JP4747804B2

JP4747804B2 - 燃料電池用セパレータの製造方法

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Publication number: JP4747804B2
Application number: JP2005341266A
Authority: JP
Inventors: 広志山本; 広海清水
Original assignee: Panasonic Corp; Matsushita Electric Works Ltd
Current assignee: Panasonic Corp; Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 2005-11-25
Filing date: 2005-11-25
Publication date: 2011-08-17
Anticipated expiration: 2025-11-25
Also published as: JP2007149467A

Description

本願発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関するものである。

近年、石油や石炭などの化石燃料の燃焼などによって排出される二酸化炭素が一因とされる地球温暖化が環境問題として取り上げられている。このような中、省エネルギー効果が期待でき、クリーンな発電システムとして燃料電池が注目され、様々な分野において実証実験がはじまり、実用化が検討されている。

図１は燃料電池の基本構造を模式的に例示した斜視図であり、この図によれば、電解質３を挟むように燃料極（マイナスの電極）２１と空気極（プラスの電極）２２とからなる電極２が配置され、その両側には、両側面に複数個の凸部４が形成されている燃料電池用セパレータ１が配置され、単位セルＡ（単電池）が構成されている。前記凸部４は、隣り合う凸部４同士の間で、燃料である水素と酸素の流路であるガス供給排出用溝５を構成している。このガス供給排出用溝５は、燃料電池内を流れる水素、酸素及び冷却水が混合しないように分離する働きを有すると共に、燃料電池の単位セルＡで発電した電気エネルギーを外部へ伝達したり、単位セルＡで生じた熱を外部へ放熱したりするという重要な役割を担っている。また、前記のガス供給排出用溝５、さらに電極２が接触する面の外周域においては、図示していないが、ガス漏れ（リーク）を防ぐためにマスクによりシーリングしてもいる。

そして、上記の単位セルＡを数十個〜数百個積み重ねて電池本体（セルスタック）を形成している。この単位セルＡにおいては、電解質３を介して対向する一対の電極２のうち燃料極２１に水素を、空気極２２に酸素を供給して、水素と酸素の電気化学反応により直接電気エネルギー変換を行う。

すなわち、水素は、燃料極２１中の触媒の働きにより、電子を切り離して水素イオンになり、この水素イオンは電解質３の中を移動する。水素イオンは、対向する電極２である空気極２２に供給された酸素側で、外部回路を通じて戻ってきた電子と反応して水となる。そして、この外部回路を通じて電子が移動することで電気が発生するものである。

電解質３は、水酸化カリウム、リン酸、高分子膜等の種類があり、その種類によって燃料電池はそれぞれアルカリ型、リン酸型、固体高分子型に分類される。

これらのなかでも、特に固体高分子型燃料電池は、作動温度が常温〜約１２０℃程度と低く、小型化が可能なので、家庭向け、自動車などの用途への適用が期待されている。メタノールを燃料としたダイレクトメタノール型燃料電池はモバイル用電源として期待されている。

このような燃料電池において燃料電池用セパレータ１は、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂やポリプロピレン、ポリビニリデンフルオライド等の熱可塑性樹脂をバインダーとし、黒鉛粒子等を導電性充填材として含有する樹脂組成物を圧縮成形あるいは射出成形により、図１のようにその両側面に複数個の凸部４が形成されるようにして製造することができる。

ところで、上記のように製造された燃料電池用セパレータ１は、スキン層と呼ばれる樹脂の層が成形時にセパレータ表面に形成されて電気抵抗が高くなってしまうという問題を有していた。

そして、上記の燃料電池は、燃料電池用セパレータ１と電極２との接触部の抵抗が大きい場合には出力が低下することから、この接触抵抗を低減することが望まれてもいる。具体的には燃料電池用セパレータ１と電極２との接触抵抗が１０ｍΩ・ｃｍ²未満であることが要求されている。これまでにも、この接触抵抗を低減するために燃料電池用セパレータ１における電極２との接触面を所定の表面粗さとする各種の燃料電池用セパレータ１が提案されている（例えば、特許文献１〜４参照）。

また、従来では、マスクによるシーリングに際しても、燃料電池の安全性や出力効率が損われないようにするために、燃料電池用セパレータでのガス漏れ（リーク）を効果的に防止するための方策として、シール部の表面粗さを所定のものとするとのことも提案されている（例えば、特許文献５〜７）。

さらに、燃料電池の発電により生じた水を容易に排水できるようにするため、表層部にブラスト処理を行い、燃料電池用セパレータに親水性を付与するとともに、フラッディング現象を防止することも提案されている（例えば、特許文献８）。
特開２００２−８６７５号公報特開２００４−６４３２号公報特開平１１−２９７３３８号公報特開２００２−２７０２０３号公報特開２００３−１３２９１３号公報特開２００４−６３２５６号公報特開２００３−６８３１７号公報特開２００５−３０２６２１号公報

しかしながら、従来より、上記の燃料電池用セパレータは燃料電池用セパレータと電極との接触抵抗の低減やガス漏れの防止策について検討されてきてはいるものの、依然としてその効果は十分に満足できるものでなく、燃料電池のさらなる性能の向上が望まれているのが実情である。

また、燃料電池は、定置用、モバイル電源用、車載用等として用いられるが、その用途により、燃料電池用セパレータに求められる特性が異なっている。特に、定置用、モバイル電源用の燃料電池用セパレータでは、その燃料電池の構造より、車載用の燃料電池用セパレータに比し、定置用は、空気側の圧力が低くなければならず、生成する水によるフラッディングが発生しやすい環境におかれるので、さらに高い親水性が求められ、しかも接触抵抗の効果的な低減、ガス漏れ対策をも考慮しながら、その用途に適した特性を発揮するものが求められている。モバイル電源用は、メタノールの水溶液が流れ、また、空気側の圧力が低くなければならず、生成する水によるフラッディングが発生しやすい環境におかれるので、さらに高い親水性が求められ、しかも接触抵抗の効果的な低減をも考慮しながら、その用途に適した特性を発揮するものが求められている。

そこで、本願発明は、以上の通りの背景からなされたものであり、特に定置用、モバイル電源用の燃料電池の性能向上に有効な、接触抵抗が低く、ガス漏れ防止性にも優れ、より高親水性化を図り、生成水排水側のガス圧力を低くし、生成水の排水をも良好に行うことができる燃料電池用セパレータの製造方法を提供することを課題としている。

そこで、本願の発明者らは、上記課題を解決し、特に定置用、モバイル電源用の燃料電池へ好ましく適用できる燃料電池用セパレータを実現すべく、燃料電池用セパレータとその燃料電池用セパレータに隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触部の表面粗さに着目して鋭意検討し、燃料電池の性能向上のためには、この接触部を特定範囲の表面粗さに調整して接触抵抗を低減することが有効であることを見出した。そしてまた、マスクしてブラストする場合の燃料電池用セパレータのシール部の表面粗さを特定範囲に調整することでガス漏れをより効果的に防止できることを見出した。さらに、特定の粒度のブラスト砥粒を用いたブラストにより、燃料電池用セパレータとその燃料電池用セパレータに隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触部の表面粗さ及びマスクしてブラストする場合の燃料電池用セパレータのシール部の表面粗さと、表面削り量を特定値以下として、燃料電池における生成水排出部分でのガス圧力を低くし、親水性をより向上させ、定置用、モバイル電源用燃料電池の燃料電池用セパレータに適した特性が得られ、湿度の変動の少ない条件下でのブラスト処理により、粒子に静電気が発生して凝集することを防止でき、安定してバリの除去、削り量の安定化が図れることを見出した。事前に金型側に所定の表面粗度を形成することで、Ｒａが高くても表面削り量の少ない燃料電池用セパレータを得ることができる。

したがって、本願発明は、以下のことを特徴としている。

第１：燃料電池を構成する単位セルの燃料電池用セパレータの製造方法であって、合成樹脂と平均粒径２０〜６０μｍの黒鉛とを含む樹脂組成物を、金型のキャビティーの表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．０〜４．０μｍの範囲内の金型を用いて成形した成形品を、粒度＃２４０〜８００の範囲内のブラスト砥粒を用いてブラストすることにより、この成形品と電極との接触部および隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触部の表面に形成されたスキン層を除去するとともに、これら接触部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内となり、且つ表面削り量が５０μｍ以下とし、電極との接触抵抗を１０ｍΩ・ｃｍ^２未満、隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触抵抗を１５ｍΩ・ｃｍ^２未満となるように調整する。

第２：上記の燃料電池用セパレータの製造方法において、燃料電池用セパレータのマスクしてブラストする場合において、シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるようにブラストすることにより調整する。

第３：上記の燃料電池用セパレータの製造方法において、非シール部をマスクしてブラストすることによりシール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるように調整した後、シール部をマスクしてブラストすることにより非シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内になるように調整する。

第４：上記の燃料電池用セパレータの製造方法において、金型として、シール部に相当する金型のキャビティーの表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内であり、非シール部に相当する金型のキャビティーの表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．０〜４．０μｍの範囲内である金型を用いる。

第５：上記の燃料電池用セパレータの製造方法において、粒度＃２４０〜８００の範囲内のアルミナを用いてブラストを行う。

第６：上記の燃料電池用セパレータの製造方法において、ブラスト処理を、相対湿度が５０〜７０％の範囲内の条件下で行う。

上記第１の発明の製造方法によれば、制御された表面粗度のキャビティーを有する金型を用いて成形した成形品を、粒度＃２４０〜８００の範囲内のブラスト砥粒を用いてブラストすることにより、接触部の表面に形成されたスキン層を除去するとともに、これら接触部の表面粗度および表面削り量を制御、調整することにより、電極との接触抵抗を１０ｍΩ・ｃｍ^２未満に、隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触抵抗を１５ｍΩ・ｃｍ^２未満に低減することができ、表面削り量が抑えられ、しかもより高親水性化を図り、生成水排水側のガス圧力を低くし、生成水の排水をも良好に行うことができ、燃料電池の性能を向上させることができる燃料電池用セパレータを製造することができる。そして、特に、定置用、モバイル電源用の燃料電池に好ましく適用可能な優れた特性の燃料電池用セパレータが提供できる。

上記第２の発明の製造方法では、シール部の表面粗度を制御することで、シール部でのガス漏れを効果的に防止することができる燃料電池用セパレータが製造できる。

上記第３の発明の製造方法では、シール部と非シール部をそれぞれ別々にブラストすることで、ガス漏れ防止性、メタノール水溶液漏れ防止性に優れた燃料電池用セパレータが製造可能できる。

上記第４の発明の製造方法では、シール部に相当する金型のキャビティーと非シール部に相当する金型のキャビティーの両方の表面粗度を制御した金型を用いて成形することで、上記のとおりの接触抵抗の低減、より高親水性化を図ること、生成水排水側のガス圧力を低くして生成水の排水を良好に行うことを可能にし、燃料電池の性能をより一層向上させ、シール部でのガス漏れを効果的に抑止できる燃料電池用セパレータをより容易に製造できる。

上記第５の発明の製造方法では、粒度＃２４０〜８００の範囲内のアルミナを用いてブラストされていることにより、より確実に、上記の優れた特性を有する燃料電池用セパレータを製造できる。

さらに、上記第６の発明の製造方法では、ブラスト処理を、相対湿度が５０〜７０％の範囲内の条件下で行うことで、バリ除去性の向上、削り量の抑制の安定化を図ることができ、より性能が向上した燃料電池用セパレータを容易に製造できる。

本願発明は前記のとおりの特徴をもつものであるが、以下に、発明を実施するための最良の形態を説明する。

本願発明の燃料電池用セパレータ１は、例えば図１に示すような燃料電池を構成する単位セルＡにおいて、合成樹脂と平均粒径２０〜６０μｍ、より好ましくは平均粒径４０〜６０μｍの黒鉛とを含む樹脂組成物から形成されてなり、粒度＃２４０〜８００のブラスト砥粒（研磨材粒子）を用いてブラストすることにより、電極２との接触部および隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１との接触部の表面に形成されたスキン層が除去されているとともに、これら接触部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍ、より好ましくは２．７〜４．３μｍに調整され、表面削り量が５０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下で、その下限は１μｍ程度であることを特徴としている（「Ｒａ」は算術平均粗さを表す（ＪＩＳＢ０６０１−２００１））。ここで、表面に形成されたスキン層は絶縁層であるため、このスキン層が除去されていることで接触抵抗が低減する。さらに、上記のように電極２との接触部および隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１との接触部を所定の表面粗度とすることで接触抵抗を低減している。すなわち、これら接触部を所定の表面粗度となるようにその表面に凹凸を形成し、燃料電池用セパレータ１と電極２間および燃料電池用セパレータ１と隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１間の接触部分を増大させることで接触抵抗を低減している。なお、本明細書において、「表面削り量」とは、表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計（東京精密製表面粗さ・輪郭形状測定機：サーフコム１８００Ｄ）を用いて、一部をマスクして、そのブラスト有無での境界の段差を評価した数値である。

このような所定の表面粗度の接触部において、電極２は一般的に柔軟性であるため、燃料電池用セパレータ１と電極２間の接触部分は増大しやすく接触抵抗をより大きく低減することができる。また、燃料電池用セパレータ１と隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１間では、各々の接触部の表面に形成された凹凸が効果的にかみ合い、接触部分が増大して接触抵抗が低減する。具体的には、上記のような構成の燃料電池用セパレータ１とすることで、電極２との接触抵抗を１０ｍΩ・ｃｍ²未満に、隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１との接触抵抗を１５ｍΩ・ｃｍ²未満に低減することを実現している。接触部の表面粗度について、Ｒａが２．５μｍ未満の場合には、燃料電池用セパレータ１のわずかな反りや厚み精度が影響して接触部分が少なくなるため、接触抵抗を低減することができない。４．５μｍを超える場合には、表面削り量が多くなり燃料電池用セパレータ１の溝が浅くなり電力発生効率が低下するため好ましくなく、また、電極２との接触部分および隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１との接触部分が少なくなるため、接触抵抗を低減することができない。特に隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１との接触部分では、相互の接触部の表面に形成された凹凸が効果的にかみ合わなくなり接触部分が少なくなる。表面刷り量が５０μｍを超えると燃料電池用セパレータ１の溝が浅くなり電力発生効率が低下するため好ましくなく、少なすぎると適度な表面粗さを得ることができなくなる。

そして本願発明の燃料電池用セパレータでは、上記のとおりの接触抵抗の低減化のための接触部の表面粗さとともに、ガス漏れを抑止するとの観点から、前記のとおりに、燃料電池用セパレータの、たとえば厚み１ｍｍのステンレス板（特にこれに限定されないが）より切り出したものなどを治具としてマスクしてシールする場合のシール部の表面粗度Ｒａを、同様のプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍという特定の範囲とすることが極めて有効である。この場合の表面粗度Ｒａが１．６μｍを超える場合にはガス漏れ防止効果は大きくなく、実用的に満足できるものではない。一方、０．２μｍ未満とすることは、これを実現するためのプロセス、手段の負荷が大きくなり、また実質的にガス漏れ防止効果をさらに大きくするものでもない。

本願発明の燃料電池用セパレータ１を構成する樹脂組成物に用いられる合成樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリフェニレンスルフィド系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリアミド樹脂、アクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート樹脂などの熱可塑性樹脂が挙げられる。中でも特に好ましいのはエポキシ樹脂とフェノール樹脂である。エポキシ樹脂は、低粘度、不純物溶出性、車載用耐酸性、モバイル電源用耐メタノール性の点で優れているからである。フェノール樹脂も同様である。

黒鉛としては、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化したもの、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化したもの、黒鉛電極や特殊炭素材料の加工粉、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛などの黒鉛粒子が挙げられ、一種のみを用いてもよいし、複数種を混合して用いてもよい。この平均粒径としては、高導電性を得るために一般的には１０〜２００μｍの範囲のものを用いることが考慮されるが、燃料電池用セパレータとしての凹凸部、薄肉部０．２〜０．５ｍｍがあるので成形性が必要であり、電極２との接触部および隣接する単位セルＡの燃料電池用セパレータ１との接触部の表面粗度の制御のし易さの観点から、２０〜６０μｍが好ましく、４０〜６０μｍがより好ましい。

本願発明で用いる黒鉛については、特に天然黒鉛が好適なものとして考慮される。これは、天然黒鉛が結晶性が高く、接触抵抗値を低くするとともに、人造黒鉛に比べて硬度が低く、接触面積が表面粗度に影響されにくいという特徴を有していることによる。

この樹脂組成物における合成樹脂と黒鉛の配合割合は、例えば、燃料電池用セパレータの強度、導電性を考慮すると、黒鉛７０〜９０質量部に対して合成樹脂が１０〜３０質量部の範囲で配合されることが好ましい。

そして、以上のとおりの樹脂組成物は適宜の方法で配合され、必要に応じて混練することにより得られる。混練には通常の混練機が使用でき、例えば、ニーダー、ミキサー、ボールミルなどが挙げられる。

こうして得られた樹脂組成物を用いて、例えば、図１に示すように、最終形状が、その両側面に複数個の凸部４が形成され、隣り合う凸部４同士の間でガス供給排出用溝５を構成する燃料電池セパレータ１となるように金型で成形する。成形方法としては、特に限定されることはなく、圧縮成形、射出成形、トランスファー成形など一般に用いられている方法が考慮される。これらいずれの方法においても、本願発明のセパレータ用の樹脂成形品の成形に際しては、金型の表面粗度を制御しておくことが有効でもある。

金型の表面粗度の制御の仕方は、製造方法により異なるが、いくつかの例を下記に例示する。

（１）金型の成形表面の表面粗度Ｒａをプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．０〜４．０μｍの範囲内とする。ここで上記範囲とした理由は、合成樹脂と平均粒径２０〜６０μｍの黒鉛とを含む樹脂組成物を金型で成形した後、粒度＃２４０〜８００の範囲内のブラスト砥粒を用いてブラストすることにより、この成形品と電極との接触部および隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触部の表面に形成されたスキン層を除去するとともにこれら接触部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内となり、且つ表面削り量が５０μｍ以下となるように調整する必要があるからである。

この場合、金型成形後、燃料電池用セパレータのマスクしてブラストする場合において、シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるようにブラストすることにより調整するようにしてもよい。

（２）金型のキャビティーの表面粗度Ｒａをプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内とする。

この場合、金型成形後、シール部をマスクしてブラストすることにより非シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内になるように調整することができる。

（３）シール部に相当する金型のキャビティーの表面粗度Ｒａをプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるように調整し、非シール部に相当する金型のキャビティーの表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．０〜４．０μｍの範囲内になるように調整する。

この場合、金型成形後、シール部をマスクしてブラストすることにより非シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内になるように容易に調整することができる。

上記金型のキャビティーの表面粗度Ｒａの値は、後のブラスト処理による表面粗度の調整が考慮された値である。

また、本願発明では、上記以外の表面粗度Ｒａのキャビティーを有する金型を使用することもできる。この場合、金型成形後、非シール部をマスクしてブラストすることによりシール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるように調整した後、シール部をマスクしてブラストすることにより非シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内になるように調整する手法を用いて、燃料電池用セパレータを製造することができる。

このように、本願発明は、金型で成形した後、この成形品と電極との接触部および隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触部の表面に形成されたスキン層を除去するとともに、これら接触部の表面粗度がプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍとなるように粗面化する。これによって、接触抵抗を低減することができ、燃料電池の性能を向上させることができ、親水性が高く、生成水の排水をも良好に行うことができる燃料電池用セパレータ１を容易に製造することができる。

スキン層の除去もしくは接触部の粗面化の方法は、特に限定されるものではなく、例えばＹＡＧレーザ照射による方法、ブラスト加工、エッチング、研削（ラッピング、ポリッシング）など挙げられるが、本願発明では、ブラスト加工を好ましく用いる。このブラスト加工は、自動化が可能で、スキン層の除去と表面の粗面化を同時並行的に行うことができるとともに、金型で確保された成形品の厚み精度、すなわち金型で精度高く形成された成形品の厚み精度を損なうことなく短時間で簡便に行うことができる。ブラスト加工は、生成水が流れる燃料電池用セパレータにおいて凹凸の凹の底部まで樹脂を除去できるので好ましい。ブラスト加工は、アルミナ、ガラスビーズ、ガラスパウダー、炭化珪素などのブラスト砥粒（研磨剤粒子）をショットブラストビーズ用ガンなどで吹き付けて行うもので、ブラスト砥粒の種類、粒径、その粒径の組合わせ、吐出圧力、処理時間などのブラスト加工条件を目的に応じて適宜に設定する。

本願発明においては、ブラスト加工に際して特定粒度の、すなわち、粒度♯２４０〜８００の範囲のブラスト砥粒を好ましく用いる。粒度がこの範囲であると、スキン層の除去、接触部の表面粗度の制御を容易に行うことができる利点がある。また、ブラスト砥粒としては、アルミナを用いることが好適に考慮される。このアルミナの使用によって、確実に、且つ、効率的に本願発明の燃料電池用セパレータの製造が可能とされる。アルミナは、靭性が高く、砥粒の変化が少なく適しているので好ましい。例えば、燃料電池用セパレータは、不純物溶出性が重要であり、残存した場合に備えて、高純度の白色電解アルミナ質粉が好ましい。このようなものとしては、例えば、昭和電工製のホワイトモランダムが使用される。

また、本願発明では、ブラスト処理において、バリ除去性の向上、表面削り量の緩和を目的として湿度制御を行うこともできる。この場合、例えば、相対湿度が５０〜７０％の範囲内での条件下で行うことが望ましい。湿度を管理することで、静電気などで燃料電池用セパレータの未処理のスキン層に砥粒が残ることがなくなり均一に処理ができる。

ブラスト処理の後は、純水で洗浄して燃料電池用セパレータとして使用することができる。

以下に実施例を示し、さらに詳しく説明する。もちろん以下の例によって本願発明が限定されることはない。
実施例
＜実施例１〜１１、比較例１、２＞
表１に示した条件の配合物にイソプロピルアルコールを１５％噴霧し、攪拌した後、１２０℃に加熱した混練機に投入した。なお、混練機としては、Ｓ２ＫＲＣニーダー（（株）栗本鉄工所製）を使用した。

次いで、得られた樹脂組成物を整粒機で粒径５００μｍ以下に粉砕した。

なお、表１において、＊１〜＊７は次のものを表す。
＊１ＥＯＣＮ−１０２０（日本化薬製）
＊２ＰＳＭ４３５７（群栄化学工業製）
＊３トリフェニルホスフィン（北興化学工業製）
＊４天然黒鉛：ＷＲ−５０Ａ（中越黒鉛工業所製）平均粒径５０μｍ
＊５Ａ１８７（日本ユニカー製）
＊６Ｆ１−１００（大日化学工業製）
＊７Ｊ−９００（大日化学工業製）
上記で得られた粉砕物を、１７５℃、２０ＭＰａで３分間成形し、２ｍｍ厚の□１００ｍｍ平板とした。その平板より□５０ｍｍを切り出して、接触抵抗を測定するための試験片とした。次いで、この試験片の表面が表２に示す表面粗度（プローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値）になるように、砥粒子として粒度♯８００のアルミナ（昭和電工製、ホワイトモランダム）を用い、処理時間などの加工条件を設定してブラスト加工により仕上げた（ただし、比較例１の試験片はブラスト加工していない）。ブラスト加工後、純水で洗浄しアルミナを除去した。

燃料電池用セパレータと電極との接触抵抗は、図２に示す方法で代用して測定した（接触抵抗Ｉ）。図２に示すように、上記で作製した試験片１枚の両側をカーボンペーパー（ＴＧＰ−Ｈ−０３０東レ（株）製）で挟み、それをさらに導電性ブロック（アルミニウム製ブロックに金メッキを施したもの）の間に挟み、１ＭＰａの加圧下で電流１Ａを流したときのカーボンペーパー間に生じる電圧を測定し、下記の式から接触抵抗Ｉを算出した。この結果を表２に示した。

接触抵抗（Ｉ，ＩＩ）＝測定電圧／電流（１Ａ）×接触面積
燃料電池用セパレータと隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触抵抗は、図３に示す方法で代用して測定した（接触抵抗ＩＩ）。図３に示すように、上記で作製した試験片２枚を導電性ブロックの間に挟み、１ＭＰａの加圧下で電流１Ａを流したときの試験片間に生じる電圧を測定し、上記の式から接触抵抗ＩＩを算出した。この結果を表２に示した。

また、シール部におけるＨｅガスリーク（漏れ）についても測定した。その結果も表２に示した。Ｈｅガスリークについては、セパレータ成形品（０．２ｍｍ薄肉の平板）に１．５ＭＰａスタックを想定して圧をかけ、ガス圧（３０ｋＰａ）をかけた場合の圧力の低下からリーク量（ｃｃ／ｍｉｎ）を算出した。

また、親水性は、平板成形品に濡れ試薬ＪＩＳ＃３５を５μｍ滴下して、その濡れ試薬の広がる直径を測定し評価した。

表２より、プローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍであり、表面削り量が５０μｍ以下であることで（実施例１〜１１）、接触抵抗Ｉが１０ｍΩ・ｃｍ^２未満に、接触抵抗ＩＩが１５ｍΩ・ｃｍ^２未満に低減することが確認された。

一方、プローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値がＲａ＝２．５〜４．５μｍでない場合には（比較例１、２）、接触抵抗Ｉ，ＩＩの低減が十分でないことが確認された。

また、シール部でのＨｅガスリークの抑止については、シール部表面粗度をＲａ＝０．２〜１．６μｍとすることによって優れた効果が得られることが確認された。

燃料電池の基本構造（単位セル）を模式的に例示した斜視図である。実施例において、接触抵抗Ｉの測定方法を模式的に例示した図である。実施例において、接触抵抗ＩＩの測定方法を模式的に例示した図である。

符号の説明

Ａ単位セル
１燃料電池用セパレータ
２電極
２１燃料極
２２空気極
３電解質
４凸部
５ガス供給排出用溝

Claims

燃料電池を構成する単位セルの燃料電池用セパレータの製造方法であって、合成樹脂と平均粒径２０〜６０μｍの黒鉛とを含む樹脂組成物を、金型のキャビティーの表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．０〜４．０μｍの範囲内の金型を用いて成形した成形品を、粒度＃２４０〜８００の範囲内のブラスト砥粒を用いてブラストすることにより、この成形品と電極との接触部および隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触部の表面に形成されたスキン層を除去するとともに、これら接触部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内となり、且つ表面削り量が５０μｍ以下とし、電極との接触抵抗を１０ｍΩ・ｃｍ^２未満、隣接する単位セルの燃料電池用セパレータとの接触抵抗を１５ｍΩ・ｃｍ^２未満となるように調整することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
燃料電池用セパレータのシール部をマスクしてブラストする場合において、シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるようにブラストすることにより調整することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
非シール部をマスクしてブラストすることによりシール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内になるように調整した後、シール部をマスクしてブラストすることにより非シール部の表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝２．５〜４．５μｍの範囲内になるように調整することを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
金型として、シール部に相当する金型のキャビティーの表面粗度Ｒａがプローブ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値でＲａ＝０．２〜１．６μｍの範囲内である金型を用いることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
粒度＃２４０〜８００の範囲内のアルミナを用いてブラストを行うことを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
ブラストを、相対湿度が５０〜７０％の範囲内の条件下で行うことを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。