２５６の温度変化をすばやく捉えることができる。
燃焼触媒２５７が第四基板１６０より熱伝導率の高い第三基板１５０の第四基板１６０側の面に設けられているので、改質触媒２５５と燃焼触媒２５７とが第三基板１５０を挟んで対向配置されているため、燃焼触媒２５７による熱が吸熱反応を起こす改質触媒２５５に効率良く、短時間に伝達させることができる。
触媒２５５〜２５７を形成する第三基板１５０にのみ熱伝導率の高い材料を使用するので、起動時に触媒２５５〜２５７以外の部分への熱の逃げが少なく、起動に必要な時間を短縮することができる。
したがって、触媒２５５〜２５７の高速起動性が高く、応答性の速い複合型マイクロ反応装置１００とすることができる。
また、第一基板１３０の断熱用上蓋１１１側の面及び第四基板１６０の断熱用下蓋１１２側の面に、２μm以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜１３５，１６３が形成されているので、赤外線輻射を抑制するだけではなく、Ｎａの析出を抑制し、真空封止の信頼性も向上させることができる。
第三基板１５０は、高温用基板１５１側と低温用基板１５２側とに分断されているので、改質器側の高温用基板１５１と一酸化炭素除去器側の低温用基板１５２とで温度勾配を確実かつ容易につけることができる。
燃焼触媒２５７が第四基板１６０より熱伝導率の高い第三基板１５０の第四基板１６０側の面に設けられているので、改質触媒２５５と燃焼触媒２５７とが第三基板１５０を挟んで対向配置されているため、燃焼触媒２５７による熱が吸熱反応を起こす改質触媒２５５に効率良く、短時間に伝達させることができる。
触媒２５５〜２５７を形成する第三基板１５０にのみ熱伝導率の高い材料を使用するので、起動時に触媒２５５〜２５７以外の部分への熱の逃げが少なく、起動に必要な時間を短縮することができる。
したがって、触媒２５５〜２５７の高速起動性が高く、応答性の速い複合型マイクロ反応装置１００とすることができる。
また、第一基板１３０の断熱用上蓋１１１側の面及び第四基板１６０の断熱用下蓋１１２側の面に、２μm以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜１３５，１６３が形成されているので、赤外線輻射を抑制するだけではなく、Ｎａの析出を抑制し、真空封止の信頼性も向上させることができる。
第三基板１５０は、高温用基板１５１側と低温用基板１５２側とに分断されているので、改質器側の高温用基板１５１と一酸化炭素除去器側の低温用基板１５２とで温度勾配を確実かつ容易につけることができる。
なお、上記実施の形態において、電熱ヒータ１５３，１５４や、各流路部１４４〜１４９，１５７，２５１〜２５４等の形状は上述した形状に限られるものではなく、適宜変更可能である。また、上記実施の形態では、第一〜第四基板１３０，１４０，１５０，１６０の四枚の基板を使用して反応装置１００を構成するものとしたが、二枚や三枚、五枚以上の基板から構成しても良い。
また流路として基板に溝を形成したがこれに限らず、基板面に仕切りとなる壁を形成してもよい。
また流路として基板に溝を形成したがこれに限らず、基板面に仕切りとなる壁を形成してもよい。
１００ 反応装置
１０１ 改質器（反応器）
１０２ 一酸化炭素除去器（反応器）
１０３ 燃焼器
１１０ 断熱パッケージ（断熱容器）
１３０ 第一基板（基板）
１３５，１６３ 赤外線反射膜
１４０ 第二基板（基板）
１５０ 第三基板（基板）
１５３，１５４ 電熱パターン（電気発熱体）
１６０ 第四基板（基板）
２５５ 改質触媒（触媒）
２５６ 一酸化炭素選択酸化触媒（触媒）
２５７ 燃焼触媒（触媒）
９００ 発電装置
９０３ 発電セル
１０００ 電子機器
１０１ 改質器（反応器）
１０２ 一酸化炭素除去器（反応器）
１０３ 燃焼器
１１０ 断熱パッケージ（断熱容器）
１３０ 第一基板（基板）
１３５，１６３ 赤外線反射膜
１４０ 第二基板（基板）
１５０ 第三基板（基板）
１５３，１５４ 電熱パターン（電気発熱体）
１６０ 第四基板（基板）
２５５ 改質触媒（触媒）
２５６ 一酸化炭素選択酸化触媒（触媒）
２５７ 燃焼触媒（触媒）
９００ 発電装置
９０３ 発電セル
１０００ 電子機器
Claims (7)
- 第１の反応器と第２の反応器を含む異なる温度で反応物の反応を起こす複数の反応器と、
前記複数の反応器のうちの少なくとも１つを加熱する発熱体と、
前記複数の反応器間に配置され、前記複数の反応器同士を連結している接続部と、を備え、
前記複数の反応器、前記発熱体及び前記接続部は、複数の基板が積層されることで一体形成され、前記複数の基板のうち、前記発熱体が設けられている基板は、前記複数の反応器の第１の反応器側と第２の反応器側とで分断され、且つ前記接続部を形成する基板より熱伝導率が高いことを特徴とし、
前記１の反応器は、反応物としての燃料と水から水素を生成する改質器であることを特徴とする反応装置。 - 前記複数の基板のうち最も外側に位置する両端の基板の外面に、２μm以上の赤外線を７０％以上反射する赤外線反射膜が形成されていることを特徴とする請求項１記載の反応装置。
- 前記赤外線反射膜が金属酸化導電膜を有することを特徴とする請求項２に記載の反応装置。
- 前記第２の反応器は、反応物としての一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応装置。
- 前記発熱体が設けられている基板は、他の基板と積層されることで前記複数の反応器のいずれかの反応炉を形成することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の反応装置。
- 請求項１〜５のいずれか一項に記載の反応装置により生成される改質ガスから電気化学反応により電力を取り出す発電セルを備えることを特徴とする発電装置。
- 請求項６に記載の発電装置を電力供給源として備えることを特徴とする電子機器。
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