JP2003340273A - 化学反応装置及び燃料電池システム並びにその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 マイクロリアクタに用いる薄膜ヒータ及びヒ
ータ配線を被覆する保護膜が良好に平坦化された化学反
応装置を提供するとともに、該保護膜の形成工程におい
て、基板表面の平坦性を向上させることができる製造方
法を提供する。 【解決手段】 マイクロリアクタは、主基板１０の一面
側に形成された反応流路２０と、反応流路の開放端を閉
止するように主基板１０に接合された閉止基板３０と、
主基板１０の他面側に、上記反応流路２０の形成領域に
対応して形成された薄膜ヒータ４０と、薄膜ヒータ４０
上に積層形成されたヒータ配線５０と、少なくとも、上
記ヒータ配線５０及び薄膜ヒータ４０を含む領域に、保
護膜形成材料を塗布し、平坦化工程で定温保持して表面
を平坦化した後、溶剤蒸発工程で溶剤を蒸発させた後、
膜形成反応工程にて膜形成反応を促進させ、焼成工程に
て焼処理して得られる被覆膜からなる保護膜６０と、を
備えて構成されている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、化学反応装置及び
燃料電池システム並びにその製造方法に関し、特に、微
小基板に形成された反応流路における触媒反応により、
水素ガス等の所望の流体物質の生成が可能な化学反応装
置及びそれを用いた燃料電池システム、並びにその製造
方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、化学反応工学の分野においては、
流体化された混合物質を反応流路（チャネル）内に設け
られた触媒による化学反応（触媒反応）により、所望の
流体物質を生成する化学反応装置（「流路反応器」、又
は、「チャネルリアクタ」ともいう）が知られている。

【０００３】近年、このような化学反応装置の技術分野
に、集積回路等の半導体デバイス製造分野等で蓄積され
た微細加工技術（マイクロテクノロジー）をはじめとす
る、いわゆる、マイクロマシン製造技術を適用して、例
えば、単一のシリコンチップ上の微小空間にミリメート
ルオーダー又はミクロンオーダーの混合器や反応流路、
分析器等の各種機能要素を集積化したマイクロリアクタ
（又は、「マイクロチャネルリアクタ」ともいう）の研
究開発が活発に行われている。

【０００４】ここで、マイクロリアクタにおける主要な
構成である反応流路部について、図１２を参照して簡単
に説明する。マイクロリアクタの反応流路部は、概略、
図１２（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すように、シリコン
等の微小な主基板１０ｐの一面側にフォトエッチング技
術等を用いて、例えば、ミクロンオーダーの幅及び深さ
を有する溝部からなる反応流路（マイクロチャネル）２
０ｐを形成し、該反応流路２０ｐの内壁面（側壁面ある
いは底面；ここでは、底面）に所定の触媒２１ｐを付着
形成した後、該主基板１０ｐの一面側に、上記反応流路
２０ｐの開放部（上記溝部の開放端）を閉止するように
ガラス等の閉止基板３０ｐを接合した構成を有してい
る。

【０００５】特に、マイクロリアクタにおける化学反応
（触媒反応）が特定の熱条件による吸熱反応を伴う場合
には、化学反応時に反応流路２０ｐ（詳しくは、触媒２
１ｐ）に特定の熱量を供給するために、例えば、図１２
（ｂ）、（ｃ）に示すように、主基板１０ｐの他面側
（閉止基板３０ｐとの接合面とは反対側）に、上記反応
流路２０ｐの形状（形成領域）に対応して、例えば蛇行
した形状にパターニング形成された発熱抵抗体等からな
る薄膜ヒータ４０ｐと、該薄膜ヒータ４０ｐの上層であ
って、例えば、薄膜ヒータ４０ｐの平面形状の両端部に
沿って形成されたヒータ配線５０ｐを備えた構成が適用
される。ここで、図中、５１ｐは、図示を省略したヒー
タ電源と電気的に接続するための電極パッドであって、
例えば、ヒータ配線５０の端部等の所定の位置に設けら
れる。

【０００６】なお、図１２（ａ）、（ｃ）においては、
反応流路２０ｐ及び薄膜ヒータ４０ｐの形状を明確にす
るために、便宜的にハッチングを施して示した。また、
図１２においては、マイクロリアクタ（化学反応装置）
の側部に反応流路２０ｐへの流体物質の導入部２０ａ及
び排出部２０ｂを設けた構成を示したが、主基板１０ｐ
又は閉止基板３０ｐに対して垂直方向（すなわち、図１
２（ａ）、（ｃ）において、紙面に垂直方向）に上記導
入部２０ａ及び排出部２０ｂが設けられた構成であって
もよい。

【０００７】このような概略構成を有するマイクロリア
クタにおいて、例えば、メタノールと水からなる原料物
質を気化した流体物質（混合ガス）を上記反応流路２０
ｐの導入部２０ａ側から導入するとともに、図示を省略
したヒータ電源により薄膜ヒータ４０ｐに所定の電圧を
印加して加熱し、反応流路２０ｐが所定の温度となるよ
うに熱エネルギーを供給することにより、反応流路２０
ｐ内に付着形成された触媒２１ｐによる吸熱触媒反応が
生じて、水素ガスと少量の二酸化炭素等が生成され（メ
タノール水蒸気改質反応）、反応流路２０ｐの排出部２
０ｂから排出される。なお、メタノール等のアルコール
系原料から上述したような水蒸気改質反応により水素ガ
スを生成する技術は、近年、実用化に向けての研究開発
が目覚ましい燃料改質型の燃料電池システムにおける燃
料（水素）供給装置にも適用される技術である。

【０００８】そして、このようなマイクロリアクタにお
いては、反応流路の構成を微細化することにより、次に
示すような種々の利点が得られるという特徴を有してい
る。 （１）反応流路における反応容積が小さくなるので、反
応流路及びヒータ間の表面積と反応流路の体積との比
（表面積／体積比）が高くなり、触媒反応時の熱伝導特
性が向上して、上述したような化学反応の反応効率が改
善されるという利点がある。

【０００９】（２）また、反応流路の径（断面形状のサ
イズ）が小さくなるので、混合物質を構成する反応分子
の拡散混合時間が短くなり、反応流路内における触媒反
応の進行速度（反応速度）が向上するという利点があ
る。 （３）さらに、マイクロリアクタ自体が小型であるの
で、大型炉を製造するときに適用されるような、小型実
験炉での検証結果に合わせた段階的なスケールアップ
（装置規模の大型化や流体物質の生成能力の向上）に伴
う煩雑な反応工学的な検討が不要になるという利点があ
る。なお、マイクロリアクタの具体的な構成例について
は、後述する発明の実施の形態において詳しく説明す
る。

【００１０】ところで、上述したようなマイクロリアク
タに適用される薄膜ヒータ４０ｐ及びヒータ配線５０ｐ
の要部断面構造は、例えば、図１３に示すように、シリ
コン等の主基板１０ｐの他面側（図１３では上面側；図
１２（ｂ）では下面側に相当）の所定の領域に、酸化物
や窒化物等の抵抗体材料からなる薄膜ヒータ４０ｐが設
けられ、該薄膜ヒータ４０ｐの所定の領域（図１２にお
いては、薄膜ヒータ４０ｐの端部に沿って）上に低抵抗
の配線材料からなるヒータ配線５０ｐが積層され、少な
くともヒータ配線５０ｐ及び薄膜ヒータ４０ｐを被覆
（図１３においては、主基板１０ｐ上も被覆）して保護
する絶縁性の保護膜６０ｐが設けられた構成を有してい
る。

【００１１】ここで、主基板１０ｐの特定の面（薄膜ヒ
ータ４０ｐやヒータ配線５０ｐが形成された面）に、上
述したような保護膜６０ｐを形成する場合、従来におい
ては、保護膜６０ｐは、電気的な絶縁及び機械的な保護
を目的として形成されているに過ぎず、ヒータ配線５０
ｐ及び薄膜ヒータ４０ｐ上に略一定の厚さに形成されて
いた。

【００１２】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、マイク
ロリアクタにおいて、ヒータ配線及び薄膜ヒータ上に上
述のような保護膜が形成されている場合、このようなマ
イクロリアクタを、例えば、他の周辺部材へ接合する場
合や複数のマイクロリアクタ相互を積層化する場合等
に、薄膜ヒータ及びヒータ配線の形成面が平坦でないた
め、各構成間に無駄な隙間が発生して、薄膜ヒータから
上記反応流路以外の領域や空間へ放出される熱エネルギ
ーが増加して、熱伝導効率が低下する。更には、上記保
護膜の上層にさらに配線層等を形成する場合に、当該配
線層等に膜厚のバラツキや断線等が発生することがあ
る、という問題を有していた。

【００１３】そこで、本発明は、上述した問題点に鑑
み、特に、マイクロリアクタに用いる薄膜ヒータ及びヒ
ータ配線を被覆する保護膜が良好に平坦化された化学反
応装置及びそれを用いた燃料電池システムを提供すると
ともに、該保護膜の形成工程において、基板表面の平坦
性を向上させることができる化学反応装置の製造方法を
提供することを目的とする。

【００１４】

【課題を解決するための手段】請求項１記載の化学反応
装置は、少なくとも連続的に形成された反応流路を有
し、該反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に
変換する化学反応を生じる化学反応装置において、少な
くとも、前記反応流路を含む領域に対応して形成され、
前記反応流路に所定の熱量を供給する温度調整層と、該
温度調整層の所定の領域に形成され、前記温度調整層に
おいて前記熱量を発生させるための電力を供給する配線
層と、前記配線層あるいは前記温度調整層の積層高さを
基準として、少なくとも、前記温度調整層を含む領域に
所定の平坦性を有するように形成された絶縁性の保護膜
と、を備えることを特徴としている。

【００１５】請求項２記載の化学反応装置は、請求項１
記載の化学反応装置において、前記保護膜は、前記温度
調整層及び前記配線層を含む領域に塗布した所定の保護
膜形成材料に対して、少なくとも、第１の温度で第１の
時間保持して前記保護膜形成材料の表面を平坦にした
後、前記第１の温度から第２の温度へ第１の温度上昇率
で昇温して前記保護膜形成材料の溶剤を蒸発させる第１
の昇温領域と、前記第２の温度から第３の温度へ第２の
温度上昇率で昇温して膜形成反応を生じさる第２の昇温
領域を有して得られたものであり、前記第１の温度上昇
率は前記第２の温度上昇率より小さいことを特徴として
いる。

【００１６】請求項３記載の化学反応装置は、請求項２
記載の化学反応装置において、前記保護膜は、更に、第
４の温度で第２の時間保持して焼成することにより得ら
れたものであることを特徴としている。請求項４記載の
化学反応装置は、請求項２記載の化学反応装置におい
て、前記第１の昇温領域は、少なくとも、前記第１の温
度上昇率より小さい第３の温度上昇率で昇温する第３の
昇温領域と、前記第１の温度上昇率より大きい第４の温
度上昇率で昇温する第４の昇温領域と、を有することを
特徴としている。

【００１７】請求項５記載の化学反応装置は、請求項２
記載の化学反応装置において、前記第１の温度は室温乃
至３０℃程度の温度であり、前記第２の温度は１４５℃
乃至１５５℃程度の温度であることを特徴としている。
請求項６記載の化学反応装置は、請求項２記載の化学反
応装置において、前記第１の時間は少なくとも５分であ
り、前記第１の温度上昇率は、４５℃の昇温に少なくと
も５分かかる程度の温度上昇率であり、前記第２の温度
上昇率は、５０℃の昇温に少なくとも５分かかる程度の
温度上昇率であることを特徴とする。

【００１８】請求項７記載の化学反応装置は、請求項３
記載の化学反応装置において、前記第４の温度は３４５
℃乃至３５５℃程度の温度であることを特徴としてい
る。請求項８記載の化学反応装置は、請求項３記載の化
学反応装置において、前記第２の時間は少なくとも３０
分であることを特徴としている。請求項９記載の化学反
応装置は、請求項１乃至８のいずれかに記載の化学反応
装置において、前記保護膜は、前記配線層あるいは前記
温度調整層の積層高さを基準として、概ね１μｍ以下の
平坦性を有していることを特徴としている。

【００１９】請求項１０記載の化学反応装置は、請求項
１乃至９のいずれかに記載の化学反応装置において、前
記温度調整層は、所定の発熱特性を有する抵抗体層であ
り、前記配線層は、前記温度調整層上に所定の配線パタ
ーン形状を有し、少なくとも第１の導電性配線層及び第
２の導電性配線層を積層して形成された積層配線である
ことを特徴としている。

【００２０】請求項１１記載の化学反応装置は、請求項
１０記載の化学反応装置において、前記温度調整層は、
タングステンを含有する合金からなることを特徴として
いる。請求項１２記載の化学反応装置は、請求項１０又
は１１記載の化学反応装置において、前記第１の導電性
配線層は、金、銅、金を含有する合金、及び、銅を含有
する合金の中から選択された材料からなり、前記第２の
導電性配線層は、タングステン、モリブデン、タンタ
ル、タングステンを含有する合金、モリブデンを含有す
る合金、タンタルを含有する合金の中から選択された材
料からなることを特徴としている。

【００２１】請求項１３記載の化学反応装置は、請求項
１乃至１２のいずれかに記載の化学反応装置において、
前記反応流路は、第１の基板の一面側に所定の流路形状
を有する溝部が形成され、前記第１の基板の一面側に第
２の基板の一面側を接合して前記溝部の開放端を閉止す
ることにより構成されていることを特徴としている。請
求項１４記載の化学反応装置は、請求項１３記載の化学
反応装置において、前記温度調整層、前記配線層及び前
記保護膜は、前記第１の基板の他面側に形成されている
ことを特徴としている。請求項１５記載の化学反応装置
は、請求項１３記載の化学反応装置において、前記温度
調整層、前記配線層及び前記保護膜は、前記第２の基板
の他面側に形成されていることを特徴としている。

【００２２】請求項１６記載の化学反応装置は、請求項
１３乃至１５のいずれかに記載の化学反応装置におい
て、前記化学反応装置は、少なくとも、前記第１の基板
及び第２の基板が微小基板からなり、前記反応流路がミ
クロンオーダーの微細化された流路形状を有して形成さ
れていることを特徴としている。請求項１７記載の化学
反応装置は、請求項１乃至１６のいずれかに記載の化学
反応装置において、前記化学反応装置は、前記反応流路
が個別に形成された複数の反応領域を有し、該各反応領
域ごとに互いに異なる化学反応を生じるように構成され
ていることを特徴としている。

【００２３】請求項１８記載の化学反応装置は、請求項
１乃至１７のいずれかに記載の化学反応装置において、
前記化学反応装置は、前記反応流路内の少なくとも一部
に所定の触媒層が設けられ、前記温度調整層から前記触
媒層に供給される所定の熱量に基づいて、吸熱又は発熱
を伴う前記化学反応を生じることにより、前記第１の流
体物質から前記第２の流体物質を生成することを特徴と
している。

【００２４】請求項１９記載の化学反応装置は、請求項
１乃至１８のいずれかに記載の化学反応装置において、
前記第１の流体物質は、アルコール系の気体燃料と酸素
を含む混合ガスであり、前記第２の流体物質は、水素ガ
スであって、前記化学反応装置は、少なくとも、前記温
度調整層から供給される熱量に基づいて前記反応流路内
で水蒸気改質反応を生じることにより、前記第１の流体
物質から前記第２の流体物質を生成することを特徴とし
ている。

【００２５】請求項２０記載の化学反応装置は、請求項
１乃至１８のいずれかに記載の化学反応装置において、
前記第１の流体物質は、アルコール系の液体燃料又は水
であり、前記第２の流体物質は、前記第１の流体物質が
気化した燃料ガス又は水蒸気であって、前記化学反応装
置は、少なくとも、前記温度調整層から供給される熱量
に基づいて前記反応流路内で気化反応を生じることによ
り、前記第１の流体物質から前記第２の流体物質を生成
することを特徴としている。

【００２６】請求項２１記載の化学反応装置は、請求項
１乃至１８のいずれかに記載の化学反応装置において、
前記第１の流体物質は、一酸化炭素ガスと酸素を含む混
合ガスであり、前記第２の流体物質は、水素ガス及び二
酸化炭素ガスであって、前記化学反応装置は、少なくと
も、前記温度調整層から供給される熱量に基づいて前記
反応流路内で水性シフト反応及び選択酸化反応を生じる
ことにより、前記第１の流体物質から前記第２の流体物
質を生成することを特徴としている。

【００２７】請求項２２記載の燃料電池システムは、少
なくとも、連続的に形成された反応流路と、前記反応流
路を含む領域に対応して形成され、前記反応流路に所定
の熱量を供給する温度調整層と、該温度調整層の所定の
領域に形成され、前記温度調整層において前記熱量を発
生させるための電力を供給する配線層と、該配線層ある
いは前記温度調整層の積層高さを基準として、少なくと
も、前記温度調整層を含む領域に所定の平坦性を有する
ように形成された絶縁性の保護膜と、を備え、少なくと
も、前記温度調整層から供給される熱量に基づいて前記
反応流路内で水蒸気改質反応を生じることにより、前記
反応流路内でアルコール系の気体燃料と酸素を含む混合
ガスを水素ガスに変換する化学反応を生じる化学反応装
置と、前記化学反応装置によって生成された水素と酸素
とを反応させて発電を行う燃料電池と、を備えることを
特徴としている。

【００２８】請求項２３記載の化学反応装置の製造方法
は、少なくとも連続的に形成された反応流路を有し、該
反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換す
る化学反応を生じる化学反応装置の製造方法において、
少なくとも、前記反応流路を含む領域に対応して形成さ
れた温度調整層、及び、該温度調整層の所定の領域に形
成された配線層を含む領域に、所定の保護膜形成材料を
塗布する工程と、第１の温度で第１の時間保持して、塗
布された前記保護膜形成材料の表面を平坦化する工程
と、前記第１の温度から第２の温度に第１の温度上昇率
で昇温させて前記保護膜形成材料内の溶剤を蒸発させる
工程と、前記第２の温度から第３の温度へ第２の温度上
昇率で昇温して膜形成反応を生じさる工程と、を含み、
前記第２の温度上昇率は前記第１の温度上昇率および第
３の温度上昇率より小さいことを特徴としている。

【００２９】請求項２４記載の化学反応装置の製造方法
は、請求項２３記載の化学反応装置の製造方法におい
て、更に、第４の温度で第２の時間保持して焼成する工
程を含むことを特徴としている。請求項２５記載の化学
反応装置の製造方法は、請求項２３記載の化学反応装置
の製造方法において、前記保護膜形成材料内の溶剤を蒸
発させる工程は、少なくとも、前記第１の温度上昇率よ
り小さい第３の温度上昇率で昇温する工程と、前記第１
の温度上昇率より大きい第４の温度上昇率で昇温する工
程と、を有することを特徴としている。

【００３０】請求項２６記載の化学反応装置の製造方法
は、請求項２３記載の化学反応装置の製造方法におい
て、前記第１の温度は室温乃至３０℃程度の温度であ
り、前記第２の温度は１４５℃乃至１５５℃程度の温度
であることを特徴としている。請求項２７記載の化学反
応装置の製造方法は、請求項２３記載の化学反応装置の
製造方法において、前記第１の時間は少なくとも５分で
あり、前記第１の温度上昇率は、４５℃の昇温に少なく
とも５分かかる程度の温度上昇率であり、前記第２の温
度上昇率は、５０℃の昇温に少なくとも５分かかる程度
の温度上昇率であることを特徴としている。

【００３１】請求項２８記載の化学反応装置の製造方法
は、請求項２４記載の化学反応装置の製造方法におい
て、前記第４の温度は３４５℃乃至３５５℃程度の温度
であることを特徴としている。請求項２９記載の化学反
応装置の製造方法は、請求項２４記載の化学反応装置の
製造方法において、前記第２の時間は、少なくとも３０
分であることを特徴としている。請求項３０記載の化学
反応装置の製造方法は、請求項２３又は２９記載の化学
反応装置の製造方法において、前記保護膜形成材料を塗
布する工程は、酸化物系あるいは窒化物系の保護膜形成
材料をスピンコート法により塗布することを特徴として
いる。

【００３２】すなわち、本発明に係る化学反応装置及び
燃料電池システム並びにその製造方法は、所定の流路形
状を有する溝部が設けられた微小な主基板（第１の基
板）に、微小な閉止基板（第２の基板）を接合すること
により構成される反応流路内で、例えば、アルコール系
の気体燃料と酸素の混合ガス（第１の流体物質）から水
素ガス（第２の流体物質）を生成する化学反応を生じる
化学反応装置であって、反応流路に所定の熱量を供給し
て上記化学反応を促進又は制御する薄膜ヒータ（温度調
整層）と、該薄膜ヒータに電力を供給して所定の熱量を
発生させるためのヒータ配線（配線層）と、を備えた構
成において、少なくとも、以下の各工程を含む製造方法
により、薄膜ヒータ又はヒータ配線の積層高さを基準と
して、薄膜ヒータ及びヒータ配線の形成領域を被覆、保
護するように保護膜を形成したことを特徴としている。

【００３３】ここで、本発明に適用される製造方法は、
少なくとも、 酸化物系又は窒化物系の保護膜形成材料（被覆形成用
塗布液）を、薄膜ヒータ及びヒータ配線の形成領域を被
覆するように塗布する工程 塗布後、第１の温度（室温程度）で第１の時間（５分
以上）保持して塗布された保護膜形成材料の表面を平坦
化する工程 第１の温度から第２の温度（７０℃±５℃程度）まで
５分以上の時間をかけて温度上昇させ、次いで、５分以
上の時間をかけて第２の温度から第３の温度（８０℃±
５℃程度）まで５分以上の時間をかけて温度上昇させ、
さらに、第３の温度から第４の温度（１５０℃±５℃程
度）まで５分以上の時間をかけて温度上昇させて保護膜
形成材料内の溶剤を蒸発させる工程の各工程を含んでい
ることを特徴とし、上記加熱工程の後、さらに、 第４の温度から第５の温度（３５０℃±５℃程度）ま
で、５分で５０℃程度の温度上昇割合で温度上昇させて
膜形成反応を促進させる工程 第５の温度で３０分以上保持して焼成する工程を含む
ものであってもよい。

【００３４】これによれば、微小空間に形成されたマイ
クロリアクタ（化学反応装置）のように、集積回路に比
較して、積層部の表面段差が大きく、かつ、平坦化の対
象となる領域（例えば、上記薄膜ヒータ及びヒータ配線
の形成領域）が広い場合であっても、良好な平坦性（概
ね、１μｍ以下）を有する保護膜を形成することができ
る。したがって、集積回路等の製造プロセスにおいて確
立された、スピンコート法による保護膜形成材料（被覆
形成用塗布液）の塗布技術や、ホットプレートを用いた
基板の加熱制御技術（あるいは、保護膜形成材料の乾
燥、焼成技術）をそのまま適用しつつ、マイクロリアク
タ特有の構成やスケールに対応した、良好な平坦性を有
する保護膜を形成することができる有効な製造条件を提
示することができる。

【００３５】また、マイクロリアクタの表面段差（例え
ば、薄膜ヒータとヒータ配線間の段差）を良好に平坦化
することができるので、他の周辺部材への接合や複数の
マイクロリアクタ相互の積層化等を行う際に、各構成間
の隙の発生を防止して、装置規模の省スペース化や小型
化を図ることができるとともに、薄膜ヒータから反応流
路以外の領域や空間への熱エネルギーの放出を抑制し
て、熱伝導効率の高いマイクロリアクタを実現すること
ができる。さらに、保護膜（絶縁膜）上にさらに配線層
等を形成する場合にあっては、当該配線層の膜厚のバラ
ツキや断線等を抑制することができ、信頼性の高いマイ
クロリアクタを実現することができる。更に、この化学
反応装置を、燃料改質型の燃料電池システムにおける燃
料改質部等に良好に適用することができ、燃料電池シス
テムを小型化することができる。

【００３６】

【発明の実施の形態】以下、本発明に係る化学反応装置
及び燃料電池システム並びにその製造方法の実施の形態
について、図面を参照しながら説明する。まず、本発明
に係る化学反応装置の一実施形態について、図面を参照
して説明する。図１は、本発明に係る化学反応装置の一
実施形態を示す概略構成図であり、図２は、本実施形態
に係る化学反応装置の積層構成を示す要部断面図であ
る。なお、図１においては、化学反応装置の構成を明瞭
にするために、反応流路の流路形状及び薄膜ヒータの平
面形状に対して便宜的にハッチングを施して示す。

【００３７】図１に示すように、本実施形態に係るマイ
クロリアクタ（化学反応装置）は、大別して、微小基板
からなる主基板（第１の基板）１０と、該主基板１０の
一面側に所定の溝状の断面形状及び蛇行する平面形状
（流路形状）を有して形成された反応流路２０と、該反
応流路２０の内壁面（例えば、反応流路２０の側壁面や
底面）に付着形成された触媒層２１と、主基板１０の一
面側（反応流路２０の溝部開放端側）に接合された微小
基板からなる閉止基板（第２の基板）３０と、上記主基
板１０の他面側（閉止基板３０との接合面とは反対側の
面）に、上記反応流路２０の形成領域（平面形状）を含
む領域に、例えば、単一の矩形状に形成された発熱抵抗
体等からなる薄膜ヒータ（温度調整層）４０と、薄膜ヒ
ータ４０の両端部に沿って所定の形状でパターニング形
成されたヒータ配線（配線層）５０と、少なくとも、上
記ヒータ配線５０及び薄膜ヒータ４０が形成された領域
を被覆して保護する絶縁性の保護膜６０と、を備えて構
成されている。

【００３８】ここで、反応流路２０は、図１（ａ）、
（ｂ）に示すように、シリコン等からなる主基板１０の
一面側に、任意の溝状の断面形状及び平面形状（ここで
は、蛇行形状）を有するように形成され、内壁面（ここ
では、底面）に、例えば、銅−亜鉛（Ｃｕ−Ｚｎ）系の
触媒層２１が付着形成された溝部を有し、該溝部の開放
端をガラス等の閉止基板３０を接合して閉止することに
より、連続的なパターンを有し、外部から遮断された流
路（反応流路２０）が構成される。すなわち、所定の流
体物質の導入部２０ａ及び排出部２０ｂにのみ開口部を
備えた流路が形成される。

【００３９】なお、図１においては、化学反応装置の反
応流路部を構成する主基板１０及び閉止基板３０の側部
に反応流路２０への流体物質の導入部２０ａ及び排出部
２０ｂが設けられた構成を示したが、本発明はこれに限
定されるものではなく、主基板１０又は閉止基板３０に
対して垂直方向（すなわち、図１（ａ）、（ｃ）におい
て、紙面に垂直方向）に上記導入部２０ａ及び排出部２
０ｂが設けられた構成を有するものであってもよい。

【００４０】また、薄膜ヒータ４０は、例えば、図１
（ｂ）、（ｃ）に示すように、主基板１０の他面側であ
って、少なくとも、主基板１０の一面側に形成された反
応流路２０の全域を含む領域に、所定の平面形状（ここ
では、単一の矩形形状）を有し、かつ、所定の発熱特性
を有する抵抗体の薄膜層により構成されている。ここ
で、薄膜ヒータ４０は、具体的には、タングステン−チ
タン（ＷＴｉ）や、タングステン（Ｗ）、タンタル（Ｔ
ａ）を含む金属化合物、あるいは、酸化物（−Ｏ）や窒
化物（−Ｎ）を含む化合物等を良好に適用することがで
きる。なお、本実施形態においては、発熱抵抗体として
タングステン−チタンを、例えば、２１０ｎｍ（２１０
０Å）の膜厚で形成した場合について示す（図２参
照）。

【００４１】ヒータ配線５０は、例えば、図１（ｂ）、
（ｃ）及び図２に示すように、上記薄膜ヒータ４０上の
所定の領域に、各々異なる導電性材料により構成された
下層配線層５１と上層配線層５２からなる積層配線構造
を有して構成されている。ここで、ヒータ配線５０の積
層配線構造を構成する各配線層５１、５２は、少なくと
も、所定の低抵抗特性を有し、高い電気伝導効率で上記
薄膜ヒータ４０に電気エネルギーを供給することができ
る導電性材料を良好に適用することができる。また、各
配線層５１、５２は、薄膜ヒータ４０を構成する材料及
び配線層５１、５２を構成する各材料に対して、剥離や
電気的特性の劣化を生じにくく、さらには、上層に被覆
形成される保護膜を含め、積層される各層相互との接合
性や密着性に優れた導電性材料であることが望ましい。

【００４２】具体的には、下層配線層５１として、金
（Ａｕ）、銅（Ｃｕ）、あるいは、これらの金属に任意
の材料を含む金属化合物（合金）を良好に適用すること
ができ、また、上層配線層５２として、タングステン
（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、タンタル（Ｔａ）等の高
融点金属材料、あるいは、これらの高融点金属材料にチ
タン（Ｔｉ）やアルミニウム（Ａｌ）、シリコン（Ｓ
ｉ）等から選択された任意の材料を含む金属化合物（合
金）を良好に適用することができる。なお、本実施形態
においては、下層配線層５１として金を、例えば、７０
０ｎｍ（７０００Å）の膜厚で形成し、上層配線層５２
としてタングステン−チタン（ＷＴｉ）を、例えば、３
００ｎｍ（３０００Å）の膜厚で形成した場合について
示す（図２参照）。

【００４３】さらに、保護膜６０は、例えば、酸化シリ
コン（ＳｉＯ_２）や窒化シリコン（Ｓｉ_３Ｎ_４）等から
なる絶縁性の被覆膜であって、図２に示すように、微小
基板１０上及び薄膜ヒータ４０上、並びに、薄膜ヒータ
４０上に積層されたヒータ配線５０上の領域を被覆、保
護しつつ、該保護膜６０の形成領域の表面段差が、所定
の平坦性（例えば、概ね１μｍ以下）を有するように形
成されている。ここで、保護膜６０は、具体的には、半
導体デバイス製造技術において適用されるような、一般
に市販されている被覆形成用塗布液（例えば、ＳｉＯ_２
系被覆形成用塗布液）を良好に適用することができ、特
に、後述するような本発明特有の製造方法を適用するこ
とにより、上記所定の平坦性を良好に実現することがで
きる。なお、ヒータ配線５０に図示を省略した電極パッ
ドを設け、ヒータ電源と電気的に接続する構成を適用す
る場合には、例えば、保護膜６０に開口部を形成して、
電極パッドを露出するようにしてもよい。

【００４４】このような積層構造によれば、薄膜ヒータ
４０やヒータ配線５０等が積層形成されるマイクロリア
クタの特定の面（本実施形態においては、主基板１０の
他面側）を、所定の平坦性を有する保護膜６０により被
覆することにより、表面段差が良好に抑制された接合面
（上記特定の面）を有するマイクロリアクタを実現する
ことができるので、該特定の面に対して、他の周辺部材
を接合する場合や、複数のマイクロリアクタ相互を積層
形成する場合等に、各構成間に隙が発生することを防止
して、装置規模の省スペース化や小型化を図ることがで
きるとともに、薄膜ヒータ４０から反応流路２０以外の
領域や空間への熱エネルギーの放出を抑制して、熱伝導
効率の向上を図ることができる。また、保護膜６０上に
さらに配線層等を形成する場合にあっては、当該配線層
等の膜厚のバラツキや断線等を良好に抑制することもで
きる。

【００４５】なお、本実施形態（図１、図２）において
は、主基板１０の一面側に設けられた溝部の開放端を閉
止するように閉止基板３０の一面側を接合することによ
り、反応流路２０が構成され、また、主基板１０の他面
側に薄膜ヒータ４０、ヒータ配線５０及び保護膜６０が
順次積層形成されたマイクロリアクタ（化学反応装置）
の構成について示したが、本発明はこれに限定されるも
のではなく、例えば、閉止基板３０の他面側に薄膜ヒー
タ４０、ヒータ配線５０及び保護膜６０が積層形成され
た構成を有するものであってもよい。要するに、主基板
１０に形成された反応流路２０に対して所定の熱量を供
給することができるように、薄膜ヒータ４０、ヒータ配
線５０及び保護膜６０が形成された構成を有するもので
あれば、本発明に係る化学反応装置の構成を良好に適用
することができる。

【００４６】次に、上述したような構成を有する化学反
応装置の製造方法について、図面を参照して説明する。
図３は、本発明に係る化学反応装置の全体の製造方法を
示す製造プロセス図であり、図４は、本発明に係る化学
反応装置の製造方法に適用される保護膜の平坦化方法を
示す製造プロセス図である。また、図５は、本発明に係
る化学反応装置の製造方法に適用される保護膜の乾燥、
焼成方法を示す温度制御の一例を示すグラフである。

【００４７】まず、図３（ａ）に示すように、フォトエ
ッチング技術等を用いて、シリコン基板等からなる主基
板１０の一面側に、反応流路２０となる所定の溝状の断
面形状及び平面形状を有する溝部２０ｘをエッチング形
成した後、化学気相成長法（ＣＶＤ）等により、該溝部
の内壁面（側壁面あるいは底面；本実施形態では底面）
に銅−亜鉛（Ｃｕ−Ｚｎ）系の触媒層２１を任意の厚さ
（例えば、１μｍ〜１００μｍ）形成する。ここで、反
応流路２０を構成する溝部２０ｘの断面形状は、内壁面
に上記触媒層２１を良好に付着形成することができるサ
イズであって、かつ、触媒層２１を付着形成することに
より、流体物質が流下、移動する実効断面積が小さくな
るので、その減少分を見越したサイズとなるように設定
する。次いで、図３（ｂ）に示すように、溝部２０ｘの
開放端を閉止するように、主基板１０の一面側に、ガラ
ス基板等からなる閉止基板３０の一面側を接合する。こ
れにより、連続的なパターン（流路形状）を有するとと
もに、内壁面に触媒層２１が設けられ、外部から遮断さ
れた反応流路２０が形成される。

【００４８】次いで、図３（ｃ）に示すように、上記反
応流路２０の平面形状（形成領域）に対応するように、
主基板１０の他面側の全域に、薄膜ヒータ４０となるタ
ングステン−チタン（ＷＴｉ）からなる発熱抵抗体層４
０ｘを形成する。ここで、発熱抵抗体層４０ｘは、例え
ば、酸素ガス（Ｏ_２）と窒素（Ｎ_２）ガスが混合された
アルゴンガス（Ａｒ）雰囲気中で、タングステン（Ｗ）
及びチタン（Ｔｉ）のストライプターゲットを用いてス
パッタリング法を行うことにより、２１０ｎｍの膜厚に
形成し、その後、フォトリソグラフィ技術及び反応性イ
オンエッチング（ＲＩＥ）法等を用いて、上記溝部２０
ｘの平面形状に対応する形状（たとえば、単一の矩形
状）にパターニングすることにより薄膜ヒータ４０を形
成する。

【００４９】次いで、薄膜ヒータ４０上の全域に、蒸着
法やメッキ法等を用いて、下層配線層５１となる金から
なる薄膜層を、例えば、７００ｎｍの膜厚に形成し、さ
らに、スパッタリング法等により、上記発熱抵抗体層４
０ｘ（薄膜ヒータ４０）と同様の材料を用いて、上層配
線層５２となるタングステン−チタン合金からなる薄膜
層を、例えば、３００ｎｍの膜厚で積層形成する。次い
で、図３（ｄ）に示すように、フォトリソグラフィ技術
及び反応性イオンエッチング法等を用いて、積層形成さ
れた上記各薄膜層を、薄膜ヒータ４０の所定の領域（例
えば、矩形形状を有する薄膜ヒータ４０の両端部）に所
定の配線パターンを有するように順次パターニングする
ことによりヒータ配線５０を形成する。

【００５０】次いで、周知のスピンコート（ＳＯＧ）法
を用いて、少なくとも、上記主基板１０の他面側に形成
された薄膜ヒータ４０及びヒータ配線５０の全域を被覆
するように、絶縁性の保護膜形成材料からなる保護膜６
０を形成する。ここで、保護膜６０の形成方法は、具体
的には、まず、図４（ａ）に示すように、周知のスピン
コータの回転ステージ７０上に載置された閉止基板３０
及び主基板１０の他面側に、例えば、酸化物系又は窒化
物系被膜形成用塗布液等の保護膜形成材料６０ｘを均一
に塗布した後、素早く回転ステージ７０を所定の回転数
で回転させる。

【００５１】一例として、東京応化工業（株）製のＳｉ
Ｏ_２系被膜形成用塗布液であるＯＣＤ−Ｔ７（製品名）
を適用した場合においては、主基板１０の他面側への塗
布後、回転ステージ７０を５００ｒｐｍにより０.３秒
間回転し、その後に４０００ｒｐｍにより１０秒間回転
するように設定する。なお、上記スピンコータの回転動
作の制御は、上記ＳｉＯ_２系被膜形成用塗布液（ＯＣＤ
−Ｔ７）を用いた場合のごく一例を示したものにすぎ
ず、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、
保護膜形成材料の粘度や滴下量等によって適宜設定され
るものであることはいうまでもない。

【００５２】次いで、図４（ｂ）に示すように、スピン
コータにより上記ＳｉＯ_２系被膜形成用塗布液が均一に
塗布された主基板１０をホットプレート８０上に載置
し、まず、図５の温度制御領域ＴＡに示すように、室温
〜３０℃程度の温度（第１の温度）で５分以上（第１の
時間）保持することにより、塗布されたＳｉＯ_２系被膜
形成用塗布液（保護膜形成材料）の表面が概ね平坦にな
るようにする（平坦化工程）。このとき、室温〜３０℃
の温度で保持する時間は、概ね５分以上であれば、比較
的長く設定しても保護膜の形成や特性上、支障はない。
なお、本実施形態（図５）においては、室温〜３０℃の
温度で１０分保持した場合を示す。

【００５３】次いで、ホットプレート８０に通電して発
熱させて、図５の温度制御領域ＴＢに示すように、室温
〜３０℃程度の温度（第１の温度）から、塗布された保
護膜形成材料における膜形成反応の発生を抑制しつつ、
保護膜形成材料中に含まれる溶剤を蒸発させるに適する
温度、例えば１４５〜１５５℃程度の温度（第２の温
度）、まで昇温させることにより、保護膜形成材料中に
含まれる溶剤を蒸発させる。（溶剤蒸発工程）ここで、
塗布された保護膜形成材料は主基板１０上の段差により
不均一な膜厚を有している。このような状態の材料に対
して比較的急速な温度上昇を行うと溶剤が蒸発しきれな
い部分が発生することがある。そこで、このような保護
膜形成材料中に含まれる溶剤を確実に蒸発させるため
に、比較的緩やかに昇温させる。すなわち、この温度制
御領域ＴＢにおける温度上昇率（第１の温度上昇率）
は、後述する温度領域ＴＣにおける膜形成反応を促進さ
せるための温度上昇率（第２の温度上昇率）より小さく
し、図５に示した例では、第１の温度上昇率を４５℃の
昇温に５分以上の時間かかる程度の温度上昇率としてい
る。

【００５４】更に、この温度制御領域ＴＢにおける昇温
動作は、一定の温度上昇率で昇温するようにしてもよ
く、また、途中で温度上昇率を変えて、温度領域全体と
して所定の温度上昇率（第１の温度上昇率）を得るよう
にしてもよく、その場合、昇温に要する時間を短縮させ
ることができる。図５では、この温度制御領域ＴＢで３
段階に温度上昇率を変えるようにした場合の例を示す。
すなわち、室温〜３０℃（第１の温度）から６５〜７５
℃程度の温度まで、５分以上の時間をかけて上昇させ、
その後、７５〜８５℃程度の温度まで、５分以上の時間
をかけて上昇させ、さらに、１４５〜１５５℃程度の温
度（第２の温度）まで、５分以上の時間をかけて上昇さ
せるようにしたものであります。これにより、保護膜形
成材料における膜形成反応の発生を抑制しつつ、塗布さ
れた保護膜形成材料に含まれる溶剤を良好に蒸発させる
ことができる。なお、図５に示した例では温度上昇率を
３段階に変えるようにしたが、これに限るものではな
く、２段階に変えるようにしてもよく、あるいは、更に
多段階に変えるようにしてもよいものであり、少なくと
も、第１の温度上昇率より小さい第３の温度上昇率で昇
温する領域と、第１の温度上昇率より大きい第４の温度
上昇率で昇温する領域とを有するようにしてもよいもの
である。

【００５５】次いで、図５の温度制御領域ＴＣに示すよ
うに、溶剤が蒸発した保護膜形成材料における膜形成反
応が促進される温度、例えば３４５〜３５５℃程度の温
度（第４の温度）、まで、例えば５０℃の昇温に５分以
上かかる程度の温度上昇率（第２の温度上昇率）で昇温
させることにより、保護膜形成材料における膜形成反応
を促進させる（膜形成反応工程）。その後、図５の温度
制御領域ＴＤに示すように、例えば３４５〜３５５℃程
度の温度（第４の温度）で３０分以上（第２の時間）保
持することにより、保護膜形成材料を焼成しする（焼成
工程）。これにより保護膜６０を形成する。

【００５６】図６は、本実施形態に係る化学反応装置の
製造方法により形成された保護膜の平坦性を示す測定デ
ータである。ここでは、上述した図２に示したようなヒ
ータ配線近傍の領域について、表面段差を測定すること
により、平坦性について検討する。図６において、細線
からなる曲線Ｄｐは、上記保護膜６０が形成される前の
段階における主基板１０、薄膜ヒータ４０及びヒータ配
線５０の各上面の高さ（積層高さ）を測定したデータで
あり、太線からなる曲線Ｄａは、上記保護膜６０が形成
された後の段階における主基板１０、薄膜ヒータ４０及
びヒータ配線５０の各上面の高さを測定したデータであ
る。ここで、測定領域ＲＡは主基板１０の上面が露出し
ている領域、測定領域ＲＢは薄膜ヒータ４０の上面が露
出している領域、測定領域ＲＣはヒータ配５０の上面領
域に相当する。

【００５７】図６に示すように、保護膜６０を形成する
前の段階においては、主基板１０表面とヒータ配線５０
上面との間の段差は、概ね１．２μｍ（１２００ｎｍ）
程度観測されたのに対して、上述した温度制御条件を適
用して保護膜６０を形成することにより、主基板１０表
面とヒータ配線５０上面との間の段差を１μｍ以下、特
に、本実施形態においては概ね０．５μｍ（５００ｎ
ｍ）以下に低減して良好に平坦化することができること
が判明した。したがって、本実施形態に係る化学反応装
置（マイクロリアクタ）及びその製造方法によれば、本
発明が対象としているマイクロリアクタのように、集積
回路に比較して、積層部の表面段差が数μｍ程度と大き
く、かつ、平坦化の対象となる領域幅（例えば、薄膜ヒ
ータ上のヒータ配線間の領域幅）が数ミリ程度と広い場
合であっても、良好な平坦性（概ね、１μｍ以下）を有
する保護膜を精度よく形成することができる。

【００５８】また、上述した化学反応装置の製造方法に
おいては、集積回路等の製造プロセスにおいて確立され
た微細加工技術を始め、スピンコート法による保護膜形
成材料の塗布技術や、ホットプレートを用いた基板の加
熱制御技術をそのまま適用して、良好な平坦性を有する
保護膜を形成することができる。さらに、化学反応装置
の表面段差を良好に平坦化することができるので、上述
したように、他の周辺部材への接合や複数の化学反応装
置相互の積層化等を行う際に、各構成間の隙の発生を防
止して、装置規模の省スペース化や小型化を図ることが
できるとともに、薄膜ヒータから反応流路以外の領域や
空間への熱エネルギーの放出を抑制して、熱伝導効率の
高いマイクロリアクタを実現することができる。また、
保護膜上にさらに配線層等を形成する場合に、当該配線
層の膜厚のバラツキや断線等を抑制することもできる。

【００５９】なお、上述した実施形態においては、主基
板の他面側に反応流路の平面形状（形成領域）に対応す
る単一の矩形形状を有する薄膜ヒータを設け、該薄膜ヒ
ータ上にヒータ配線をさらに積層形成した構成につい
て、保護膜を平坦化する製造方法を示したが、本発明
は、これに限定されるものではなく、薄膜ヒータが、上
記反応流路の平面形状に対応する領域にのみ形成された
構成（すなわち、図７に示すように、蛇行形状を有する
反応流路の形成領域に対応して、薄膜ヒータを蛇行形状
に形成した構成）であっても良好に適用することができ
る。この場合、薄膜ヒータのパターン間に露出する主基
板の表面と、薄膜ヒータの上面との間の表面段差を良好
に低減することができる。

【００６０】＜電源システムへの適用例＞次に、本発明
に係る化学反応装置（マイクロリアクタ）を、燃料改質
型の燃料電池を備えた電源システムに適用した場合の具
体例について説明する。図８は、本発明に係る化学反応
装置の適用が可能な電源システム（燃料電池システム）
の要部構成、及び、該電源システムより駆動されるデバ
イスを示すブロック図である。なお、ここでは、燃料改
質方式を採用した固体高分子型の燃料電池を適用した電
源システムについて説明する。

【００６１】図８に示すように、本発明に係る化学反応
装置が適用される電源システム３００は、概略、所定の
発電用燃料に基づいて電力を発生する発電モジュール１
００と、該発電モジュール１００に対して着脱可能に構
成され、所定の発電用燃料が封入された燃料パック２０
０と、から構成されている。発電モジュール１００は、
大別して、燃料改質方式の固体高分子型燃料電池の構成
を有する発電部（燃料電池本体）１１０と、燃料パック
２００の燃料封入部２１０に貯蔵、封入された発電用燃
料（例えば、水素を含む液体燃料、液化燃料及び気体燃
料や水）の発電部１１０への供給量を制御する燃料制御
部１２０と、発電部１１０への空気（酸素）の供給量を
制御する空気制御部１３０と、燃料制御部１２０により
供給された発電用燃料を改質して、発電用燃料に含有さ
れる水素をガス化して発電部１１０に供給する燃料改質
部１４０と、発電部１１０及び燃料改質部１４０を必要
に応じて加熱するための温度制御部１５０と、発電部１
１０により生成された電力の一部若しくは全部を充電す
るコンデンサを有する充電部１６０と、発電モジュール
１００内の発電動作、充電動作、後述する動作制御部１
８０により充電部１６０の蓄電状態を検知する動作等の
ための必要な電力を出力する副電源部１７０と、発電モ
ジュール１００内の駆動動作を演算処理する動作制御部
１８０と、を有して構成されている。

【００６２】燃料制御部１２０は、燃料封入部２１０か
ら毛細管現象等の原理を利用した物理的手段により送出
された発電用燃料を、動作制御部１８０からの指令信号
にしたがって、燃料改質部１４０に所定量供給するよう
に構成されている。空気制御部１３０は、燃料電池シス
テム３００の外部から空気（大気）を取込み、発電部１
１０に酸素ガス（Ｏ_２）又は空気を供給するように構成
されている。

【００６３】燃料改質部１４０は、燃料パック２００内
のアルコール(ALCOHOL)及び水（Ｈ _２Ｏ）から構成され
る発電用燃料を、燃料制御部１２０を介して取り込み、
水素（Ｈ_２）と副生成物の二酸化炭素（ＣＯ_２）、さら
に、微量の一酸化炭素（ＣＯ）を生成する水蒸気改質反
応部１４０ａと、次に示す一酸化炭素改質部と、を有し
て構成されている。一酸化炭素改質部は、水蒸気改質反
応部１４０ａから供給された一酸化炭素（ＣＯ）を燃料
制御部１２０及び／又は発電部１１０から供給された水
（Ｈ_２Ｏ）と反応させ、二酸化炭素（ＣＯ_２）及び水素
（Ｈ_２）を生成する水性シフト反応部１４０ｂと、水性
シフト反応部１４０ｂにおける反応で残留した一酸化炭
素（ＣＯ）を酸素（Ｏ）と反応させて、二酸化炭素（Ｃ
Ｏ_２）を生成する選択酸化反応部１４０ｃのうち、少な
くとも一方を備えた構成を有している。

【００６４】温度制御部１５０は、動作制御部１８０か
らの指令信号により、上記燃料改質部１４０（水蒸気改
質反応部１４０ａ、水性シフト反応部１４０ｂ、選択酸
化反応部１４０ｃ）の各反応部に設けられた薄膜ヒータ
に電力を供給することにより加熱制御するように構成さ
れている。また、発電部１１０にも薄膜ヒータが設けら
れている場合にあっては、同様に、所定の電力が供給さ
れるように構成されている。ここで、燃料改質部１４０
及び発電部１１０に設けられる薄膜ヒータは、上述した
実施形態に示した薄膜ヒータ４０に相当し、例えば、タ
ングステン−チタン（ＷＴｉ）等の所定の発熱特性を有
する抵抗体からなる薄膜層により形成されている。

【００６５】発電部１１０は、燃料改質部１４０から供
給された水素（Ｈ_２）、及び、空気制御部１３０から供
給された酸素ガス（Ｏ_２）に基づいて、所定の電力を発
生（発電）するように構成され、また、充電部１６０
は、発電部１１０で発電された電力を充電するように構
成され、これらの発電部１１０及び充電部１６０の少な
くとも一方により、電源システム３００より駆動される
デバイスＤＶＣの負荷ＬＤに電力を供給するように構成
されている。副電源部１７０は、動作制御部１８０から
の指令信号に応じて、充電部１６０で蓄電された電力に
基づいて、燃料制御部１２０、温度制御部１５０及び動
作制御部１８０に所定の動作電力を供給するとともに、
必要に応じて発電部１１０にも動作電力を供給するよう
に構成されている。

【００６６】動作制御部１８０は、充電部１６０で蓄電
されたチャージ（充電電位）を検知するために常時駆動
し、該チャージが所定値まで低下したことを検知する
と、燃料制御部１２０、温度制御部１５０、必要に応じ
て発電部１１０に動作電力を供給するように指令信号を
副電源部１７０に出力する。また、必要量の燃料を燃料
改質部１４０に供給するように燃料制御部１２０に対し
て指令信号を出力するとともに、燃料改質部１４０の反
応炉（本発明に係る化学反応装置の反応流路に相当）を
所定の時間、必要温度に加熱するように温度制御部１５
０に対して指令信号を出力する。

【００６７】そして、発電モジュール１００と着脱自在
に構成された燃料パック２００は、発電用燃料が封入さ
れた燃料封入部２１０と、発電部１１０により生成され
た副生成物（主に、水（Ｈ_２Ｏ））を回収する副生成物
回収部２２０と、を有して構成されている。発電モジュ
ール１００及び燃料パック２００で構成された燃料電池
システム３００は、デバイスＤＶＣの負荷ＬＤに対して
所定の駆動電力を供給することにより、コントローラＣ
ＮＴの制御にしたがってデバイスＤＶＣを正常に駆動さ
せることができる。ここで、発電部１１０は、周知の固
体高分子型の燃料電池本体の構成を有し、概略、白金や
白金・ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極か
らなる燃料極（カソード）と、白金等の触媒微粒子が付
着した炭素電極からなる空気極（アノード）と、該燃料
極と空気極の間に介装されたフィルム状のイオン導電膜
（交換膜）と、を有して構成されている。

【００６８】そして、このような構成を有する発電部１
１０における発電原理は、燃料極に燃料改質部１４０を
介して抽出された水素ガス（Ｈ_２）が供給されることに
より、次の化学反応式（１）に示すように、上記触媒に
より電子（ｅ⁻）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ
^＋）が発生し、イオン導電膜を介して空気極側に通過す
るとともに、燃料極を構成する炭素電極により電子（ｅ
⁻）が取り出されて負荷（上述した電源システムにおい
ては、デバイスＤＶＣの負荷ＬＤ及び充電部１６０）に
供給される。 ３Ｈ_２ → ６Ｈ^＋＋６ｅ⁻ ・・・（１）

【００６９】一方、空気極に空気制御部１３０を介して
大気中の酸素ガス（Ｏ_２）が供給されることにより、次
の化学反応式（２）に示すように、上記触媒により負荷
を経由した電子（ｅ⁻）とイオン導電膜を通過した水素
イオン（Ｈ^＋）と空気中の酸素ガス（Ｏ_２）が反応して
水（Ｈ_２Ｏ）が生成される。 ６Ｈ^＋＋（３／２）Ｏ_２＋６ｅ⁻ → ３Ｈ_２Ｏ ・・・（２） このような一連の電気化学反応（化学反応式（１）、
（２））は、概ね室温〜８０℃の比較的低温の環境下で
進行し、電力以外の副生成物は、基本的に水（Ｈ _２Ｏ）
のみとなる。なお、上述したような電気化学反応により
負荷に供給される電力（電圧・電流）は、上記化学反応
式（１）、（２）に示したように、発電部１１０の燃料
極に供給される水素ガス（Ｈ_２）の量に依存する。

【００７０】したがって、燃料制御部１２０は、発電部
１１０において、所定の電力を生成、出力するために必
要な量の水素ガス（Ｈ_２）となる分の燃料（メタノー
ル）や水等を取り込んで、燃料改質部１４０により水素
ガスに改質して、発電部１１０の燃料極に供給する制御
を行う。なお、空気制御部１３０は、発電部１１０の空
気極に供給する酸素ガス（Ｏ_２）の量を制御する機能を
有しているが、発電部１１０における単位時間あたりの
酸素の最大消費量に相当する空気を供給可能であれば、
発電部１１０の空気極に供給する酸素ガスの量を制御す
ることなく、発電部１１０の駆動時に常時酸素ガスを供
給するものであってもよい。また、空気制御部１３０の
他の構成としては、発電部１１０における電気化学反応
の進行状態を、燃料制御部１２０において調整される水
素ガスの供給量のみで制御し、空気制御部１３０の代わ
りに通気孔を設け、発電部１１０における電気化学反応
に用いられる上記最大消費量以上の空気（大気）が通気
孔を介して供給されるようにしたものであってもよい。

【００７１】次いで、本電源システムに適用される燃料
改質部１４０の構成及び動作について詳しく説明する。
図９は、本発明に係る化学反応装置の構成を適用した燃
料改質部の具体例を示す概略構成図である。上述したよ
うに、燃料改質部１４０は、主に、燃料制御部１２０に
より所定の供給量で供給される発電用燃料に対して、所
定の吸熱触媒反応（水蒸気改質反応）を利用して発電用
燃料に含まれる水素成分を抽出して上記発電部１１０に
供給する機能を有するものであって、燃料改質部１４０
を構成する各反応部において、上述した実施形態（図
１、図７参照）に示した薄膜ヒータを備えたマイクロリ
アクタ（化学反応装置）の構成を良好に適用することが
できる。

【００７２】燃料改質部１４０（水蒸気改質反応部１４
０ａ）においては、具体的には、メタノール等の水素を
含む液体燃料（アルコール類）から、吸熱触媒反応であ
る水蒸気改質反応を利用して、水素ガス（Ｈ_２）を生成
する化学反応が行われる。ここで、現在、研究開発が行
われている燃料改質方式の燃料電池に適用されている発
電用燃料としては、上記発電部１１０により、比較的高
いエネルギー変換効率で電力を生成することができる燃
料であって、例えば、メタノール、エタノール、ブタノ
ール等のアルコール系の液体燃料や、ジメチルエーテ
ル、イソブタン、天然ガス（ＣＮＧ）等の液化ガス等の
常温常圧で気化される炭化水素からなる液化燃料、ある
いは、水素ガス等の気体燃料等の流体物質を良好に適用
することができる。

【００７３】すなわち、燃料改質部１４０（水蒸気改質
反応部１４０ａ）における水素ガスの生成に利用される
吸熱触媒反応の例としては、液体燃料の一例であるメタ
ノールを適用した場合、次の化学反応式（３）に示すよ
うな水蒸気改質反応が生じ、また、常温常圧で気体とな
る液化燃料の一例であるジメチルエーテルを適用した場
合には、次の化学反応式（４）に示すような水蒸気改質
反応が生じる。 ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ → ３Ｈ_２＋ＣＯ_２ ・・・（３） ＣＨ_３ＯＣＨ_３＋３Ｈ_２Ｏ → ６Ｈ_２＋２ＣＯ_２ ・・・（４）

【００７４】なお、いずれの水蒸気改質反応において
も、概ね３００℃の熱条件の下で当該反応が良好に進行
する。また、この改質反応により生成される水素以外の
微量の生成物（主に、ＣＯ_２）は、大気中に排出され
る。したがって、上述した実施形態に示したような化学
反応装置（図１、図４参照）を燃料改質部１４０（水蒸
気改質反応部１４０ａ）に適用することにより、反応流
路（反応炉）の形成領域に対応して設けられた薄膜ヒー
タに、ヒータ電源から所定の電力を供給して発熱させる
ことにより、反応流路（触媒層）に対して、上記各化学
反応式（３）、（４）に示した吸熱を伴う水蒸気改質反
応の進行に寄与する所定の熱量を供給することができ、
水素ガスを良好に生成することができる。

【００７５】ここで、燃料改質部１４０に適用される具
体的な構成例は、例えば、図９（ａ）に示すように、シ
リコン等の微小基板（上述した主基板１０に相当する）
１４１の一面側（図の上面側）に、半導体デバイス製造
技術等の微細加工技術を用いて、所定の断面形状及び平
面形状を有して溝状に設けられた燃料吐出部１４２ａ、
水吐出部１４２ｂ、燃料気化部１４３ａ、水気化部１４
３ｂ、混合部１４３ｃ、改質反応流路１４４、水素ガス
排気部１４５からなる流路（各構成が上述した反応流路
２０に相当する）と、例えば、上記改質反応流路１４４
の形成領域を含む領域に、微小基板１４１の他面側（図
の下面側）に設けられた矩形状の薄膜ヒータ（上述した
薄膜ヒータ４０に相当する）１４６と、薄膜ヒータの両
端部に所定の配線パターンを有して積層形成されたヒー
タ配線（上述したヒータ配線５０に相当する）１４７
と、微小基板１４１上に上記流路の開放端を閉止するよ
うに接合された微小基板（上述した閉止基板３０に相当
する；図示の都合上、二点鎖線で表示）１４８と、を備
えて構成されている。

【００７６】燃料吐出部１４２ａ及び水吐出部１４２ｂ
は、上述したような水蒸気改質反応における原料物質と
なる発電用燃料（アルコール系液体燃料等）及び水を、
例えば、所定の単位量ごとに液状粒として流路内に吐出
する流体吐出機構を有している。したがって、燃料吐出
部１４２ａ及び水吐出部１４２ｂにおける発電用燃料又
は水の吐出量に基づいて、例えば、上記化学反応式
（３）式に示した水蒸気改質反応の進行状態が制御され
ることになるため（詳しくは、薄膜ヒータ１４６から供
給される熱エネルギーも密接に関連する）、燃料吐出部
１４２ａ及び水吐出部１４２ｂは、燃料供給量の調整を
行う燃料制御部としての機能を有している。

【００７７】燃料気化部１４３ａ及び水気化部１４３ｂ
は、例えば、それぞれ発電用燃料及び水の沸点等の揮発
条件に応じて加熱されるヒータを備え、燃料吐出部１４
２ａ及び水吐出部１４２ｂから液状粒として吐出された
発電用燃料又は水を、加熱処理あるいは減圧処理等する
ことにより気化し、混合部１４３ｃにおいて、燃料ガス
と水蒸気の混合ガスを生成する。ここで、燃料気化部１
４３ａ及び水気化部１４３ｂとして、加熱処理を行う機
構を採用する場合には、上述した改質反応流路１４４と
同様に、燃料気化部１４３ａ及び水気化部１４３ｂを構
成する流路の形成領域を含む領域に矩形状の薄膜ヒータ
を設けた構成を適用するものであってもよい。

【００７８】改質反応流路１４４は、上記混合部１４３
ｃにおいて生成された混合ガスが導入され、改質反応流
路１４４の内壁面に付着形成された銅−亜鉛（Ｃｕ−Ｚ
ｎ）系の触媒層（図示を省略）に対して、該改質反応流
路１４４の形成領域に対応する領域に設けられた薄膜ヒ
ータ１４６から所定の熱量が供給されることにより、上
記化学反応式（３）、（４）に示した水蒸気改質反応を
生じさせて、水素ガス（Ｈ_２）を生成する。水素ガス排
気部１４５は、改質反応流路１４４において生成された
水素ガスを排出して、上述した発電部１１０を構成する
燃料電池の燃料極に供給する。これにより、発電部１１
０において、上記化学反応式（１）及び（２）に基づく
一連の電気化学反応が生じて、所定の電力が生成され
る。

【００７９】そして、上述したように、このような構成
を有する燃料改質部１４０の微小基板１４１に形成され
た流路の形成領域に対応して、上述した実施形態に示し
た場合と同様に、微細加工技術を用いて微小基板１４１
の他面側（図の下面側）に薄膜ヒータ１４６及びヒータ
配線１４７を積層形成することができ、少なくとも、こ
れらの薄膜ヒータ１４６及びヒータ配線１４７の形成領
域に、上述した実施形態に示した製造方法に基づいて保
護膜（図示を省略；上述した保護膜６０に相当する）を
被覆形成することにより、薄膜ヒータ１４６及びヒータ
配線１４７を保護するとともに、微小基板１４１の他面
側の表面段差を良好に平坦化することができる。

【００８０】これにより、燃料改質部１４０全体又は一
部を微小空間に集積化しつつ、他の周辺部材への接合や
複数の燃料改質部１４０の積層化等を良好に行うことが
できるので、燃料改質部１４０を含む発電モジュール１
００の省スペース化や小型化を図ることができるととも
に、薄膜ヒータから放出される熱量を良好に上記流路に
供給して、熱伝導効率の高い電源システムを実現するこ
とができる。したがって、例えば、日本工業規格（ＪＩ
Ｓ）に則った汎用の一次電池や種々の二次電池等と略同
一の外形形状及び外形寸法を有するように小型化するこ
とができ、既存の一次電池や二次電池市場において互換
可能なポータブル電源を実現することができる。

【００８１】なお、本電源システムは、上述した実施形
態に示したようなマイクロリアクタ（化学反応装置）を
適用した燃料改質部により生成される所定の流体物質
（水素ガス等）を発電用燃料として用いて、発電を行う
ことができるものであれば、燃料電池に限定されるもの
ではない。したがって、化学反応装置（燃料改質部）に
より生成された流体物質の燃焼反応に伴う熱エネルギー
によるもの（温度差発電）や、燃焼反応等に伴う圧力エ
ネルギーを用いて発電器を回転させて電力を発生する力
学的なエネルギー変換作用等によるもの（ガス燃焼ター
ビンやロータリーエンジン、スターリングエンジン等の
内燃、外燃機関発電）、また、発電用燃料ＦＬの流体エ
ネルギーや熱エネルギーを電磁誘導の原理等を利用して
電力に変換するもの（電磁流体力学発電、熱音響効果発
電等）等、種々の形態を有する発電装置に適用すること
ができる。

【００８２】また、図９（ａ）に示した構成において
は、上記化学反応式（３）において、発電用燃料として
メタノール等と水を、別個の吐出部１４２ａ、１４２ｂ
及び供給経路を介して供給、気化し、混合部１４３ｃに
おいて混合する構成を備えた燃料改質部を示したが、予
めメタノール等に水が混合された発電用燃料を直接燃料
改質部に供給して、水素ガスを生成する水蒸気改質反応
を生じさせるものであってもよい。このような場合にあ
っては、例えば、図９（ｂ）に示すように、微小基板１
４１の一面側に、単一の燃料吐出部１４２ｃ及び燃料気
化部１４３ｄと、上述した改質反応流路１４４、水素ガ
ス排気部１４５からなる単一の流路を備えた構成を適用
することができる。

【００８３】また、上述した電源システムに示した燃料
改質部１４０においては、上記化学反応式（３）や
（４）での反応以外に極微量の一酸化炭素（ＣＯ）を生
成する恐れがあるが、図８に示したように、生成された
一酸化炭素を無害化するような反応部（水性シフト反応
部１４０ｂ、選択酸化反応部１４０ｃ）を設けてもよ
い。すなわち、発電モジュール１００の燃料改質部１４
０は、上述したように、燃料パック２００内のアルコー
ル及び水から構成される燃料を燃料制御部１２０から供
給され、水素（Ｈ_２）と副生成物の二酸化炭素（Ｃ
Ｏ_２）、さらに、微量の一酸化炭素（ＣＯ）を生成する
水蒸気改質反応部１４０ａに加えて、水蒸気改質反応部
１４０ａから供給された一酸化炭素（ＣＯ）を燃料制御
部１２０及び／又は発電部１１０から供給された水（Ｈ
_２Ｏ）と反応させ、二酸化炭素（ＣＯ_２）及び水素（Ｈ
_２）を生成する水性シフト反応部１４０ｂ、及び、水性
シフト反応部１４０ｂにおける反応で残留した（反応し
きれなかった）一酸化炭素（ＣＯ）を酸素（Ｏ）と反応
させて二酸化炭素（ＣＯ_２）を生成する選択酸化反応部
１４０ｃのうちの少なくとも一方からなる一酸化炭素燃
料改質部を備えた構成を有し、燃料パック２００に封入
された燃料を、改質して得られる水素（Ｈ_２）を発電部
１１０に供給するとともに、微量に生じる一酸化炭素
（ＣＯ）を無毒化するように構成したものであってもよ
い。以下に示す例では、一酸化炭素燃料改質部が水性シ
フト反応部１４０ｂ及び選択酸化反応部１４０ｃの両方
を有する構成を示す。

【００８４】以下、燃料改質部１４０の各構成と図９に
示した構成との関係について説明する。燃料改質部１４
０の水蒸気改質反応部１４０ａは、図９（ａ）に示す構
造と概略同一であり、燃料気化部１４３ａ及び水気化部
１４３ｂは、薄膜ヒータ１４６と同様に、例えば、タン
グステン−チタン（ＷＴｉ）等の発熱抵抗体からなる薄
膜層を備えている。ここで、温度制御部１５０により制
御された電力をヒータ配線を介して供給することにより
上記薄膜層（薄膜ヒータ）が所定温度に加熱され、メタ
ノール（ＣＨ_３ＯＨ）及び水（Ｈ_２Ｏ）を気化させる。

【００８５】そして、水蒸気改質反応過程においては、
上記気化したメタノール（ＣＨ_３ＯＨ）及び水（Ｈ
_２Ｏ）に対して、薄膜ヒータ１４６で概ね３００℃の温
度条件の雰囲気を設定することにより、４９．４kJ/mol
程度の熱エネルギーを吸熱して、上述した化学反応式
（３）に示すように、水素（Ｈ_２）と微量の二酸化炭素
（ＣＯ_２）が生成される。この二酸化炭素（ＣＯ_２）
は、選択的に発電モジュール１００の外側に排出され
る。なお、この水蒸気改質反応においては、水素
（Ｈ_２）と二酸化炭素（ＣＯ_２）以外に副生成物として
微量の一酸化炭素（ＣＯ）が生成される場合がある。

【００８６】ここで、水蒸気改質反応過程において、副
生成物として生成される一酸化炭素（ＣＯ）を除去する
ために、水蒸気改質反応部１４０ａの後段に水性シフト
反応部１４０ｂ及び選択酸化反応部１４０ｃを付設し
て、水性シフト反応及び選択酸化反応からなる各過程を
介して、一酸化炭素（ＣＯ）を二酸化炭素（ＣＯ_２）及
び水素（Ｈ_２）に変換して、有害物質の排出を抑止する
ように構成する。具体的には、水性シフト反応部１４０
ｂは、図９（ａ）に示す構造と概略同一であるが、燃料
吐出部１４２ａの代わりに水蒸気改質反応部１４０ａで
改質後の残存する一酸化炭素（ＣＯ）を微量に含む水素
ガス（Ｈ_２）を吐出する吐出部が設けられ、かつ、薄膜
ヒータ１４６と同様に、例えば、タングステン−チタン
（ＷＴｉ）等の発熱抵抗体からなる薄膜層を備えてい
る。

【００８７】水性シフト反応部１４０ｂにおける水性シ
フト反応過程では、一酸化炭素（ＣＯ）に対して水（水
蒸気；Ｈ_２Ｏ）を反応させることにより４０．２kJ/mol
程度の熱エネルギーを発熱して、次の化学反応式（５）
に示すように、二酸化炭素（ＣＯ_２）と水素（Ｈ_２）が
生成される。このとき発生される二酸化炭素（ＣＯ_２）
は、発電モジュール１００の外側に選択的に排出され
る。 ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ →ＣＯ_２＋Ｈ_２ ・・・（５）

【００８８】水性シフト反応部１４０ｂの後段に付設さ
れた選択酸化反応部１４０ｃは、水性シフト反応部１４
０ｂで未反応の一酸化炭素（ＣＯ）を二酸化炭素（ＣＯ
_２）に改質するものであり、概略図９（ａ）から燃料気
化部１４３ａ、水気化部１４３ｂを省略し、燃料吐出部
１４２ａ、水吐出部１４２ｂの代わりに、それぞれ水性
シフト反応部１４０ｂからの気体を吐出する吐出部と、
発電モジュール１００の外側から取り込んだ空気あるい
は酸素（Ｏ）を吐出する吐出部と、が設けられ、かつ、
薄膜ヒータ１４６と同様に、例えば、タングステン−チ
タン（ＷＴｉ）等の発熱抵抗体からなる薄膜層を備えて
いる。

【００８９】選択酸化反応過程において、水性シフト反
応により二酸化炭素（ＣＯ_２）と水素（Ｈ_２）に変換さ
れなかった一酸化炭素（ＣＯ）に対して酸素（Ｏ_２）を
反応させることにより２８３．５kJ/mol程度の熱エネル
ギーを発熱して、次の化学反応式（６）に示すように、
二酸化炭素（ＣＯ_２）が生成される。 ＣＯ＋（１／２）Ｏ_２ →ＣＯ_２ ・・・（６）

【００９０】なお、選択酸化反応部１４０ｃは、水蒸気
改質反応部１４０ａと水性シフト反応部１４０ｂとの間
に設けてもよい。上記一連の改質反応により生成される
水素（Ｈ_２）以外の微量の生成物（主に、二酸化炭素
（ＣＯ_２））は、発電モジュール１００に設けられた排
出孔を介して、外部に排出される。

【００９１】次いで、上述した電源システムに適用され
る発電モジュール１００及び燃料パック２００の形状、
並びに、電源システム全体の具体構成例について、図面
を参照して説明する。図１０（ａ）〜図１０（ｄ）及び
図１０（ｅ）〜図１０（ｈ）は、それぞれ上述した電源
システムに適用される一実施例の燃料パック及びホルダ
ー部（発電モジュール）を上方向、前方向、横方向、後
方向から見た外形形状を示す概略構成図である。ここで
は、説明の都合上、電源システムの具体構成例（図１
１）に示した各構成を適宜参照するものとする。また、
図１１は、上述した電源システム全体の具体構成例を示
す要部構成図である。

【００９２】図１０（ａ）〜図１０（ｄ）及び図１０
（ｅ）〜図１０（ｈ）に示すように、本実施例に係る電
源システムは、発電用燃料が所定の条件で封入された燃
料パック２００と、該燃料パック２００が装着自在及び
取り外し自在に構成された発電モジュール１００を収納
したホルダー部４００と、を備えて構成されている。こ
こで、燃料パック２００は、例えば、発電用燃料ＦＬを
封入する透明の分解性高分子ケースであって、未使用の
場合には、バクテリア等の分解要因から保護するパッケ
ージＰＫでケースの周囲全体が被覆されており、燃料パ
ック２００の装着時には、パッケージＰＫを剥離する構
成になっている。また、燃料パック２００は透明なケー
スで構成されるとともに、図１０（ａ）に示すように、
その側面の適当な位置に指標（目盛り）２０３を設けた
構成を有しており、これにより、燃料パック２００内に
残存する発電用燃料ＦＬの量（残量）を視覚的に確認す
ることができるようになっている。

【００９３】ホルダー部４００は、大別して、上述した
適用例と同等の構成を有する発電モジュール１００が収
納され、正極端子ＥＬ（＋）が設けられた発電機能部４
０１と、負極端子ＥＬ（−）が設けられた対向部４０２
と、発電機能部４０１と対向部４０２を連結するととも
に、発電機能部４０１と負極端子ＥＬ（−）を電気的に
接続する連結部４０３と、を有して構成されている。こ
こで、発電機能部４０１、対向部４０２及び連結部４０
３により囲まれた貫通した空間ＳＰが、上記燃料パック
２００を結合した際の収納位置となる（図１０（ｇ）参
照）。

【００９４】また、ホルダー部４００は、燃料パック２
００が空間ＳＰに装着、収納された状態で、燃料パック
２００の底部２０２が接触する対向部４０２の当接部分
の周囲にバネ材等の弾性を有し、中央に孔を有する凸部
４０４と、該凸部４０４の孔及び発電モジュール１００
の副生成物供給経路１０４（図１１参照）を連結する副
生成物回収経路４０５と、を備えている。なお、ホルダ
ー部４００の連結部４０３には、図１０（ｅ）に示すよ
うに、図１０（ａ）に示した燃料パック２００の指標２
０３に代えて、又は、指標２０３と併設するように、指
標４０６が刻まれた構成を適用するものであってもよ
い。これにより、ホルダー部４００に燃料パック２００
を結合した際に、発電用燃料ＦＬの残量を簡易かつ正確
に確認することができる。なお、この場合、連結部４０
３は、不透明である方が指標４０６を視認しやすい。

【００９５】そして、このような構成を有する発電モジ
ュール１００（発電機能部４０１）は、より具体的に
は、図１１に示すように、概略、円柱形状の円周側面に
沿って延在する発電部１１０と、円柱状の発電モジュー
ル１００内部に、各々深さ及び幅がそれぞれ５００μｍ
以下の燃料流路及び流路内の空間を所定温度に設定する
個別の薄膜ヒータ（図示を省略）が形成された水蒸気改
質反応部（水蒸気改質反応炉）１４０ａ、水性シフト反
応部（水性シフト反応炉）１４０ｂ及び選択酸化反応部
（選択酸化反応炉）１４０ｃと、発電機能部４０１の内
部にマイクロチップ化されて収納された動作制御部１８
０と、発電モジュール１００の円柱側面から上記発電部
１１０の空気極まで貫通し、外部の空気を取り入れる複
数の通気孔（スリット）１３０ａと、上記空気極側にお
いて生成される副生成物（水等）を液化（凝縮）して分
離回収する分離回収部１０２と、回収した副生成物の一
部を水蒸気改質反応部１４０ａに供給する副生成物供給
経路１０４と、円柱上面から上記発電部１１０の燃料極
まで貫通し、少なくとも、発電部１１０の燃料極側や水
蒸気改質反応部１４０ａ、水性シフト反応部１４０ｂ、
選択酸化反応部１４０ｃにおいて生成される、非回収物
質である副生成物（二酸化炭素等）を発電機能部４０１
の外部に排出する排出孔１０６と、図示を省略した副電
源部１７０と、を備えて構成されている。

【００９６】水蒸気改質反応部１４０ａ及び水性シフト
反応部１４０ｂは、反応に必要な水として、発電部１１
０で生成され、副生成物供給経路１０４を介して供給さ
れる水、及び、燃料パック２００内の発電用燃料ＦＬに
含まれる水の少なくとも一方を利用する。また、燃料パ
ック２００は、発電部１１０に供給される発電用燃料Ｆ
Ｌが充填、封入される燃料封入部２１０と、上記分離回
収部１０２により回収された副生成物（水）を固定的に
保持する副生成物回収部２２０と、発電モジュール１０
０との結合部分に設けられ、発電用燃料ＦＬの漏出を防
止する燃料供給弁２０１ａと、回収保持された副生成物
（回収物）の漏出を防止する副生成物取込弁２０４（図
１０参照）と、を有して構成されている。

【００９７】このような構成を有する電源システムにお
いて、パッケージＰＫを剥がした燃料パック２００をホ
ルダー部４０３の空間ＳＰ１に装着、収納すると、後述
する図１１に示すように、燃料送出経路となる燃料送出
管４０６が燃料パック２００の燃料送出口２０１に係合
して、燃料送出口２０１内に形成され、例えば、バネ等
の弾性機構によりで閉止方向に姿勢が強制されている燃
料供給弁２０１ａを押し下げて、燃料パック２００の漏
出防止機能が解除される。これにより、燃料パック２０
０の燃料封入部２１０に封入された発電用燃料ＦＬが、
毛細管２０１ｂｆ内及び燃料送出管４０６内での表面張
力により自動的に搬送されて発電モジュール１００に供
給される。なお、燃料パック２００をホルダー部４０３
から取り外すと、燃料供給弁２０１ａがバネ等の弾性機
構の復元力で元の閉止状態に戻り、内部に封入された発
電用燃料ＦＬが漏れないようになる。

【００９８】そして、上述したような発電モジュール１
００における発電動作により、電力とともに生成される
副生成物のうち、水（Ｈ_２Ｏ）は、連結部４０３に設け
られた副生成物回収経路４０５、対向部４０２に設けら
れた凸部４０４の孔及び燃料パック２００の底部２０２
に設けられた回収孔（副生成物取込弁２０４）を介し
て、燃料パック２００内の副生成物回収部２２０に回
収、保持される。したがって、燃料パック２００の内部
には、上記燃料封入部２１０及び副生成物回収部２２０
が、例えば、隔壁膜等を介して相互に隔絶して設けら
れ、かつ、双方の容量変化に応じて、上記隔壁膜等が相
対的に変形又は移動等するように構成されている。

【００９９】これにより、図８に示したように、発電モ
ジュール１００に供給された発電用燃料ＦＬから燃料改
質部１４０において、水素ガスが生成され、発電部１１
０において、所定の電力が生成されて充電部１６０に供
給、充電（蓄電）されるとともに、充電部１６０に蓄電
されたチャージにより充電される副電源部１７０によ
り、常時燃料制御部１２０、温度制御部１５０及び動作
制御部１８０に動作電力が供給される。また、本実施例
に係る電源システムに所定のデバイスＤＶＣが接続され
ることにより、充電部１６０あるいは発電部１１０から
出力された電力の一部が、発電機能部４０１に設けられ
た正極端子ＥＬ（＋）及び対向部４０２に設けられた負
極端子ＥＬ（−）を介して、デバイスＤＶＣに内蔵され
たコントローラＣＮＴ及び負荷ＬＤに駆動電力として供
給される。

【０１００】ここで、電源システムは、図１０（ｇ）に
示すように、燃料パック２００が空間ＳＰに収納され、
ホルダー部４００に結合された状態において、例えば、
日本国内において市販されている汎用の化学電池（一次
電池又は二次電池）と略同等の外形形状及び寸法を有す
るように構成することができる。また、このとき、燃料
パック２００が空間ＳＰに正常に収納された状態で、燃
料パック２００の燃料送出口２０１が、発電機能部４０
１側の燃料送出経路（燃料送出管４０６）に良好に係合
するとともに、燃料パック２００がホルダー部４００か
ら不用意に脱落することを防止するために、燃料パック
２００底部２０２が対向部４０２により適当な圧力で押
圧されるように構成されていることが望ましい。

【０１０１】したがって、本実施例に係る電源システム
を、汎用の化学電池と同様に簡易に取り扱うことがで
き、また、汎用の化学電池と同一又は同等の外形形状及
び寸法（ここでは、円柱形状）を有するとともに、同一
又は同等の電気的特性を有する電力を供給することがで
きるので、汎用の化学電池と極めて互換性の高い電源シ
ステムを実現することができ、既存の携帯機器等のデバ
イスの電源として、良好に適用することができる。な
お、上述した実施例及び具体構成例に示した構成は、本
発明に係る化学反応装置（マイクロリアクタ）を燃料改
質部に適用した電源システムの一例を示したものにすぎ
ず、本発明に係る化学反応装置の適用はこの形態に限定
されるものではないことはいうまでもない。

【０１０２】

【発明の効果】以上説明したように、本発明に係る化学
反応装置によれば、所定の流路形状を有する溝部が設け
られた微小な主基板に、微小な閉止基板を接合すること
により構成される反応流路内で、例えば、アルコール系
の気体燃料と酸素の混合ガスから水素ガスを生成する化
学反応を生じる化学反応装置であって、反応流路に所定
の熱量を供給して上記化学反応を促進又は制御する薄膜
ヒータと、該薄膜ヒータに電力を供給して所定の熱量を
発生させるためのヒータ配線と、を備えた構成におい
て、少なくとも、該薄膜ヒータ及びヒータ配線の形成領
域に塗布した保護膜形成材料に対して、本発明特有の平
坦化工程、溶剤蒸発工程、膜形成反応工程、焼成工程に
対応した温度制御条件に基づいて加熱処理することによ
り、マイクロリアクタのように、集積回路に比較して積
層部の段差が大きく、かつ、平坦化の対象となる領域が
広い場合であっても、良好な平坦性を有する保護膜を形
成することができる。

【０１０３】したがって、集積回路等の製造プロセスに
おいて確立された、スピンコート法による保護膜形成材
料の塗布技術や、基板の加熱制御技術（あるいは、保護
膜形成材料の乾燥、焼成技術）をそのまま適用しつつ、
マイクロリアクタ特有の構成やスケールに対応した、良
好な平坦性を有する保護膜を形成することができる有効
な製造条件を提示することができる。

【０１０４】また、マイクロリアクタの表面段差を良好
に平坦化することができるので、他の周辺部材への接合
や複数のマイクロリアクタ相互の積層化等を行う際に、
各構成間の隙の発生を防止して、装置規模の省スペース
化や小型化を図ることができるとともに、薄膜ヒータか
ら反応流路以外の領域や空間への熱エネルギーの放出を
抑制して、熱伝導効率の高いマイクロリアクタを実現す
ることができる。さらに、保護膜上にさらに配線層等を
形成する場合にあっては、当該配線層の膜厚のバラツキ
や断線等を抑制することができ、信頼性の高いマイクロ
リアクタを実現することができる。更に、この化学反応
装置を、燃料改質型の燃料電池システムにおける燃料改
質部等に良好に適用することができ、燃料電池システム
を小型化することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る化学反応装置の一実施形態を示す
概略構成図である。

【図２】本実施形態に係る化学反応装置の積層構成を示
す要部断面図である。

【図３】本発明に係る化学反応装置の全体の製造方法を
示す製造プロセス図である。

【図４】本発明に係る化学反応装置の製造方法に適用さ
れる保護膜の平坦化方法を示す製造プロセス図である。

【図５】本発明に係る化学反応装置の製造方法に適用さ
れる保護膜の乾燥、焼結方法を示す温度制御グラフであ
る。

【図６】本実施形態に係る化学反応装置の製造方法によ
り形成された保護膜の平坦性を示す測定データである。

【図７】本発明に係る化学反応装置の他の実施形態を示
す概略構成図である。

【図８】本発明に係る化学反応装置の適用が可能な電源
システム（燃料電池システム）の要部構成、及び、該電
源システムより駆動されるデバイスを示すブロック図で
ある。

【図９】本発明に係る化学反応装置の構成を適用した燃
料改質部の具体例を示す概略構成図である。

【図１０】上述した電源システムに適用される一実施例
の燃料パック及びホルダー部（発電モジュール）の外形
形状を示す概略構成図である。

【図１１】上述した電源システム全体の具体構成例を示
す要部構成図である。

【図１２】従来技術における化学反応装置（マイクロリ
アクタの反応流路部）の概略構成を示す図である。

【図１３】従来技術における化学反応装置（マイクロリ
アクタ）に適用される薄膜ヒータ及びヒータ配線を示す
要部断面図である。

【符号の説明】

１０ 主基板 ２０ 反応流路 ３０ 閉止基板 ４０ 薄膜ヒータ ５０ ヒータ配線 ６０ 保護膜

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G075 AA03 AA13 AA39 AA63 BA05 BA06 BB02 BC10 BD12 BD15 BD26 CA02 CA51 CA54 DA02 DA18 EA05 EB21 EE03 EE13 FA12 FB02 FC07 FC11 FC15 FC20 4G140 EA02 EA06 EA07 EB12 EB48 5H026 AA06 5H027 AA02 BA01 BA16 BA17

Claims (30)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 少なくとも連続的に形成された反応流路
   を有し、該反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物
   質に変換する化学反応を生じる化学反応装置において、 少なくとも、前記反応流路を含む領域に対応して形成さ
   れ、前記反応流路に所定の熱量を供給する温度調整層
   と、 該温度調整層の所定の領域に形成され、前記温度調整層
   において前記熱量を発生させるための電力を供給する配
   線層と、 前記配線層あるいは前記温度調整層の積層高さを基準と
   して、少なくとも、前記温度調整層を含む領域に所定の
   平坦性を有するように形成された絶縁性の保護膜と、を
   備えることを特徴とする化学反応装置。
2. 【請求項２】 前記保護膜は、前記温度調整層及び前記
   配線層を含む領域に塗布した所定の保護膜形成材料に対
   して、 少なくとも、第１の温度で第１の時間保持して前記保護
   膜形成材料の表面を平坦にした後、 前記第１の温度から第２の温度へ第１の温度上昇率で昇
   温して前記保護膜形成材料の溶剤を蒸発させる第１の昇
   温領域と、 前記第２の温度から第３の温度へ第２の温度上昇率で昇
   温して膜形成反応を生じさる第２の昇温領域と、を有し
   て得られたものであり、前記第１の温度上昇率は前記第
   ２の温度上昇率より小さいことを特徴とする請求項１記
   載の化学反応装置。
3. 【請求項３】 前記保護膜は、更に、第４の温度で第２
   の時間保持して焼成することにより得られたものである
   ことを特徴とする請求項２記載の化学反応装置。
4. 【請求項４】 前記第１の昇温領域は、 少なくとも、前記第１の温度上昇率より小さい第３の温
   度上昇率で昇温する第３の昇温領域と、 前記第１の温度上昇率より大きい第４の温度上昇率で昇
   温する第４の昇温領域と、を有することを特徴とする請
   求項２記載の化学反応装置。
5. 【請求項５】 前記第１の温度は室温乃至３０℃程度の
   温度であり、前記第２の温度は１４５℃乃至１５５℃程
   度の温度であることを特徴とする請求項２記載の化学反
   応装置。
6. 【請求項６】 前記第１の時間は少なくとも５分であ
   り、前記第１の温度上昇率は、４５℃の昇温に少なくと
   も５分かかる程度の温度上昇率であり、前記第２の温度
   上昇率は、５０℃の昇温に少なくとも５分かかる程度の
   温度上昇率であることを特徴とする請求項２記載の化学
   反応装置。
7. 【請求項７】 前記第４の温度は３４５℃乃至３５５℃
   程度の温度であることを特徴とする請求項３記載の化学
   反応装置。
8. 【請求項８】 前記第２の時間は少なくとも３０分であ
   ることを特徴とする請求項３記載の化学反応装置。
9. 【請求項９】 前記保護膜は、前記配線層あるいは前記
   温度調整層の積層高さを基準として、概ね１μｍ以下の
   平坦性を有していることを特徴とする請求項１乃至８の
   いずれかに記載の化学反応装置。
10. 【請求項１０】 前記温度調整層は、所定の発熱特性を
    有する抵抗体層であり、前記配線層は、前記温度調整層
    上に所定の配線パターン形状を有し、少なくとも第１の
    導電性配線層及び第２の導電性配線層を積層して形成さ
    れた積層配線であることを特徴とする請求項１乃至９の
    いずれかに記載の化学反応装置。
11. 【請求項１１】 前記温度調整層は、タングステンを含
    有する合金からなることを特徴とする請求項１０記載の
    化学反応装置。
12. 【請求項１２】 前記第１の導電性配線層は、金、銅、
    金を含有する合金、及び、銅を含有する合金の中から選
    択された材料からなり、前記第２の導電性配線層は、タ
    ングステン、モリブデン、タンタル、タングステンを含
    有する合金、モリブデンを含有する合金、タンタルを含
    有する合金の中から選択された材料からなることを特徴
    とする請求項１０又は１１記載の化学反応装置。
13. 【請求項１３】 前記反応流路は、第１の基板の一面側
    に所定の流路形状を有する溝部が形成され、前記第１の
    基板の一面側に第２の基板の一面側を接合して前記溝部
    の開放端を閉止することにより構成されていることを特
    徴とする請求項１乃至１２のいずれかに記載の化学反応
    装置。
14. 【請求項１４】 前記温度調整層、前記配線層及び前記
    保護膜は、前記第１の基板の他面側に形成されているこ
    とを特徴とする請求項１３記載の化学反応装置。
15. 【請求項１５】 前記温度調整層、前記配線層及び前記
    保護膜は、前記第２の基板の他面側に形成されているこ
    とを特徴とする請求項１３記載の化学反応装置。
16. 【請求項１６】 前記化学反応装置は、少なくとも、前
    記第１の基板及び第２の基板が微小基板からなり、前記
    反応流路がミクロンオーダーの微細化された流路形状を
    有して形成されていることを特徴とする請求項１３乃至
    １５のいずれかに記載の化学反応装置。
17. 【請求項１７】 前記化学反応装置は、前記反応流路が
    個別に形成された複数の反応領域を有し、該各反応領域
    ごとに互いに異なる化学反応を生じるように構成されて
    いることを特徴とする請求項１乃至１６のいずれかに記
    載の化学反応装置。
18. 【請求項１８】 前記化学反応装置は、前記反応流路内
    の少なくとも一部に所定の触媒層が設けられ、前記温度
    調整層から前記触媒層に供給される所定の熱量に基づい
    て、吸熱又は発熱を伴う前記化学反応を生じることによ
    り、前記第１の流体物質から前記第２の流体物質を生成
    することを特徴とする請求項１乃至１７のいずれかに記
    載の化学反応装置。
19. 【請求項１９】 前記第１の流体物質は、アルコール系
    の気体燃料と酸素を含む混合ガスであり、前記第２の流
    体物質は、水素ガスであって、 前記化学反応装置は、少なくとも、前記温度調整層から
    供給される熱量に基づいて前記反応流路内で水蒸気改質
    反応を生じることにより、前記第１の流体物質から前記
    第２の流体物質を生成することを特徴とする請求項１乃
    至１８のいずれかに記載の化学反応装置。
20. 【請求項２０】 前記第１の流体物質は、アルコール系
    の液体燃料又は水であり、前記第２の流体物質は、前記
    第１の流体物質が気化した燃料ガス又は水蒸気であっ
    て、 前記化学反応装置は、少なくとも、前記温度調整層から
    供給される熱量に基づいて前記反応流路内で気化反応を
    生じることにより、前記第１の流体物質から前記第２の
    流体物質を生成することを特徴とする請求項１乃至１８
    のいずれかに記載の化学反応装置。
21. 【請求項２１】 前記第１の流体物質は、一酸化炭素ガ
    スと酸素を含む混合ガスであり、前記第２の流体物質
    は、水素ガス及び二酸化炭素ガスであって、 前記化学反応装置は、少なくとも、前記温度調整層から
    供給される熱量に基づいて前記反応流路内で水性シフト
    反応及び選択酸化反応を生じることにより、前記第１の
    流体物質から前記第２の流体物質を生成することを特徴
    とする請求項１乃至１８のいずれかに記載の化学反応装
    置。
22. 【請求項２２】 少なくとも、連続的に形成された反応
    流路と、 前記反応流路を含む領域に対応して形成され、前記反応
    流路に所定の熱量を供給する温度調整層と、 該温度調整層の所定の領域に形成され、前記温度調整層
    において前記熱量を発生させるための電力を供給する配
    線層と、 該配線層あるいは前記温度調整層の積層高さを基準とし
    て、少なくとも、前記温度調整層を含む領域に所定の平
    坦性を有するように形成された絶縁性の保護膜と、を備
    え、少なくとも、前記温度調整層から供給される熱量に
    基づいて前記反応流路内で水蒸気改質反応を生じること
    により、前記反応流路内でアルコール系の気体燃料と酸
    素を含む混合ガスを水素ガスに変換する化学反応を生じ
    る化学反応装置と、 前記化学反応装置によって生成された水素と酸素とを反
    応させて発電を行う燃料電池と、を備えることを特徴と
    する燃料電池システム。
23. 【請求項２３】 少なくとも連続的に形成された反応流
    路を有し、該反応流路内で第１の流体物質を第２の流体
    物質に変換する化学反応を生じる化学反応装置の製造方
    法において、 少なくとも、前記反応流路を含む領域に対応して形成さ
    れた温度調整層、及び、該温度調整層の所定の領域に形
    成された配線層を含む領域に、所定の保護膜形成材料を
    塗布する工程と、 第１の温度で第１の時間保持して、塗布された前記保護
    膜形成材料の表面を平坦化する工程と、 前記第１の温度から第２の温度に第１の温度上昇率で昇
    温させて前記保護膜形成材料内の溶剤を蒸発させる工程
    と、 前記第２の温度から第３の温度へ第２の温度上昇率で昇
    温して膜形成反応を生じさる工程と、を含み、前記第１
    の温度上昇率は前記第２の温度上昇率より小さいことを
    特徴とする化学反応装置の製造方法。
24. 【請求項２４】 更に、第４の温度で第２の時間保持し
    て焼成する工程を含むことを特徴とする請求項２３記載
    の化学反応装置の製造方法。
25. 【請求項２５】 前記保護膜形成材料内の溶剤を蒸発さ
    せる工程は、 少なくとも、前記第１の温度上昇率より小さい第３の温
    度上昇率で昇温する工程と、 前記第１の温度上昇率より大きい第４の温度上昇率で昇
    温する工程と、を有することを特徴とする請求項２３記
    載の化学反応装置の製造方法。
26. 【請求項２６】 前記第１の温度は室温乃至３０℃程度
    の温度であり、前記第２の温度は１４５℃乃至１５５℃
    程度の温度であることを特徴とする請求項２３記載の化
    学反応装置の製造方法。
27. 【請求項２７】 前記第１の時間は少なくとも５分であ
    り、前記第１の温度上昇率は、４５℃の昇温に少なくと
    も５分かかる程度の温度上昇率であり、前記第２の温度
    上昇率は、５０℃の昇温に少なくとも５分かかる程度の
    温度上昇率であることを特徴とする請求項２３記載の化
    学反応装置の製造方法。
28. 【請求項２８】 前記第４の温度は３４５℃乃至３５５
    ℃程度の温度であることを特徴とする請求項２４記載の
    化学反応装置の製造方法。
29. 【請求項２９】 前記第２の時間は、少なくとも３０分
    であることを特徴とする請求項２４記載の化学反応装置
    の製造方法。
30. 【請求項３０】 前記保護膜形成材料を塗布する工程
    は、酸化物系あるいは窒化物系の保護膜形成材料をスピ
    ンコート法により塗布することを特徴とする請求項２３
    又は２９記載の化学反応装置の製造方法。