JP4380612B2 - 反応装置 - Google Patents

Description

本発明は、反応物の反応を起こす反応装置、特に、液体燃料から水素を生成する反応装置に関する。

近年では、エネルギー変換効率の高いクリーンな電源としての燃料電池を自動車や携帯機器などに搭載するため開発が進められている。燃料電池は、燃料と大気中の酸素を電気化学的に反応させて、化学エネルギーから電気エネルギーを直接取り出す装置である。

燃料電池に用いる燃料としては水素単体が挙げられるが、常温、常圧で気体であることによる取り扱いに問題がある。これに対して、アルコール類及びガソリンといった水素原子を有する炭化水素系の液体燃料を改質して水素を生成する改質型燃料電池では、燃料を液体の状態で容易に保存することができる。このような燃料電池においては、液体燃料及び水を気化させる気化器、気化された液体燃料と高温の水蒸気を反応させることによって、発電に必要な水素を取り出す改質器、改質反応の副生成物である一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器等の反応器を備えた反応装置が必要となる（例えば、特許文献１参照）。

このような改質型燃料電池を小型化するために、気化器、改質器、一酸化炭素除去器を積み重ねたマイクロリアクタの開発が進められている（例えば、特許文献２参照。）。特許文献２に記載の構成においては、気化器、改質器、一酸化炭素除去器は何れも、燃料等の流路となる溝が形成された金属基板を接合して形成されたものである。
特開２００２−３５６３１０号公報 特開２００５−１３２７１２号公報

ところで、反応効率を維持しながら改質器や一酸化炭素除去器等の反応器を小型化するためには、流路の断面寸法を小さくし、流路表面に設けた触媒までの反応物の拡散時間を短くするとともに、流路長を長くして反応時間を長くする必要がある。しかし、流路の断面寸法を小さくするとともに流路長を長くするためには、反応器の内部に蛇行する流路を形成し、流路長を長くするために複雑な流路構造とする必要があり、組み立てが複雑化するという問題があった。

そこで、本発明は、流路の断面寸法が小さくかつ流路長が長い流路構造を有し、組み立てが容易な改質器または一酸化炭素除去器を備える反応装置を提供することを目的とする。

以上の課題を解決するために、請求項１に記載の発明は、第１の温度に設定され、水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気である第１の反応物の改質反応により、水素及び一酸化炭素が含まれる第１の生成物を生成する、改質器である第１の反応部と、前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を選択酸化によって除去して第２の生成物を生成する、一酸化炭素除去器である第２の反応部と、前記第１の反応部と前記第２の反応部との間で前記第１の生成物を送る連結管と、を備える反応装置において、前記第１の反応部及び前記第２の反応部の少なくとも何れか一方は、中空を有する箱体と、前記箱体内に収容された少なくとも一つの第１の仕切板と、前記箱体内に収容され、互いに平行に配置された複数の第２の仕切板と、を備え、前記複数の第２の仕切板は、前記第１の仕切板に対して垂直方向に設けられ、前記箱体の内部空間内が前記第１の仕切板及び前記複数の第２の仕切り板によって分割されて複数の反応室が形成され、前記第１の仕切り板には、前記第１の仕切り板の法線方向に沿って互いに隣接する第１及び第２の前記反応室間に通じる第１の接続口が形成され、且つ前記第１及び第２の反応室の一部を画定する前記第２の仕切り板には、前記第１の仕切り板と平行な方向に沿って互いに隣接する第２及び第３の前記反応室間に通じる第２の接続口が形成され、前記第１乃至第３の反応室が通じることにより反応物が流れる反応流路が形成され、前記第１の接続口は、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における一方の側の端部に形成され、且つ前記第２の接続口は、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における前記一方の側とは反対側の他方の側の端部に形成されていることを特徴とする。

また、請求項２に記載の発明は、第１の温度に設定され、水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気である第１の反応物の改質反応により、水素及び一酸化炭素が含まれる第１の生成物を生成する、改質器である第１の反応部と、前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を選択酸化によって除去して第２の生成物を生成する、一酸化炭素除去器である第２の反応部と、前記第１の反応部と前記第２の反応部との間で前記第１の生成物を送る連結管と、を備える反応装置において、前記第１の反応部及び前記第２の反応部の少なくとも何れか一方は、中空を有する箱体と、前記箱体内に収容された少なくとも一つの第１の仕切り板と、前記箱体内に収容され、互いに平行に配置された複数の第２の仕切り板と、を備え、前記複数の第２の仕切り板は、前記第１の仕切り板に対して垂直方向に設けられ、前記箱体の内部空間内が前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板によって分割されて複数の反応室が形成され、前記第１の仕切り板には、前記第１の仕切り板の法線方向に沿って互いに隣接する第１及び第２の前記反応室間に通じる第１の切欠きが形成され、且つ前記第１及び第２の反応室の一部を画定する前記第２の仕切り板には、前記第１の仕切り板と平行な方向に沿って互いに隣接する第２及び第３の前記反応室間に通じる第２の切欠きが形成され、前記第１乃至第３の反応室が通じることにより反応物が流れる反応流路が形成され、前記第１の切欠きは、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における一方の側の端部に形成され、且つ前記第２の切欠きは、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における前記一方の側とは反対側の他方の側の端部に形成されていることを特徴とする。

好ましくは、前記箱体は、下面で開口し、開口内に前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板を収容する箱型部材と、前記下面開口を閉塞する底板と、を有し、前記第１の仕切り板は前記底板と平行に設けられることを特徴とする。
好ましくは、前記複数の第２の仕切り板は、前記底板上に垂直に立設されていることを特徴とする。
好ましくは、前記第１の仕切り板と前記複数の第２の仕切り板とのうち少なくとも一方に切り込みが形成され、該切り込みの箇所で前記第１の仕切り板と前記複数の第２の仕切り板とが組み合わされていることを特徴とする。
好ましくは、前記第１の仕切り板と前記複数の第２の仕切り板とは、溶接または蝋付けの何れかによって接合されていることを特徴とする。
好ましくは、前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板の縁部分が、前記箱体の内面に当接していることを特徴とする。
好ましくは、前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板の縁部分が、前記箱体の内面に、溶接または蝋付けの何れかによって接合されていることを特徴とする。
好ましくは、前記反応装置は、更に、前記第１の反応部及び前記第２の反応部の少なくとも何れか一方の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を更に備えることを特徴とする。
好ましくは、前記反応装置は、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部と前記連結管の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする。

本発明によれば、反応装置における反応器を、互いに直交する第１の仕切板と第２の仕切板とを箱体内に収容し、箱体の内部空間内を第１の仕切板及び第２の仕切板により仕切って、反応物が流れる反応流路を形成することにより、流路の断面寸法が小さくかつ流路長が長い流路構造を有する反応器の組み立てを容易とすることができる。

以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。

〔第１実施形態〕
図１は、本発明に係わる反応装置の第１の実施形態における反応器１を示す分解斜視図であり、図２は、本実施形態における反応器１の二面図であり、図３は図２のIII−III断面図であり、図４は図２のIV−IV断面図である。反応器１は、図１に示すように、反応容器１０と、反応容器１０内に収納される仕切材２０とからなる。

反応容器１０は箱型部材体１１と底板１７とからなる。箱型部材体１１は長方形の天板１２と、天板１２の四つの辺のうち相対する二辺において天板１２に対して垂直に連なった状態で接続された一対の側板１３，１５と、天板１２の別の相対する二辺において天板１２に対して垂直に連なった状態で接続された一対の側板１４，１６とを有する。側板１３，１５は側板１４，１６に対して垂直に連なった状態で接続され、これら四枚の側板１３，１４，１５，１６によって正方形枠状又は長方形枠状に設けられている。

底板１７は天板１２と平行となるよう底板１７の縁部が側板１３，１４，１５，１６の下辺部に接合されている。このように箱型部材体１１の下面開口が底板１７によって閉塞されることで、中空を有する平行四面体状の反応容器１０が構成される。

底板１７の側板１３側の端部には、反応物の反応容器１０内への導入口６７と、生成物の反応容器１０外への排出口９９が設けられている。なお、導入口６７は側板１４と後述する壁板４１との間に設けられ、排出口９９は後述する壁板４５，４６間に設けられる。
図５は、本実施形態における反応器１に用いられる仕切材２０の分解斜視図である。仕切材２０は、図５に示すように、床板２１（第１の仕切板）と、７枚の壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７（第２の仕切板）とからなる。

床板２１は反応容器１０内に収納された状態で、天板１２及び底板１７と平行に設けられ、反応容器１０内を上下２段に分割する。床板２１には、図５に示すように、側板１５側から７個の切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７が壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７と平行に等間隔に設けられている。この切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７の幅は、それぞれ壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７の厚さに等しい。

また、床板２１の側板１５側の端部は7個の切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７により８分割されている。この８個の端部のうち、側板１４側から１〜５番目、及び８番目には、床板２１を貫通する接続口６９，７３，７７，８１，８５，９３が設けられている。

壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７は側板１４，１６と平行に設けられ、反応容器１０内を８列に分割する。壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７にはそれぞれ、高さ方向の中央位置に、側板１３側から切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７が床板２１と平行に設けられている。この切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７の高さは、床板２１の厚さに等しい。壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７の側板１３側の端部は切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７により上下に２分割されている。

切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７と、対応する切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７とは、その長さの和が床板２１、壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７の切り込み方向の長さ以上となるように形成されている。

側板１４側から１，３，５番目の壁板４１，４３，４５には、側板１３側の上側の端部側に、壁板４１，４３，４５を貫通する接続口７１，７９，８７が設けられている。
側板１４側から２，４番目の壁板４２，４４には、側板１３側の下側の端部側に、壁板４２，４４を貫通する接続口７５，８３が設けられている。
側板１４側から６番目の壁板４６には、側板１５側の端部側に、壁板４６を貫通する上下２つの接続口８９，９７が設けられている。
側板１４側から７番目の壁板４７には、側板１３側の上下両方の端部側に、壁板４７を貫通する接続口９１，９５がそれぞれ設けられている。

床板２１と壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７とは、切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７部分で床板２１を挟持するとともに、切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７部分で壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７をそれぞれ挟持するように組み合わせることにより、互いに垂直に組みつけられている。なお、この組み付け部分を溶接してもよいし、蝋付けしてもよい。溶接または蝋付けにより、床板２１と壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７とを確実に固定することができる。また、床板２１と壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７の周縁部分が反応器１における天板１２、底板１７及び側板１３，１４，１５、１６の内面側に当接し、好ましくは溶接により接合されている。

図３，図４に示すように、反応容器１内は仕切材２０により、１６個の反応室６８，７０，７２，７４，７６，７８，８０，８２，８４，８６，８８，９０．９２，９４，９６，９８に分割される。
すなわち、床板２１により反応容器１内は上段（床板２１と天板との間）と下段（底板１７と床板２１との間）とに分割されている。上段は、図４に示すように、壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７により、８個の反応室７０，７２，７８，８０，８６，８８，９０，９２に分割されている。また、下段は、図３に示すように、壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７により、８個の反応室６８，７４，７６，８２，８４，９８，９６，９４に分割されている。

図６は、反応器１を仕切材２０と垂直な面で切断して、反応室６８，７０，７２，７４，７６，７８，８０，８２，８４，８６，８８，９０，９２，９４，９６，９８と、導入口６７、排出口９９、接続口６９，７１，７３，７５，７７，７９，８１，８３，８５，８７，８９，９１，９３，９５，９７の関係を示す、模式的な断面図である。

反応室６８は、導入口６７により反応容器１０外へ通じるとともに、接続口６９により反応室７０と通じている。また、反応室９８は接続口９７により反応室９６と通じているとともに、排出口９９により反応容器１０外へ通じている。他の反応室７０，７２，７４，７６，７８，８０，８２，８４，８６，８８，９０．９２，９４，９６は、接続口７１，７３，７５，７７，７９，８１，８３，８５，８７，８９，９１，９３，９５のいずれか２つにより、隣接する２つの反応室と通じている。

次に、反応容器１０内の反応物の流路について説明する。図６に矢印で示すように、反応物はまず、導入口６７から反応容器１０内の反応室６８に流入し、その後、接続口６９、反応室７０、接続口７１、反応室７２、接続口７３、反応室７４、接続口７５、反応室７６、接続口７７、反応室７８、接続口７９、反応室８０、接続口８１、反応室８２、接続口８３、反応室８４、接続口８５、反応室８６、接続口８７、反応室８８、接続口８９、反応室９０、接続口９１、反応室９２、接続口９３、反応室９４、接続口９５、反応室９６、接続口９７、反応室９８をこの順に通り、排出口９９から反応容器１０外に流出する。

なお、反応器１の用途に応じて、天板１２と底板１７のうちの少なくとも一方の外面に加熱器（例えば、電熱線、燃焼器等）を設けても良いし、反応容器１０の内壁面、または、仕切材２０の表面に、反応物から生成物へ変化させるための触媒を担持させてもよい。ここで、反応物から生成物への変化には、化学変化のみならず、状態変化をも含む。

例えば、反応器１を気化器として用いる場合、天板１２と底板１７のうちの少なくとも一方の外面に電熱線又は燃焼器を設ける。このようにすれば、反応物としての液体が導入口６７から排出口９９にまで流れる間に加熱され、液体が気化する。これにより、生成物としての気体が排出口９９から流れ出る。

また、反応器１を改質器として用いる場合、箱型部材体１１と底板１７のうちの少なくとも一方の外面に電熱線又は燃焼器を設け、、反応容器１０の内壁面、または、仕切材２０の表面に改質触媒（例えば、Ｃｕ／ＺｎＯ系触媒、Ｐｄ/ＺｎＯ系触媒）を担持させる。このようにすれば、反応物としての燃料と水の混合気（例えば、メタノールと水の混合気）が導入口６７から排出口９９にまで流れる間に加熱され、改質触媒によって混合気から水素ガス等が生成される。これにより、水素ガス等を含む混合ガスが生成物として排出口９９から流れ出る。

また、反応器１を一酸化炭素除去器として用いる場合、箱型部材体１１と底板１７のうちの少なくとも一方の外面に電熱線又は燃焼器を設け、反応容器１０の内壁面、または、仕切材２０の表面に一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金）を担持させる。このようにすれば、反応物としての水素ガスと酸素ガスと一酸化炭素ガスの混合気が導入口６７から排出口９９にまで流れる間に加熱され、一酸化炭素選択酸化触媒によって一酸化炭素ガスが選択的に酸化される。これにより、一酸化炭素ガスが除去された状態のガスが生成物として排出口９９から流れ出る。

また、反応器１を燃焼器として用いる場合、反応容器１０の内壁面、または、仕切材２０の表面に燃焼触媒（例えば、白金）を担持させる。このようにすれば、反応物としての水素ガスと酸素ガスとの混合気が導入口６７から排出口９９にまで流れる間に水素ガスが燃焼される。これにより、生成物として水が排出口９９から流れ出る。

上記実施形態によれば、反応容器１０内を仕切材２０により１６個の反応室６８，７０，７２，７４，７６，７８，８０，８２，８４，８６，８８，９０，９２，９４，９６，９８に仕切、仕切材２０に設けた接続口６９，７１，７３，７５，７７，７９，８１，８３，８５，８７，８９，９１，９３，９５，９７によりこれらの反応室は隣接するいずれか２つの反応室と通じており、反応容器１０に設けた導入口６７から排出口９９までが１つの流路として通じているので、流路の断面寸法を小さくし、流路表面に設けた触媒までの反応物の拡散時間を短くすることができるとともに、流路長を長くして反応時間を長くすることができる。

また、仕切材２０は、床板２１と壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７とを、切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７部分で床板２１を挟持するとともに、切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７部分で壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７をそれぞれ挟持するように組み合わせることにより、互いに垂直に組みつけることで形成できるので、容易に組み立てることができる。

〔変形例１〕
図７は、本実施形態における反応器１に用いられる、仕切材２０とは異なる形態の仕切材６０である。図７に示すように、仕切材６０には、床板２１や壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７の接続口６９，７１，７３，７５，７７，７９，８１，８３，８５，８７，８９，９１，９３，９５，９７が設けられる位置と対応する端部に、切欠き１６９，１７１，１７３，１７５，１７７，１７９，１８１，１８３，１８５，１８７，１８９，１９１，１９３，１９５，１９７を設けている。ここで、切欠き１８９と切欠き１９７とは、一体に設けている。

このように、切欠きを設けた場合でも、切欠き部分が反応室同士を接続する接続口として機能するので、同様の効果を得ることができる。なお、切欠きの形状は図７に示される形状に限らず、任意である。

なお、上記変形例においては、床板２１や壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７の両方に切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７，５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７を設けたが、いずれか一方のみに設けてもよい。

〔第２実施形態〕
図８は、本発明に係わる反応装置の第２の実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００（反応装置）の側面図である。このマイクロリアクタモジュール６００は、例えば、ノート型パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、電子手帳、デジタルカメラ、携帯電話機、腕時計、レジスタ、プロジェクタといった電子機器に内蔵され、燃料電池に使用する水素ガスを生成するものである。

図８に示すように、このマイクロリアクタモジュール６００は、反応物の供給や生成物の排出が行われる給排部６０２と、比較的高温に設定されて改質反応が起こる高温反応部６０４（第１の反応部）と、高温反応部６０４の設定温度より低い温度に設定されて選択酸化反応が起きる低温反応部６０６（第２の反応部）と、高温反応部６０４と低温反応部６０６との間で反応物や生成物を送る連結部６０８とを具備する。

図９は、本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００を機能ごとに分けた場合の概略側面図である。図９に示すように、給排部６０２には主に気化器６１０及び第一燃焼器６１２が設けられている。第一燃焼器６１２には空気と気体燃料（例えば、水素ガス、メタノールガス等）がそれぞれ別々にあるいは混合気として供給され、これらの触媒燃焼によって熱が発する。気化器６１０には水と液体燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ブタン、ガソリン）がそれぞれ別々にあるいは混合された状態で燃料容器から供給され、第一燃焼器６１２における燃焼熱によって水と液体燃料が気化器６１０内において気化する。

高温反応部６０４には主に第二燃焼器６１４と、第二燃焼器６１４の上に設けられた改質器４００Ｂとが設けられている。第二燃焼器６１４には空気と気体燃料（例えば、水素ガス、メタノールガス等）がそれぞれ別々にあるいは混合気として供給され、これらの触媒燃焼によって熱が発する。なお、燃料電池では水素ガスの電気化学反応により電気が生成されるが、燃料電池から排出されたオフガスに含まれる未反応の水素ガスが空気と混合した状態で第一燃焼器６１２及び第二燃焼器６１４に供給されても良い。勿論、燃料容器に貯留されている液体燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ブタン、ガソリン）が別の気化器によって気化されて、その気化した燃料と空気の混合気が第一燃焼器６１２及び第二燃焼器６１４に供給されるようにしても良い。

この改質器４００Ｂには気化器６１０から水と液体燃料が気化された混合気（第１の反応物）が供給され、改質器４００Ｂが第二燃焼器６１４によって加熱される。改質器４００Ｂでは水蒸気と気化された液体燃料から水素ガス等（第１の生成物）が触媒反応により生成され、更に微量ながら一酸化炭素ガスが生成される。燃料がメタノールの場合には、次式（１）、（２）のような化学反応が起こる。なお、水素が生成される反応は吸熱反応であって、第二燃焼器６１４の燃焼熱が用いられる。
ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→３Ｈ₂＋ＣＯ₂ …（１）
２ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→５Ｈ₂＋ＣＯ＋ＣＯ₂ …（２）

低温反応部６０６には主に一酸化炭素除去器５００Ｂが設けられている。一酸化炭素除去器５００Ｂには、第一燃焼器６１２によって加熱され、改質器４００Ｂから水素ガス及び上記（２）の化学反応によって生成された微量の一酸化炭素ガス等を含む混合気（第２の反応物）が供給されるとともに、更に空気が供給される。一酸化炭素除去器５００Ｂでは混合気のうち一酸化炭素が選択的に酸化され、これにより一酸化炭素が除去される。一酸化炭素が除去された状態の混合気（第２の生成物：水素リッチガス）が燃料電池の燃料極に供給される。

マイクロリアクタモジュール６００の具体的な構成について図８、図１０〜図１４を用いて説明する。図１０は、本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００の分解斜視図であり、図１１は、本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００における、改質器４００Ｂの分解斜視図であり、図１２は、図８の切断線XII−XIIに沿った面の矢視断面図であり、図１３は、図８の切断線XIII−XIIIに沿った面の矢視断面図であり、図１４は、図８の切断線XIV−XIVに沿った面の矢視断面図であり、図１５は、図８の切断線XV−XVに沿った面の矢視断面図である。

図８、図１０、図１２に示すように、給排部６０２は、液体燃料導入管６２２と、液体燃料導入管６２２の上端部において液体燃料導入管６２２を囲むように設けられた燃焼器プレート６２４と、液体燃料導入管６２２の周囲に配列された５本の管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４とを具備する。

液体燃料導入管６２２は、例えばステンレス鋼等の管状の金属材料からなり、液体燃料導入管６２２内には吸液材６２３が充填されている。吸液材６２３は液体を吸収するものであり、吸液材６２３は、例えば無機繊維又は有機繊維を結合材で固めたもの、無機粉末を焼結したもの、無機粉末を結合材で固めたもの、グラファイトとグラッシーカーボンの混合体、等からなる。具体的には、フェルト材、セラミック多孔質材、繊維材、カーボン多孔質材といったものが吸液材６２３として用いられる。

管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４は、例えばステンレス鋼等の管状の金属材料からなる。

燃焼器プレート６２４も、例えばステンレス鋼等の板状の金属材料からなる。燃焼器プレート６２４の中央部に貫通孔が形成され、その貫通孔に液体燃料導入管６２２が嵌め込まれ、液体燃料導入管６２２と燃焼器プレート６２４が接合されている。ここで、液体燃料導入管６２２は、例えば蝋付けによって燃焼器プレート６２４と接合される。蝋剤としては、液体燃料導入管６２２や燃焼器プレート６２４を流れる流体の温度のうちの最高温度よりも高い融点であり、融点が７００度以上の、金に、銀、銅、亜鉛、カドミウムを含有した金蝋や、金、銀、亜鉛、ニッケルを主成分とした蝋、或いは金、パラジウム、銀主成分とした蝋が特に好ましい。また、燃焼器プレート６２４の一方の面には隔壁が突出するように設けられている。隔壁は一部が燃焼器プレート６２４の外縁全周に亘って設けられ、他の一部が径方向に亘って設けられ、燃焼器プレート６２４が低温反応部６０６の下面に接合されることによって、接合面に燃焼用流路６２５が形成され、液体燃料導入管６２２が燃焼用流路６２５によって囲繞されている。燃焼用流路６２５の壁面には、燃焼混合気を燃焼させる燃焼用触媒が担持されている。燃焼用触媒としては、例えば白金が挙げられる。なお、液体燃料導入管６２２内の吸液材６２３は燃焼器プレート６２４の位置まで充填されている。

図８、図１０に示すように、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８は、積層された絶縁プレート６４０とベースプレート６４２とを共通の基体としている。そのため、絶縁プレート６４０が高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８に共通した下面となるが、連結部６０８の下面が高温反応部６０４の下面に対して面一になっているとともに、更に低温反応部６０６の下面に対して面一になっている。

ベースプレート６４２は、低温反応部６０６の基体となるベース部６５２と、高温反応部６０４の基体となるベース部６５４と、連結部６０８の基体となる連結ベース部６５６とからなる。ベースプレート６４２は、ベース部６５２とベース部６５４と連結ベース部６５６とを一体形成したものであり、連結ベース部６５６において括れた状態とされている。このベースプレート６４２は、例えばステンレス鋼等の板状の金属材料からなる。

絶縁プレート６４０は、低温反応部６０６の基体となるベース部６６２と、高温反応部６０４の基体となるベース部６６４と、連結部６０８の基体となる連結ベース部６６６とからなる。絶縁プレート６４０は、ベース部６６２とベース部６６４と連結ベース部６６６とを一体形成したものであり、連結ベース部６６６において括れた状態とされている。この絶縁プレート６４０は、例えばセラミック等の電気絶縁体からなる。

図１０、図１３に示すように、ベースプレート６４２に絶縁プレート６４０を接合した状態で、貫通孔６７１〜６７８がベースプレート６４２のベース部６５２及び絶縁プレート６４０のベース部６６２を貫通している。図８、図１０に示すように、絶縁プレート６４０のベース部６６２が低温反応部６０６の下面となるが、低温反応部６０６の下面に管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２が蝋付け等により接合されている。ここで、管材６２６が貫通孔６７１に通じ、管材６２８が貫通孔６７２に通じ、管材６３０が貫通孔６７３に通じ、管材６３２が貫通孔６７４に通じ、管材６３４が貫通孔６７５に通じ、液体燃料導入管６２２が貫通孔６７８に通じている。また、図１０、図１２、図１３に示すように、燃焼器プレート６２４が低温反応部６０６の下面に接合されているが、燃焼器プレート６２４の燃焼用流路６２５の一端部が貫通孔６７６に通じ、燃焼用流路６２５の他端部が貫通孔６７７に通じている。

図１３に示すように、ベースプレート６４２には、改質燃料供給流路７０２と、連通流路７０４と、空気供給流路７０６と、混合室７０８と、燃焼燃料供給流路７１０と、燃焼室７１２と、排ガス流路７１４と、燃焼燃料供給流路７１６と、排気室７１８とが形成されている。

改質燃料供給流路７０２は、貫通孔６７８から連結ベース部６５６を通ってベース部６５４の角部にまで至るよう形成されている。混合室７０８は、ベース部６５２において四角形状に形成されている。連通流路７０４は、ベース部６５４の角部から連結ベース部６５６を通って混合室７０８まで至るように形成されている。空気供給流路７０６は、貫通孔６７５から混合室７０８まで至るように形成されている。

燃焼室７１２は、ベース部６５４の中央部においてＣ字状に形成されている。この燃焼室７１２の壁面には、燃焼混合気を燃焼させる燃焼用触媒が担持されている。

燃焼燃料供給流路７１０は、貫通孔６７２から連結ベース部６５６を通って燃焼室７１２まで至るように形成されている。排ガス流路７１４は、貫通孔６７７から貫通孔６７３に至るよう形成されているとともに、燃焼室７１２から連結ベース部６５６を通って貫通孔６７３に至るように形成されている。燃焼燃料供給流路７１６は、ベース部６５２において貫通孔６７４から貫通孔６７６に至るように形成されている。排気室７１８はベース部６５２において矩形状に形成され、排気室７１８の角部に貫通孔６７１が通じている。

ベース部６５２上に一酸化炭素除去器５００Ｂが設けられている。この一酸化炭素除去器５００Ｂは、第１実施形態における反応器１を応用したものであり、一酸化炭素除去器５００Ｂは図１〜図６に示された反応器１と同様に設けられている。そして、図１４に示された一酸化炭素除去器５００Ｂの断面は図３に示された反応器１の断面に対応し、図１５に示された一酸化炭素除去器５００Ｂの断面は図４に示された反応器１の断面に対応する。なお、一酸化炭素除去器５００Ｂと反応器１との間で互いに対応する部分に同一の符号を付して、互いに対応する部分の説明を省略する。

図８、図１０に示すように、一酸化炭素除去器５００Ｂの底板１７がベース部６５２の上面に接合されている。底板１７によって、改質燃料供給流路７０２の一部と、排ガス流路７１４の一部と、燃焼燃料供給流路７１０の一部と、連通流路７０４の一部と、空気供給流路７０６と、混合室７０８と、燃焼燃料供給流路７１６と、排気室７１８とが蓋される。底板１７に形成された導入口６７は混合室７０８の角部７０９の上に位置され、底板１７に形成された排出口９９は排気室７１８の角部７１９の上に位置されている。

この一酸化炭素除去器５００Ｂにおいては、反応容器１０の内壁面、または、仕切材２０の表面に、一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金）が担持されている。

次いで、ベース部６５４上に改質器４００Ｂが設けられている。図１１、図１４、図１５に示すように、この改質器４００Ｂは、下面で開口した箱型部材体４１０と、箱型部材体４１０内に収容された仕切板４２０と、箱型部材体４１０の下側開口を閉塞した底板４３０とを備える。

箱型部材体４１０、仕切板４２０及び底板４３０は、ステンレス鋼といった金属材料からなるものでも良いし、セラミック材料からなるものでも良いし、ガラス材料からなるものでも良いし、樹脂材料からなるものでも良い。

箱型部材体４１０は、正方形又は長方形に成した天板４１２と、天板４１２の四つの辺のうち相対する二辺において天板４１２に対して垂直に連なった状態で接続された一対の側板４１４，４１４と、天板４１２の別の相対する二辺において天板４１２に対して垂直に連なった状態で接続された一対の側板４１６，４１６とを有する。側板４１４は側板４１６に対して垂直に連なった状態で接続され、これら四枚の側板４１４，４１４，４１６，４１６によって正方形枠状又は長方形枠状に設けられている。

底板４３０が天板４１２と平行となるよう底板４３０の縁部が側板４１４，４１４，４１６，４１６の下辺部に接合されている。このように箱型部材体４１０の下面開口が底板４３０によって閉塞されることで、中空を有する平行四面体状の反応容器が構成される。

仕切板４２０は矩形波状とされ、両側において対向した一対の補強部４２２，４２２と、２つの補強部４２２，４２２の間において補強部４２２に対向した複数の仕切部４２４，４２４，…と、仕切部４２４の四つの辺のうち一辺において隣り合う仕切部４２４と仕切部４２４との間に又は隣り合う仕切部４２４と補強部４２２との間に連結された複数の折返し部４２６，４２６，…とを有する。

この仕切板４２０は波高方向が側板４１４と平行となるように箱型部材体４１０に収容され、仕切板４２０の補強部４２２が側板４１４に面した状態で当接し、好ましくは補強部４２２が側板４１４に溶接により接合されている。仕切板４２０の折返し部４２６は側板４１６に面した状態で当接し、好ましくは折返し部４２６が側板４１６に溶接により接合されている。

折返し部４２６の上辺部及び補強部４２２の上辺部が箱型部材体４１０の天板４１２に当接し、好ましくは溶接により接合されている。折返し部４２６の下辺部及び補強部４２２の下辺部が底板４３０に当接し、好ましくは溶接により接合されている。

このように仕切板４２０が箱型部材体４１０に収容されているので、箱型部材体４１０と底板４３０とによる中空が仕切部４２４によって複数の空間４１８，４１８，…に区画されている。これら複数の空間４１８，４１８，…のうち、一方の補強部４２２と仕切部４２４との間の空間４１８に通じる導入口４３２が底板４３０に形成され、他方の補強部４２２と仕切部４２４との間の空間４１８に通じる排出口４３４が底板４３０に形成されている。

また、仕切部４２４の波高方向一端部には上下一対の貫通孔４２８，４２８が形成され、隣り合う空間４１８，４１８が貫通孔４２８，４２８を介して通じている。そのため、箱型部材体４１０と底板４３０とによる中空が導入口４３２から排出口４３４までの流路状に設けられ、その流路が葛折り状とされている。

図８、図１０に示すように、改質器４００Ｂの底板４３０がベース部６５４の上面に接合されている。底板４３０によって、改質燃料供給流路７０２の一部と、排ガス流路７１４の一部と、燃焼燃料供給流路７１０の一部と、連通流路７０４の一部と、燃焼室７１２とが蓋される。底板４３０に形成された導入口６７は改質燃料供給流路７０２の端部７０３の上に位置され、底板４３０に形成された排出口９９は連通流路７０４の端部７０５の上に位置されている。

この改質器４００Ｂにおいては、箱型部材４１０と底板４３０の内面や仕切板４２０に改質触媒（例えば、Ｃｕ／ＺｎＯ系触媒、Ｐｄ／ＺｎＯ系触媒）が担持されている。

図１０に示すように、改質器４００Ｂの底板４３０と一酸化炭素除去器５００Ｂの底板１７とは連結蓋６８０によって連結された状態で一体形成されている。底板４３０と底板１７と連結蓋６８０とを一体にした板材６９０は、連結蓋６８０において括れた状態とされている。この板材６９０がベースプレート６４２に接合されているが、板材６９０の連結蓋６８０はベースプレート６４２の連結ベース部６５６に接合され、これにより連結部６０８が構成される。この連結部６０８においては、改質燃料供給流路７０２の一部と、排ガス流路７１４の一部と、燃焼燃料供給流路７１０の一部と、連通流路７０４の一部とが連結蓋６８０によって蓋される。

図８等に示すように、連結部６０８の外形は角柱状とされ、連結部６０８の幅が高温反応部６０４の幅及び低温反応部６０６の幅よりも狭く、連結部６０８の高さも高温反応部６０４及び低温反応部６０６の高さよりも低い。そして、連結部６０８は高温反応部６０４と低温反応部６０６との間に架設されているが、連結部６０８は高温反応部６０４の幅方向中央部において高温反応部６０４に連結しているとともに低温反応部６０６の幅方向中央部において低温反応部６０６に連結している。
なお、上述したように、連結部６０８には、改質燃料供給流路７０２、連通流路７０４、燃焼燃料供給流路７１０及び排ガス流路７１４が設けられている。

次に、給排部６０２、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８の内側に設けられた流路について説明する。図１６は本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００における、気体燃料と空気からなる燃焼混合気が供給されてから、生成物である水蒸気等が排出されるまでの経路を示した図であり、図１７は本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００における、液体燃料と水が供給されてから、生成物である水素ガスが排出されるまでの経路を示した図である。ここで図１６、図１７と図９の対応関係について説明すると、液体燃料導入管６２２が気化器６１０に相当し、燃焼用流路６２５が第一燃焼器６１２に相当し、燃焼室７１２が第二燃焼器に相当する。

図１０に示すように、低温反応部６０６の下面つまり絶縁プレート６４０の下面には、電熱線７２０が蛇行した状態にパターニングされ、低温反応部６０６から連結部６０８を通って高温反応部６０４にかけてこれらの下面には、電熱線７２２が蛇行した状態にパターニングされている。低温反応部６０６の下面から燃焼器プレート６２４の表面を通って液体燃料導入管６２２の側面にかけて電熱線７２４がパターニングされている。ここで、液体燃料導入管６２２の側面及び燃焼器プレート６２４の表面には、窒化シリコン、酸化シリコン等の絶縁膜が成膜され、その絶縁膜の表面に電熱線７２４が形成されている。絶縁膜又は絶縁プレート６４０に電熱線７２０，７２２，７２４をパターニングすることで、印加しようとする電圧が金属材料製のベースプレート６４２、液体燃料導入管６２２、燃焼器プレート６２４等に掛かることがなく、電熱線７２０，７２２，７２４の発熱効率を向上させることができる。

電熱線７２０，７２２，７２４は、絶縁膜又は絶縁プレート６４０から拡散防止層、発熱層の順に積層したものである。発熱層は３層の中で最も低い抵抗率の材料（例えば、Ａｕ）であり、電熱線７２０，７２２，７２４に電圧が印加されると電流が集中的に流れて発熱する。拡散防止層は、電熱線７２０，７２２，７２４が発熱しても発熱層の材料が拡散防止層に熱拡散されにくく、且つ拡散防止層の材料が発熱層に熱拡散しにくい材料であり、比較的融点が高く且つ反応性が低い物質（例えば、Ｗ）を用いることが好ましい。また、拡散防止層が絶縁膜に対して密着性が低く剥離しやすい場合には、更に、絶縁膜と拡散防止層の間に密着層を設けるようにしてもよく、密着層としては拡散防止層に対しても絶縁膜又は絶縁プレート６４０に対しても密着性に優れた材料（例えば、Ｔａ、Ｍｏ、Ｔｉ、Ｃｒ）からなる。電熱線７２０は、起動時に低温反応部６０６を加熱し、電熱線７２２は、起動時に高温反応部６０４及び連結管６０８を加熱し、電熱線７２４は、給排部６０２の気化器６１０及び第一燃焼器６１２を加熱する。この後、燃料電池からの水素を含むオフガスで第二燃焼器６１４が燃焼されたら、電熱線７２２は第二燃焼器６１２の補助として高温反応部６０４及び連結管６０８を加熱する。同様に、燃料電池からの水素を含むオフガスで第一燃焼器６１２が燃焼される場合、電熱線７２０は第一燃焼器６１２の補助として低温反応部６０６を加熱する。

また、電熱線７２０，７２２，７２４は温度に依存して電気抵抗が変化し、抵抗値の変化から温度の変化を読み取る温度センサとしても機能する。具体的には、電熱線７２０，７２２，７２４の温度は電気抵抗に比例する。

電熱線７２０，７２２，７２４の何れの端部も低温反応部６０６の下面に位置し、これら端部が燃焼器プレート６２４を囲むように配列されている。電熱線７２０の両端部にはそれぞれリード線７３１，７３２が接続され、電熱線７２２の両端部にはそれぞれリード線７３３，７３４が接続され、電熱線７２４の両端部にはそれぞれリード線７３５，７３６が接続されている。なお、図８においては、図面を見やすくするために、電熱線７２０，７２２，７２４及びリード線７３１〜７３６の図示を省略する。

また、図１０に示すように、連結部６０８の表面に、ゲッター材７２８を設けるようにしてもよい。このゲッター材７２８には電熱材等のヒータが設けられ、ゲッター材７２８にはそれぞれリード線７３７，７３８が接続されている。ゲッター材７２８は加熱されることで活性化して吸着作用をもつものであり、後述する断熱パッケージ７９１の内部空間に残留する気体や、マイクロリアクタモジュール６００から断熱パッケージ７９１の内部空間に漏洩した気体や、外部から断熱パッケージ７９１内に侵入した気体を吸着することにより、断熱パッケージ７９１の内部空間の真空度が悪化して断熱効果が低下することを抑えるものである。ゲッター材７２８の材料としてはジルコニウム、バリウム、チタニウム又はバナジウムを主成分とした合金が挙げられる。なお、図８においては、図面を見やすくするために、リード線７３７，７３８の図示を省略する。

次に、図１８は、本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００を覆う断熱パッケージ７９１（断熱容器）の分解斜視図である。図１８に示すように、断熱パッケージ７９１はマイクロリアクタモジュール６００の全体を覆うように構成され、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８が断熱パッケージ７９１内に収容されている。断熱パッケージ７９１は、下面が開口した長方形状のケース７９２と、ケース７９２の下面開口を閉塞したプレート７９３とから構成され、プレート７９３がケース７９２に接合されている。ケース７９２及びプレート７９３のどちらも、例えばガラス等の断熱材又は金属材料からなる。また、内側となる面にはアルミニウム、金等の金属反射膜を成膜するようにしてもよい。このような金属反射膜が成膜されていると、給排部６０２、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８からの輻射による熱損失を抑制することができる。

プレート７９３を複数の通し孔が貫通し、管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４、液体燃料導入管６２２及びリード線７３１〜７３８がそれぞれの通し孔に挿通された状態で、この通し孔から断熱パッケージ７９１内に外気や水分が侵入しないように、管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４、液体燃料導入管及びリード線７３１〜７３８とプレート７９３の貫通孔とは、例えばガラス材又は絶縁封止材で接合、封止される。また、断熱パッケージ７９１の内部空間は密閉されて真空排気され、その内部空間が真空圧とされて真空断熱構造とされる。これによって、マイクロリアクタモジュール６００の各部の熱が外部に伝搬してしまうことを抑えて、熱損失を低減することができる。

管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２は、一部が断熱パッケージ７９１の外側に露出される。そのため、断熱パッケージ７９１の内側においては管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２が支柱としてプレート７９３に対して立った状態とされ、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８が管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２に支持されて、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８が断熱パッケージ７９１の内面から離れている。

また、液体燃料導入管６２２は、平面視して高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８全体の重心において低温反応部６０６の下面に連結していることが望ましい。

なお、ゲッター材７２８は、例えば低温反応部６０６の表面に設けられるが、ゲッター材７２８の設ける位置は断熱パッケージ７９１の内側であれば特に限定されない。

次に、マイクロリアクタモジュール６００の動作について説明する。
まず、リード線７３７，７３８の間に電圧が印加されると、ゲッター材７２８がヒータによって加熱され、ゲッター材７２８が活性化される。これにより、断熱パッケージ７９１内のガスがゲッター材７２８に吸着され、断熱パッケージ７９１内の真空度が高まり、断熱効率が高まる。

また、リード線７３１，７３２の間に電圧が印加されると、電熱線７２０が発熱し、低温反応部６０６が加熱される。リード線７３３，７３４の間に電圧が印加されると、電熱線７２２が発熱し、高温反応部６０４が加熱される。リード線７３５，７３６の間に電圧が印加されると、電熱線７２４が発熱し、液体燃料導入管６２２の上部が加熱される。液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結部６０８が金属材料からなるため、これらの間で熱伝導しやすい。なお、電熱線７２０，７２２，７２４の電流・電圧が制御装置によって測定されることで、液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の温度が測定され、測定温度が制御装置にフィードバックされ、制御装置によって電熱線７２０，７２２，７２４の電圧が制御され、これにより液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の温度制御がなされる。

電熱線７２０，７２２，７２４によって液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６が加熱された状態において、液体燃料導入管６２２に液体燃料と水の混合液がポンプ等によって連続的又は断続的に供給されると、混合液が吸液材６２３に吸収され、毛細管現象により混合液が液体燃料導入管６２２内の上に向かって浸透する。そして、吸液材６２３内の混合液が気化し、燃料と水の混合気が吸液材から蒸散する。吸液材６２３内にて混合液が気化するから、突沸を抑えることができ、安定して気化することができる。

そして、吸液材６２３から蒸散した混合気は貫通孔６７８、改質燃料供給流路７０２、導入口６７を通って改質器４００Ｂ内に流れ込む。その後、混合気は改質器４００Ｂ内を流れている際には、混合気が加熱されて触媒反応することによって、水素ガス等が生成される（燃料がメタノールの場合には、上記化学反応式（１）、（２）を参照。）。

改質器４００Ｂで生成された混合気（水素ガス、二酸化炭素ガス、一酸化炭素ガス等を含む。）が排出口９９及び連通流路７０４を通って混合室７０８へと流れ込む。一方、空気がポンプ等によって管材６３４に供給され、貫通孔６７５及び空気供給流路７０６を通って混合室７０８へ流れ込み、水素ガス等の混合気と空気が混合される。

そして、空気、水素ガス、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス等を含む混合気が混合室７０８から導入口６７を通って一酸化炭素除去器５００Ｂ内へ流れ込む。混合気が一酸化炭素除去器５００Ｂ内を流れている時に、混合気中の一酸化炭素ガスが選択的に酸化され、一酸化炭素ガスが除去される。

そして、一酸化炭素が除去された状態の混合気が排出口９９から排気室７１８、貫通孔６７１、管材６２６を経由して、燃料電池の燃料極等に供給される。燃料電池では水素ガスの電気化学反応により電気が生成され、未反応の水素ガス等を含むオフガスが燃料電池から排出される。

以上の動作は初期段階の動作であり、その後の発電動作中は、混合液が液体燃料導入管６２２に供給され続ける。そして、燃料電池から排出されたオフガスに空気が混合され、その混合気（以下、燃焼混合気という。）が管材６３２及び管材６２８に供給される。管材６３２に供給された燃焼混合気は貫通孔６７４、燃焼燃料供給流路７１６、貫通孔６７６を通って燃焼用流路６２５に流れ込み、燃焼混合気が燃焼用流路６２５において触媒燃焼し、燃焼熱が発する。燃焼用流路６２５が低温反応部６０６の下側において液体燃料導入管６２２を周回しているため、燃焼熱によって液体燃料導入管６２２が加熱されるとともに低温反応部６０６が加熱される。そのため、電熱線７２０，７２４に供給する電力を小さくすることができ、エネルギーの利用効率が高まる。

一方、管材６２８に供給された燃焼混合気は貫通孔６７２、燃焼燃料供給流路７１０を通って燃焼室７１２へ流れ込み、燃焼混合気が燃焼室７１２において触媒燃焼する。これにより燃焼熱が発する。この燃焼熱によって改質器４００Ｂが加熱される。そのため、電熱線７２２に供給する電力を小さくすることができ、エネルギーの利用効率が高まる。
なお、燃料容器に貯留されている液体燃料が気化されて、その気化した燃料と空気の燃焼混合気が管材６２８，６３２に供給されるようにしても良い。

混合液が液体燃料導入管６２２に供給された状態であって、燃焼混合気が管材６２８，６３２に供給された状態において、制御装置が電熱線７２０，７２２，７２４の抵抗値によって温度を測定しながら、電熱線７２０，７２２，７２４の印加電圧を制御するとともに、ポンプ等を制御する。制御装置によってポンプが制御されると、管材６２８，６３２に供給される燃焼混合気の流量が制御され、これにより燃焼器６１２，６１４の燃焼熱量が制御される。このように制御装置が電熱線７２０，７２２，７２４及びポンプを制御することによって、それぞれ、液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の温度制御がなされる。ここで、高温反応部６０４が２５０℃〜４００℃、好ましくは３００℃〜３８０℃、低温反応部６０６が高温反応部４より低い温度、具体的には１２０℃〜２００℃、さらに好ましくは１４０℃〜１８０℃となるよう、温度制御を行う。

次いで、本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００を備える発電ユニット８０１の概略構成について説明する。図１９は本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００を備える発電ユニット８０１の一例を示す斜視図である。図１９に示すように、以上のようなマイクロリアクタモジュール６００は、発電ユニット８０１に組み付けて用いることができる。この発電ユニット８０１は、例えば、フレーム８０２と、フレーム８０２に対して着脱可能な燃料容器８０４と、流路、ポンプ、流量センサ及びバルブ等を有する流量制御ユニット８０６と、断熱パッケージ７９１に収容された状態のマイクロリアクタモジュール６００と、燃料電池、燃料電池を加湿する加湿器及び燃料電池で生成された副生成物を回収する回収器等を有する発電モジュール８０８と、マイクロリアクタモジュール６００及び発電モジュール８０８に空気（酸素）を供給するエアポンプ８１０と、二次電池、ＤＣ−ＤＣコンバータ及び発電ユニット８０１の出力で駆動する外部の機器と電気的に接続するための外部インターフェース等を有する電源ユニット８１２とを具備して構成される。流量制御ユニット８０６によって燃料容器８０４内の水と液体燃料の混合気がマイクロリアクタモジュール６００に供給されることで、上述のように水素ガスが生成され、水素ガスが発電モジュール８０８の燃料電池に供給され、生成された電気が電源ユニット８１２の二次電池に蓄電される。

図１９は、発電ユニット８０１を電源として用いる電子機器８５１の一例を示す斜視図である。図１９に示すように、この電子機器８５１は、携帯型の電子機器であって、例えばノート型パーソナルコンピュータである。電子機器８５１は、ＣＰＵ、ＲＡＭ、ＲＯＭ、その他の電子部品から構成された演算処理回路を内蔵するとともにキーボード８５２を備え付けた下筐体８５４と、液晶ディスプレイ８５６を備え付けた上筐体８５８と、を備える。下筐体８５４と上筐体８５８はヒンジで結合されており、上筐体８５８を下筐体８５４に重ねてキーボード８５２に液晶ディスプレイ８５６を相対させた状態で折り畳むことができるように構成されている。下筐体８５４の右側面から底面にかけて、発電ユニット８０１を装着するための装着部８６０が形成され、装着部８６０に発電ユニット８０１を装着すると、発電ユニット８０１の電気によって電子機器８５１が動作する。

以上のように本実施の形態によれば、一酸化炭素除去器５００Ｂ内を仕切材２０により１６個の反応室６８，７０，７２，７４，７６，７８，８０，８２，８４，８６，８８，９０，９２，９４，９６，９８に仕切、仕切材２０に設けた接続口６９，７１，７３，７５，７７，７９，８１，８３，８５，８７，８９，９１，９３，９５，９７によりこれらの反応室は隣接するいずれか２つの反応室と通じており、反応容器１０に設けた導入口６７から排出口９９までが１つの一酸化炭素除去流路として通じているので、流路の断面寸法を小さくし、流路表面に設けた触媒までの反応物としての水素ガスと酸素ガスと一酸化炭素ガスの混合気の拡散時間を短くすることができるとともに、流路長を長くして反応時間を長くすることができる。

また、仕切材２０は、床板２１と壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７とを、切り込み３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７部分で床板２１を挟持するとともに、切り込み５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７部分で壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７をそれぞれ挟持するように組み合わせることにより、互いに垂直に組みつけることで形成できるので、仕切材２０を用いて一酸化炭素除去器５００Ｂを容易に組み立てることができる。

また、断熱パッケージ７９１の内部空間が断熱空間となっており、高温反応部６０４が低温反応部６０６から離れ、高温反応部６０４から低温反応部６０６までの間隔が連結管６０８の長さ分となっている。従って、高温反応部６０４から低温反応部６０６への伝熱の経路が連結管６０８に限られ、高温を要しない低温反応部６０６への伝熱が限定される。特に、連結管６０８の高さ及び幅は高温反応部６０４と低温反応部６０６の高さ及び幅よりも小さいから、連結管６０８を通じた熱伝導も極力抑えられている。そのため、高温反応部６０４の熱損失を抑えることができるとともに、低温反応部６０６が設定温度以上に昇温することも抑えることができる。即ち、１つの断熱パッケージ７９１内に高温反応部６０４と低温反応部６０６を収容した場合でも、高温反応部６０４と低温反応部６０６の間で温度差を発生することができる。

また、低温反応部６０６と高温反応部６０４との間を通じた流路７０２，７０４，７１０，７１４を１本の連結管６０８にまとめた状態とされているので、連結管６０８等に発生する応力を小さくすることができる。つまり、高温反応部６０４と低温反応部６０６との間には温度差があるから、低温反応部６０６よりも高温反応部６０４のほうがより膨張するが、高温反応部６０４が連結管６０８との連結部以外は自由端となっているので、連結管６０８等に発生する応力を抑えることができる。特に、連結管６０８は高さや幅が高温反応部６０４や低温反応部６０６よりも小さく、更に連結管６０８は高温反応部６０４及び低温反応部６０６の幅方向中央部において高温反応部６０４及び低温反応部６０６に連結しているから、連結管６０８、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の応力発生を抑えることができる。

管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２は断熱パッケージ７９１の外側に延出しているが、これらは全て低温反応部６０６に連結されている。そのため、高温反応部６０４から断熱パッケージ７９１外への直接の伝熱を抑えることができ、高温反応部６０４の熱損失を抑えることができる。従って、１つの断熱パッケージ７９１内に高温反応部６０４と低温反応部６０６を収容した場合でも、高温反応部６０４と低温反応部６０６の間で温度差を発生することができる。

連結管６０８の下面、高温反応部６０４の下面及び低温反応部６０６の下面が面一となっているため、電熱線７２２を比較的簡単にパターニングすることができ、電熱線７２２の断線を抑えることができる。

また、液体燃料導入管６２２内に吸液材６２３を充填させて、液体燃料導入管６２２を気化器６１０としたので、マイクロリアクタモジュール６００の小型化・簡略化を図りつつ、混合液の気化に必要な温度状態（液体燃料導入管６２２の上部が１２０℃となる状態）とすることができる。

また、燃焼器プレート６２４は液体燃料導入管６２２の上端部において液体燃料導入管６２２の周囲に設けられて、更に液体燃料導入管６２２内の吸液材６２３が燃焼器プレート６２４の高さの位置まで充填されているから、第一燃焼器６１２における燃焼熱を混合液の気化に効率よく用いることができる。

なお、本発明は上記実施形態に限定されることなく、本発明の主旨を逸脱しない範囲において種々の改良及び設計の変更をおこなっても良い。

例えば、上記実施形態においては、仕切材２０を、天板１２及び底板１７に平行な床板２１と、側板１４，１６に平行な壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７とを組み合わせて形成したが、本発明はこれに限らず、例えば側板１３，１５に平行な壁板と壁板４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７とを組み合わせて形成してもよいし、側板１３，１５に平行な壁板と床板２１とを組み合わせて形成してもよい。また、上記実施形態においては、天板１２及び底板１７に平行な１枚の床板２１のみを用いたが、複数の床板を用いてもよい。

本発明に係わる反応装置の第１の実施形態における反応器を示す分解斜視図である。 本実施形態における反応器の上面図及び側面図である。 図２の切断線III−IIIに沿った面の矢視断面図である。 図２の切断面IV−IVに沿った面の矢視断面図である。 本実施形態における反応器に用いられる仕切材２０の分解斜視図である。 本実施形態における反応器を仕切材２０と垂直な面で切断した模式的な断面図である。 本実施形態における反応器に用いられる仕切材６０の分解斜視図である。 本発明に係わる反応装置の第３の実施形態におけるマイクロリアクタモジュールの側面図である。 本実施形態におけるマイクロリアクタモジュールを機能ごとに分けた場合の概略側面図である。 本実施形態におけるマイクロリアクタモジュールの分解斜視図である。 本実施形態のマイクロリアクタモジュールにおける、改質器の分解斜視図である。 図８の切断線XII−XIIに沿った面の矢視断面図である。 図８の切断線XIII−XIIIに沿った面の矢視断面図である。 図８の切断線ＸIV−ＸIVに沿った面の矢視断面図である。 図８の切断線XV−XVに沿った面の矢視断面図である。 本実施形態のマイクロリアクタモジュールにおける、燃焼混合気が供給されてから、生成物である水等が排出されるまでの経路を示した図面である。 本実施形態のマイクロリアクタモジュールにおける、液体燃料と水が供給されてから、生成物である水素リッチガスが排出されるまでの経路を示した図面である。 本実施形態のマイクロリアクタモジュールを覆う断熱パッケージの分解斜視図である。 本実施形態におけるマイクロリアクタモジュールを備える発電ユニットの斜視図である。 発電ユニットを電源として用いる電子機器の一例を示す斜視図である。

符号の説明

１ 反応器
１０ 反応容器
２１ 床板（第１の仕切板）
４１，４２，４３，４４，４５，４６，４７ 壁板（第２の仕切板）
３１，３２，３３，３４，３５，３６，３７，５１，５２，５３，５４，５５，５６，５７ 切り込み
６７ 導入口
６８，７０，７２，７４，７６，７８，８０，８２，８４，８６，８８，９０，９２，９４，９６，９８ 反応室
６９，７１，７３，７５，７７，７９，８１，８３，８５，８７，８９，９１，９３，９５，９７ 接続口
１６９，１７１，１７３，１７５，１７７，１７９，１８１，１８３，１８５，１８７，１８９，１９１，１９３，１９５，１９７ 切欠き
９９ 排出口

Claims (10)

1. 第１の温度に設定され、水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気である第１の反応物の改質反応により、水素及び一酸化炭素が含まれる第１の生成物を生成する、改質器である第１の反応部と、
   前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を選択酸化によって除去して第２の生成物を生成する、一酸化炭素除去器である第２の反応部と、
   前記第１の反応部と前記第２の反応部との間で前記第１の生成物を送る連結管と、を備える反応装置において、
   前記第１の反応部及び前記第２の反応部の少なくとも何れか一方は、
   中空を有する箱体と、
   前記箱体内に収容された少なくとも一つの第１の仕切り板と、
   前記箱体内に収容され、互いに平行に配置された複数の第２の仕切り板と、を備え、
   前記複数の第２の仕切り板は、前記第１の仕切り板に対して垂直方向に設けられ、
   前記箱体の内部空間内が前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板によって分割されて複数の反応室が形成され、
   前記第１の仕切り板には、前記第１の仕切り板の法線方向に沿って互いに隣接する第１及び第２の前記反応室間に通じる第１の接続口が形成され、且つ
   前記第１及び第２の反応室の一部を画定する前記第２の仕切り板には、前記第１の仕切り板と平行な方向に沿って互いに隣接する第２及び第３の前記反応室間に通じる第２の接続口が形成され、
   前記第１乃至第３の反応室が通じることにより反応物が流れる反応流路が形成され、
   前記第１の接続口は、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における一方の側の端部に形成され、且つ
   前記第２の接続口は、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における前記一方の側とは反対側の他方の側の端部に形成されていることを特徴とする反応装置。
2. 第１の温度に設定され、水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気である第１の反応物の改質反応により、水素及び一酸化炭素が含まれる第１の生成物を生成する、改質器である第１の反応部と、
   前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を選択酸化によって除去して第２の生成物を生成する、一酸化炭素除去器である第２の反応部と、
   前記第１の反応部と前記第２の反応部との間で前記第１の生成物を送る連結管と、を備える反応装置において、
   前記第１の反応部及び前記第２の反応部の少なくとも何れか一方は、
   中空を有する箱体と、
   前記箱体内に収容された少なくとも一つの第１の仕切り板と、
   前記箱体内に収容され、互いに平行に配置された複数の第２の仕切り板と、を備え、
   前記複数の第２の仕切り板は、前記第１の仕切り板に対して垂直方向に設けられ、
   前記箱体の内部空間内が前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板によって分割されて複数の反応室が形成され、
   前記第１の仕切り板には、前記第１の仕切り板の法線方向に沿って互いに隣接する第１及び第２の前記反応室間に通じる第１の切欠きが形成され、且つ
   前記第１及び第２の反応室の一部を画定する前記第２の仕切り板には、前記第１の仕切り板と平行な方向に沿って互いに隣接する第２及び第３の前記反応室間に通じる第２の切欠きが形成され、
   前記第１乃至第３の反応室が通じることにより反応物が流れる反応流路が形成され、
   前記第１の切欠きは、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における一方の側の端部に形成され、且つ
   前記第２の切欠きは、前記第１の仕切り板と前記各第２の仕切り板との交線方向における前記一方の側とは反対側の他方の側の端部に形成されていることを特徴とする反応装置。
3. 前記箱体は、下面で開口し、開口内に前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板を収容する箱型部材と、前記下面開口を閉塞する底板と、を有し、前記第１の仕切り板は前記底板と平行に設けられることを特徴とする請求項１または２に記載の反応装置。
4. 前記複数の第２の仕切り板は、前記底板上に垂直に立設されていることを特徴とする請求項３に記載の反応装置。
5. 前記第１の仕切り板と前記複数の第２の仕切り板とのうち少なくとも一方に切り込みが形成され、該切り込みの箇所で前記第１の仕切り板と前記複数の第２の仕切り板とが組み合わされていることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の反応装置。
6. 前記第１の仕切り板と前記複数の第２の仕切り板とは、溶接または蝋付けの何れかによって接合されていることを特徴とする請求項５に記載の反応装置。
7. 前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板の縁部分が、前記箱体の内面に当接していることを特徴とする請求項１から６のいずれか一項に記載の反応装置。
8. 前記第１の仕切り板及び前記複数の第２の仕切り板の縁部分が、前記箱体の内面に、溶接または蝋付けの何れかによって接合されていることを特徴とする請求項７に記載の反応装置。
9. 前記反応装置は、更に、前記第１の反応部及び前記第２の反応部の少なくとも何れか一方の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を更に備えることを特徴とする請求項１から８の何れか一項に記載の反応装置。
10. 前記反応装置は、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部と前記連結管の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする請求項１から８の何れか一項に記載の反応装置。

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