JP4771983B2 - 一酸化炭素除去触媒体及びこれを用いた空気調和機 - Google Patents
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Description
本発明は、気体中に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去触媒体及びこれを用いた空気調和機に関する。
一酸化炭素は、人体に極めて有毒であることが知られており、自然環境における一酸化炭素濃度は、０．０１〜０．２ｐｐｍ程度である。ところが、近年、家屋の気密性が高くなっているため、換気が十分に行われない室内において石油やガスなどを用いた暖房器具や調理機器を使用した場合や、多数人がタバコを喫煙したなどの場合において、室内の一酸化炭素の濃度が１０ｐｐｍ以上に高まることがある。
一酸化炭素は、酸素よりも約２５０倍も赤血球中のヘモグロビンと結合しやすく、またヘモグロビンの４つある結合サイトのうち１つが一酸化炭素と結合したカルボキシヘモグロビンは、他のサイトに結合した酸素を放出しにくいという性質を持つ。よって、微量の一酸化炭素が人体に取り込まれた場合でも、酸素運搬能力が減少して、人体が酸素欠乏状態になる。また、一酸化炭素とヘモグロビンの結びつきは非常に強く、結合後７２時間くらいはその影響が持続する。このため、微量の一酸化炭素であっても血液中の赤血球が増加する多血症（赤血球増加症）状態になり、血栓等が生じる恐れがある。
一般に、一酸化炭素濃度が２００ｐｐｍ以上となると、２〜３時間で前頭部に軽度の頭痛といった一酸化炭素中毒症状が生じ、この濃度未満であっても、上述したように人体が酸素欠乏状態となる。また、一酸化炭素は、血管内皮を障害するとともに、ＨＤＬコレステロール（いわゆる善玉コレステロール）を破壊するため、動脈硬化を促進させることが知られている。よって、一酸化炭素の吸引は、少量であっても、循環器系や血管系の健康障害をひきおこす危険性があるため、生活環境中に発生した一酸化炭素を迅速に除去する必要がある。
ところで、一酸化炭素除去用の触媒としては、従来、ＭｎＯ２−ＣｕＯ系のホプカライト触媒が利用されていた。しかし、このホプカライト触媒は、空気中の水分によって、一酸化炭素を酸化除去する能力が低下してしまう。このため、湿度を有する通常の室内環境（温度１０〜３０℃、湿度２０〜６０％）では長時間の使用に耐えないという問題があった。
一酸化炭素除去触媒に関する技術としては、下記特許文献１〜３が提案されている。
特許文献１は、細孔直径が１１０Å以下の細孔を実質的に含まないアルミナ担体上に、Ｐｔ又はＰｄとともに、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等を担持させる技術である。この技術によると、耐吸湿性に優れた一酸化炭素除去触媒を提供できるとされる。
この技術では、アルミナ担体の細孔で水分を吸着させ、雰囲気ガス中の水分を除去することにより、水分の触媒への悪影響を防止するのであるが、日本の様な湿度が比較的高い地域で用いる場合には、長時間の使用によりアルミナの水分吸着能力が飽和してしまうため、触媒の活性状態が長く続かないという問題があった。
特許文献２は、ハニカム形状の基体に、親水性のゼオライトを担持させ、更に０．１０〜０．２０重量％の白金を担持させた触媒を、２５０℃〜４００℃に加熱させて一酸化炭素を除去する技術である。この技術によると、効率的に一酸化炭素を除去できるとされる。
しかし、この技術では、触媒を２５０〜４００℃に加熱しなければならない。このため、一酸化炭素除去装置の温度が非常に高温となり、冷却機を取り付けなければ、安全に使用できないという問題があった。
特許文献３は、シリカゲルなどに酸化スズなどを担持させ更にＰｔを担持させ、少量の水を加えることにより一酸化炭素を酸化除去する技術である。この技術によると、効率的に一酸化炭素を除去できるとされる。
しかし、この技術を用いても、一酸化炭素除去性能が未だ不十分であった。
また、室内環境においては、一酸化炭素以外にも、トリメチルアミン、ホルムアルデヒド、メチルメルカプタン、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、アンモニア、一酸化イオウ、硫化水素等の有害物質が存在する場合がある。このため、これらの有害物質も一酸化炭素とともに除去することが求められている。
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を行ったところ、ＰｔやＡｕ等の触媒物質の一酸化炭素酸化除去能力が、触媒物質近傍に水分を存在させ、かつその水分量が多いほど高まることを見出した。また、触媒物質近傍に水分を存在させてもトリメチルアミン、ホルムアルデヒド、メチルメルカプタン、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、アンモニア、一酸化イオウ、硫化水素等の有害物質をも除去できることを見出した。
本発明は、上記知見に基づいて完成されたものであって、通常の室内環境で使用する場合においても一酸化炭素の除去率が高く、且つ使用寿命の長い一酸化炭素除去触媒体を提供することを目的とする。
上記課題を解決するための第１の本発明は、基体と、前記基体上に形成された吸湿性を有する吸湿性コート層と、前記吸湿性コート層に保持された触媒物質と、を有し、前記吸湿性コート層は、アルミナからなる下地層を介して基体表面に塗着され形成されていることを特徴とする一酸化炭素除去触媒体である。
上記触媒物質としては、気体中に含まれる反応目的分子と他の物質との反応を触媒する作用を有する触媒物質を使用できる。この構成によると、基体上に形成された吸湿性コート層が、一酸化炭素含有空気などの環境雰囲気中の水分を吸収する。よって触媒物質周囲の水分量が増大する。この水分により、触媒物質の一酸化炭素に対する触媒活性が高められるので、特別な加熱手段等を設けなくとも、通常の室内環境において一酸化炭素と他の物質（例えば酸素）とを効率よく反応させることができる。この結果として、環境雰囲気中に含まれる一酸化炭素を無害な物質に変換させることができる。
また、アルミナからなる下地層は、製造の容易さ、コスト面に優れるため好ましい。
また、アルミナからなる下地層は、製造の容易さ、コスト面に優れるため好ましい。
また、上記構成では吸湿性コート層が空気などの環境雰囲気中の水分を吸収し、この水分が触媒物質の触媒活性を高めるように作用するが、空気中の水分は途絶えることがないので、ホプカライトを用いた従来技術のように、長時間の使用によって触媒活性が低下するといったことがない。よって、上記構成によると、長寿命な一酸化炭素除去触媒体を実現することができる。
なお、本発明にかかる一酸化炭素除去触媒体を取り巻く雰囲気中に水分が存在しない場合には、予め上記吸湿性コート層に水分を吸湿させておけばよい。また、一酸化炭素除去触媒体を取り巻く雰囲気中に水分および反応物質（酸素、活性酸素、オゾン、過酸化水素など）が存在しない場合には、その雰囲気中に加湿空気などを添加することにより上記と同様な作用効果を得ることができる。
上記構成においては、前記吸湿性コート層が、吸湿物質を含んでなるものであり、前記触媒物質が、前記吸湿性コート層中の吸湿物質に直接接触している構成とすることができる。
前記吸湿性コート層としては、吸湿物質のみからなる層でもよく、また吸湿物質と結着剤などその他のものとの混合物からなる層であってもよいが、吸湿物質が吸湿した水分を効率よく活用するために、触媒物質が吸湿性コート層中の吸湿物質に直接接触している構成とするのが好ましい。
また、上記構成において、前記吸湿物質は、平均細孔径が５０ｎｍ以下の多孔質シリカである構成とすることができる。多孔質シリカを用いると、良質な吸湿性コート層を形成できるからである。
また、多孔質シリカとしては、平均が５０ｎｍ以下のものを用いるのが好ましい。この細孔径の多孔質シリカはシリカ細孔内に効率よく水分を吸着できるからである。
また、上記構成においては、前記多孔質シリカの平均細孔径が０．５ｎｍ〜２ｎｍであり、比表面積が５００ｍ２／ｇより大きく１０００ｍ２／ｇ以下である構成とすることができる。また、上記構成においては、前記多孔質シリカの平均細孔径が２ｎｍより大きく２０ｎｍ以下であり、比表面積が１００ｍ２／ｇ〜５００ｍ２／ｇ以下である構成とすることができる。
平均細孔径が２ｎｍ以下のものは、一般にミクロ孔と呼ばれ、このミクロ孔内に一旦捕捉された水分は放出されにくい。よって、平均細孔径が２ｎｍ以下の多孔質シリカを用いると、触媒物質の近傍に常に水分が存在する状態を形成し易い。
他方、平均細孔径が２〜５０ｎｍのものは、一般にメソ孔と呼ばれ、このものは高湿時に吸着した水分を低湿時に放出する性質を有する。また、この細孔径であると細孔内に微粒子状の触媒物質（およそ１〜１０ｎｍ）を存在させることができるやすいという利点がある。
なお、上記ミクロ孔の場合、ミクロ孔内における分子拡散速度が遅いので、一酸化炭素除去プロセス全体の効率を高めにくい。他方、メソ孔の場合、ミクロ孔よりも比表面積が小さいので、一酸化炭素の反応場が少なくなり、反応効率が悪くなる傾向がある。よって、シリカの平均細孔径及び比表面積は、これらの利点欠点を勘案して実際の使用環境に適合するように設定するのが好ましい。
つまり、常に湿度が低いような環境であればミクロ孔の割合の高い、例えばミクロ孔が５０％以上、好ましくは６０％以上の多孔質シリカを用い、日本のように湿度が変化するような環境であればメソ孔の割合の高い、例えばメソ孔が５０％以上、好ましくは６０％以上の多孔質シリカを用いる。また、ミクロ孔、メソ孔を３０〜７０％の割合で併せ持つ多孔質シリカであれば、あらゆる湿度環境に対応できる。
また、上記構成においては、前記吸湿性物質は、親水性ゼオライトである構成とすることができる。
また、上記構成においては、前記触媒物質は、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒからなる群より選択された少なくとも一種以上の金属微粒子であり、且つその平均粒径が１０ｎｍ以下である構成とすることができる。
また、上記触媒物質としては、触媒活性に優れることから、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒのいずれか一種以上を用いることが好ましい。また、触媒物質の表面積が大きいほど、反応面積が大きくなるので、平均粒径を１０ｎｍ以下とすることが好ましい。
また、上記基体としては、ハニカム構造体、発泡体状や、粉末状（球状、粒状を含む）、繊維状、布状、又はリング状などの構造体を用いることができる。
また、上記構成においては、前記アルミナが、粉末アルミナであり、前記粉末アルミナの表面ラフネス値が０．５〜３．０μｍである構成とすることができる。
アルミナ層の構成を上記のように規制すると、多孔質シリカ層と基体との接着性がより高まるので好ましい。
上記課題を解決するための第２の本発明は、ハニカム構造を有するハニカム基体と、前記ハニカム基体の壁面にアルミナからなる下地層を介して塗着された吸湿性コート層と、前記吸湿性コート層上に担持された物質であって気体中に含まれる一酸化炭素と他の物質との反応を触媒する触媒物質と、を備えることを特徴とする一酸化炭素除去触媒体である。
この構成では、ハニカム基体を用いるが、ハニカム基体は壁面の総表面積が大きいので、吸湿性コート層の面積を大きくできる。よって、より多くの触媒物質を配置でき、かつ気体通過の際の圧力損失が小さいので、気体を円滑に通過させることができ、気体中（例えば空気中）に含まれる一酸化炭素が触媒物質に極めて効率よく接触する。これにより、一酸化炭素と他の物質（例えば酸素）との反応が高効率で進む結果、一酸化炭素を一層確実に除去できることになる。
ここで、圧力損失の観点から、ハニカム基体のハニカムチャネル径は、好ましくは３００μｍ以上とするのがよい。
また、ハニカム基体は、金属製が好ましい。金属製であると製造が容易であり、製造コストを下げることができる。ただし、金属製のハニカム基体は、表面に凹凸が少なく、多孔質シリカからなる吸湿性コート層との接着性が悪いため、金属ハニカム基体と多孔質シリカ層との間に、微細な凹凸のある下地層を形成する。これにより多孔質シリカからなる、吸湿性コート層の接着性が向上する。
また、上記構成において、前記ハニカム基体は、セラミック製のハニカム基体である構成とすることができる。
セラミック製のハニカム基体は、金属製のハニカム基体と同様に製造が容易である。また、セラミックハニカムの表面の平均細孔径は、アルミナ層と同様に、５０ｎｍ以上とすることが好ましい。
また、ハニカム基体は細孔を制御した多孔質シリカとすることもできる。これにより吸湿性コート層を別に形成する必要がなくなる。
また、ハニカム基体は細孔を制御した多孔質シリカとすることもできる。これにより吸湿性コート層を別に形成する必要がなくなる。
上記第２の発明において、前記触媒物質としては、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒからなる群より選択された少なくとも一種以上の金属微粒子であり、且つその平均粒径が１０ｎｍ以下である構成とすることができる。
また、上記触媒物質としては、触媒活性の面から、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒのいずれか一種以上を用いることが好ましい。また、触媒の表面積が大きいほど、反応面積が大きくなるので、平均粒径を１０ｎｍ以下とすることが好ましい。
また、前記触媒物質の濃度としては、触媒体全体の容量に対して０．５〜２．０ｇ／Ｌである構成とすることができる。
触媒物質の濃度が過小であると、十分に一酸化炭素を除去することができない。他方、触媒物質の濃度が２．０ｇ／Ｌを超えると、触媒量を増やしても一酸化炭素の除去効率が上がらなくなるとともに、コスト高になる。よって、上記範囲内に規制することが好ましい。
上記課題を解決するための第３の本発明は、上記いずれかに記載の一酸化炭素除去触媒体をフィルタとして用いることを特徴とする空気調和機である。
ここで、空気調和機には、一酸化炭素除去装置は勿論のこと、空気清浄機、除湿機、加湿器、エアーコンディショナー等が含まれる。
以上に説明したように、本発明によると、加熱手段を設けることなくして、通常の室内環境において一酸化炭素と他の物質（例えば酸素）とを長期にわたって高効率で反応させることができる一酸化炭素除去触媒体を提供することができ、この一酸化炭素除去触媒体は、気体中に含まれる一酸化炭素を効率よく且つ低コストでもって除去することができるという顕著な作用効果を奏する。
以下、図面に基づいて本発明の実施の形態を説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照符号を付し、その説明は繰り返さない。
（実施の形態１）
図１〜図３を参照して、本発明の実施の形態１における触媒体の構造について説明する。
図１〜図３を参照して、本発明の実施の形態１における触媒体の構造について説明する。
本実施の形態１にかかる一酸化炭素除去触媒体は、図１に示すように、金属ハニカム基体１１と、金属製のハニカム基体１１の壁面に形成された凹凸を有する下地層（アルミナ層）１２と、アルミナ層１２の上に形成された吸湿性コート層１３としての平均細孔径が５０ｎｍ以下の多孔質シリカ層と、吸湿性コート層１３上に担持されたＰｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等からなる平均粒径１０ｎｍ以下の触媒物質１４を備えている。
基体がハニカム形状であるため、この一酸化炭素除去触媒体のハニカム孔内を一酸化炭素等の有害物質含有空気が通過する時の圧力損失を小さくすることができる。
また、表面に凹凸の少ない金属製のハニカム基体１１上に、微細な凹凸を有するアルミナ層１２を形成することにより、金属製のハニカム基体１１と、多孔質シリカからなる吸湿性コート層１３との接着性が高められる。このアルミナ層１２として、より好ましくは粉末状のアルミナを用いる。
また、吸湿性コート層１３は、多孔質シリカからなり、雰囲気ガスや有害物質含有空気中の水分を吸着保持し、且つ触媒物質の周囲に水分を供給することによって、吸湿性コート層１３上に担持された触媒物質１４の一酸化炭素の除去活性を高めるように機能する。なお、吸湿性コート層としては、多孔質シリカに限定されるものではない。
また、触媒物質１４は、平均粒径が１０ｎｍ以下のＰｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等からなり、この触媒体のハニカム孔内を通過する一酸化炭素（ＣＯ）を酸化除去する。また、トリメチルアミン、ホルムアルデヒド、メチルメルカプタン、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、アンモニア、一酸化イオウ、硫化水素等の有害物質もまた、酸化除去する。
図２に示すように、多孔質シリカの平均細孔径が、触媒物質１４の平均粒径よりも小さい場合には、多孔質シリカの細孔近傍に触媒物質１４を担持している。特に平均細孔径が２ｎｍ以下のミクロ孔と呼ばれる細孔を有する多孔質シリカは、水分吸着能が極めて高い。このため、どのような湿度環境下においても、雰囲気ガス中の水分を効率よく吸着する。この結果、図２に示すように、触媒物質１４の周囲には常に水分（Ｈ２Ｏ）が存在し、この水分によって触媒物質の一酸化炭素酸化除去触媒活性が高められる。
図３に示すように、多孔質シリカの平均細孔径が、触媒物質１４の平均粒径よりも大きい場合には、多孔質シリカの細孔内及び細孔近傍に触媒物質１４を担持している。特に平均細孔径が２〜５０ｎｍ以下のメソ孔と呼ばれる細孔を有する多孔質シリカは、水分吸着能はミクロ孔よりは劣るものの、高湿時に吸着した水分を低湿時に放出する性質を有する。この結果、図３に示すように、細孔内に担持された触媒物質１４の周囲には常に水分（Ｈ２Ｏ）が存在し、また細孔近傍に担持された触媒物質１４の周囲にはメソ孔内の水分が放出されて供給され、この水分によって触媒物質１４の一酸化炭素酸化除去触媒活性が高められる。
すなわち、ミクロ孔シリカ、メソ孔シリカどちらを用いても、空気中の水分を積極的に利用するため、水分の飽和によって触媒活性が低下することがなく、長期間にわたって一酸化炭素を酸化除去できる。
この一方で、ミクロ孔の場合、ミクロ孔内における分子拡散速度が遅いので、一酸化炭素除去プロセス全体の効率化には不向きとなる可能性がある。また、メソ孔の場合、比表面積がミクロ孔よりも小さくなるため、一酸化炭素除去反応場が少なくなり、反応効率が悪くなる可能性がある。
これらのことから、実際の使用環境に応じて、適宜多孔質シリカの平均細孔径及び比表面積、触媒物質の平均粒径を設定することが好ましい。
上記構成の一酸化炭素除去触媒体の作製方法を以下に示す。
（ケイ酸ナトリウム溶液の調整）
まず、ビーカに脱イオン化した蒸留水を入れ、これにケイ酸ナトリウム溶液を溶解させ、濃度ＣＳが０．８〜１．５ｍｏｌ/Ｌのケイ酸ナトリウム水溶液を作成する。この時の水溶液の温度は２０〜３０℃であることが好ましい。
まず、ビーカに脱イオン化した蒸留水を入れ、これにケイ酸ナトリウム溶液を溶解させ、濃度ＣＳが０．８〜１．５ｍｏｌ/Ｌのケイ酸ナトリウム水溶液を作成する。この時の水溶液の温度は２０〜３０℃であることが好ましい。
（強酸性イオン交換樹脂の添加）
上記ケイ酸ナトリウム水溶液に、ｐＨがｐＨ１（２．６８〜５．４）になるまで、Ｈ＋型強酸性イオン交換樹脂を加える。このＨ＋型強酸性イオン交換樹脂としては、蒸留水に２４時間以上浸したＨ＋型強酸性イオン交換樹脂を使用することが好ましく、蒸留水に浸したＨ＋型強酸性イオン交換樹脂を６０メッシュ以下のふるいにかけて分別し、ふるいを通ったものを使用することがより好ましい。
上記ケイ酸ナトリウム水溶液に、ｐＨがｐＨ１（２．６８〜５．４）になるまで、Ｈ＋型強酸性イオン交換樹脂を加える。このＨ＋型強酸性イオン交換樹脂としては、蒸留水に２４時間以上浸したＨ＋型強酸性イオン交換樹脂を使用することが好ましく、蒸留水に浸したＨ＋型強酸性イオン交換樹脂を６０メッシュ以下のふるいにかけて分別し、ふるいを通ったものを使用することがより好ましい。
（強酸性イオン交換樹脂の除去）
ｐＨが２．６８〜５．４にした時点で、Ｈ＋型強酸性イオン交換樹脂を加えるのを止め、ふるいでビーカ中の強酸性イオン交換樹脂を取り除く。
ｐＨが２．６８〜５．４にした時点で、Ｈ＋型強酸性イオン交換樹脂を加えるのを止め、ふるいでビーカ中の強酸性イオン交換樹脂を取り除く。
（重合）
強酸性イオン交換樹脂を取り除くと、重合（ゲル化）が進行し、これに伴いｐＨは少しずつ増加する。
強酸性イオン交換樹脂を取り除くと、重合（ゲル化）が進行し、これに伴いｐＨは少しずつ増加する。
（アンモニアの添加）
次に、このケイ酸ナトリウム水溶液に、ｐＨがｐＨ2（７．９８〜８．２４）になるまで、ＮＨ３水溶液を加える。ｐＨが７．９８〜８．２４になった時点で、ＮＨ３水溶液を加えるのを止めて、シリカゾル溶液を調整する。
次に、このケイ酸ナトリウム水溶液に、ｐＨがｐＨ2（７．９８〜８．２４）になるまで、ＮＨ３水溶液を加える。ｐＨが７．９８〜８．２４になった時点で、ＮＨ３水溶液を加えるのを止めて、シリカゾル溶液を調整する。
（アルミナコート金属ハニカムの準備）
上記作業と並行して、粉末アルミナを水、アルコール等に拡散させたアルミナゾルに、金属製ハニカム１１を浸漬し、これを乾燥、焼成して、金属ハニカム基体１１上にアルミナ層１２を形成する。
好ましくは、金属ハニカムにコーティングされた粉末アルミナの表面ラフネスの値を０．５〜３．０μｍとし、平均細孔径を５０ｎｍ以上とする。
表面ラフネスの値は原子間力顕微鏡（Digital Instruments社製 Nano Scope IIIa）を用いて像を観測し、その像を付属の画像処理ソフトを用いて処理することにより求めることができる。
上記作業と並行して、粉末アルミナを水、アルコール等に拡散させたアルミナゾルに、金属製ハニカム１１を浸漬し、これを乾燥、焼成して、金属ハニカム基体１１上にアルミナ層１２を形成する。
好ましくは、金属ハニカムにコーティングされた粉末アルミナの表面ラフネスの値を０．５〜３．０μｍとし、平均細孔径を５０ｎｍ以上とする。
表面ラフネスの値は原子間力顕微鏡（Digital Instruments社製 Nano Scope IIIa）を用いて像を観測し、その像を付属の画像処理ソフトを用いて処理することにより求めることができる。
（シリカ溶液への浸漬）
上記で調整したシリカゾルの調整溶液に、上記で作製した粉体アルミナ層が形成された金属ハニカムを、５〜２５℃の条件で５〜１０秒間浸漬し、この後水分を乾燥除去する。この浸・乾燥サイクルを１０〜２０回繰り返す。
上記で調整したシリカゾルの調整溶液に、上記で作製した粉体アルミナ層が形成された金属ハニカムを、５〜２５℃の条件で５〜１０秒間浸漬し、この後水分を乾燥除去する。この浸・乾燥サイクルを１０〜２０回繰り返す。
（シリカの細孔の拡大）
シリカを飽和させた、濃度ｄ（１０％以上）のＮＨ３水溶液に温度Ｔ１（２０℃〜６０℃）でｔＮＨ３（５〜５０時間）浸漬させることにより、シリカの細孔径を拡大させる。この工程は、主にメソ孔を有するシリカ層を作成する場合に必要であり、ミクロ孔を有するシリカを作成する場合には、省略してよい。
シリカを飽和させた、濃度ｄ（１０％以上）のＮＨ３水溶液に温度Ｔ１（２０℃〜６０℃）でｔＮＨ３（５〜５０時間）浸漬させることにより、シリカの細孔径を拡大させる。この工程は、主にメソ孔を有するシリカ層を作成する場合に必要であり、ミクロ孔を有するシリカを作成する場合には、省略してよい。
（シリカ層の作製）
この後、２０℃〜３０℃、湿度３０〜６０％の雰囲気中にｔｐｒｉ（０．１〜１時間）放置する。放置後、Ｔ２℃（１００〜１３０℃）の恒温槽の中にｔｓｅｃ（１〜２時間）放置してエージングして、アルミナ層１２の上にシリカからなる吸湿性コート層１３を形成する。
この後、２０℃〜３０℃、湿度３０〜６０％の雰囲気中にｔｐｒｉ（０．１〜１時間）放置する。放置後、Ｔ２℃（１００〜１３０℃）の恒温槽の中にｔｓｅｃ（１〜２時間）放置してエージングして、アルミナ層１２の上にシリカからなる吸湿性コート層１３を形成する。
（触媒物質の担持）
この様にして作成したシリカ層（吸湿性コート層１３）の上に、平均粒径が１〜１０ｎｍのＰｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等の超微粒子１４を０．５ｇ／Ｌ〜２ｇ／Ｌの割合で担持させる。担持方法は、Ｐｔ等の超微粒子を含んだ溶液に、シリカ層コーティング後のハニカム体を浸漬し、乾燥することにより行う。担持量の調整は、Ｐｔ等の超微粒子を含んだ溶液のＰｔ等の濃度を変更することにより行う。このときの溶媒としては、水、アルコール等を用いることができる。
この様にして作成したシリカ層（吸湿性コート層１３）の上に、平均粒径が１〜１０ｎｍのＰｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等の超微粒子１４を０．５ｇ／Ｌ〜２ｇ／Ｌの割合で担持させる。担持方法は、Ｐｔ等の超微粒子を含んだ溶液に、シリカ層コーティング後のハニカム体を浸漬し、乾燥することにより行う。担持量の調整は、Ｐｔ等の超微粒子を含んだ溶液のＰｔ等の濃度を変更することにより行う。このときの溶媒としては、水、アルコール等を用いることができる。
〔作製条件とシリカの物性との関係〕
下記表１に、上記実施の形態１に記載の方法に従って作製した作製した一酸化炭素除去触媒体の作製条件と、一酸化炭素除去触媒体の吸湿性コート層のシリカのＢＥＴ比表面積及び平均細孔径との関係を示す。
ＢＥＴ比表面積ＳＢＥＴ（ｍ２／ｇ）は、自動ガス吸着装置（日本ベル社製、ＢＥＬＳＯＲＰ ＭＩＮＩ）を用いて窒素吸脱着等温線を測定し、得られた吸脱着等温線に対しＢＥＴプロットを適用し解析し、算出した。
平均細孔径ｄｐは窒素吸脱着曲線にｔ−ｐｌｏｔ法を適用してメソ細孔容積Ｖｍｅｓを求め、以下の数式により求めた。
下記表１に、上記実施の形態１に記載の方法に従って作製した作製した一酸化炭素除去触媒体の作製条件と、一酸化炭素除去触媒体の吸湿性コート層のシリカのＢＥＴ比表面積及び平均細孔径との関係を示す。
ＢＥＴ比表面積ＳＢＥＴ（ｍ２／ｇ）は、自動ガス吸着装置（日本ベル社製、ＢＥＬＳＯＲＰ ＭＩＮＩ）を用いて窒素吸脱着等温線を測定し、得られた吸脱着等温線に対しＢＥＴプロットを適用し解析し、算出した。
平均細孔径ｄｐは窒素吸脱着曲線にｔ−ｐｌｏｔ法を適用してメソ細孔容積Ｖｍｅｓを求め、以下の数式により求めた。
なお、具体的な作製条件は、ケイ酸ナトリウム溶液としては、和光純薬工業社製ケイ酸ナトリウム溶液を用い、Ｈ＋型強酸性イオン交換樹脂としては、ローム・アンド・ハース社製アンバーライトＩＲ１２０−Ｈ−ＡＧを用い、粉体アルミナとしては、大明化学工業社製高純度アルミナ粉体を用い、金属ハニカムとしてはＳＵＳ（ステンレススチール）ハニカム（ハニカムチャネル径：３００μｍ以上、ハニカム基体の比表面積：１００ｍ２／ｇ以上）を用いた。また、ＳＵＳハニカムはシリカゾル溶液に２５℃条件で５秒漬け、その後乾燥させるというサイクルを１０回繰り返した。
上記表１において、Ｃｓはケイ酸ナトリウム水溶液の濃度、ｐＨ１は強酸性イオン交換樹脂によるイオン交換終了時の水溶液のｐＨ、ｐＨ２はＮＨ３水溶液添加後の水溶液のｐＨ、ｔｐｒｉはＳＵＳハニカムをシリカゾルに浸漬した後にアンモニア水に浸漬することなく恒温槽に投入するまでのエージング時間、ｄはＳＵＳハニカムをシリカゾルに浸漬した後に浸漬する水溶液のＮＨ３濃度、Ｔ１はＮＨ３水溶液に浸漬するときの温度、ｔＮＨ３はＮＨ３水溶液に浸漬する時間、Ｔ２は恒温槽の温度、ｔｓｅｃは恒温槽中でのエージング時間である。
一酸化炭素除去触媒体のシリカ層の吸湿性コート層のシリカの平均細孔径ｄｐは、１．００〜７．６０ｎｍであり、ＢＥＴ比表面積ＳＢＥＴは、１１７〜７９４ｍ２／ｇであった。
（実施例１）
上記実施の形態１と同様にして、実施例１にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。具体的な吸湿性コート層（シリカ層）の作製条件は、上記表１の（ａ）の条件である。触媒としてはＰｔを用い、Ｐｔの平均粒径は３ｎｍとし、Ｐｔ含有量は０．５ｇ／Ｌとした。
平均粒径は透過型電子顕微鏡（日本ＦＥＩ社製 ＴｅｃｎａｉＦ２０）を用いて像を観測し、像内のＰｔの粒径を測定しその相加平均をとったものである。
上記実施の形態１と同様にして、実施例１にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。具体的な吸湿性コート層（シリカ層）の作製条件は、上記表１の（ａ）の条件である。触媒としてはＰｔを用い、Ｐｔの平均粒径は３ｎｍとし、Ｐｔ含有量は０．５ｇ／Ｌとした。
平均粒径は透過型電子顕微鏡（日本ＦＥＩ社製 ＴｅｃｎａｉＦ２０）を用いて像を観測し、像内のＰｔの粒径を測定しその相加平均をとったものである。
（実施例２）
吸湿性コート層（シリカ層）を、上記表１の（ｇ）の条件で作製したこと以外は、上記実施例１と同様にして、実施例２にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。
吸湿性コート層（シリカ層）を、上記表１の（ｇ）の条件で作製したこと以外は、上記実施例１と同様にして、実施例２にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。
（比較例１）
アルミナ層上に吸湿性コート層（シリカ層）を形成しなかったこと以外は、上記実施例１と同様にして、比較例１にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。
アルミナ層上に吸湿性コート層（シリカ層）を形成しなかったこと以外は、上記実施例１と同様にして、比較例１にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。
（比較例２）
アルミナ層上に吸湿性コート層（シリカ層）を形成しなかったこと以外は、上記実施例２と同様にして、比較例２にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。
アルミナ層上に吸湿性コート層（シリカ層）を形成しなかったこと以外は、上記実施例２と同様にして、比較例２にかかる一酸化炭素除去触媒体を作製した。
（実験１）
室温（２５℃）において、異なるガス湿度条件下におけるＣＯの酸化で発生するＣＯ２濃度とＣＯの除去率を測定した。各湿度条件において、ＣＯ濃度は２００ｐｐｍ、空間速度（ＳＶ値）は６１０００／ｈｒとした。この結果を下記表２に示す。
室温（２５℃）において、異なるガス湿度条件下におけるＣＯの酸化で発生するＣＯ２濃度とＣＯの除去率を測定した。各湿度条件において、ＣＯ濃度は２００ｐｐｍ、空間速度（ＳＶ値）は６１０００／ｈｒとした。この結果を下記表２に示す。
上記表２からわかるように、実施例、比較例ともに、ガス湿度が高いほどＣＯ除去率が高くなる傾向にあることがわかる。また、実施例のほうが、比較例よりも、低いガス湿度においても高いＣＯ除去率が得られることがわかる。
このことは、次のように考えられる。Ｐｔ触媒の一酸化炭素酸化除去触媒活性は、Ｐｔの周囲に水分が多いほど高まる。実施例では、Ｐｔは吸湿性のシリカ層上に担持されており、このシリカ層が形成されていない比較例よりもＰｔの周囲の水分量が多い。よって、実施例のほうが、比較例よりも高いＰｔ触媒活性を示すため、ＣＯ除去率が高まる。
なお、Ｐｔに代えて、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒを用いた場合にも、上記と同様の結果が得られた。
（実験２）
異なる空間速度（ＳＶ値）でＣＯを除去する実験を行った。ＳＶ値と、ＣＯ除去率との関係を下記表３に示す。なお、環境温度は、２５℃、湿度５０％とした。
異なる空間速度（ＳＶ値）でＣＯを除去する実験を行った。ＳＶ値と、ＣＯ除去率との関係を下記表３に示す。なお、環境温度は、２５℃、湿度５０％とした。
上記表３からわかるように、実施例のほうが、比較例よりも、どのＳＶ値においても高いＣＯ除去率が得られることがわかる。また、ＳＶ値が大きくなるに従い、比較例では大きく一酸化炭素（ＣＯ）除去率が低下しているが、実施例では大きな差が見られないことがわかる。
このことは、次のように考えられる。比較例では、上記実験１で考察したように、Ｐｔの触媒活性が低い。このため、空間速度（ＳＶ値）が高まるに伴い、除去できない一酸化炭素量が増大する。他方、実施例では、水分によってＰｔの触媒活性が高められているため、空間速度（ＳＶ値）が高くなっても、高い一酸化炭素除去率が得られる。
また、実験１、実験２ともに、ミクロ孔を有するシリカを用いた実施例１と、メソ孔を有するシリカを用いた実施例２との間に、一酸化炭素除去性能について有意な差がないことがわかる。メソ孔において、細孔径が２０ｎｍまで確認を行ったが、除去能力に差が見られなかった。
（実験３）
実施例１にかかる一酸化炭素除去触媒体を用いて、ＣＯ濃度１００ｐｐｍの空気を２１日間流し続け、ＣＯを除去する実験を行った。なお、空間速度（ＳＶ値）１２２０００ｈｒ−１、環境温度２５℃、湿度５０％とした。この結果を下記表４に示す。
実施例１にかかる一酸化炭素除去触媒体を用いて、ＣＯ濃度１００ｐｐｍの空気を２１日間流し続け、ＣＯを除去する実験を行った。なお、空間速度（ＳＶ値）１２２０００ｈｒ−１、環境温度２５℃、湿度５０％とした。この結果を下記表４に示す。
上記表４から、実施例１にかかる一酸化炭素除去触媒体は、長時間使用しても劣化を起こすことなく、高効率で一酸化炭素を除去できることがわかる。
また、実施例１にかかる一酸化炭素除去触媒体では、ホルムアルデヒドを効率よく除去できることも確認した。
（参考形態２）
図４に、参考形態２における一酸化炭素除去触媒体の構造について説明する。
ハニカム基体としてのセラミック製のハニカム基体１５の上に、吸湿性コート層１３が形成されている。吸湿性コート層１３は、多孔質シリカからなる。吸湿性コート層１３上に、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等の触媒物質１４が担持されている。
図４に、参考形態２における一酸化炭素除去触媒体の構造について説明する。
ハニカム基体としてのセラミック製のハニカム基体１５の上に、吸湿性コート層１３が形成されている。吸湿性コート層１３は、多孔質シリカからなる。吸湿性コート層１３上に、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等の触媒物質１４が担持されている。
本参考形態は、金属製のハニカム基体の代わりにセラミック製のハニカム基体１５を用い、アルミナ層（下地層）を形成していないこと以外は、上記実施の形態１と同様の構成である。よって、この触媒体の作製方法もまた、上記の相違点以外は同様であるため、その説明を省略する。
〔作製条件とシリカの物性との関係〕
下記表５に、上記参考形態２に従って作製した一酸化炭素除去触媒体の作製条件と、触媒体の吸湿性コート層のシリカのＢＥＴ比表面積及び平均細孔径との関係を示す。セラミックハニカムとしては、日本ガイシ社製ハニセラムを用いた。
下記表５に、上記参考形態２に従って作製した一酸化炭素除去触媒体の作製条件と、触媒体の吸湿性コート層のシリカのＢＥＴ比表面積及び平均細孔径との関係を示す。セラミックハニカムとしては、日本ガイシ社製ハニセラムを用いた。
上記表５の（ｉ）及び（ｏ）の条件で作製した一酸化炭素除去触媒体に対して、上記実験１、２と同様の試験を行ったところ、上記実施例１、実施例２とほぼ同等な結果が得られた。
（実施の形態３）
図５に、実施の形態３にかかる空気調和機の概略図を示す。なお、この図において、内部構造を示すため一部破断して図示している。
図５に、実施の形態３にかかる空気調和機の概略図を示す。なお、この図において、内部構造を示すため一部破断して図示している。
図５に示すように、空気調和機１００は、外気を空気調和機内部に取り入れる吸気口１と、外気を空気調和機内部に取り入れ、外部へと送り出す送風手段２と、送風手段２の送風量等を制御する制御手段５と、一酸化炭素除去触媒体フィルタ１０と、触媒体フィルタを通過した気体を空気調和機外部に送り出す排気口８と、を備える。空気調和機を電気で駆動する場合、電源４と、スイッチ９とを更に備える。
一酸化炭素除去触媒体フィルタ１０は、上記実施の形態１で示したように、ＳＵＳハニカム上に粉体アルミナ層が形成され、このアルミナ層上に多孔質シリカ層（吸湿性コート層）が形成され、この多孔質シリカ層上に、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ等の超微粒子が担持されている構造の一酸化炭素除去触媒体７が入っている。
吸気口１には、空気調和機１００に空気を取り入れるための開口が形成されている。吸気口１には、ＨＥＰＡ（High Efficiency Particulate Air)フィルタなどの防塵用フィルタが設けられていてもよい。
送風手段２としては、プロペラ状の送風機、あるいは圧力式ノズルなどのように空気を圧縮して空気を送り出す手段を用いることができる。
排気口８には、触媒体フィルタ１０を通過した空気を排出するための開口が形成されている。
スイッチ９は、制御手段５と電気的に接続されている。なお、スイッチ９は、制御部５がスイッチ機能を有する電源４と接続されている場合には、省略することができる。
一酸化炭素除去触媒体フィルタ１０は、上記の一酸化炭素除去触媒体７を備えている。この触媒体７が、室内環境（室温２５℃前後、湿度５０％前後）で一酸化炭素を酸化除去する。
そして、一酸化炭素が除去された空気が、排気口８から排出される。
なお、本発明は、上記実施の形態および実施例に限定されるものではなく、適宜変更して実施することが可能である。また、基体としては、ハニカム構造体以外に、粉末状、球状、粒状、発泡体状、繊維状、布状、又はリング状構造のものを用いることができる。
以上説明したように、本発明によると、湿度条件にかかわらず、長時間にわたって一酸化炭素を除去可能な一酸化炭素除去触媒体及びこれを用いた空気調和機を提供できる。よって産業上の意義は大きい。
１ 吸気口
２ 送風手段
４ 電源
５ 制御手段
７ 一酸化炭素除去触媒体
８ 排気口
９ スイッチ
１０ 一酸化炭素除去触媒体フィルタ
１１ 金属製のハニカム基体
１２ アルミナ層（粉末アルミナ層）
１３ 吸湿性コート層（多孔質シリカ層）
１４ 触媒物質（Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ）
１５ セラミック製のハニカム基体
２ 送風手段
４ 電源
５ 制御手段
７ 一酸化炭素除去触媒体
８ 排気口
９ スイッチ
１０ 一酸化炭素除去触媒体フィルタ
１１ 金属製のハニカム基体
１２ アルミナ層（粉末アルミナ層）
１３ 吸湿性コート層（多孔質シリカ層）
１４ 触媒物質（Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ）
１５ セラミック製のハニカム基体
Claims (12)
- 基体と、
前記基体上に形成された吸湿性を有する吸湿性コート層と、
前記吸湿性コート層に保持された触媒物質と、
を有し、
前記吸湿性コート層は、アルミナからなる下地層を介して基体表面に塗着され形成されている、
ことを特徴とする一酸化炭素除去触媒体。 - 前記吸湿性コート層が、吸湿物質を含んでなるものであり、
前記触媒物質が、前記吸湿性コート層中の吸湿物質に直接接触している、
ことを特徴とする請求項１に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記吸湿物質は、平均細孔径が５０ｎｍ以下の多孔質シリカである、
ことを特徴とする請求項２に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記多孔質シリカの平均細孔径が０．５ｎｍ〜２ｎｍであり、比表面積が５００ｍ２／ｇより大きく１０００ｍ２／ｇ以下である、
ことを特徴とする請求項３に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記多孔質シリカの平均細孔径が２ｎｍより大きく２０ｎｍ以下であり、比表面積が１００〜５００ｍ２／ｇである、
ことを特徴とする請求項３に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記触媒物質は、Ｐｔ、Ａｕ、Ｒｈ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒからなる群より選択された少なくとも一種以上の金属微粒子であり、且つその平均粒径が１０ｎｍ以下である、
ことを特徴とする請求項１ないし５の何れかに記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記触媒物質の濃度が、触媒体全体の容量に対して０．５〜２．０ｇ／Ｌである、
ことを特徴とする請求項６に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記アルミナが、粉末アルミナであり、
前記粉末アルミナの表面ラフネス値が０．５〜３．０μｍである、
ことを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１項に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - ハニカム構造を有するハニカム基体と、
前記ハニカム基体の壁面にアルミナからなる下地層を介して塗着された吸湿性コート層と、
前記吸湿性コート層上に担持された物質であって気体中に含まれる一酸化炭素と他の物質との反応を触媒する触媒物質と、
を備えることを特徴とする一酸化炭素除去触媒体。 - 前記ハニカム基体は、金属製のハニカム基体である、
ことを特徴とする請求項９に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 前記ハニカム基体は、セラミック製のハニカム基体である、
ことを特徴とする請求項９に記載の一酸化炭素除去触媒体。 - 請求項１ないし１１のいずれか１項に記載の一酸化炭素除去触媒体がフィルタとして用いられてなる空気調和機。
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