JP4956951B2 - 固体高分子形燃料電池用のガス拡散用撥水性電極 - Google Patents
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Description
1)前記電極が導電性多孔体であり、
2)前記多孔体の表面の一部又は全部に撥水層が形成されており、
3)前記撥水層が少なくとも下記一般式(1)
R 1 SR 2 (1)
(ただし、R 1 は、アルキル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。R 2 は、水素、ハロゲン、又は−OR 3 (R 3 は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。)を示す。)
で示される化合物を含む、
ことを特徴とするガス拡散用撥水性電極。
R 1 SR 2 (1)
(ただし、R 1 は、アルキル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。R 2 は、水素、ハロゲン、又は−OR 3 (R 3 は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。)を示す。)
で示される化合物を含む撥水層を有するガス拡散用撥水性電極の製造方法であって、前記多孔体の表面の一部又は全部に、一般式(1)で示される化合物を用いて撥水層を液相法により形成させる工程を備えた、固体高分子形燃料電池用のガス拡散用撥水性電極の製造方法。
R 1 SR 2 (1)
(ただし、R 1 は、アルキル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。R 2 は、水素、ハロゲン、又は−OR 3 (R 3 は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。)を示す。)
で示される化合物を含む撥水層を有するガス拡散用撥水性電極の製造方法であって、前記多孔体の表面の一部又は全部に、一般式(1)で示される化合物を用いて撥水層を気相法により形成させる工程を備えた、ガス拡散用撥水性電極の製造方法。
15.前記撥水層の厚みが、1nm〜100nmである、上記項10〜14のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極の製造方法。
本発明のガス拡散用撥水性電極は、固体高分子形燃料電池用のガス拡散用電極であって、
1)前記電極が導電性多孔体であり、
2)前記多孔体の表面の一部又は全部に撥水層が形成されており、
3)前記撥水層が硫黄及びその化合物の少なくとも1種を含む、
ことを特徴とする。
(導電性多孔体)
本発明の導電性多孔体は、導電性を有し、かつ、多孔質のものであれば、特に制限されない。例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルト等が挙げられる。
本発明の撥水層は、硫黄及びその化合物の少なくとも1種を含む。本発明の撥水層は実質的に硫黄及びその化合物の少なくとも1種からなることが好ましい。
(ただし、R1は、アルキル基、アリール基等であって、置換基を有していてもよい。R2は、水素、ハロゲン、−OR3(R3は、アルキル基、アルケニル基、アリール基等であって、置換基を有してもよい。)等を示す。)
R1は、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、へキシル基、オクタデシル基等のアルキル基;フェニル基等のアリール基等の配向基である。炭素数は特に制限されないが、好ましくは1〜50、より好ましくは1〜30である。また、部分的に分鎖基、多重結合等を含んでいてもよい。さらに、炭素に結合する基として、フッ素、塩素等のハロゲン、水素、窒素などを含んでいてもよい。R1が有する置換基は限定的でない。例えば、フェニル基が有する置換基としては、メチル基等のアルキル基が挙げられ、アルキル基が有する置換基としては、フェニル基等のアリール基が挙げられる。また、置換基の位置、数等は特に限定されない。R1が上記配向基であることにより、本発明の撥水層は高い撥水性を有する。
前記撥水層の形成に先立って、導電性多孔体表面の一部又は全部に金属皮膜が形成されていてもよい。この場合、撥水層に含まれる硫黄成分と金属皮膜中の金属とが化学的又は物理的に結合していることが好ましい。この金属皮膜と前記撥水層との結合によって、耐久性及び導電性が向上する。
本発明のガス拡散用撥水性電極は、上記導電性多孔体の表面の一部又は全部に、上記撥水層が形成されている。これにより、本発明のガス拡散用撥水性電極は、ガス拡散用電極の本来の性能(ガス拡散性、導電性等)を阻害することなく、優れた撥水性を有する。すなわち、本発明のガス拡散用撥水性電極は、電池反応の際に生じる水を拡散し、電極内の水の残存を防ぐこととなり、電極中の空隙の閉塞を防止できる。その結果、水のスムーズな排出を可能とすると同時に、燃料ガスのスムーズな供給及び拡散も可能となる。
本発明の固体燃料電池用の単位セルは、上記ガス拡散用撥水性電極を具備するものであればよい。
固体高分子形燃料電池は、単位セルを積層したものであり、本発明の固体高分子形燃料電池は、上記単位セルを1又は2以上具備するものであればよい。
本発明の第1の製造方法は、導電性多孔体表面の一部又は全部に硫黄及び化合物の少なくとも1種を含む撥水層を有するガス拡散用撥水性電極の製造方法であって、前記多孔体の表面の一部又は全部に、硫黄及びその化合物の少なくとも1種を含む撥水層を液相法により形成させる工程を備えている。
(金属皮膜の形成)
導電性多孔体(ガス拡散用電極)としてカーボンペーパー(東レ(株)製、TGP−H−090、10cm×10cm、膜厚275μm)を用いた。これをスパッタ装置(「COMPACT、COAT C50」、島津製作所製)でターゲットに金を用い、成膜時圧力:10Pa、投入電流:20mA、成膜時間:5minの条件で導電性多孔体にスパッタリングを施すことにより、導電性多孔体の表面の一部に金めっき膜を形成した。
オクタンチオール(アルドリッチ社製)をエタノールにて希釈して得た1mMオクタンチオール溶液約100ml中に、上記金めっき膜形成導電性多孔体を室温(20〜30℃)にて12時間浸漬することにより,ガス拡散用撥水性電極を得た。
導電性多孔体(ガス拡散用電極)としてカーボンクロス(E−TEK(株)製、GDL LT−1200W、10cm×10cm、膜厚275μm)を用いた。これをスパッタ装置(「COMPACT、COAT C50」、島津製作所製)でターゲットに金を用い、成膜時圧力:10Pa、投入電流:20mA、成膜時間:5minの条件で導電性多孔体にスパッタリングを施すことにより、導電性多孔体の表面の一部に金めっき膜を形成した。
ガス拡散用電極としてカーボンペーパー(東レ(株)製、10cm×10cm、TGP−H−090,膜厚275μm)を用い、これを比較例1とした。
ガス拡散用電極として、四フッ化エチレン(PTFE)でコーティングされたカーボンペーパー(「TGP−H−090」、10cm×10cm、東レ(株)製、膜厚275μm)を用い、これを比較例2とした。
ガス拡散用電極としてカーボンクロス(E−TEK(株)製、GDL LT−1200W、10cm×10cm、膜厚275μm)を用い、これを比較例3とした。
実施例1〜2及び比較例1〜3のガス拡散用電極を用いて、シングルセル電池を作製した。セル温度80℃において、これらの電池の電流電圧特性及びACインピーダンスを測定した。この結果を図2に示す。
実施例1〜2及び比較例1〜2のガス拡散用電極を用いて、シングルセル電池を作製した。これらの電池について、長時間運転を行った。運転条件は、セル温度80℃、電流7.5A(=300mA/cm2)とした。この結果を図3に示す。
2 層
Claims (15)
- 固体高分子形燃料電池用のガス拡散用電極であって、
1)前記電極が導電性多孔体であり、
2)前記多孔体の表面の一部又は全部に撥水層が形成されており、
3)前記撥水層が少なくとも下記一般式(1)
R 1 SR 2 (1)
(ただし、R 1 は、アルキル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。R 2 は、水素、ハロゲン、又は−OR 3 (R 3 は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。)を示す。)
で示される化合物を含む、
ことを特徴とするガス拡散用撥水性電極。 - 前記撥水層が液相法により形成されている、請求項1に記載のガス拡散用撥水性電極。
- 前記撥水層が気相法により形成されている、請求項1に記載のガス拡散用撥水性電極。
- 前記多孔体が導電性繊維の集合体を含む、請求項1〜3のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極。
- 前記撥水層の厚みが、1nm〜100nmである、請求項1〜4のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極。
- 前記撥水層の形成に先立って、導電性多孔体の表面の一部又は全部に金属皮膜が形成されている、請求項1〜5のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極。
- 前記撥水層は、水との接触角が70〜170°である、請求項1〜6のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極。
- 請求項1〜7のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極を具備する、固体高分子形燃料電池用の単位セル。
- 請求項8に記載の単位セルを具備する、固体高分子形燃料電池。
- 導電性多孔体表面の一部又は全部に少なくとも下記一般式(1)
R 1 SR 2 (1)
(ただし、R 1 は、アルキル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。R 2 は、水素、ハロゲン、又は−OR 3 (R 3 は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。)を示す。)
で示される化合物を含む撥水層を有するガス拡散用撥水性電極の製造方法であって、前記多孔体の表面の一部又は全部に、一般式(1)で示される化合物を用いて撥水層を液相法により形成させる工程を備えた、固体高分子形燃料電池用のガス拡散用撥水性電極の製造方法。 - 前記撥水層の形成に先立って、導電性多孔体表面の一部又は全部に金属皮膜を形成させる、請求項10に記載のガス拡散用撥水性電極の製造方法。
- 導電性多孔体表面の一部又は全部に少なくとも下記一般式(1)
R 1 SR 2 (1)
(ただし、R 1 は、アルキル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。R 2 は、水素、ハロゲン、又は−OR 3 (R 3 は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基であって、置換基を有していてもよい。)を示す。)
で示される化合物を含む撥水層を有するガス拡散用撥水性電極の製造方法であって、前記多孔体の表面の一部又は全部に、一般式(1)で示される化合物を用いて撥水層を気相法により形成させる工程を備えた、ガス拡散用撥水性電極の製造方法。 - 前記撥水層の形成に先立って、導電性多孔体表面の一部又は全部に金属皮膜を形成させる、請求項12に記載のガス拡散用撥水性電極の製造方法。
- 前記気相法が、一般式(1)で示される化合物を含む溶液を気化させ、導電性多孔体に接触させる工程である、請求項12又は13に記載のガス拡散用撥水性電極の製造方法。
- 前記撥水層の厚みが、1nm〜100nmである、請求項10〜14のいずれかに記載のガス拡散用撥水性電極の製造方法。
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