JP4324741B2

JP4324741B2 - 反応装置

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Publication number: JP4324741B2
Application number: JP2006008794A
Authority: JP
Inventors: 努寺崎
Original assignee: Casio Computer Co Ltd
Current assignee: Casio Computer Co Ltd
Priority date: 2006-01-17
Filing date: 2006-01-17
Publication date: 2009-09-02
Anticipated expiration: 2026-01-17
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Description

本発明は、反応物を反応させる反応装置、特に、水素改質を行う小型な反応装置に関する。

近年、エネルギー変換効率の高いクリーンな電源として燃料電池が注目されるようになり、燃料電池自動車や電化住宅などに幅広く実用化されてきている。また、急速に小型化の研究、開発が進められている携帯電話機やノート型パーソナルコンピュータなどといった携帯型電子機器においても、燃料電池による電源の実用化が検討されている。

燃料電池は水素の電気化学反応により電気エネルギーを生成するものであるので、燃料電池のほかに、燃料から水素を生成する燃料改質器も携帯型電子機器に搭載しなけれならない。水素を生成するためには熱エネルギーが必要なので、燃料改質器内にヒータを設け、ヒータの電極を燃料改質器の表面に形成し、その電極にリード線をボンディングワイヤで接続し、リード線を通じてヒータを加熱している（例えば、特許文献１参照。）。
特開２００５−１５４２１５号公報

ところで、ヒータを燃料改質器内に設けているので、そのヒータから燃料改質器の表面の電極まで何らかの配線を敷設しなければならないが、そのような配線の接合が十分でないと隙間を通じて燃料等が漏れてしまう虞がある。
本発明は、以上の点に鑑みてなされたものであり、燃料といった反応物の漏れを防止することができる反応装置を提供することを目的とする。

以上の課題を解決するために、本発明の請求項１にかかる反応装置は、
反応物が反応する溝又は凹部と、端子部を有する電熱パターンと、を有する第１基板と、
前記電熱パターンを収納する電熱パターン収納室と、前記電熱パターン収納室と独立して前記端子部を収納する端子部収納室と、前記電熱パターン収納室と前記端子部収納室とを連通する連通溝と、を有する第２基板と、
前記電熱パターンの前記端子部に接続されたリード線と、
を備え、
前記反応は、前記溝又は凹部に担持された触媒を用いた触媒反応を含むことを特徴とする。

このように端子部収納室を電熱パターン収納室と独立して形成しているため、リード線を電熱パターンに接続しやすくなりリード線が剥がれにくくなるので、反応物の漏れにくくなる。

請求項２にかかる反応装置は、前記リード線が前記端子部収納室内において撓んでいることを特徴とする。

請求項３にかかる反応装置は、前記第２基板には、前記リード線を外部に引き出す通し溝が形成され、前記通し溝には、封着剤が形成されていることを特徴とする。

請求項４にかかる反応装置は、前記第２基板の前記端子部収納室は、前記溝又は凹部と重ならないように配置されていることを特徴とする。

請求項５にかかる反応装置では、前記電熱パターン収納室に燃焼用触媒を備えていることを特徴とする。

本発明によれば、反応物の漏れを防止することができる。

以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態および図示例に限定するものではない。

〔第１の実施の形態〕
複合型マイクロ反応装置の製造方法について説明する。
図１に示すように、発熱電気抵抗体である電熱パターン６を反応器１の表面に形成する。具体的には、反応器１の複数面のうち１つの平坦な面１ａに電熱膜を成膜し、これらの電熱膜をフォトリソグラフィー法、エッチング法を用いて形状加工する。これにより、電熱パターン６を形成する。電熱パターン６は所定の電圧が印加されると発熱する特性を持ち、電熱パターン６自体の温度に依存して電気抵抗が変化する特性を持つ。そのため、電熱パターン６は、抵抗値の変化から温度の変化を読み取る温度センサとしても機能する。電熱パターン６は、抵抗値の再現性の良い金（Ａｕ）を有する発熱層と、発熱層に接し且つ発熱層が熱拡散しにくいタングステン等の高融点金属を含む拡散抑制層と、拡散抑制層と反応器１との間の密着性を向上するために介在された、タンタル、モリブデン、チタン、クロム等の金属を含む密着層と、を備える。また、反応器１が導電性部材である場合、電熱パターン６を反応器１と電気的に絶縁するために、反応器１の面１ａに絶縁膜が形成されていればよく、反応器１が絶縁部材である場合、面１ａの表面にさらに絶縁膜を介在させる必要はない。

電熱パターン６を形成するに際して、電熱パターン６の両端部が他の部分よりも幅広くなるよう電熱パターン６の両端部を端子部７，８にする。端子部７，８は、略矩形状で電熱パターン６が形成された面１ａの縁近傍にある。

反応器１は、溝又は凹部が形成された複数の基板を重ねて接合し、溝又は凹部を基板で蓋したものである。溝又は凹部が基板で蓋されることで、その溝が基板間の接合部において反応炉となる流路となり、或いは凹部が基板間の接合部において内部空間となる。反応器１の主たる材料はガラス、セラミック、金属等から適宜選択することができる。

反応器１の溝又は凹部の壁面には、反応器１の用途に応じて触媒が担持されていても良い。例えば、反応器１を燃料電池に供給する水素を改質する水素改質器として用いる場合には、流路、内部空間を規定する溝や凹部の壁面に改質触媒（例えば、Ｃｕ／ＺｎＯ系触媒）を担持させ、反応器１を一酸化炭素除去器として用いる場合には、溝や凹部の壁面に一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金、ルテニウム、パラジウム、ロジウム）を担持させ、反応器１を気化器として用いる場合には、触媒を担持させない。これら触媒は、直接反応器１に固定化されても良く、また反応器１の溝又は凹部に被膜された酸化アルミニウム等の担体によって担持されていても良い。

また、複数の種類の触媒を反応器１の溝や凹部に担持させて、反応器１が触媒の種類に応じた複数種類の反応を引きおこす反応器の複合体でも良い。例えば、反応器１が、ある流路が燃料と水から水素を生成する改質器の反応炉になり、後続する流路が改質器で生成された生成物中の一酸化炭素を酸化させることで除去する一酸化炭素除去器の反応炉になるような複合した複合体であっても良い。
なお、図１では、反応器１は２枚の基板２，３を接合したものであり、反応器１の側面には内部の流路、内部空間に通じる導入口４及び排出口５が形成されている。この場合、基板３が第１基板に対応し、後述するヒータ封止基板２０が第２基板に対応する。

電熱パターン６を形成する工程は、反応器１を組み立てる前に行っても後に行っても良い。即ち、最上部又は最下部の基板に電熱パターン６を形成した後に、最下部又は最上部の基板を接合しても良いし、最下部又は最上部の基板を接合した後に、その基板の接合面と反対面に電熱パターン６を形成しても良い。電熱パターン６は、所定温度に加熱されるべき箇所に重なるように配置されている。

電熱パターン６を形成した後、端子部７，８の部分を除いた電熱パターン６の上に保護絶縁膜（例えば、窒化シリコン、酸化シリコン）を被覆する。そして、端子部７にリード線９の端部を配置し、その上から絶縁材を挟んだ電極で加圧し、そこに通電することによる抵抗発熱を利用して抵抗溶接する。そして、端子部８にリード線１０の端部を配置し、その上から絶縁材を挟んだ電極で加圧し、そこに通電することによる抵抗発熱を利用して抵抗溶接する。リード線９，１０には、コバール線、鉄ニッケル合金線、ジュメット線（鉄ニッケル合金の芯材を銅で被覆したもの）等を用いることができる。なお、リード線９，１０を接合する工程は、絶縁膜をパターニングする前でも後でも良い。

一方、図２、図３に示すようなヒータ封止基板２０を準備する。このヒータ封止基板２０の一方の面２０ａに、電熱パターン収納室となるジグザグ状の溝２１をサンドブラスト法又はフォトリソグラフィー・エッチング法により凹設する。溝２１を凹設するに際して、溝２１の一端部をヒータ封止基板２０の縁まで連ならせ、ヒータ封止基板２０の一方の側端面２０ｂにおいて溝２１の一端部２１ａを開口させ、溝２１の他端部をヒータ封止基板２０の縁まで連ならせ、ヒータ封止基板２０の側端面２０ｂにおいて溝２１の他端部２１ｂを開口させる。また、この下面２０ａの縁部の近傍に、溝２１と独立して２つの略矩形状の端子部収納室２３，２４を凹設し、端子部収納室２３，２４と溝２１の間を連通する連通溝２５，２６を凹設し、端子部収納室２３，２４とヒータ封止基板２０の縁面の間を連通する通し溝２７，２８を凹設し、通し溝２７，２８の端部をヒータ封止基板２０の側端面２０ｂに対向する側端面２０ｃにおいて開口させる。連通溝２５，２６の幅は、いずれも電熱パターン６の配線幅よりやや長く、それぞれ端子部収納室２３，２４の幅より十分短く、それぞれ端子部７，８の幅より十分短い。通し溝２７，２８の幅は、それぞれリード線９及びリード線１０の配線幅よりやや長く、それぞれ端子部収納室２３，２４の幅より十分短く、それぞれ端子部７，８の幅より十分短い。端子部収納室２３，２４の幅は、それぞれ端子部７，８の幅よりやや長く、端子部収納室２３，２４の長さは、それぞれ端子部７，８の長さよりやや長いため、端子部収納室２３，２４は、端子部７，８を内部に収容できる。端子部７，８は例えば楕円形状のように矩形以外でもよく、端子部収納室２３，２４は、端子部７，８を収容できるように端子部７，８より一回り大きい寸法であれば形状は限定されない。このような溝２１、端子部収納室２３，２４、連通溝２５，２６及び通し溝２７，２８によってひとまとまりの凹部が形成される。ヒータ封止基板２０の主たる材料は反応器１に合わせてガラス、セラミック、金属等から適宜選択することができる。

溝２１が形成された面２０ａは、反応器１の電熱パターン６が形成された面１ａに接合される面である。図４に示すようにヒータ封止基板２０と反応器１の接合面に対して垂直な方向に投影視して、端子部７が端子部収納室２３の縁の内側に配置され、端子部８が端子部収納室２４の縁の内側に配置され、電熱パターン６が溝２１から連通溝２５，２６にかけてこれらの縁の内側に配置されるよう、電熱パターン６や溝２１、端子部収納室２３，２４、連通溝２５，２６、通し溝２７，２８の形状を決める。なお、通し溝２７，２８は直線状でなくても良く、屈曲した形状であっても良い。

次に、溝２１の壁面に、燃焼触媒（例えば、白金、ルテニウム、パラジウム、ロジウム）を担持させる。燃焼触媒は、燃焼ガス（例えば、水素ガス、メタノールガス、エタノールガス、ジメチルエーテルガス等）を酸化させることで燃料ガスを燃焼させる触媒である。

次に、反応器１の面１ａとヒータ封止基板２０の面２０ａを貼りあわせて燃焼触媒を備えた燃焼器が形成される。電熱パターン６を溝２１、連通溝２５，２６に、端子部７を端子部収納室２３に、端子部８を端子部収納室２４に収容するとともに、通し溝２７，２８にリード線９，１０を嵌め込むように反応器１とヒータ封止基板２０の位置合わせを行い、電熱パターン６をヒータ封止基板２０で覆うようにする。そして、反応器１の面１ａをヒータ封止基板２０の面２０ａに接合する。接合は、反応器１とヒータ封止基板２０の材料に応じて適宜陽極接合や蝋付け等を選択することができる。ヒータ封止基板２０を反応器１に接合することによって溝２１、端子部収納室２３，２４、連通溝２５，２６及び通し溝２７，２８が蓋される。端子部収納室２３，２４内においてリード線９，１０を弓なり状に湾曲させたり、複数回折り曲げたり、波形状に折り曲げたりすることで、リード線９，１０を端子部収納室２３，２４内において撓ませると良い。このようにリード線９，１０を撓ませることで、端子部７，８から面２０ａの左縁までのリード線９，１０の長さを端子部７，８から面２０ａのまでの直線的距離の１．５倍以上とする。

次に、挿入されたリード線９，１０が端子部７，８に接合された状態で、側端面２０ｃにおける通し溝２７，２８の開口に封着剤４０（例えば、低融点ガラス封着剤）に注入して、通し溝２７，２８の開口を封着剤４０でシールする。封着剤の注入に際しては、封着剤によって通し溝２７，２８の開口が完全に塞がれて気密性を確保するとともにリード線９，１０に応力が加わったときにリード線９，１０が容易に撓むことができるようなスペースを維持するために端子部収納室２３，２４が完全に埋まらないようにする。封着剤としてはリード線９，１０の熱膨張係数に略等しい材料が望ましく、例えばリード線９，１０がコバール線の場合、封着剤を低融点ガラス封着剤が好ましい。反応器１が金属であれば、膨張係数が反応器１に近似した反応器１の金属よりも低融点の材料が好ましい。

次に、導入口４、排出口５それぞれにガラス、セラミック、金属等の反応器１に合わせた材料からなる配管を嵌め込み、溝２１の両端部における開口にもそれぞれ配管を嵌め込み、これら配管を反応器１やヒータ封止基板２０に接合する。配管は、反応装置で反応される反応材料を導入する管及び反応によって生じた生成材料を導出する管である。そして、１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧された雰囲気の製造装置炉内で、反応器１、ヒータ封止基板２０を、配管の材料に合わせてガラス、セラミック、金属等からなる断熱パッケージ内に収容し、導入口４、排出口５、溝２１の開口に嵌め込んだ配管を断熱パッケージに貫通させてから配管が断熱パッケージを貫通した箇所を封着剤で封止し、更にリード線９，１０も断熱パッケージに貫通させてリード線９，１０が断熱パッケージを貫通した箇所を封着剤で封止する。このため、断熱パッケージ内の圧力を１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧に維持できる。このような低圧雰囲気は熱伝搬性が低く、反応器１及びヒータ封止基板２０を保温する効果を奏する。また、断熱パッケージの内面には、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌといった赤外線領域で断熱パッケージよりも反射率の高い赤外線反射膜を成膜しておくと、熱効率が良い。

この複合型マイクロ反応装置においては、リード線９，１０の間に電圧を印加することによって、電熱パターン６が発熱する。このとき、燃焼ガスを酸素（空気）とともに配管を介して一端部２１ａ及び他端部２１ｂの一方から溝２１の流路に送り込むことによって燃焼ガスが燃焼触媒により燃焼し、燃焼熱が発する。燃焼された排ガスは、一端部２１ａ及び他端部２１ｂの他方から排出される。配管を介して反応物を導入口４に送り込むことによって反応物が反応器１内の流路や内部空間を流動し、反応物がリード線９，１０の熱や溝２１での燃焼熱により加熱されて反応物の反応が起こる。例えば、反応器１内の触媒が改質触媒であり、反応物としてメタノールガスと水の混合気を供給した場合、次式（１）、（２）のような化学反応が起こる。また、反応器１内の触媒が一酸化炭素除去触媒であり、反応物として水素ガス、酸素ガス、一酸化炭素ガス（次式（１）、（２）の反応により生成されたもの）等を供給した場合、次式（３）のように一酸化炭素が選択的に酸化される。また、反応器１内における反応は化学反応のみならず、状態変化を伴う反応でも良い。例えば、反応器１内に触媒が担持されておらず、反応物として液体（例えば、水とメタノールの混合液）を供給した場合、液体が蒸発する。また次式（４）のように燃焼ガス及び酸素を、表面に燃焼触媒が担持された溝２１によって形成された流路に送り込むことによって燃焼ガスが燃焼触媒により燃焼し、燃焼熱が発する。
ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→３Ｈ₂＋ＣＯ₂・・・（１）
２ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→５Ｈ₂＋ＣＯ＋ＣＯ₂・・・（２）
２ＣＯ＋Ｏ₂→２ＣＯ₂・・・（３）
２ＣＨ₃ＯＨ＋３Ｏ₂→２ＣＯ₂＋４Ｈ₂Ｏ・・・（４）

このように本実施形態によれば、反応器１の接合面１ａに電熱パターン６が形成され、その電熱パターン６がヒータ封止基板２０の溝２１に収容された状態でヒータ封止基板２０が反応器１に接合されているので、電熱パターン６や反応器１に接するように設けられた燃焼器から発した熱輻射が直接溝２１まで伝搬され、或いは断熱パッケージの内面に設けられた赤外線反射膜によって反射されて溝２１に伝搬される。そのため、熱が、反応器１内における反応物の反応や、溝２１内における燃焼ガスの燃焼に効率よく用いられる。

また、反応器１の表面に形成された電熱パターン６がヒータ封止基板２０の溝２１、連通溝２５，２６等に収容されるので、ヒータ封止基板２０と反応器１の密着度が高まる。また、通し溝２７，２８がヒータ封止基板２０の縁まで連なってその縁において開口し、リード線９，１０が通し溝２７，２８を通っているので、ヒータ封止基板２０と反応器１の密着度がリード線９，１０によって低下することがない。このようにヒータ封止基板２０と反応器１の密着度が高いので、電熱パターン６の熱や溝２１内の燃焼ガスが漏れない。

また、通し溝２７，２８の端の開口が封着剤によってシールされているので、電熱パターン６で発した熱が逃げず、その熱が反応器１における反応物の反応に効率よく用いられる。また、溝２１に燃焼ガスが供給されるので、電熱パターン６の熱が燃焼ガスの触媒燃焼にも利用される。特に電熱パターン６がその溝２１内において露出しているから、電熱パターン６の発熱を燃焼ガスの触媒燃焼に効率よく用いることができる。そして、通し溝２７，２８の端の開口が封着剤によってシールされているから、溝２１に供給された燃焼ガスがその開口からリークしない。

〔第２の実施の形態〕
第２実施形態について説明する。
図５は燃料電池に供給する水素を改質する複合型マイクロ反応装置１００の外観斜視図であり、図６は破断して示した複合型マイクロ反応装置１００の正面断面図である。

図５及び図６に示すように、ガラス製又は金属製の断熱パッケージ１５０は中空を有した六面体状の箱体であり、断熱パッケージ１５０の内壁面には、赤外線のような熱源となる電磁波に対して断熱パッケージ１５０よりも高い反射性の赤外線反射膜（例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ａｌ）が成膜され、断熱パッケージ１５０の中空の圧力が１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧された状態に保たれている。

また、断熱パッケージ１５０と同じ材料で形成された供給排出部材１５１が断熱パッケージ１５０を貫通している。この供給排出部材１５１内には、改質燃料ガス供給用の燃料供給流路と、空気供給用の２つの吸気流路と、燃焼ガス供給用の燃焼ガス供給流路と、生成ガス排出用の生成ガス排出流路と、燃焼排ガス排出用の排ガス排出流路とが形成されている。

また、リード線１０９〜１１２が断熱パッケージ１５０を貫通している。リード線１０９〜１１２にはコバール線、鉄ニッケル合金線又はジュメット線が用いられている。供給排出部材１５１、リード線１０９〜１１２が断熱パッケージ１５０を貫通した箇所は封着剤によってシーリングされている。

断熱パッケージ１５０内には、第１基板としての下基板１０３と上基板１０２を接合してなる反応器１０１が収容され、更に反応器１０１の下面、即ち下基板１０３の下面に接合した第２基板としてのヒータ封止基板１２０も断熱パッケージ１５０内に収容されている。なお、反応器１０１が改質器と一酸化炭素除去器の複合体となり、下基板１０３に接合した状態のヒータ封止基板１２０が燃焼器となる。このようにリード線１０９〜１１２のうち、燃焼器内に配置されている部分は、燃焼器によって加熱されるのに対し、燃焼器外、特に断熱パッケージ１５０から外部に露出されている部分は、燃焼器で加熱される温度より低いため、燃焼器内の熱がリード線１０９〜１１２を介して燃焼器の外に漏洩しやすい。このため、リード線１０９〜１１２の直径は、熱効率の観点から０．２ｍｍ以下として熱容量及び断面積を小さくすることが好ましい。

図７は、図６の切断線VII−VIIに沿った面の上基板１０２の矢視断面図である。図７に示すように、上基板１０２の両面のうち下基板１０３との接合面には、いずれも溝部又は凹部である、燃料供給流路部１６１と、改質反応炉となる改質流路部１６２と、連通溝１６３と、空気供給流路部１６４と、一酸化炭素除去反応炉となる一酸化炭素除去流路部１６５とが凹設されている。更に、上基板１０２の中央部において厚さ方向に貫通した矩形状の貫通孔１６６が形成されている。配管と連結される上基板１０２に設けられた溝等の複数の端部は、上基板１０２の一方の縁１０２ａにのみ形成されている。燃料供給流路部１６１が、上基板１０２の縁１０２ａから縁１０２ａに隣接する縁１０２ｂにかけて沿うように形成され、燃料供給流路部１６１の一端部が上基板１０２の縁１０２ａまで連なり、燃料供給流路部１６１の他端部が改質流路部１６２の一端部に連なっている。改質流路部１６２は、貫通孔１６６の左側においてジグザグ状に形成されている。連通溝１６３は貫通孔１６６の後ろ側において上基板１０２の縁１０２ｂに対向する縁１０２ｃに沿って形成され、連通溝１６３の一端部が改質流路部１６２の他端部に連なり、連通溝１６３の他端部が空気供給流路部１６４及び一酸化炭素除去流路部１６５に合流している。空気供給流路部１６４は上基板１０２の縁１０２ａから縁１０２ｃにかけて沿うように形成され、空気供給流路部１６４の一端部が上基板１０２の縁１０２ａまで連なり、空気供給流路部１６４の他端部が連通溝１６３及び一酸化炭素除去流路部１６５に連なっている。一酸化炭素除去流路部１６５は貫通孔１６６の右側においてジグザグ状に形成され、一酸化炭素除去流路部１６５の一端部が上基板１０２の縁１０２ａまで連なり、一酸化炭素除去流路部１６５の他端部が連通溝１６３及び空気供給流路部１６４に連なっている。なお、空気供給流路部１６４の一端部及び一酸化炭素除去流路部１６５の一端部は、ともに供給排出部材１５１の一部と嵌合し、さらに上基板１０２の縁１０２ａには、供給排出部材１５１に嵌合する溝２０１，２０５，２０６が凹設されている。

図８は、図６の切断線VIII−VIIIに沿った面の下基板１０３の矢視投影断面図である。図８に示すように、下基板１０３の両面のうち上基板１０２との接合面には、いずれも溝部又は凹部である、燃料供給流路部１７１と、改質反応炉となる改質流路部１７２と、連通溝１７３と、空気供給流路部１７４と、一酸化炭素除去反応炉となる一酸化炭素除去流路部１７５とが凹設されている。更に、下基板１０３の中央部において矩形状の貫通孔１７６が形成されている。下基板１０３と上基板１０２の接合面に関して、燃料供給流路部１７１と燃料供給流路部１６１は互いに面対称であり、同様に、改質流路部１７２と改質流路部１６２が、連通溝１７３と連通溝１６３が、空気供給流路部１７４と空気供給流路部１６４が、貫通孔１７６と貫通孔１６６が互いに面対称である。下基板１０３は、上基板１０２の縁１０２ａ、縁１０２ｂ、縁１０２ｃ、縁１０２ｄに対応する縁１０３ａ、縁１０３ｂ、縁１０３ｃ、縁１０３ｄが形成されている。一酸化炭素除去流路部１６５の一端部が上基板１０２の縁１０２ａまで連なっているのに対して、一酸化炭素除去流路部１７５の一端部が、上基板１０２の縁１０２ａに対応する下基板１０３の縁１０３ａに達していないことを除き、一酸化炭素除去流路部１７５と一酸化炭素除去流路部１６５は、互いに面対称である。また、下基板１０３の縁１０３ａには、供給排出部材１５１に嵌合する切り欠き２１１〜２１６が凹設されている。燃料供給流路部１７１、空気供給流路部１７４、一酸化炭素除去流路部１７５は下基板１０３の縁１０３ａまで連なっていないが、燃焼供給流路部１７１の端部が切欠き２１２の近くに、空気供給流路部１７４の端部が切欠き２１４の近くに、一酸化炭素除去流路部１７５が切欠き２１３の近くにある。

改質流路部１６２，１７２の壁面には、アルミナを担体として改質触媒（例えば、Ｃｕ／ＺｎＯ系触媒）が担持され、一酸化炭素除去流路部１６５，１７５の壁面には、アルミナを担体として一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金、ルテニウム、パラジウム、ロジウム）が担持されている。なお、これら触媒は、アルミナゾルを塗布した後にウォッシュコート法で形成したものである。

上基板１０２が下基板１０３に接合されており、燃料供給流路部１７１と燃料供給流路部１６１が重なっており、同様に、改質流路部１７２と改質流路部１６２が、連通溝１７３と連通溝１６３が、空気供給流路部１７４と空気供給流路部１６４が、一酸化炭素除去流路部１７５と一酸化炭素除去流路部１６５が、貫通孔１７６と貫通孔１６６とが重なっている。

上基板１０２と下基板１０３は例えば、ガラス材料からなり、特に熱膨張係数が３３×１０^-7／℃程度で可動イオンとなるアルカリ金属（例えば、Ｎａ、Ｌｉ等）を含有したガラス材料からなる。また、上基板１０２と下基板１０３が陽極接合法により接合する場合は、上基板１０２と下基板１０３のどちらか一方の接合面には陽極接合のために他方のガラスに含まれる酸素原子と結合する金属膜又はシリコン膜を有する陽極接合用膜が気相成長法（例えば、スパッタリング法、蒸着法）により成膜されている。なお、上基板１０２と下基板１０３のうちのどちらか一方がガラス材料ではなく金属又はシリコンからなるものとしても良い。上基板１０２には、縁１０２ａに対向する縁１０２ｄと、縁１０２ｃとの間の角部を切り欠いた面取縁１０２ｅが形成されており、下基板１０３の接合面に陽極接合用膜が成膜されている場合、この陽極接合用膜が面取縁１０２ｅによって一部露出されるので陽極接合時に電圧を印加する電極端子に容易に接続しやすくなる。これにより、上基板１０２と下基板１０３が容易に陽極接合を行うことができる。

上基板１０２と下基板１０３の接合体である反応器１０１のうち、貫通孔１６６，１７６よりも左側に位置する改質流路部１６２及び改質流路部１７２で囲まれた流路での部分が、燃料と水の混合気から水素を生成する改質反応が行われる改質器となり、貫通孔１６６，１７６よりも右側に位置する一酸化炭素除去流路部１６５及び一酸化炭素除去流路部１７５で囲まれた流路での部分が、その改質器で生成された生成物の中に含まれる一酸化炭素を優先的に酸化させることで除去する一酸化炭素除去器となる。具体的には改質流路部１６２及び改質流路部１７２で囲まれた流路で、燃料と水の混合気から水素を生成する改質反応が行われ、一酸化炭素除去流路部１６５及び一酸化炭素除去流路部１７５で囲まれた流路で、改質反応時に生成された生成物の中に含まれる一酸化炭素を酸化させる。

図９は、下基板１０３の両面のうちヒータ封止基板１２０との接合面を示した図面であって、図６の切断線IX−IXに沿った面の矢視図である。図９に示すように、下基板１０３の両面のうちヒータ封止基板１２０との接合面には、電熱パターン１０６及び電熱パターン１３６が形成されている。また、電熱パターン１０６の形成面に対して垂直な方向に投影視して、電熱パターン１０６が改質流路部１７２に重なり、電熱パターン１３６が一酸化炭素除去流路部１７５に重なっている。電熱パターン１０６の両端部の端子部１０７，１０８が他の部分よりも幅広く、電熱パターン１３６の両端部の端子部１３７，１３８が他の部分よりも幅広い。端子部１０７，１０８は、縁１０３ａに対向する縁１０３ｄ近傍にあり、端子部１３７，１３８は縁１０３ａ近傍にあり、端子部１０７，１０８から縁１０３ｄまでの距離は２〜４ｍｍであり、端子部１３７，１３８から縁１０３ａまでの距離は２〜４ｍｍと短くすることで下基板１０３のヒータ封止基板１２０との接合面で電熱パターン１０６を広く引き回すことができる。端子部１０７にリード線１０９が接合され、端子部１０８にリード線１１０が接合され、端子部１３７にリード線１１１が接合され、端子部１３８にリード線１１２が接合されている。接合方法としては、リード線を端子部に接するように配置させてから、絶縁材を挟んだ電極で加圧し、そこに通電することによって生じる抵抗発熱を利用して抵抗溶接することで、端子部１０７，１０８をそれぞれリード線１０９，１１０と電気的に接続させる。そして、リード線１１１及びリード線１１２をそれぞれ端子部１３７、端子部１３８に接するように配置させてから、リード線１１１及びリード線１１２に電圧を印加し、電熱パターン１３６及び端子部１３７，１３８を通電して加熱する抵抗溶接によって、端子部１３７，１３８をそれぞれリード線１１１，１１２と電気的に接続するように接合する。電熱パターン１０６，１３６は、端子部１０７，１０８，１３７，１３８の部分を除いて保護絶縁膜によって被覆されている。なお、電熱パターン１０６及び電熱パターン１３６は、成膜時に下基板１０３に応力を加わってしまい、応力が大きすぎると下基板１０３が歪んでしまい接合が困難になる。電熱パターン１０６及び電熱パターン１３６の厚さは、下基板１０３に加わる応力を抑えるために絶縁膜の厚さを含めて６００ｎｍ以下と薄く成膜されることが望ましい。また、端子部１０７，１０８のサイズは、接合しやすさから長さ、幅が１ｍｍ×３ｍｍであるのが望ましく、端子部１３７，１３８のサイズは、幅、長さが１ｍｍ×３ｍｍであるのが望ましい。なお、下基板１０３が金属板等のように導電性を有する場合には、電熱パターン１０６，１３６の下層に絶縁膜が成膜されている。この絶縁膜は、下基板１０３におけるヒータ封止基板１２０との接合面には形成されていない。下基板１０３における改質流路部１７２が設けられている部分の厚みは、０．２ｍｍ〜０．３ｍｍ程度に設定されている。

図１０は、図６の切断線X−Xに沿った面の矢視断面図である。図１０に示すように、ヒータ封止基板１２０の両面のうち下基板１０３との接合面には、いずれも溝部又は凹部であり、電熱パターン１０６を収納する電熱パターン収納室であり、燃焼反応炉となる燃焼流路部１２１と、燃焼流路部１２１と独立して端子部収納室１２３，１２４と、燃焼流路部１２１と端子部収納室１２３，１２４との間を連通する連通溝１２５，１２６と、リード線を外部に引き出す通し溝１２７，１２８と、電熱パターン１３６を収納する電熱パターン収納室であるヒータ収容溝１２９と、燃焼燃料供給流路部１３１と、空気供給流路部１３２と、連通溝１３３と、排ガス排出流路部１３４とが凹設されている。ヒータ封止基板１２０は、下基板１０３の縁１０３ａ、縁１０３ｂ、縁１０３ｃ、縁１０３ｄに対応する縁１２０ａ、縁１２０ｂ、縁１２０ｃ、縁１２０ｄが形成されている。更に、ヒータ封止基板１２０の中央部において矩形状の貫通孔１５６が形成されている。また、ヒータ封止基板１２０の縁１２０ａには、供給排出部材１５１に嵌合する溝２２２，２２３，２２４が凹設されている。ヒータ封止基板１２０には、ヒータ収容溝１２９の両端からヒータ封止基板１２０の縁１２０ａまで連通する通し溝１４１、１４２が設けられている。なお、燃焼流路部１２１、端子部収納室１２３，１２４、連通溝１２５，１２６、通し溝１２７，１２８、ヒータ収容溝１２９、燃焼燃料供給流路部１３１、空気供給流路部１３２、連通溝１３３、排ガス排出流路部１３４の深さが約５μｍであるのが望ましい。上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０は、互いに同一形状、同一寸法であり、上基板１０２の縁１０２ａの位置は、下基板１０３の縁１０３ａの位置、ヒータ封止基板１２０の縁１２０ａの位置に合わせており、上基板１０２の縁１０２ｂの位置は、下基板１０３の縁１０３ｂの位置、ヒータ封止基板１２０の縁１２０ｂの位置に合わされており、上基板１０２の縁１０２ｃの位置は、下基板１０３の縁１０３ｃの位置、ヒータ封止基板１２０の縁１２０ｃの位置に合わせており、上基板１０２の縁１０２ｄの位置は、下基板１０３の縁１０３ｄの位置、ヒータ封止基板１２０の縁１２０ｄの位置に合わされている。

排ガス排出流路部１３４がヒータ封止基板１２０の縁１２０ａから縁１２０ｂにかけて沿うように形成され、排ガス排出流路部１３４の一端部がヒータ封止基板１２０の縁１２０ａまで連なり、排ガス排出流路部１３４の他端部が燃焼流路部１２１の一端部に連なっている。燃焼流路部１２１は、貫通孔１５６の左側においてジグザグ状に形成されている。連通溝１３３は貫通孔１５６の周縁の一辺側においてヒータ封止基板１２０の縁１２０ｃから縁１２０ａにかけて沿うように形成され、連通溝１３３の一端部が燃焼流路部１２１の他端部に連なり、連通溝１３３の他端部が燃焼燃料供給流路部１３１及び空気供給流路部１３２に合流している。燃焼燃料供給流路部１３１の他端部がヒータ封止基板１２０の縁１２０ａまで連なり、空気供給流路部１３２の他端部がヒータ封止基板１２０の縁１２０ａまで連なる。端子部収納室１２３，１２４はヒータ封止基板１２０の縁１２０ｄ近傍に凹設され、端子部収納室１２３，１２４と燃焼流路部１２１が連通溝１２５，１２６によって通じ、端子部収納室１２３，１２４とヒータ封止基板１２０の縁１２０ｄが通し溝１２７，１２８によって通じ、通し溝１２７，１２８の端部がヒータ封止基板１２０の側端面において開口している。このように燃焼流路部１２１、端子部収納室１２３，１２４、連通溝１２５，１２６、通し溝１２７，１２８、燃焼燃料供給流路部１３１、空気供給流路部１３２、連通溝１３３及び排ガス排出流路部１３４によってひとまとまりの凹部が形成される。

溝２０６、切欠き２１６、燃焼燃料供給流路部１３１は、上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０を重ね合わせることによって燃焼燃料供給口となり、溝２０５、切欠き２１５、空気供給流路部１３２は、上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０を重ね合わせることによって燃焼器の空気供給口となり、空気供給流路部１６４の一端部、切欠き２１４、溝２２４は、上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０を重ね合わせることによって一酸化炭素除去器の空気供給口となり、一酸化炭素除去流路部１６５の一端部、切欠き２１３、溝２２３は、上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０を重ね合わせることによって水素排出口となり、燃料供給流路部１６１の一端部、切欠き２１２、溝２２２は、上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０を重ね合わせることによって燃料供給口となり、溝２０１、切欠き２１１、排ガス排出流路部１３４の一端部は、上基板１０２、下基板１０３及びヒータ封止基板１２０を重ね合わせることによって燃焼器の排ガス排出口となる。供給排出部材１５１は、燃焼燃料供給口、燃焼器の空気供給口、一酸化炭素除去器の空気供給口、水素排出口、燃焼器の排ガス排出口にそれぞれ挿入される配管部１５１ａ、１５１ｂ、１５１ｃ、１５１ｄ、１５１ｅが設けられている。配管部１５１ａ、１５１ｂ、１５１ｃ、１５１ｄ、１５１ｅは、内径が０．８ｍｍ〜１．２ｍｍ、厚さ方向の外径が、１．４ｍｍ〜１．６ｍｍに設定されている。

ヒータ収容溝１２９は貫通孔１５６の右側においてジグザグ状に形成され、ヒータ収容溝１２９の一端部が突き当たった状態とされ、ヒータ収容溝１２９の他端部が二股に分かれてヒータ封止基板１２０の縁１２０ａまで連なっている。
接合面に関して、燃焼流路部１２１と改質流路部１７２は互いにほぼ面対称であり、ヒータ収容溝１２９と一酸化炭素除去流路部１７５がほぼ面対称である。

燃焼流路部１２１の壁面には、アルミナを担体として燃焼触媒（例えば、白金）が担持されている。

ヒータ封止基板１２０も特に可動イオンとなるアルカリ金属（例えば、Ｎａ、Ｌｉ等）を含有したガラス材料からなる。また、ヒータ封止基板１２０と下基板１０３が陽極接合法により接合するために、ヒータ封止基板１２０と下基板１０３のどちらか一方の接合面には金属膜又はシリコン膜が気相成長法（例えば、スパッタリング法、蒸着法）により成膜されている。なお、ヒータ封止基板１２０、上基板１０２及び下基板１０３の材料としてパイレックス（登録商標）ガラスを用いた場合、熱膨張率は３３×１０^-7／℃である。ヒータ封止基板１２０には、縁１２０ａに対向する縁１２０ｄと、縁１２０ｂとの間の角部を切り欠いた面取縁１２０ｅが形成されており、下基板１０３の接合面に陽極接合用膜が成膜されている場合、この陽極接合用膜が面取縁１２０ｅによって一部露出されるので陽極接合時に電圧を印加する電極端子に容易に接続しやすくなる。

下基板１０３とヒータ封止基板１２０が接合された状態では、電熱パターン１０６が燃焼流路部１２１、連通溝１２５，１２６に収納され、端子部１０７が端子部収納室１２３に収納され、端子部１０８が端子部収納室１２４に収容され、リード線１０９，１１０が通し溝１２７，１２８に嵌め込まれている。電熱パターン１３６がヒータ収容溝１２９に収容され、リード線１１１，１１２が通し溝１４２、１４１を介してヒータ収容溝１２９の端部に嵌め込まれている。図１１に示すようにリード線１１０は端子部収納室１２４内において弧状に撓んでいる曲げ部１１０ａを有しており、リード線１０９も同様に端子部収納室１２３内において弧状に撓んでいる曲げ部１０９ａを有している。このようにリード線１０９，１１０がリード線１０９，１１０の長手方向と異なる方向に婉曲するように撓むことで、端子部１０７，１０８から、リード線１０９，１１０が導出している縁１０３ｄ、１２０ｄまでのリード線１０９，１１０の長さが、端子部１０７，１０８から縁１０３ｄ、１２０ｄまでの直線的距離の１．１倍〜５．０倍、好ましくは１．５倍となっている。

また、図１１に示すように、通し溝１２８の開口においてリード線１１０の周りに封着剤１４０が形成され、通し溝１２８の開口が封着剤１４０により閉塞され、リード線１１０と通し溝１２８の間の隙間が封着剤１４０によってシールされている。同様に、通し溝１２７の開口においてリード線１０９の周りに封着剤が形成され、通し溝１２７の開口が封着剤により閉塞され、リード線１０９と通し溝１２７の間の隙間が封着剤によってシールされている。このため、燃焼流路部１２１による流路は通し溝１２７，１２８から閉塞されるので、燃焼流路部１２１の流体が通し溝１２７，１２８から漏洩することはない。封着剤としては下基板１０３、ヒータ封止基板１２０のいずれかの材料の膨張係数に近似していることが好ましく、下基板１０３、ヒータ封止基板１２０がともにガラス材料で形成されていれば低融点ガラス封着剤を用いると良く、金属でできていれば、ろう材として金属であってもよい。なお、リード線１１１，１１２が端子部１３７，１３８に接続している状態で、通し溝１４１，１４２が封着剤によって封止されている場合、同様にリード線１１１，１１２もそれぞれヒータ収容溝１２９内においてリード線１１１，１１２の長手方向と異なる方向に婉曲するように撓んでいる曲げ部を有していることが好ましい。このとき、電熱パターン１３６の各端部から、リード線１１１，１１２が導出している縁１０３ａ、１２０ａまでのリード線１１１，１１２の長さが、電熱パターン１３６の各端部から縁１０３ａ、１２０ａまでの直線的距離の１．１倍〜５．０倍、好ましくは１．５倍となっている。曲げ部は、封着剤での封着箇所に位置すると応力分散しにくくなるので、封着箇所以外に設けられていることが好ましい。

なお、端子部収納室１２４、通し溝１２８、連通溝１２６の形状を図１２又は図１３のように変形しても良い。図１２において端子部収納室１２４の対角において通し溝１２８及び連通溝１２６が連なっている。リード線１１０は、Ｕ字状に二箇所で折れ曲がって撓んでいる曲げ部１１０ａを有している。図１３においては、通し溝１２８がＬ字状を呈し、リード線１１０が通し溝１２８においてＬ字状に折れ曲がって撓んでいる曲げ部１１０ａを有している。このように通し溝１２８及び連通溝１２６は互いに、図１１に示すような同一直線状に位置していない。同様に、端子部収納室１２３、通し溝１２７、連通溝１２５を図１２、図１３の端子部収納室１２４、通し溝１２８、連通溝１２６と同じ形状にしてもよい。

また、リード線１１１，１１２が、図１２に示す形状と同様に、Ｕ字状に二箇所で折れ曲がって撓んでいる曲げ部を有するようにしても良いし、図１３に示す形状と同様に、通し溝１４１，１４２が折れ曲がり、リード線１１１，１１２が通し溝１４２，１４１において折れ曲がって撓んでいる曲げ部を有していてもよい。

例えば、リード線１０９，１１０を、熱膨張係数が５０×１０^-7／℃程度のコバール線からなる曲げ部のない直線形状とし、封着剤を、熱膨張係数が３３×１０^-7／℃程度で低融点ガラス封着剤とした場合、複合型マイクロ反応装置１００を３００℃程度に加熱して反応させたところ、リード線１０９，１１０の熱膨張による応力が低融点ガラス封着剤の熱膨張による応力より大きいために、リード線１０９，１１０における封着剤での封着部に応力の歪みが集中してしまい、リード線１０９，１１０が封着剤から外れてしまうことが生じる。リード線１０９，１１０が曲げ部を有しているので熱応力が分散され、３５０℃まで加熱してもリード線１０９，１１０が封着剤から外れてしまうことはなかった。図１２及び図１３に示す構造においても同様の結果が得られた。

下基板１０３は、改質流路部１７２が設けられている部分では厚みが薄く、改質流路部１７２が一酸化炭素除去流路部１７５よりも広く形成されているために外部応力に対する強度が弱く、端子部１０７，１０８を改質流路部１７２の裏面に配置すると、抵抗溶接時の圧力で破壊又は変形してしまう。このため、端子部１０７，１０８は、改質流路部１７２の外に位置する裏面部分、具体的には下基板１０３において、裏面に接合されるヒータ封止基板１２０の端子部収納室１２３，１２４に対応する位置に配置させる。端子部収納室１２３，１２４に対応する下基板１０３の部位は十分厚くなっているので、抵抗溶接時の圧力によって下基板１０３の破壊又は変形を防止できる。なお、端子部収納室１２３，１２４を大きくしすぎると、改質流路部１７２から縁１０３ｄまでの距離が長くなり、改質流路部１７２の流路が相対的に小さくなってしまい、また小さくしすぎると端子部１０７，１０８が小さくなり溶接しにくくなるので、端子部を１ｍｍ×３ｍｍとし、改質流路部１７２から縁１０３ｄまでの距離を２ｍｍ〜４ｍｍとしている。
そして、リード線１０９、１１０は、曲げ部が複数あってもよい。

次に、複合型マイクロ反応装置１００の製造方法について説明する。
まず、上基板１０２、下基板１０３、ヒータ封止基板１２０を準備し、これらの接合面に必要に応じて金属膜又はシリコン膜を気相成長法により成膜する。次に、下基板１０３の下面に電熱膜を成膜し、その電熱膜をフォトリソグラフィー・エッチング法により形状加工することによって、電熱パターン１０６，１３６をパターニングする。そして、端子部１０７，１０８，１３７，１３８を除いて電熱パターン１０６，１３６を絶縁膜によって被覆する。次に、上基板１０２に、いずれも溝部又は凹部である、燃料供給流路部１６１、改質流路部１６２、連通溝１６３、空気供給流路部１６４、一酸化炭素除去流路部１６５を形成し、さらに貫通孔１６６及び溝２０１，２０５，２０６を形成する。下基板１０３にも、いずれも溝部又は凹部である、燃料供給流路部１７１、改質流路部１７２、連通溝１７３、空気供給流路部１７４、一酸化炭素除去流路部１７５を形成し、さらに貫通孔１７６及び切欠き２１１〜２１６を形成する。また、ヒータ封止基板１２０に、燃焼流路部１２１、端子部収納室１２３，１２４、連通溝１２５，１２６、通し溝１２７，１２８、ヒータ収容溝１２９、燃焼燃料供給流路部１３１、空気供給流路部１３２、連通溝１３３、排ガス排出流路部１３４、通し溝１４１，１４２及び溝２２２，２２３，２２４を形成し、さらに貫通孔１５６を形成する。

次に、改質流路部１６２及び改質流路部１７２にアルミナゾルを塗布し、更にウォッシュコート法により改質触媒を形成する。また、一酸化炭素除去流路部１６５及び一酸化炭素除去流路部１７５にアルミナゾルを塗布し、更にウォッシュコート法により一酸化炭素除去触媒を形成する。また、燃焼流路部１２１にアルミナゾルを塗布し、更にウォッシュコート法により燃焼触媒を形成する。

次に、上基板１０２及び下基板１０３を陽極接合法により接合する。次に、端子部１０７に、曲げ部を有するリード線１０９を抵抗溶接により接合し、端子部１０８に、曲げ部を有するリード線１１０を抵抗溶接により接合し、端子部１３７にリード線１１１を抵抗溶接により接合し、端子部１３８にリード線１１２を抵抗溶接により接合する。

次に、下基板１０３とヒータ封止基板１２０を貼りあわせ、下基板１０３とヒータ封止基板１２０の位置合わせを行い、電熱パターン１０６，１３６をヒータ封止基板１２０により覆う。つまり、電熱パターン１０６を燃焼流路部１２１、連通溝１２５，１２６に、端子部１０７を端子部収納室１２３に、端子部１０８を端子部収納室１２４に収容し、通し溝１２７，１２８にリード線１０９，１１０を嵌め込み、電熱パターン１３６をヒータ収容溝１２９に収容し、リード線１１１，１１２をヒータ収容溝１２９に連通する通し溝１４２，１４１に嵌め込む。そして、下基板１０３にヒータ封止基板１２０を陽極接合法により接合する。
次に、通し溝１２７，１２８に封着剤を注入することで、通し溝１２７，１２８の開口をシールする。通し溝１４１，１４２に封着剤を注入する場合、リード線１１１，１１２は曲げ部を有している。

次に、上基板１０２、下基板１０３、ヒータ封止基板１２０の接合体の右端面の開口（溝２０１、切欠き２１１、排ガス排出流路部１３４の端部を重なり部分等）に供給排出部材１５１を嵌め込み、改質燃料ガス供給用の燃料供給流路を燃料供給流路部１６１に接続し、１つの空気供給用の吸気流路を空気供給流路部１６４に接続し、もう１つの空気供給用の吸気流路を空気供給流路部１３２に接続し、燃焼ガス供給用の燃焼ガス供給流路を燃焼燃料供給流路部１３１に接続し、生成ガス排出用の生成ガス排出流路を一酸化炭素除去流路部１６５に接続し、燃焼排ガス排出用の排ガス排出流路を排ガス排出流路部１３４に接続する。

次に、断熱パッケージ１５０を準備し、その断熱パッケージ１５０の内面に赤外線反射膜を成膜する。そして、１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧された雰囲気の製造装置炉内で、上基板１０２、下基板１０３、ヒータ封止基板１２０の接合体を断熱パッケージ１５０内に収容し、供給排出部材１５１を断熱パッケージ１５０に貫通させ、リード線１０９，１１０，１１１，１１２を断熱パッケージ１５０に貫通させる。そして、供給排出部材１５１、リード線１０９，１１０，１１１，１１２の貫通箇所を封着剤でシーリングし、断熱パッケージ１５０内をの雰囲気を１０Ｐａ以下、望ましくは１Ｐａ以下に減圧させる。

複合型マイクロ反応装置１００においては、リード線１０９，１１０の間に電圧を印加すると電熱パターン１０６が発熱し、リード線１１１，１１２の間に電圧を印加すると電熱パターン１３６が発熱する。このとき、燃焼ガス（例えば、水素ガス、メタノールガス、エタノールガス、ジメチルエーテルガス）を燃焼燃料供給流路部１３１に送り込み、空気（酸素）を空気供給流路部１３２に送り込むと、燃焼ガスと空気の混合気が燃焼流路部１２１を流動し、燃焼ガスが燃焼触媒により燃焼し、燃焼熱が発する。また、燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル）と水の混合気を燃料供給流路部１６１に供給すると、混合気が改質流路部１６２を流れているときに改質触媒により反応して水素ガスが生成され、僅かながら一酸化炭素ガスも生成される（燃料がメタノールの場合には、上記式（１）、（２）を参照。）。空気供給流路部１６４に空気を供給すると、水素ガス、一酸化炭素ガス、空気等が混合した状態で一酸化炭素除去流路部１６５を流れる。このとき、一酸化炭素ガスが一酸化炭素除去触媒により優先的に酸化する選択酸化反応が起こり、一酸化炭素ガスが除去される。そして、水素ガス等を含むガスが一酸化炭素除去流路部１６５から排出される。

なお、燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル）と空気（酸素）の混合気を燃料供給流路部１６１に供給するようにしても良い。この場合、燃料が部分酸化改質反応を起こして水素ガスが生成されるが、その場合、改質流路部１６２，１７２の壁面に担持させる触媒は部分酸化改質触媒とする。改質流路部１６２，１７２の担持させる触媒を２種類にし、部分酸化改質反応と水蒸気改質反応（上記式（１））を組み合わせても良い。

複合型マイクロ反応装置１００の用途について説明する。
この複合型マイクロ反応装置１００は、図１４に示すような発電装置９００に用いることができる。この発電装置９００は、燃料と水を液体の状態で貯留した燃料パッケージ９０１と、燃料パッケージ９０１から供給された燃料と水を気化させる気化器９０２と、複合型マイクロ反応装置１００と、複合型マイクロ反応装置１００の反応器１０１から供給された水素ガスにより電気エネルギーを生成する燃料電池９０３とを備える。気化器９０２で気化した燃料と水は燃料供給流路部１６１，１７１に流れ込み、一酸化炭素除去流路部１６５，１７５から流れ出た水素ガス等は燃料電池９０３の燃料極に供給され、燃料電池９０３の酸素極には空気が供給され、燃料電池９０３における電気化学反応により電気エネルギーが生成される。ここで、燃料電池９０３の燃料極に供給された水素ガスは全てが反応しなくてもよく、残留した水素ガスがある場合、その水素ガスが燃焼燃料供給流路部１３１（燃焼器１４５）に供給されるようにしてもよい。

このような第２実施形態においては、下基板１０３の下面に電熱パターン１０６が形成され、その電熱パターン１０６がヒータ封止基板１２０の燃焼流路部１２１に収容された状態でヒータ封止基板１２０が下基板１０３に接合され、通し溝１２７，１２８が密閉されているので、電熱パターン１０６から発した熱が燃焼流路部１２１内に籠もる。そのため、電熱パターン１０６で発した熱が、改質流路部１６２，１７２内における燃料の改質反応や、燃焼流路部１２１内における燃焼ガスの燃焼に効率よく用いられる。

また、電熱パターン１０６がヒータ封止基板１２０の燃焼流路部１２１、連通溝１２５，１２６等に収容されるので、ヒータ封止基板１２０と下基板１０３の密着度が高まる。また、通し溝１２７，１２８がヒータ封止基板１２０の縁まで連なってその縁において開口し、リード線１０９，１１０が通し溝１２７，１２８を通っているので、ヒータ封止基板１２０と下基板１０３の密着度がリード線１０９，１１０によって低下することがない。同様に、リード線１１１，１１２の一部や電熱パターン１３６がヒータ収容溝１２９に収容されているので、下基板１０３とヒータ封止基板１２０の密着度が高くなっている。このようにヒータ封止基板１２０と下基板１０３の密着度が高いので、電熱パターン１０６の熱や燃焼流路部１２１内の燃焼ガスが漏れない。

また、通し溝１２７，１２８の端の開口が封着剤によってシールされているので、電熱パターン１０６で発した熱が逃げず、その熱が改質流路部１６２，１７２内における燃料改質反応に効率よく用いられる。また、燃焼流路部１２１に燃焼ガスが供給されるので、電熱パターン１０６の熱が燃焼ガスの触媒燃焼にも利用される。特に電熱パターン１０６がその燃焼流路部１２１内において露出しているから、電熱パターン１０６の電熱を燃焼ガスの触媒燃焼に効率よく用いることができる。そして、通し溝１２７，１２８の端の開口が封着剤によってシールされているから、燃焼流路部１２１に供給された燃焼ガスがその開口からリークしない。

また、ヒータ封止基板１２０の縁におけるヒータ収容溝１２９の開口は封着剤によって閉塞されていない場合、温度変化に伴ってヒータ収容溝１２９内の気体が膨張・収縮しても、ヒータ収容溝１２９内の気圧が極端に変化しない。そのため、ヒータ封止基板１２０、下基板１０３の寿命を延ばすことができる。
なお、上記実施形態では、上基板１０２、下基板１０３のいずれにも、改質流路部，一酸化炭素除去流路部を形成したが、これに限らず、上基板１０２のみに改質流路部，一酸化炭素除去流路部を形成するか、或いは下基板１０３のみに改質流路部，一酸化炭素除去流路部を形成してもよい。

また上記実施形態では、ヒータ封止基板１２０を用いて、電熱パターン１０６，１３６が改質流路部１７２，一酸化炭素除去流路部１７５内に収納されたが、これに限らず、電熱パターン１０６，１３６の少なくとも一方が上基板１０２、下基板１０３の一方に設けられてもよい。この場合、上基板１０２、下基板１０３の一方又は他方には、改質流路部とは別に設けられ且つ端子部収納室１２３，１２４に相当する端子部収納室と、連通溝１２５，１２６に相当し、改質流路部内の電熱パターンを端子部収納室に収納される端子部まで引き回す連通溝と、通し溝１２７，１２８に相当する通し溝と、が設けられている。特に、改質流路部によって外部応力に対する強度が著しく弱くなる場合には、改質流路部を上基板１０２、下基板１０３の一方のみに形成し、他方のみに電熱パターンを形成すればよい。

反応器の斜視図である。反応器及びヒータ封止基板を上側から示した斜視図である。反応器及びヒータ封止基板を下側から示した斜視図である。反応器の接合面を示した平面図である。複合型マイクロ反応装置の斜視図である。複合型マイクロ反応装置の断面図である。図６の切断線VII−VIIに沿った面の矢視断面図である。図６の切断線VIII−VIIIに沿った面の矢視断面図である。図６の切断線IX−IXに沿った面の矢視断面図である。図６の切断線X−Xに沿った接合面の矢視図である。図１０の断面図における電熱パターンの端部周辺の拡大図である。変形例における電熱パターンの端部周辺の拡大断面図である。変形例における電熱パターンの端部周辺の拡大断面図である。発電装置のブロック図である。

符号の説明

１反応器
６、１０６電熱パターン
９、１０、１０９、１１０、１１１、１１２リード線
２０ヒータ封止基板
２１溝
２５、２６、１２５、１２６連通溝
２３、２４、１２３、１２４端子部収納室
２７、２８、１２７、１２８通し溝
１６２、１７２改質流路部
１６５、１７５一酸化炭素除去流路
１２１燃料流路部
１３１燃焼燃料供給流路部
１３２空気供給流路部
１３３連通溝
１３４排ガス排出流路部

Claims

反応物が反応する溝又は凹部と、端子部を有する電熱パターンと、を有する第１基板と、
前記電熱パターンを収納する電熱パターン収納室と、前記電熱パターン収納室と独立して前記端子部を収納する端子部収納室と、前記電熱パターン収納室と前記端子部収納室とを連通する連通溝と、を有する第２基板と、
前記電熱パターンの前記端子部に接続されたリード線と、
を備え、
前記反応は、前記溝又は凹部に担持された触媒を用いた触媒反応を含むことを特徴とする反応装置。
前記リード線が前記端子部収納室内において撓んでいることを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
前記第２基板には、前記リード線を外部に引き出す通し溝が形成され、前記通し溝には、封着剤が形成されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の反応装置。
前記第２基板の前記端子部収納室は、前記溝又は凹部と重ならないように配置されていることを特徴とする請求項１から３の何れか一項に記載の反応装置。
前記電熱パターン収納室に燃焼用触媒を備えていることを特徴とする請求項３に記載の反応装置。