JP2004066008A - 化学反応装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】基板の一面に形成された微小な流路内に設けられた反応触媒層に熱エネルギーを供給する化学反応装置において、熱エネルギーの損失を低減する。
【解決手段】両基板１１、１２間には、高熱伝導性のアルミニウムなどからなる高効率熱伝導部１３が設けられている。主基板１１の内面に形成された蛇行した微小な流路１４内には反応触媒層１６が設けられている。燃焼用基板１２の内面に形成された蛇行した微小な流路１５内には燃焼触媒層１７が設けられている。燃焼用基板１２の外面には薄膜ヒータ２３が設けられている。そして、流路１５内に供給された燃焼用燃料を燃焼触媒層１７上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーと、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーとで流路１４内を加熱する。なお、蛇行した両流路１４、１５を単一の基板上に互いに隣接させて形成してもよい。
【選択図】 図２
【解決手段】両基板１１、１２間には、高熱伝導性のアルミニウムなどからなる高効率熱伝導部１３が設けられている。主基板１１の内面に形成された蛇行した微小な流路１４内には反応触媒層１６が設けられている。燃焼用基板１２の内面に形成された蛇行した微小な流路１５内には燃焼触媒層１７が設けられている。燃焼用基板１２の外面には薄膜ヒータ２３が設けられている。そして、流路１５内に供給された燃焼用燃料を燃焼触媒層１７上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーと、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーとで流路１４内を加熱する。なお、蛇行した両流路１４、１５を単一の基板上に互いに隣接させて形成してもよい。
【選択図】 図２
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は化学反応装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
化学反応の技術分野では、流体化された混合物質を流路内に設けられた触媒による化学反応（触媒反応）により、所望の流体物質を生成する化学反応装置が知られている。従来のこのような化学反応装置には、半導体集積回路などの半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、基板上にミクロンオーダーあるいはミリメートルオーダーの流路を形成したものがある。
【０００３】
図１０は従来のこのような化学反応装置の一例の透過平面図を示し、図１１はそのＣ−Ｃ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置は小型の基板１を備えている。基板１の一面には、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、蛇行した微小な流路２が形成されている。流路２の内壁面には反応触媒層３が設けられている。
【０００４】
基板１の一面には蓋となるガラス板４が接合されている。ガラス板４の流路２の両端部に対応する所定の２箇所には、ガラス板４の厚さ方向に貫通する流入口５および流出口６が形成されている。基板１の他面には、流路２に対応して蛇行した薄膜ヒータ７が設けられている。薄膜ヒータ７は、この化学反応装置における化学反応（触媒反応）が所定の熱条件による吸熱反応を伴うとき、化学反応時に流路２内の反応触媒層３に所定の熱エネルギーを供給するためのものである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、上記従来の化学反応装置では、薄膜ヒータ７に電力を供給して発熱させて流路２内を加熱するようにしていたため、加熱のために比較的大きな電力を要するという問題があった。また、薄膜ヒータ７は基板１の他面側に設けられているため、基板１を介して流路２内の触媒層３に熱エネルギーを供給するとともにガラス板４等の周囲へも放熱されてしまい、熱エネルギーの損失が大きく、エネルギーの利用効率が悪いという問題があった。
そこで、この発明は、所定の流路内を加熱するのに要するエネルギーを削減し、且つ、熱エネルギーの損失を低減して、エネルギーの利用効率を良くすることができる化学反応装置を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
請求項１に記載の発明は、基板に設けられた流路と、前記流路に熱を供給する熱源と、前記流路と前記熱源との間に介在する高効率熱伝導部と、を備えることを特徴とするものである。
請求項１に記載の発明によれば、熱源からの熱を高効率熱伝導部が効率よく流路に伝搬するので、基板の流路が、例えば、燃料電池の燃料を改質する改質器を構成する燃料気化部、改質部、一酸化炭素除去部のいずれかであると、燃料を気化するのに必要な気化エネルギーや改質反応に要する熱エネルギーを効率よく得ることができるといった効果をもたらすことができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
図１はこの発明の一実施形態としての化学反応装置の透過平面図を示し、図２はそのＡ−Ａ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置はシリコンなどからなる主基板１１、シリコンなどからなる燃焼用基板１２および高熱伝導性のアルミニウムなどの金属からなる高効率熱伝導部１３を備えている。高効率熱伝導部１３は、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、より好ましくは２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、銀（４２７Ｗ／ｍ・Ｋ）、銅（３９８Ｗ／ｍ・Ｋ）、金（３１５Ｗ／ｍ・Ｋ）、アルミニウム（２３７Ｗ／ｍ・Ｋ）、Ｃｒ（９０．３Ｗ／ｍ・Ｋ）、Ｎｉ（９０．５Ｗ／ｍ・Ｋ）などの単体や高熱伝導窒化アルミニウム、窒化珪素焼結体などの化合物やこれらの単体や化合物のうちの少なくとも１つ以上を含む混合物がある。
【０００８】
主基板１１は、高効率熱伝導部１３の一面又は周縁などの一部に接着剤（図示せず）を介して接着されているが、ただ単に密接されていてもよい。燃焼用基板１２は、高効率熱伝導部１３の他面に接着剤（図示せず）を介して接着されているが、ただ単に密接されていてもよく、主基板１１と高効率熱伝導部１３との間が溶接されていてもよい。両基板１１、１２の寸法は、一例として、長さ１５〜３５ｍｍ程度、幅１０〜２５ｍｍ程度、厚さ０．４〜１ｍｍ程度である。高効率熱伝導部１３の厚さは、薄すぎると、破壊によるガスの混入の危険があり、厚すぎると、熱伝導性が低下するため、１μｍ〜１ｍｍ程度が好ましく、１０μｍ〜５００μｍ程度がより好ましい。
【０００９】
主基板１１の一面および燃焼用基板１２の他面には、それぞれ、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、蛇行した微小な流路１４、１５が互いに対向するように形成されている。両流路１４、１５の寸法は、一例として、幅０．２〜０．８ｍｍ程度、深さ０．２〜０．６ｍｍ程度であり、全長は３０〜１０００ｍｍ程度である。
【００１０】
主基板１１の流路１４の内壁面には反応触媒層１６が設けられている。この反応触媒層１６は流路１４の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。燃焼用基板１２の流路１５の内壁面には燃焼触媒層１７が設けられている。この燃焼触媒層１７は流路１５の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。ここで、燃焼触媒層１７は、例えばＦｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ｒｈ／Ａｌ２Ｏ３混合物などから選択される。そして図示はしないが高効率熱伝導部１３の流路１４を封止する部分にも反応触媒層１６が形成されていてもよく、また高効率熱伝導部１３の流路１５を封止する部分にも反応触媒層１７が形成されていてもよい。
【００１１】
主基板１１の流路１４の両端部に対応する所定の２箇所には、主基板１１の厚さ方向に貫通する流入口１８および流出口１９が設けられている。燃焼用基板１２の流路１５の両端部に対応する所定の２箇所には、燃焼用基板１２の厚さ方向に貫通する流入口２１および流出口２２が設けられている。ここで、両流路１４、１５は、図１では平面的に一致しているが、一致していなくてもよく、要は、両流路１４、１５が多くの部分で平面的に重なっていればよい。
【００１２】
燃焼用基板１２の外面にはＴａＳｉＯｘやＴａＳｉＯｘＮなどの抵抗体薄膜からなる薄膜ヒータ２３が設けられている。薄膜ヒータ２３は、電圧が印加されることにより発熱する発熱抵抗体で、主基板１１の流路１４内の加熱温度を制御するためのものであり、基本的には図１０に示した薄膜ヒータ７と同様のものであるが、後述するように、流路１４内の化学反応を引き起こす熱は、主に燃焼用流体が燃料触媒層１７上で燃焼反応により燃焼することによって発生する熱エネルギーが利用され、薄膜ヒータ２３による加熱は補助的に用いるものであって、従来の場合よりも印加電力を低くすることができる。ここで、薄膜ヒータ２３は、図１に示すように、蛇行した流路１４、１５に沿った形状としてもよいし、流路１４、１５全面を覆うようなべた状としてもよい。
【００１３】
燃焼用基板１２の外面には、一面の薄膜ヒータ２３に対応する領域に座ぐり加工により凹部２５が形成された厚さ０．７ｍｍ程度のガラスなどからなる蓋板２４の周辺部が接合されている。蓋板２４は、薄膜ヒータ２３を保護するほかに、凹部２５内の空間を封止することで薄膜ヒータ２３の熱拡散を防止し、熱効率を良くするためのものである。また、凹部２５内は、断熱性能を高めるため、ほぼ真空としてもよい。蓋板２４の燃焼用基板１２の流入口２１および流出口２２に対応する所定の２箇所には、蓋板２４の厚さ方向に貫通する流入口２６および流出口２７が設けられている。
【００１４】
なお、上記図２においては、燃焼用基板１２の外面に薄膜ヒータ２３が設けられる構成としたが、この発明はこれに限るものではなく、主基板１１の外面に薄膜ヒータ２３を設けるようにしてもよい。この場合、上記蓋板２４と同様の蓋板を主基板１１の外面に設けるようにしてもよい。さらには、薄膜ヒータ２３を両基板１１、１２の外面に設けてもよい。この場合、上記蓋板２４と同様の蓋板を両基板１１、１２の外面に設けるようにしてもよい。
【００１５】
次に、この発明に係る化学反応装置を燃料改質型の燃料電池を用いた燃料電池システムに適用した場合について説明する。図３は燃料電池システム３１の要部のブロック図を示したものである。この燃料電池システム３１は、燃料封入部３２、燃焼ヒータ部３３、燃料気化部３４、改質部３５、一酸化炭素除去部３６、発電部３７、充電部３８などを備えている。
【００１６】
燃料封入部３２は、少なくとも組成に水素元素を含む発電用燃料（例えばメタノール水溶液）が封入された燃料パックなどからなり、発電用燃料を燃料気化部３４に供給する。燃焼ヒータ部３３は、燃料封入部３２からの燃焼用燃料（例えばメタノール水溶液）を燃焼して得た熱を燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６に供給するものであり、燃焼用基板１２に相当する。この燃焼ヒータ部３３は、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６がそれぞれ別体の基板で構成されている場合、薄膜ヒータ２３と同様にそれぞれ別体で形成されてもよく、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６のうち少なくとも２つが一体化されて構成されている場合、燃焼ヒータ部３３の一部が燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６の一体化される２つに跨って形成されてもよい。
【００１７】
燃料気化部３４は、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、主基板１１の流路１４内には反応触媒層１６は設けられていない。そして、燃料気化部３４では、まず、燃料封入部３２からの燃焼用燃料および大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素（空気）からなる燃焼用流体が蓋板２４および燃焼用基板１２の流入口２６、２１を介して燃焼用基板１２の流路１５内に供給されると、この供給された燃焼用流体が燃料触媒層１７上で燃焼反応により燃焼し、この燃焼により熱エネルギーが発生する。燃焼により生じた二酸化炭素を含む燃焼ガスは燃焼用基板１２および蓋板２４の流出口２２、２７から大気中に放出される。
【００１８】
次に、燃料気化部３４では、燃料封入部３２からの発電用燃料（例えばメタノール水溶液）が主基板１１の流入口１８を介して主基板１１の流路１４内に少量供給されると、流路１４内において、燃焼ヒータ部３３となる燃焼用基板１２の流路１５内で発生した熱エネルギーおよび薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーの供給を受けて、発電用燃料を気化させ、この発電用燃料が気化された発電用燃料ガス（例えば発電用燃料がメタノール水溶液の場合、ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ）を主基板１１の流出口１９から流出させる。
【００１９】
このように、高熱伝導性のアルミニウムなどからなる薄い高効率熱伝導部１３の一面側に流路１４を設け、他面側に流路１５を設けているので、流路１５内で発生した熱エネルギーを流路１４内に効率良く伝導することができる。また、燃焼ヒータ部３３では、主として、燃焼用基板１２の流路１５内に供給された燃焼用燃料および酸素を燃焼触媒１６上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで流路１５に対向するように主基板１１の流路１４内を加熱するようにしているので、燃焼用基板１２により、流路１５内で発生した熱エネルギーの拡散をある程度防止することができる。したがって、主基板１１の流路１４内を加熱する際の熱エネルギーの損失を低減することができる。なお、以下の改質部３５および一酸化炭素除去部３６の場合も同様である。これらにより、発電動作に係わるエネルギーの利用効率を良くして小型化することができる。
【００２０】
ところで、化学反応装置における化学反応（触媒反応）が所定の熱条件による吸熱反応を伴う場合には、反応成績は温度依存性が高い場合がほとんどであるから、加熱温度は精密に制御することが望ましい。例えば燃料気化部３４でメタノール水溶液を発電用燃料とした場合、主基板１１の流路１４内の加熱温度は、メタノール水溶液を気化させる関係から、１２０℃程度が最適である。しかしながら、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみでは、燃料気化部３４の主基板１１の流路１４内の加熱温度を精密に制御するのは困難である。
【００２１】
そこで、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみによる主基板１１の流路１４内の加熱温度は必要加熱温度１２０℃程度よりもやや低い、例えば１１０〜１１５℃程度となるようにする。そして、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーを主基板１１の流路１４内に供給し、薄膜ヒータ２３へ供給する電力を制御することにより、主基板１１の流路１４内の加熱温度が必要加熱温度１２０℃程度となるように制御する。
【００２２】
この場合、流路１４内の主な加熱は燃焼用流体の燃焼反応による熱エネルギーによって行われるため、薄膜ヒータ２３に供給する電力は、従来の薄膜ヒータのみによって加熱する場合と比べて低くすることができる。また、薄膜ヒータ２３を蓋板２４で覆い、蓋板２４の凹部２５内をほぼ真空とすれば、薄膜ヒータ２３から外部への放熱を抑制することができ、熱エネルギーの損失を低減して薄膜ヒータ２３に供給する電力をさらに低減することができる。なお、以下の改質部３５および一酸化炭素除去部３６の場合も同様である。
【００２３】
次に、燃料気化部３４で発電用燃料が気化された発電用燃料ガス（ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ）は改質部３５に供給される。この場合、改質部３５も、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、主基板１１の流路１４内には反応触媒層１６が設けられ、反応触媒層１６は、例えばＣｕ、ＺｎＯ、Ａｌ２Ｏ３などの改質触媒からなっている。そして、改質部３５に接する燃焼ヒータ部３３では、まず、上記の場合と同様に、燃料封入部３２からの燃焼用燃料および大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素の供給により、燃焼用基板１２の流路１５内において熱エネルギーが発生し、燃焼ガスは燃焼用基板１２および蓋板２４の流出口２２、２７から大気中に放出される。
【００２４】
次に、改質部３５では、燃料気化部３４からの発電用燃料ガス（ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ）が主基板１１の流入口１８を介して主基板１１の流路１４内に供給されると、流路１４内において、燃焼用基板１２の流路１５内で発生した熱エネルギーおよび後述する薄膜ヒータ２３の低温発熱による熱エネルギーの供給を受けて、次の式（１）に示すような吸熱反応を引き起こし、水素と副生成物の二酸化炭素とを生成する。このうちの水素は、最終的に燃料電池である発電部３７に供給される。
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→３Ｈ２＋ＣＯ２……（１）
【００２５】
ところで、改質部３５において、主基板１１の流路１４内の加熱温度は、上記式（１）に示すような吸熱反応を引き起こさせる関係から、２８０℃程度が最適である。そこで、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみによる主基板１１の流路１４内の加熱温度は必要加熱温度２８０℃程度よりもやや低い、例えば２７０〜２７５℃程度となるようにする。そして、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーを主基板１１の流路１４内に供給し、薄膜ヒータ２３へ供給する電力を制御することにより、主基板１１の流路１４内の加熱温度がほぼ必要加熱温度２８０℃程度となるように制御する。
【００２６】
また、上記式（１）の左辺における水（Ｈ２Ｏ）は、反応の初期では、燃料封入部３２の燃料に含まれているものでよいが、後述する発電部３７の発電に伴い生成される水を回収して改質部３５に供給することが可能である。発電部３７の発電中の上記式（１）の左辺のおける水（Ｈ２Ｏ）の供給源は、発電部３７のみでもよく、発電部３７および燃料封入部３２でも、また燃料封入部３２のみでもよい。なお、このとき微量ではあるが、一酸化炭素が改質部３５内で生成されることがある。
【００２７】
そして、上記式（１）の右辺の生成物（水素、二酸化炭素）および微量の一酸化炭素は改質部３５の主基板１１の流出口１９から流出される。改質部３５の主基板１１の流出口１９から流出された生成物のうち、気化状態の水素および一酸化炭素は一酸化炭素除去部３６に供給され、二酸化炭素は分離されて大気中に放出される。
【００２８】
次に、一酸化炭素除去部３６も、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、反応触媒層１６は、例えばＰｔ、Ａｌ２Ｏ３などの選択酸化触媒からなっている。そして、一酸化炭素除去部３６では、まず、上記の場合と同様に、燃料封入部３２からの燃焼用燃料および大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素の供給により、燃焼用基板１２の流路１５内において熱エネルギーが発生し、燃焼ガスは燃焼用基板１２および蓋板２４の流出口２２、２７から大気中に放出される。
【００２９】
次に、一酸化炭素除去部３６では、改質部３５からの気化状態の水素および一酸化炭素が主基板１１の流入口１８を介して主基板１１の流路１４内に供給されると、燃焼用基板１２の流路１５内で発生した熱エネルギーおよび後述する薄膜ヒータ２３の低温発熱による熱エネルギーの供給を受けて、流路１４内に供給された水素、一酸化炭素、水のうち、一酸化炭素と水とが反応し、次の式（２）に示すように、水素と副生成物の二酸化炭素とが生成される。
ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２……（２）
【００３０】
ところで、一酸化炭素除去部３６において、主基板１１の流路１４内の加熱温度は、上記式（２）に示すような反応を引き起こさせる関係から、１８０℃程度が最適である。そこで、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみによる主基板１１の流路１４内の加熱温度は必要加熱温度１８０℃程度よりもやや低い、例えば１７０〜１７５℃程度となるようにする。そして、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーを主基板１１の流路１４内に供給し、薄膜ヒータ２３へ供給する電力を制御することにより、主基板１１の流路１４内の加熱温度がほぼ必要加熱温度１８０℃程度となるように制御する。
【００３１】
また、上記式（２）の左辺における水（Ｈ２Ｏ）は反応の初期では、燃料封入部３２の燃料に含まれているものでよいが、発電部３７の発電に伴い生成される水を回収して一酸化炭素除去部３６に供給することが可能である。また、一酸化炭素除去部３６における反応式（２）の左辺のおける水の供給源は、発電部３７のみでもよく、発電部３７および燃料封入部３２でも、また燃料封入部３２のみでもよい。
【００３２】
そして、最終的に一酸化炭素除去部３６の主基板１１の流出口１９に到達する流体はそのほとんどが水素、二酸化炭素となる。なお、一酸化炭素除去部３６の主基板１１の流出口１９に到達する流体に極微量の一酸化炭素が含まれている場合、残存する一酸化炭素を大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素に接触させることで、次の式（３）に示すように、二酸化炭素が生成され、これにより一酸化炭素が確実に除去される。
ＣＯ＋（１／２）Ｏ２→ＣＯ２……（３）
【００３３】
上記一連の反応後の生成物は水素および二酸化炭素（場合によって微量の水を含む）で構成されるが、これらの生成物のうち、二酸化炭素は水素から分離されて大気中に放出される。したがって、一酸化炭素除去部３６から発電部３７には水素のみが供給される。なお、一酸化炭素除去部３６は、燃料気化部３４と改質部３５との間に設けてもよい。
【００３４】
次に、発電部３７は、図４に示すように、固体高分子型の燃料電池からなっている。すなわち、発電部３７は、Ｐｔ、Ｃなどの触媒が付着された炭素電極からなるカソード４１と、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｃなどの触媒が付着された炭素電極からなるアノード４２と、カソード４１とアノード４２との間に介在されたフィルム状のイオン導電膜４３と、を有して構成され、カソード４１とアノード４２との間に設けられた２次電池やコンデンサなどからなる充電部３８に電力を供給するものである。
【００３５】
この場合、カソード４１の外側には空間部４４が設けられている。この空間部４４内には一酸化炭素除去部３６からの水素が供給され、カソード４１に水素が供給される。また、アノード４２の外側には空間部４５が設けられている。この空間部４５内には大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素が供給され、アノード４２に酸素が供給される。
【００３６】
そして、カソード４１側では、次の式（４）に示すように、水素から電子（ｅ−）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ＋）が発生し、イオン導電膜４３を介してアノード４２側に通過するとともに、カソード４１により電子（ｅ−）が取り出されて充電部３８に供給される。
３Ｈ２→６Ｈ＋＋６ｅ−……（４）
【００３７】
一方、アノード４２側では、次の式（５）に示すように、充電部３８を経由して供給された電子（ｅ−）とイオン導電膜４３を通過した水素イオン（Ｈ＋）と酸素とが反応して副生成物の水が生成される。
６Ｈ＋＋（３／２）Ｏ２＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ……（５）
【００３８】
以上のような一連の電気化学反応（式（４）および式（５））は概ね室温〜８０℃程度の比較的低温の環境下で進行し、電力以外の副生成物は、基本的に水のみとなる。発電部３７で生成された電力は充電部３８に供給され、これにより充電部３８が充電される。
【００３９】
発電部３７で生成された副生成物としての水は回収される。この場合、上述の如く、発電部３７で生成された水の少なくとも一部を改質部３５に供給するようにすると、燃料封入部３２内に当初封入される水の量を減らすことができ、また回収される水の量を減らすことができる。
【００４０】
ところで、現在、研究開発が行われている燃料改質方式の燃料電池に適用されている燃料としては、少なくとも、水素元素を含む液体燃料又は液化燃料又は気体燃料であって、発電部３７により、比較的高いエネルギー変換効率で電気エネルギーを生成することができる燃料であればよく、上記のメタノールの他、例えば、エタノール、ブタノールなどのアルコール系の液体燃料や、ジメチルエーテル、イソブタン、天然ガス（ＣＮＧ）などの常温常圧で気化される炭化水素からなる液体燃料、あるいは、水素ガスなどの気体燃料などを良好に適用することができる。
【００４１】
次に、図３に示す燃料封入部３２の他の第１および第２の例について説明する。上記実施形態では、燃料封入部３２は燃焼ヒータ部３３および燃料気化部３４に燃料を供給しているが、発電用燃料および燃焼用燃料の成分が異なる場合、それぞれの燃料を封入された異なる燃料封入部から供給されるようにしてもよい。図５は燃料電池システムの他の第１の例を示す要部のブロック図である。この例では、発電用燃料が封入された発電用燃料封入部１３２から燃料気化部３４に発電用燃料が供給され、発電用燃料と異なる成分の燃焼用燃料が封入された燃焼用燃料封入部１３３から燃焼ヒータ３３に燃焼用燃料が供給されるように設定されている。
【００４２】
次に、図６は燃料電池システムの第２の例を示す要部のブロック図である。この例では、燃料封入部３２からの発電用燃料と燃焼用燃料とが混合された混合燃料が分離部５１に供給される。混合燃料は分離部５１で発電用燃料と燃焼用燃料とに分離され、それぞれ燃料気化部３４と燃焼ヒータ部３３とに導入される。
【００４３】
この場合、分離方法としては、取り出したい発電用燃料成分と燃焼用燃料成分とのうちのいずれか一方のみが常温以上で液化し、両者の沸点に差がある場合には、液化分離法を使用することができ、また沸点が互いに異なるだけでも蒸留により分離することが可能となる。また、一方の燃料のみを選択透過させる分離膜で分離する方法もある。
【００４４】
上記第２の例では、発電用燃料と燃焼用燃料とは異なる成分であったが、同じ成分で発電用燃料が燃焼用燃料を兼ねていてもよく、そのときは分離部５１が燃料気化部３４での必要量と燃焼ヒータ３３での必要量を適宜分配するように制御することで良好に動作することができる。
【００４５】
次に、図７はこの発明の他の実施形態としての化学反応装置の透過平面図を示し、図８はそのＢ−Ｂ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置はシリコンなどからなる小型の基板１１を備えている。基板１１の一面には、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、互いに隣接して蛇行した微小な第１および第２流路６２、６３が形成されている。
【００４６】
第１流路６２および第２流路６３は、それぞれ燃料気化部３４、改質器３５、一酸化炭素除去部３６のいずれかとして機能し、互いに異なるものであってもよく、また同じものであってもよい。
【００４７】
第１流路６２が改質器３５や一酸化炭素除去部３６の場合には、第１流路６２の内壁面には反応触媒層６４が設けられている。この反応触媒層６４は第１流路６２の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。第２流路６３が改質器３５や一酸化炭素除去部３６の場合には、第２流路６３の内壁面には反応触媒層６５が設けられている。この反応触媒層６５は第２流路６３の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。
【００４８】
高効率熱伝導部１３の一面側には第１流路６２および第２流路６３が対向するように基板１１が配置され、他面側には燃焼ヒータ部３３として機能する流路１５が対向するように燃焼用基板１２が配置されている。このため、流路１５内で引き起こされる発熱反応による熱が良好に高効率熱伝導部１３を介して第１流路６２および第２流路６３に伝搬することが可能となる。
【００４９】
基板１１には、第１流路６２に連結される第１流入口６７および第１流出口６８が基板１１の厚さ方向に貫通するように設けられ、第２流路６３に連結される第２流入口６９および第２流出口７０が基板１１の厚さ方向に貫通するように設けられている。
【００５０】
燃焼用基板１２の他面にはＴａＳｉＯｘやＴａＳｉＯｘＮなどの抵抗体薄膜からなる加熱温度制御用の薄膜ヒータ７１が設けられている。この場合、薄膜ヒータ７１は、両流路６２、６３全面を覆うようなべた状としているが、適宜に蛇行した形状としてもよい。燃焼用基板１２の他面には、一面の薄膜ヒータ７１に対応する領域に座ぐり加工により凹部２５が形成されたガラスからなる蓋板２４の周辺部が陽極接合されている。
【００５１】
上記実施形態では、同一基板上に第１流路６２および第２流路６３を設けたが、これに限らず３つ以上の流路を同一基板上に配置してもよい。
【００５２】
なお、図１および図２に示す場合において、高効率熱伝導部１３をアルミニウムなどの金属によって形成し、両基板１１、１２をガラスによって形成した場合には、これらを陽極接合法により接合するようにしてもよい。
【００５３】
以上のように上述した各実施形態では、発熱エネルギーの利用効率がよく、燃焼用燃料の消費を抑えるので特に小型或いは携帯型の燃料電池の改質器や気化器を加熱するための燃焼用燃料が封入された燃料封入部をコンパクトにすることが可能となるといった効果をもたらす。
【００５４】
上記各実施形態では、流路１４内に導入された燃料などが化学反応を引き起こすための熱源として流路１５内での燃焼反応を主とし、薄膜ヒータ２３を補助的に用いていたが、ともに同等の熱エネルギーを出力する熱源として利用してもよく、また薄膜ヒータ２３を主熱源として用い、燃焼ヒータ部３３を主熱源より低い熱エネルギーを出力する副熱源としてもよい。
【００５５】
また上記各実施形態では、高効率熱伝導部１３が板状で且つ燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６を構成する流路１４、６２、６３と接していない部分についても設けられているが、図９に示すように、接している部分に高効率熱伝導部１３を設け、接していない部分の少なくとも一部に高効率熱伝導部１３よりの熱伝導率の低い低効率熱伝導部２０を設けるようにしてもよい。
【００５６】
そして上記各実施形態では燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６の全てに燃焼ヒータ部３３および薄膜ヒータ部２３の熱を供給するように設定されているが、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６の一部にのみ薄膜ヒータ部２３を設けて他部にのみ燃焼ヒータ部３３を設けてもよく、また一部にのみ薄膜ヒータ部２３を設けて全てに燃焼ヒータ部３３を設けてもよく、逆に一部にのみ燃焼ヒータ部３３を設けて全てに薄膜ヒータ部２３を設けてもよい。
【００５７】
上記各実施形態では、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６に燃焼ヒータ部３３および薄膜ヒータ部２３の熱を同時に供給していたが、気化初期時或いは化学反応初期時に薄膜ヒータ部２３のみ発熱させ、初期時以降に薄膜ヒータ部２３に加えて燃焼ヒータ部３３を発熱するようにしてもよく、逆に初期時に燃焼ヒータ部３３のみ発熱させ、初期時以降に燃焼ヒータ部３３に加えて薄膜ヒータ部２３を発熱するようにしてもよく、初期時に薄膜ヒータ部２３および燃焼ヒータ部３３で発熱するようにして、初期時以降に薄膜ヒータ部２３および燃焼ヒータ部３３の一方のみを発熱するように制御してもよい。
【００５８】
上記各実施形態では、発電部３７に供給される流体は予め二酸化炭素が分離されているが、二酸化炭素を含んだ水素ガス雰囲気であってもよい。
【００５９】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明によれば、熱源からの熱を高効率熱伝導部が効率よく流路に伝搬するので、基板の流路が、例えば、燃料電池の燃料を改質する改質器を構成する燃料気化部、改質部、一酸化炭素除去部のいずれかであると、燃料を気化するのに必要な気化エネルギーや改質反応に要する熱エネルギーを効率よく得ることができるといった効果をもたらすことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施形態としての化学反応装置の透過平面図。
【図２】図１のＡ−Ａ線に沿う断面図。
【図３】この発明に係る化学反応装置を備えた燃料電池システムの一例の要部のブロック図。
【図４】図３に示す燃料電池システムの発電部の概略構成図。
【図５】図３に示す改質部の他の第１の例の図２同様の断面図。
【図６】図３に示す改質部の他の第２の例の図２同様の断面図。
【図７】この発明の他の実施形態としての化学反応装置の透過平面図。
【図８】図７のＢ−Ｂ線に沿う断面図。
【図９】この発明の変形例を示す図２同様の断面図。
【図１０】従来の化学反応装置の一例の透過平面図。
【図１１】図１０のＣ−Ｃ線に沿う断面図。
【符号の説明】
１１ 主基板
１２ 燃焼用基板
１３ 高効率熱伝導部
１４、１５ 流路
１６ 反応触媒層
１７ 燃焼触媒層
１８、２１ 流入口
１９、２２ 流出口
２３ 薄膜ヒータ
２４ 蓋板
２５ 凹部
２６ 流入口
２７ 流出口
６２、６３ 流路
６４ 反応触媒層
６５ 燃焼触媒層
６７、６９ 流入口
６８、７０ 流出口
７１ 薄膜ヒータ
【発明の属する技術分野】
この発明は化学反応装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
化学反応の技術分野では、流体化された混合物質を流路内に設けられた触媒による化学反応（触媒反応）により、所望の流体物質を生成する化学反応装置が知られている。従来のこのような化学反応装置には、半導体集積回路などの半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、基板上にミクロンオーダーあるいはミリメートルオーダーの流路を形成したものがある。
【０００３】
図１０は従来のこのような化学反応装置の一例の透過平面図を示し、図１１はそのＣ−Ｃ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置は小型の基板１を備えている。基板１の一面には、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、蛇行した微小な流路２が形成されている。流路２の内壁面には反応触媒層３が設けられている。
【０００４】
基板１の一面には蓋となるガラス板４が接合されている。ガラス板４の流路２の両端部に対応する所定の２箇所には、ガラス板４の厚さ方向に貫通する流入口５および流出口６が形成されている。基板１の他面には、流路２に対応して蛇行した薄膜ヒータ７が設けられている。薄膜ヒータ７は、この化学反応装置における化学反応（触媒反応）が所定の熱条件による吸熱反応を伴うとき、化学反応時に流路２内の反応触媒層３に所定の熱エネルギーを供給するためのものである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、上記従来の化学反応装置では、薄膜ヒータ７に電力を供給して発熱させて流路２内を加熱するようにしていたため、加熱のために比較的大きな電力を要するという問題があった。また、薄膜ヒータ７は基板１の他面側に設けられているため、基板１を介して流路２内の触媒層３に熱エネルギーを供給するとともにガラス板４等の周囲へも放熱されてしまい、熱エネルギーの損失が大きく、エネルギーの利用効率が悪いという問題があった。
そこで、この発明は、所定の流路内を加熱するのに要するエネルギーを削減し、且つ、熱エネルギーの損失を低減して、エネルギーの利用効率を良くすることができる化学反応装置を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
請求項１に記載の発明は、基板に設けられた流路と、前記流路に熱を供給する熱源と、前記流路と前記熱源との間に介在する高効率熱伝導部と、を備えることを特徴とするものである。
請求項１に記載の発明によれば、熱源からの熱を高効率熱伝導部が効率よく流路に伝搬するので、基板の流路が、例えば、燃料電池の燃料を改質する改質器を構成する燃料気化部、改質部、一酸化炭素除去部のいずれかであると、燃料を気化するのに必要な気化エネルギーや改質反応に要する熱エネルギーを効率よく得ることができるといった効果をもたらすことができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
図１はこの発明の一実施形態としての化学反応装置の透過平面図を示し、図２はそのＡ−Ａ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置はシリコンなどからなる主基板１１、シリコンなどからなる燃焼用基板１２および高熱伝導性のアルミニウムなどの金属からなる高効率熱伝導部１３を備えている。高効率熱伝導部１３は、熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上が好ましく、より好ましくは２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、銀（４２７Ｗ／ｍ・Ｋ）、銅（３９８Ｗ／ｍ・Ｋ）、金（３１５Ｗ／ｍ・Ｋ）、アルミニウム（２３７Ｗ／ｍ・Ｋ）、Ｃｒ（９０．３Ｗ／ｍ・Ｋ）、Ｎｉ（９０．５Ｗ／ｍ・Ｋ）などの単体や高熱伝導窒化アルミニウム、窒化珪素焼結体などの化合物やこれらの単体や化合物のうちの少なくとも１つ以上を含む混合物がある。
【０００８】
主基板１１は、高効率熱伝導部１３の一面又は周縁などの一部に接着剤（図示せず）を介して接着されているが、ただ単に密接されていてもよい。燃焼用基板１２は、高効率熱伝導部１３の他面に接着剤（図示せず）を介して接着されているが、ただ単に密接されていてもよく、主基板１１と高効率熱伝導部１３との間が溶接されていてもよい。両基板１１、１２の寸法は、一例として、長さ１５〜３５ｍｍ程度、幅１０〜２５ｍｍ程度、厚さ０．４〜１ｍｍ程度である。高効率熱伝導部１３の厚さは、薄すぎると、破壊によるガスの混入の危険があり、厚すぎると、熱伝導性が低下するため、１μｍ〜１ｍｍ程度が好ましく、１０μｍ〜５００μｍ程度がより好ましい。
【０００９】
主基板１１の一面および燃焼用基板１２の他面には、それぞれ、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、蛇行した微小な流路１４、１５が互いに対向するように形成されている。両流路１４、１５の寸法は、一例として、幅０．２〜０．８ｍｍ程度、深さ０．２〜０．６ｍｍ程度であり、全長は３０〜１０００ｍｍ程度である。
【００１０】
主基板１１の流路１４の内壁面には反応触媒層１６が設けられている。この反応触媒層１６は流路１４の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。燃焼用基板１２の流路１５の内壁面には燃焼触媒層１７が設けられている。この燃焼触媒層１７は流路１５の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。ここで、燃焼触媒層１７は、例えばＦｅ２Ｏ３／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３混合物、Ｒｈ／Ａｌ２Ｏ３混合物などから選択される。そして図示はしないが高効率熱伝導部１３の流路１４を封止する部分にも反応触媒層１６が形成されていてもよく、また高効率熱伝導部１３の流路１５を封止する部分にも反応触媒層１７が形成されていてもよい。
【００１１】
主基板１１の流路１４の両端部に対応する所定の２箇所には、主基板１１の厚さ方向に貫通する流入口１８および流出口１９が設けられている。燃焼用基板１２の流路１５の両端部に対応する所定の２箇所には、燃焼用基板１２の厚さ方向に貫通する流入口２１および流出口２２が設けられている。ここで、両流路１４、１５は、図１では平面的に一致しているが、一致していなくてもよく、要は、両流路１４、１５が多くの部分で平面的に重なっていればよい。
【００１２】
燃焼用基板１２の外面にはＴａＳｉＯｘやＴａＳｉＯｘＮなどの抵抗体薄膜からなる薄膜ヒータ２３が設けられている。薄膜ヒータ２３は、電圧が印加されることにより発熱する発熱抵抗体で、主基板１１の流路１４内の加熱温度を制御するためのものであり、基本的には図１０に示した薄膜ヒータ７と同様のものであるが、後述するように、流路１４内の化学反応を引き起こす熱は、主に燃焼用流体が燃料触媒層１７上で燃焼反応により燃焼することによって発生する熱エネルギーが利用され、薄膜ヒータ２３による加熱は補助的に用いるものであって、従来の場合よりも印加電力を低くすることができる。ここで、薄膜ヒータ２３は、図１に示すように、蛇行した流路１４、１５に沿った形状としてもよいし、流路１４、１５全面を覆うようなべた状としてもよい。
【００１３】
燃焼用基板１２の外面には、一面の薄膜ヒータ２３に対応する領域に座ぐり加工により凹部２５が形成された厚さ０．７ｍｍ程度のガラスなどからなる蓋板２４の周辺部が接合されている。蓋板２４は、薄膜ヒータ２３を保護するほかに、凹部２５内の空間を封止することで薄膜ヒータ２３の熱拡散を防止し、熱効率を良くするためのものである。また、凹部２５内は、断熱性能を高めるため、ほぼ真空としてもよい。蓋板２４の燃焼用基板１２の流入口２１および流出口２２に対応する所定の２箇所には、蓋板２４の厚さ方向に貫通する流入口２６および流出口２７が設けられている。
【００１４】
なお、上記図２においては、燃焼用基板１２の外面に薄膜ヒータ２３が設けられる構成としたが、この発明はこれに限るものではなく、主基板１１の外面に薄膜ヒータ２３を設けるようにしてもよい。この場合、上記蓋板２４と同様の蓋板を主基板１１の外面に設けるようにしてもよい。さらには、薄膜ヒータ２３を両基板１１、１２の外面に設けてもよい。この場合、上記蓋板２４と同様の蓋板を両基板１１、１２の外面に設けるようにしてもよい。
【００１５】
次に、この発明に係る化学反応装置を燃料改質型の燃料電池を用いた燃料電池システムに適用した場合について説明する。図３は燃料電池システム３１の要部のブロック図を示したものである。この燃料電池システム３１は、燃料封入部３２、燃焼ヒータ部３３、燃料気化部３４、改質部３５、一酸化炭素除去部３６、発電部３７、充電部３８などを備えている。
【００１６】
燃料封入部３２は、少なくとも組成に水素元素を含む発電用燃料（例えばメタノール水溶液）が封入された燃料パックなどからなり、発電用燃料を燃料気化部３４に供給する。燃焼ヒータ部３３は、燃料封入部３２からの燃焼用燃料（例えばメタノール水溶液）を燃焼して得た熱を燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６に供給するものであり、燃焼用基板１２に相当する。この燃焼ヒータ部３３は、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６がそれぞれ別体の基板で構成されている場合、薄膜ヒータ２３と同様にそれぞれ別体で形成されてもよく、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６のうち少なくとも２つが一体化されて構成されている場合、燃焼ヒータ部３３の一部が燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６の一体化される２つに跨って形成されてもよい。
【００１７】
燃料気化部３４は、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、主基板１１の流路１４内には反応触媒層１６は設けられていない。そして、燃料気化部３４では、まず、燃料封入部３２からの燃焼用燃料および大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素（空気）からなる燃焼用流体が蓋板２４および燃焼用基板１２の流入口２６、２１を介して燃焼用基板１２の流路１５内に供給されると、この供給された燃焼用流体が燃料触媒層１７上で燃焼反応により燃焼し、この燃焼により熱エネルギーが発生する。燃焼により生じた二酸化炭素を含む燃焼ガスは燃焼用基板１２および蓋板２４の流出口２２、２７から大気中に放出される。
【００１８】
次に、燃料気化部３４では、燃料封入部３２からの発電用燃料（例えばメタノール水溶液）が主基板１１の流入口１８を介して主基板１１の流路１４内に少量供給されると、流路１４内において、燃焼ヒータ部３３となる燃焼用基板１２の流路１５内で発生した熱エネルギーおよび薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーの供給を受けて、発電用燃料を気化させ、この発電用燃料が気化された発電用燃料ガス（例えば発電用燃料がメタノール水溶液の場合、ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ）を主基板１１の流出口１９から流出させる。
【００１９】
このように、高熱伝導性のアルミニウムなどからなる薄い高効率熱伝導部１３の一面側に流路１４を設け、他面側に流路１５を設けているので、流路１５内で発生した熱エネルギーを流路１４内に効率良く伝導することができる。また、燃焼ヒータ部３３では、主として、燃焼用基板１２の流路１５内に供給された燃焼用燃料および酸素を燃焼触媒１６上で燃焼反応により燃焼させ、この燃焼により発生した熱エネルギーで流路１５に対向するように主基板１１の流路１４内を加熱するようにしているので、燃焼用基板１２により、流路１５内で発生した熱エネルギーの拡散をある程度防止することができる。したがって、主基板１１の流路１４内を加熱する際の熱エネルギーの損失を低減することができる。なお、以下の改質部３５および一酸化炭素除去部３６の場合も同様である。これらにより、発電動作に係わるエネルギーの利用効率を良くして小型化することができる。
【００２０】
ところで、化学反応装置における化学反応（触媒反応）が所定の熱条件による吸熱反応を伴う場合には、反応成績は温度依存性が高い場合がほとんどであるから、加熱温度は精密に制御することが望ましい。例えば燃料気化部３４でメタノール水溶液を発電用燃料とした場合、主基板１１の流路１４内の加熱温度は、メタノール水溶液を気化させる関係から、１２０℃程度が最適である。しかしながら、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみでは、燃料気化部３４の主基板１１の流路１４内の加熱温度を精密に制御するのは困難である。
【００２１】
そこで、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみによる主基板１１の流路１４内の加熱温度は必要加熱温度１２０℃程度よりもやや低い、例えば１１０〜１１５℃程度となるようにする。そして、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーを主基板１１の流路１４内に供給し、薄膜ヒータ２３へ供給する電力を制御することにより、主基板１１の流路１４内の加熱温度が必要加熱温度１２０℃程度となるように制御する。
【００２２】
この場合、流路１４内の主な加熱は燃焼用流体の燃焼反応による熱エネルギーによって行われるため、薄膜ヒータ２３に供給する電力は、従来の薄膜ヒータのみによって加熱する場合と比べて低くすることができる。また、薄膜ヒータ２３を蓋板２４で覆い、蓋板２４の凹部２５内をほぼ真空とすれば、薄膜ヒータ２３から外部への放熱を抑制することができ、熱エネルギーの損失を低減して薄膜ヒータ２３に供給する電力をさらに低減することができる。なお、以下の改質部３５および一酸化炭素除去部３６の場合も同様である。
【００２３】
次に、燃料気化部３４で発電用燃料が気化された発電用燃料ガス（ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ）は改質部３５に供給される。この場合、改質部３５も、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、主基板１１の流路１４内には反応触媒層１６が設けられ、反応触媒層１６は、例えばＣｕ、ＺｎＯ、Ａｌ２Ｏ３などの改質触媒からなっている。そして、改質部３５に接する燃焼ヒータ部３３では、まず、上記の場合と同様に、燃料封入部３２からの燃焼用燃料および大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素の供給により、燃焼用基板１２の流路１５内において熱エネルギーが発生し、燃焼ガスは燃焼用基板１２および蓋板２４の流出口２２、２７から大気中に放出される。
【００２４】
次に、改質部３５では、燃料気化部３４からの発電用燃料ガス（ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ）が主基板１１の流入口１８を介して主基板１１の流路１４内に供給されると、流路１４内において、燃焼用基板１２の流路１５内で発生した熱エネルギーおよび後述する薄膜ヒータ２３の低温発熱による熱エネルギーの供給を受けて、次の式（１）に示すような吸熱反応を引き起こし、水素と副生成物の二酸化炭素とを生成する。このうちの水素は、最終的に燃料電池である発電部３７に供給される。
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→３Ｈ２＋ＣＯ２……（１）
【００２５】
ところで、改質部３５において、主基板１１の流路１４内の加熱温度は、上記式（１）に示すような吸熱反応を引き起こさせる関係から、２８０℃程度が最適である。そこで、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみによる主基板１１の流路１４内の加熱温度は必要加熱温度２８０℃程度よりもやや低い、例えば２７０〜２７５℃程度となるようにする。そして、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーを主基板１１の流路１４内に供給し、薄膜ヒータ２３へ供給する電力を制御することにより、主基板１１の流路１４内の加熱温度がほぼ必要加熱温度２８０℃程度となるように制御する。
【００２６】
また、上記式（１）の左辺における水（Ｈ２Ｏ）は、反応の初期では、燃料封入部３２の燃料に含まれているものでよいが、後述する発電部３７の発電に伴い生成される水を回収して改質部３５に供給することが可能である。発電部３７の発電中の上記式（１）の左辺のおける水（Ｈ２Ｏ）の供給源は、発電部３７のみでもよく、発電部３７および燃料封入部３２でも、また燃料封入部３２のみでもよい。なお、このとき微量ではあるが、一酸化炭素が改質部３５内で生成されることがある。
【００２７】
そして、上記式（１）の右辺の生成物（水素、二酸化炭素）および微量の一酸化炭素は改質部３５の主基板１１の流出口１９から流出される。改質部３５の主基板１１の流出口１９から流出された生成物のうち、気化状態の水素および一酸化炭素は一酸化炭素除去部３６に供給され、二酸化炭素は分離されて大気中に放出される。
【００２８】
次に、一酸化炭素除去部３６も、一例として、図１および図２に示すような構造となっている。ただし、この場合、反応触媒層１６は、例えばＰｔ、Ａｌ２Ｏ３などの選択酸化触媒からなっている。そして、一酸化炭素除去部３６では、まず、上記の場合と同様に、燃料封入部３２からの燃焼用燃料および大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素の供給により、燃焼用基板１２の流路１５内において熱エネルギーが発生し、燃焼ガスは燃焼用基板１２および蓋板２４の流出口２２、２７から大気中に放出される。
【００２９】
次に、一酸化炭素除去部３６では、改質部３５からの気化状態の水素および一酸化炭素が主基板１１の流入口１８を介して主基板１１の流路１４内に供給されると、燃焼用基板１２の流路１５内で発生した熱エネルギーおよび後述する薄膜ヒータ２３の低温発熱による熱エネルギーの供給を受けて、流路１４内に供給された水素、一酸化炭素、水のうち、一酸化炭素と水とが反応し、次の式（２）に示すように、水素と副生成物の二酸化炭素とが生成される。
ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２……（２）
【００３０】
ところで、一酸化炭素除去部３６において、主基板１１の流路１４内の加熱温度は、上記式（２）に示すような反応を引き起こさせる関係から、１８０℃程度が最適である。そこで、燃焼用基板１２の流路１５内で燃焼反応により発生した熱エネルギーのみによる主基板１１の流路１４内の加熱温度は必要加熱温度１８０℃程度よりもやや低い、例えば１７０〜１７５℃程度となるようにする。そして、薄膜ヒータ２３の発熱による熱エネルギーを主基板１１の流路１４内に供給し、薄膜ヒータ２３へ供給する電力を制御することにより、主基板１１の流路１４内の加熱温度がほぼ必要加熱温度１８０℃程度となるように制御する。
【００３１】
また、上記式（２）の左辺における水（Ｈ２Ｏ）は反応の初期では、燃料封入部３２の燃料に含まれているものでよいが、発電部３７の発電に伴い生成される水を回収して一酸化炭素除去部３６に供給することが可能である。また、一酸化炭素除去部３６における反応式（２）の左辺のおける水の供給源は、発電部３７のみでもよく、発電部３７および燃料封入部３２でも、また燃料封入部３２のみでもよい。
【００３２】
そして、最終的に一酸化炭素除去部３６の主基板１１の流出口１９に到達する流体はそのほとんどが水素、二酸化炭素となる。なお、一酸化炭素除去部３６の主基板１１の流出口１９に到達する流体に極微量の一酸化炭素が含まれている場合、残存する一酸化炭素を大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素に接触させることで、次の式（３）に示すように、二酸化炭素が生成され、これにより一酸化炭素が確実に除去される。
ＣＯ＋（１／２）Ｏ２→ＣＯ２……（３）
【００３３】
上記一連の反応後の生成物は水素および二酸化炭素（場合によって微量の水を含む）で構成されるが、これらの生成物のうち、二酸化炭素は水素から分離されて大気中に放出される。したがって、一酸化炭素除去部３６から発電部３７には水素のみが供給される。なお、一酸化炭素除去部３６は、燃料気化部３４と改質部３５との間に設けてもよい。
【００３４】
次に、発電部３７は、図４に示すように、固体高分子型の燃料電池からなっている。すなわち、発電部３７は、Ｐｔ、Ｃなどの触媒が付着された炭素電極からなるカソード４１と、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｃなどの触媒が付着された炭素電極からなるアノード４２と、カソード４１とアノード４２との間に介在されたフィルム状のイオン導電膜４３と、を有して構成され、カソード４１とアノード４２との間に設けられた２次電池やコンデンサなどからなる充電部３８に電力を供給するものである。
【００３５】
この場合、カソード４１の外側には空間部４４が設けられている。この空間部４４内には一酸化炭素除去部３６からの水素が供給され、カソード４１に水素が供給される。また、アノード４２の外側には空間部４５が設けられている。この空間部４５内には大気中から逆止弁を介して取り込まれた酸素が供給され、アノード４２に酸素が供給される。
【００３６】
そして、カソード４１側では、次の式（４）に示すように、水素から電子（ｅ−）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ＋）が発生し、イオン導電膜４３を介してアノード４２側に通過するとともに、カソード４１により電子（ｅ−）が取り出されて充電部３８に供給される。
３Ｈ２→６Ｈ＋＋６ｅ−……（４）
【００３７】
一方、アノード４２側では、次の式（５）に示すように、充電部３８を経由して供給された電子（ｅ−）とイオン導電膜４３を通過した水素イオン（Ｈ＋）と酸素とが反応して副生成物の水が生成される。
６Ｈ＋＋（３／２）Ｏ２＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ……（５）
【００３８】
以上のような一連の電気化学反応（式（４）および式（５））は概ね室温〜８０℃程度の比較的低温の環境下で進行し、電力以外の副生成物は、基本的に水のみとなる。発電部３７で生成された電力は充電部３８に供給され、これにより充電部３８が充電される。
【００３９】
発電部３７で生成された副生成物としての水は回収される。この場合、上述の如く、発電部３７で生成された水の少なくとも一部を改質部３５に供給するようにすると、燃料封入部３２内に当初封入される水の量を減らすことができ、また回収される水の量を減らすことができる。
【００４０】
ところで、現在、研究開発が行われている燃料改質方式の燃料電池に適用されている燃料としては、少なくとも、水素元素を含む液体燃料又は液化燃料又は気体燃料であって、発電部３７により、比較的高いエネルギー変換効率で電気エネルギーを生成することができる燃料であればよく、上記のメタノールの他、例えば、エタノール、ブタノールなどのアルコール系の液体燃料や、ジメチルエーテル、イソブタン、天然ガス（ＣＮＧ）などの常温常圧で気化される炭化水素からなる液体燃料、あるいは、水素ガスなどの気体燃料などを良好に適用することができる。
【００４１】
次に、図３に示す燃料封入部３２の他の第１および第２の例について説明する。上記実施形態では、燃料封入部３２は燃焼ヒータ部３３および燃料気化部３４に燃料を供給しているが、発電用燃料および燃焼用燃料の成分が異なる場合、それぞれの燃料を封入された異なる燃料封入部から供給されるようにしてもよい。図５は燃料電池システムの他の第１の例を示す要部のブロック図である。この例では、発電用燃料が封入された発電用燃料封入部１３２から燃料気化部３４に発電用燃料が供給され、発電用燃料と異なる成分の燃焼用燃料が封入された燃焼用燃料封入部１３３から燃焼ヒータ３３に燃焼用燃料が供給されるように設定されている。
【００４２】
次に、図６は燃料電池システムの第２の例を示す要部のブロック図である。この例では、燃料封入部３２からの発電用燃料と燃焼用燃料とが混合された混合燃料が分離部５１に供給される。混合燃料は分離部５１で発電用燃料と燃焼用燃料とに分離され、それぞれ燃料気化部３４と燃焼ヒータ部３３とに導入される。
【００４３】
この場合、分離方法としては、取り出したい発電用燃料成分と燃焼用燃料成分とのうちのいずれか一方のみが常温以上で液化し、両者の沸点に差がある場合には、液化分離法を使用することができ、また沸点が互いに異なるだけでも蒸留により分離することが可能となる。また、一方の燃料のみを選択透過させる分離膜で分離する方法もある。
【００４４】
上記第２の例では、発電用燃料と燃焼用燃料とは異なる成分であったが、同じ成分で発電用燃料が燃焼用燃料を兼ねていてもよく、そのときは分離部５１が燃料気化部３４での必要量と燃焼ヒータ３３での必要量を適宜分配するように制御することで良好に動作することができる。
【００４５】
次に、図７はこの発明の他の実施形態としての化学反応装置の透過平面図を示し、図８はそのＢ−Ｂ線に沿う断面図を示したものである。この化学反応装置はシリコンなどからなる小型の基板１１を備えている。基板１１の一面には、半導体製造技術で蓄積された微細加工技術を用いて、互いに隣接して蛇行した微小な第１および第２流路６２、６３が形成されている。
【００４６】
第１流路６２および第２流路６３は、それぞれ燃料気化部３４、改質器３５、一酸化炭素除去部３６のいずれかとして機能し、互いに異なるものであってもよく、また同じものであってもよい。
【００４７】
第１流路６２が改質器３５や一酸化炭素除去部３６の場合には、第１流路６２の内壁面には反応触媒層６４が設けられている。この反応触媒層６４は第１流路６２の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。第２流路６３が改質器３５や一酸化炭素除去部３６の場合には、第２流路６３の内壁面には反応触媒層６５が設けられている。この反応触媒層６５は第２流路６３の内壁面全体に設けられていてもよいし、部分的に設けられていてもよい。
【００４８】
高効率熱伝導部１３の一面側には第１流路６２および第２流路６３が対向するように基板１１が配置され、他面側には燃焼ヒータ部３３として機能する流路１５が対向するように燃焼用基板１２が配置されている。このため、流路１５内で引き起こされる発熱反応による熱が良好に高効率熱伝導部１３を介して第１流路６２および第２流路６３に伝搬することが可能となる。
【００４９】
基板１１には、第１流路６２に連結される第１流入口６７および第１流出口６８が基板１１の厚さ方向に貫通するように設けられ、第２流路６３に連結される第２流入口６９および第２流出口７０が基板１１の厚さ方向に貫通するように設けられている。
【００５０】
燃焼用基板１２の他面にはＴａＳｉＯｘやＴａＳｉＯｘＮなどの抵抗体薄膜からなる加熱温度制御用の薄膜ヒータ７１が設けられている。この場合、薄膜ヒータ７１は、両流路６２、６３全面を覆うようなべた状としているが、適宜に蛇行した形状としてもよい。燃焼用基板１２の他面には、一面の薄膜ヒータ７１に対応する領域に座ぐり加工により凹部２５が形成されたガラスからなる蓋板２４の周辺部が陽極接合されている。
【００５１】
上記実施形態では、同一基板上に第１流路６２および第２流路６３を設けたが、これに限らず３つ以上の流路を同一基板上に配置してもよい。
【００５２】
なお、図１および図２に示す場合において、高効率熱伝導部１３をアルミニウムなどの金属によって形成し、両基板１１、１２をガラスによって形成した場合には、これらを陽極接合法により接合するようにしてもよい。
【００５３】
以上のように上述した各実施形態では、発熱エネルギーの利用効率がよく、燃焼用燃料の消費を抑えるので特に小型或いは携帯型の燃料電池の改質器や気化器を加熱するための燃焼用燃料が封入された燃料封入部をコンパクトにすることが可能となるといった効果をもたらす。
【００５４】
上記各実施形態では、流路１４内に導入された燃料などが化学反応を引き起こすための熱源として流路１５内での燃焼反応を主とし、薄膜ヒータ２３を補助的に用いていたが、ともに同等の熱エネルギーを出力する熱源として利用してもよく、また薄膜ヒータ２３を主熱源として用い、燃焼ヒータ部３３を主熱源より低い熱エネルギーを出力する副熱源としてもよい。
【００５５】
また上記各実施形態では、高効率熱伝導部１３が板状で且つ燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６を構成する流路１４、６２、６３と接していない部分についても設けられているが、図９に示すように、接している部分に高効率熱伝導部１３を設け、接していない部分の少なくとも一部に高効率熱伝導部１３よりの熱伝導率の低い低効率熱伝導部２０を設けるようにしてもよい。
【００５６】
そして上記各実施形態では燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６の全てに燃焼ヒータ部３３および薄膜ヒータ部２３の熱を供給するように設定されているが、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６の一部にのみ薄膜ヒータ部２３を設けて他部にのみ燃焼ヒータ部３３を設けてもよく、また一部にのみ薄膜ヒータ部２３を設けて全てに燃焼ヒータ部３３を設けてもよく、逆に一部にのみ燃焼ヒータ部３３を設けて全てに薄膜ヒータ部２３を設けてもよい。
【００５７】
上記各実施形態では、燃料気化部３４、改質部３５および一酸化炭素除去部３６に燃焼ヒータ部３３および薄膜ヒータ部２３の熱を同時に供給していたが、気化初期時或いは化学反応初期時に薄膜ヒータ部２３のみ発熱させ、初期時以降に薄膜ヒータ部２３に加えて燃焼ヒータ部３３を発熱するようにしてもよく、逆に初期時に燃焼ヒータ部３３のみ発熱させ、初期時以降に燃焼ヒータ部３３に加えて薄膜ヒータ部２３を発熱するようにしてもよく、初期時に薄膜ヒータ部２３および燃焼ヒータ部３３で発熱するようにして、初期時以降に薄膜ヒータ部２３および燃焼ヒータ部３３の一方のみを発熱するように制御してもよい。
【００５８】
上記各実施形態では、発電部３７に供給される流体は予め二酸化炭素が分離されているが、二酸化炭素を含んだ水素ガス雰囲気であってもよい。
【００５９】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明によれば、熱源からの熱を高効率熱伝導部が効率よく流路に伝搬するので、基板の流路が、例えば、燃料電池の燃料を改質する改質器を構成する燃料気化部、改質部、一酸化炭素除去部のいずれかであると、燃料を気化するのに必要な気化エネルギーや改質反応に要する熱エネルギーを効率よく得ることができるといった効果をもたらすことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施形態としての化学反応装置の透過平面図。
【図２】図１のＡ−Ａ線に沿う断面図。
【図３】この発明に係る化学反応装置を備えた燃料電池システムの一例の要部のブロック図。
【図４】図３に示す燃料電池システムの発電部の概略構成図。
【図５】図３に示す改質部の他の第１の例の図２同様の断面図。
【図６】図３に示す改質部の他の第２の例の図２同様の断面図。
【図７】この発明の他の実施形態としての化学反応装置の透過平面図。
【図８】図７のＢ−Ｂ線に沿う断面図。
【図９】この発明の変形例を示す図２同様の断面図。
【図１０】従来の化学反応装置の一例の透過平面図。
【図１１】図１０のＣ−Ｃ線に沿う断面図。
【符号の説明】
１１ 主基板
１２ 燃焼用基板
１３ 高効率熱伝導部
１４、１５ 流路
１６ 反応触媒層
１７ 燃焼触媒層
１８、２１ 流入口
１９、２２ 流出口
２３ 薄膜ヒータ
２４ 蓋板
２５ 凹部
２６ 流入口
２７ 流出口
６２、６３ 流路
６４ 反応触媒層
６５ 燃焼触媒層
６７、６９ 流入口
６８、７０ 流出口
７１ 薄膜ヒータ
Claims (8)
- 基板に設けられた流路と、前記流路に熱を供給する熱源と、前記流路と前記熱源との間に介在する高効率熱伝導部と、を備えることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項１に記載の化学反応装置において、前記高効率熱伝導部は、その熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項１又は請求項２に記載の化学反応装置において、前記流路は、燃料気化部、改質部、一酸化炭素除去部の少なくとも一つを含み、両端の一方が第１流入口に連結された第１流路と、両端の一方が前記第１流入口と異なる第２流入口に連結された第２流路と、を備えることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項１〜請求項３のいずれかに記載の化学反応装置において、前記基板の前記流路は、燃料気化部、改質部、一酸化炭素除去部の少なくともいずれかを備えることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項１〜請求項４のいずれかに記載の化学反応装置において、前記熱源は燃焼用流路を備え、前記燃焼用流路内に導入された燃焼用燃料を燃焼することにより発生する熱を高効率熱伝導部を介して前記基板の流路に伝搬させることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項５に記載の化学反応装置において、前記燃焼用流路は、前記高効率熱伝導部を介して前記基板の前記流路に沿って設けられていることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項５又は請求項６に記載の化学反応装置において、 前記基板の前記流路には、燃料電池を発電させるために要する発電用燃料が供給され、前記発電用燃料は、前記燃焼用燃料と同じであることを特徴とする化学反応装置。
- 請求項１〜請求項７のいずれかに記載の化学反応装置において、前記熱源は電圧が印加されることにより発熱する発熱抵抗体を備えることを特徴とする化学反応装置。
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