JP4695576B2 - 燃料電池のセパレータプレートのための耐久力のある伝導性接着結合 - Google Patents

Description

本発明は、ＰＥＭ燃料電池、より詳しくは、伝導性セパレータプレート及び該プレートを作るための方法に関する。

燃料電池は、電気自動車及び他の用途のための電源として提案された。一つの既知の燃料電池は、陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池であり、該燃料電池は、所謂、膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）を備え、該膜電極アッセンブリは、膜の一方の面にアノード、膜の反対側の面にカソードを有する薄い固体ポリマー膜電解質を備えている。

膜電極アッセンブリは、アノード及びカソードのための電流コレクターとして役立つ一対の伝導性接触要素の間に挟まれている。電流コレクターは、各々のアノード及びカソードの表面に亘って燃料電池のガス状反応物（即ち、Ｈ_２及びＯ_２／空気）を分布させるための適切なチャンネル及び開口部を備えることができる。

複数の膜電極アッセンブリが電気的に直列に積み重ねられる場合、膜電極アッセンブリは、二極式プレート又はセパレータプレートとして知られている不浸透性の伝導性接触要素により、隣接する膜電極アッセンブリ同士が分離されている。セパレータ即ち二極式プレートは、２つの作動面を有する。一つの作動面は一つの電池のアノードに面し、他方の作動面はスタック内の隣接する電池上でカソードに面している。各々の二極式プレートは、隣接する電池の間で電流を電気的に伝達させる。スタックの端部における接触要素は、端部ターミナル即ち端部コレクタープレートと称されている。伝導性セパレータ要素は、しばしば、内部通路を持ち、該通路を通って、冷却剤がスタックから熱を除去するため流れている。

二極式プレートは、一般に、１つ以上の連結箇所で一緒に連結されなければならない２つの別個の伝導性シートから製作される。二極式プレートは、電圧損失を減少させるため高い電気伝導率を提供しなければならず、重量測定効率を改善するため重量が小さく、長期間の作動効率のため耐久性を示さなければならない。

コスト効果を可能な限り高めて効率を促進するため、燃料電池における電気伝導性のセパレータ要素の個々の構成要素の結合を最適化するためのチャレンジすべき課題が残されている。

一実施態様では、本発明は、燃料電池のための伝導性要素に関し、該伝導性要素は、第１の表面を有する第１の伝導性シートと、第２の表面を有する第２の伝導性シートを備える。前記第１の表面は前記第２の表面と対面する。伝導性接着剤は、前記第１の表面及び前記第２の表面の間に配置され、１つ以上の接触領域において該第１及び第２の表面と接触する。該伝導性接着剤は該第１及び第２の表面の間に耐久性のある結合部を形成する。該結合部は、約１０００ｋＰａ以上の圧縮力の下で約５ｍΩｃｍ^２以下の電気抵抗を有する。幾つかの実施例では、電気抵抗は、同じ条件下で、約４ｍΩ−ｃｍ^２以下である。更に、伝導性接着剤は、エポキシ樹脂先駆物質を含むのが好ましい。幾つかの好ましい実施態様では、エポキシ接着剤は、ジアミンで硬化されたポリエポキサイドポリマーであり、かくして、２成分エポキシ接着系から形成された反応生成物である。一実施態様では、エポキシ接着剤は、ビスフェノールＡのジエポキシド樹脂から形成される。かくして、接着剤は、好ましくは黒鉛及びカーボンブラックを含む複数の伝導性粒子を含んでいる。

本発明の他の実施態様では、ＰＥＭ燃料電池のための耐久性のある電気伝導性接触要素を形成する方法が提供される。本方法は、２成分エポキシ接着系を、黒鉛及びカーボンブラックを含む複数の伝導性粒子と混合する工程を備える。２成分エポキシ接着系は、第１の表面を有する前記要素の第１の伝導性シート、及び、第２の表面を有する前記要素の第２の伝導性シートのうち少なくとも１つに塗布される。前記第１の表面が前記第２の表面と接触され、塗布された接着系が前記第１の表面と前記第２の表面との間に配置され、１つ以上の接触領域において該第１及び第２の表面と接触する。前記接着ポリマー系は、前記第１及び第２の表面の間の前記１つ以上の接触領域で電気伝導性の耐久性のある結合部を形成するためを硬化される。

本発明の更に別の実施態様では、燃料電池スタックは、複数の燃料電池と、隣接する燃料電池のアノード及びカソードの間に挟まれた電気伝導性要素と、を備える。スタックは、アノードに面する表面及び第１の熱交換表面を有する第１の電気伝導性シートと、カソードに面する表面及び第２の熱交換表面を有する第２の電気伝導性シートを備える。前記第１及び第２の熱交換表面は、液体冷却剤を受け入れるように構成された冷却剤流れ通路を該熱交換表面の間に形成するように互いに対面すると共に、電気伝導性接着剤を介して複数の接触箇所で互いに電気的に連結され、前記電気伝導性接着剤は、接着特性を有するエポキシポリマー内に分散された複数の伝導性粒子を含んでいる。前記電気伝導性接着剤は、前記第１及び第２のシートの間で電気伝導性経路を形成する。

本発明の適用可能性の更なる領域は、以下に提供される詳細な説明から明らかとなる。詳細な説明及び特定の例は、本発明の好ましい実施例を指しているが、例示の目的のみを意図しており、本発明の範囲をその実施例に制限するものではない。

本発明は次の詳細な説明及び添付図面からより完全に理解されるようになる。
好ましい実施例の次の説明は、その本質上、単なる例示にしか過ぎず、本発明、その用途、又は、その使用方法を限定するものではない。本発明は、改善された接着結合手段を有する燃料電池のための電気伝導性要素（例えば、二極式プレート）を想定している。伝導性要素は、一般に、第１及び第２の伝導性シートを備え、各々のシートは互いに対面する表面を持っている。互いに対面する表面は伝導性接着剤により１つ以上の接触領域で互いに接着されている。該接着剤は、燃料電池で使用するため望ましい低い接触抵抗を有する強力な耐久性のある結合手段を提供する。更には、本発明は、電気で要素においてそのような改善された結合を形成するための方法を想定している。

第１に、本発明をより良く理解するため、一例としての燃料電池及びスタックの説明が提供される。図１は、２つの個々の陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池を表しており、これらの燃料電池は、電気伝導性の液体冷却式二極式セパレータプレートの伝導性要素８によって互いから分離された一対の膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）４、６を有するスタックを形成するため接続されている。スタック内で直列に接続されていない個々の燃料電池は、単一の電気的活動側部を備えたセパレータプレート８を有する。スタック内では、好ましい二極式セパレータプレート８は、典型的には、２つの電気的活動側部２０、２１をスタック内に持ち、活動側部２０、２１の各々は、分離された互いに逆の電荷を備えた別個の膜電極アッセンブリ４、６に各々対面しており、よって、所謂、二極式プレートとなる。本明細書で説明されるように、燃料電池スタックは、単一の燃料電池に等しく適用可能である。

膜電極アッセンブリ４、６及び二極式プレート８は、ステンレス鋼製クランプターミナルプレート１０、１２及び端部接触流体分布要素１４、１６の間で一緒に積み重ねられる。端部流体分布要素１４、１６並びに二極式プレート８の作動面若しくは側部２０、２１の両方は、燃料及び酸化剤ガス（即ちＨ_２及びＯ_２）を膜電極アッセンブリ４、６に分布させるため、活動面１８、１０、２０、２１、２２及び２４上の水又はチャンネルに隣接した複数のランドを備える。非伝導性ガスケット即ちシール部２６、２８、３０、３２，３３及び３５は、燃料電池スタックの幾つかの構成要素の間でシール部及び電気的絶縁を提供する。ガス透過性の伝導性拡散媒体３４、３６、３８及び４０は、膜電極アッセンブリ４、６の電極面に対して押圧する。伝導性媒体４３、４５の追加の層は、端部接触流体分布要素１４、１６と、ターミナルコレクタープレート１０、１２との間に配置され、スタックが通常の作動条件の間に圧縮されるとき、それらの間で伝導性経路を提供する。端部接触流体分布要素１４，１６は、拡散媒体３４、４３、４０、４５に対して各々押圧される。

酸素は、適切な供給配管４２を介して貯蔵タンク４６から燃料電池スタックのカソード側に供給され、水素は、適切な供給配管４４を介して貯蔵タンク４８から燃料電池スタックのアノード側に供給される。代替例として、空気は、周囲からカソード側に供給され、水素は、メタノール若しくはガソリンの改質器等からアノードに供給される。膜電極アッセンブリのＨ_２及びＯ_２／空気側の両方のための排出配管も提供される。追加の配管５０は、貯蔵領域５２から冷却剤を二極式プレート８及び端部プレート１４、１６を通して循環させて出口配管５４から出させるように提供されている。

本発明は、ＰＥＭ燃料電池スタックの隣接する電池を分離し、スタックの隣接する電池の間で電流を伝達させ、スタックを冷却させる、図２に示された液体冷却式の二極式セパレータプレート５６等の燃料電池の伝導性要素に関する。セパレータ二極式プレート５６は、第１の外側シート５８と、第２の外側シート６０とを備える。シート５８、６０は、金属、金属合金、又は、複合材料から形成されてもよく、好ましくは、電気伝導性である。適切な金属、金属合金及び複合材料は、燃料電池内の伝導性要素内のシートとして機能するため十分な耐久性及び剛性を持っている。プレートボディのための材料を選択する際に考慮する追加の設計特性には、ガス透過性、伝導度、密度、熱伝導度、腐食耐性、パターン形成、熱的及びパターン安定性、機械加工性、コスト及び有用性が含まれている。利用可能な金属及び合金には、チタン、プラチナ、ステンレス鋼、ニッケルを基にした合金、及び、それらの組み合わせが含まれている。複合材料は、黒鉛、黒鉛フォイル、ポリマー基質中の伝導性粒子（例えば、黒鉛粉末）、カーボンファイバーペーパー及びポリマーのラミネート、金属コアを備えたポリマープレート、伝導性被覆ポリマープレート、並びに、それらの組み合わせを含むことができる。

幾つかの実施例では、個々のシート５８、６０は、可能な限り薄く作られていてもよい（例えば、０．００２〜０．０２インチ即ち０．０５〜０．５ｍｍ厚）。シート５８、６０は、機械加工、成形鋳造、切断、彫刻、打ち抜き加工、例えばフォトリソグラフィーマスクを通して等のフォトエッチング、又は、他の任意の適切な設計及び製造プロセスを始めとする、当該技術分野で知られた任意の方法により形成されていてもよい。シート１０２、１０４は、平坦なシートと、一連の外側流体流れチャンネルを備える追加のシートと、を備えるラミネート構造を備えていてもよいと考えられる。

外側シート５８は、膜電極アッセンブリ（図示せず）のアノードに対面するその外側に第１の作動表面５９を持ち、複数のランド６４を提供するように形成され、該ランドは、「流れ場」として知られている複数の溝６６をそれらの間に形成し、該流れ場を通して、燃料電池の反応ガス（即ち、Ｈ_２又はＯ_２）は、二極式プレートの一方の側部６８からその他方の側部７０まで蛇行経路で流れる。燃料電池が完全に組み立てられたとき、ランド６４は、カーボン／黒鉛ペーパー（図１では３６又は３８等）を押圧し、膜電極アッセンブリ（図１では４又は６等）を押圧する。図面を簡単にするため、図２は、ランド６４及び溝６６の２つのみのアレイを示している。実際には、ランド６４及び溝６６は、カーボン／黒鉛拡散媒体と係合するシート５８、６０の全外側表面を覆っている。反応ガスは、燃料電池の一方の側部６８に沿って存在するヘッダー又はマニホルド溝７２から溝６６に供給され、燃料電池の反対側部７０に隣接して存在する別のヘッダー／マニホルド溝７４を介して溝６６から出る。

図３に最も良く示されるように、シート５８の下側は、複数のリッジ７６を備え、該リッジは複数のチャンネル７８をそれらの間に形成し、燃料電池の作動の間に該チャンネルを通って冷却剤が通過する。図３に示されるように、冷却剤チャンネル７８は各ランド６４に重なり、反応ガスの溝６６は各リッジ７６に重なっている。代替例として、シート５８が平坦であり、流れ場が材料の別個のシート内に形成されていてもよい。シート６０は、シート５８と類似している。この点において、複数のリッジ８０が表されており、該リッジは、複数のチャンネル８２をそれらの間に形成し、該チャンネルを通って冷却剤は二極式プレートの一方の側部６９から他方の側部７１へと流れる。第１及び第２のシート５８，６０の熱交換器（冷却剤側）の表面９０、９２は、それらの間に液体冷却剤を収容するようになった冷却剤流れ通路９３を形成するように互いに対面すると共に、複数の結合部即ち接点領域１００において互いに電気的に接続されている。シート５８のように、且つ、図３で最も良く示されているように、シート６０の外側は、複数のランド８４を有する別の膜電極アッセンブリのカソードに面する作動表面６３を持ち、該ランドは、反応ガスが通過するところの複数の溝８６を画定させる。

冷却剤は、シート５８、６０により各々形成されたチャンネル９３の間を流れ、これにより、層流境界層を壊し、乱流を提供し、該乱流は、外側シート５８、６０の内側表面９０、９２との熱交換を各々向上させる。当業者により認められるように、本発明の電流コレクターは、例えば、流れ場、流体分配マニホルドの数及び配置、冷却循環システムの形態において上述されたものとは設計を変更してもよいが、電流コレクターの表面及びボディを介した電流の伝達の機能は、全ての設計間で同様に機能する。本発明の好ましい実施例では、良好な耐久性の電気伝導性経路は、接触領域１００に亘って形成されている。接触領域１０に亘る電気抵抗が非常に高い状況では、有意な量の熱が接触領域１００において発生され、該接触領域には冷却剤が送られる。伝導性経路に亘って維持可能な電気抵抗は、冷却剤の過熱を引き起こさない上で十分に低いのが好ましい。その上、伝導性経路に亘る高い電気抵抗は、スタック内で電圧（パワー）損失をもたらす。

かくして、本発明によれば、膜電極アッセンブリの冷却剤の過熱が防止され、その発生が少なくとも減少される。当該結合部の熱伝導度が高く、これは当該結合部の高い電気伝導度に関係する傾向があるからである。本発明によって、当該結合部に亘る過剰の電気電圧降下から生じるスタックのパワー損失は、改善される。結合ラインの抵抗に起因したスタック電圧損失は、好ましくはスタックにより発生したパワーの約１０％以下であり、望ましくは５％以下、更により好ましくは、１％以下のオーダーである。接触領域１００は、しばしば、「結合部」又は「結合ライン」と称される。本発明の様々な実施例によれば、結合ラインの劣化は、減少されるか及び／又は防止される。

図４は、図３の一部分の拡大図であり、第１のシート５８上のリッジ７６を示し、第２のシート６０上のリッジ８０は、セパレータ要素５６の構造的完全さを確実にするため接触量委ｋ１００において互いに連結される。第１のシート５８は、接触領域１００において、離散的な接触領域１００内の複数の伝導性ジョイントを介して、第２のシート６０に直接的に（即ち、中間スペーサーシート無しに）連結される。接触領域１００は、電流コレクターとして機能するため二極式プレート要素に対して要求される電気伝導性経路を提供する。

本発明の様々な実施例によれば、接触領域１００における接着結合は、燃料電池の苛酷な作動条件内でも、ロバストで耐久性を有する。例えば、本発明の接着剤は、要素５８、６０を形成する材料に類似した温度係数を持ち、燃料電池が通常の作動と連係した温度のばらつきを通してサイクルを実行するとき結合ラインの劣化を最小にする。更には、本発明は、当該結合部に亘る所望の伝導度を分与するため必要とされる伝導性粒子の量を最小にし、当該結合部の接着性を強化する。かくして、本発明は、長期間の作動（即ち、５００作動時間を超える時間）の後でさえも許されるレベルを維持するため、結合ラインの劣化を最小にし、接触子領域１００に亘って低い接触（結合ライン）抵抗を維持する。

燃料電池内の典型的な条件は、８０℃において約２００ｐｓｉ（約１４００ｋＰａ）の圧縮性負荷、１００％の相対湿度を含み、それにより該圧縮性負荷が接触領域１００において一般的な「脱落」又は接着結合劣化を補償する。かくして、結合の完全さにおける欠陥は、一般に、より長い作動の持続の後で、例えば燃料電池作動の５００時間から６０００時間等の全体として長期間の結合安定性の劣化の後に現れる。かくして、結合の耐久性に関する任意の問題は、５００作動時間後に、場合によっては６０００作動時間以内にまで、明らかとなる。

本発明の様々な実施例は、（例えば、主要なコーティング及び接着剤と、高い伝導性粒子のローディングとを使用して）プレートを互いに結合させる従来の方法と比べたとき材料の要求を最小にする高い電気電度々を有する耐久性のある結合部を提供する。本発明によれば、低抵抗結合部は、耐久性及び超寿命を維持しつつ材料要求を簡単にした状態で、セパレータプレートに対して達成することができる。

本発明は、燃料電池内で互いに結合される任意の電気伝導性要素にも適用可能である。第１及び第２のシート５８、６０を図４に示されるように本発明に従って互いに直接接着させえてもよいが、二極式プレートのアッセンブリ５６では、第１及び第２のシート５８、６０は、代替例として、冷却剤流れ通路９３を仕切ることができる隣接する中間のセパレータ伝導性シート１０１（図５）に接着されてもよい。中間のセパレータ伝導性シート１０１は、より小さい冷却剤流れ通路９３の間を冷却剤が移動することを可能にするように穿孔されていてもよい。そのような実施例では、セパレータシート１０１は、セパレータシート１０１の接触表面１０３を各々の第１及び第２の伝導性シート５８、６０に接着させることにより本発明に従って処理される。セパレータシート１０１は、冷却剤流れ通路９３内で複数の冷却剤チャンネル１０５を提供するように波形が形成されてもよく、或いは、第１及び第２の外側シートに連結された平坦なシートであり、第１及び第２の外側シートは、各々が、例えば外側シートに波形を付けることにより、複数の冷却剤流れチャンネルを内部に形成させていてもよい。

外側シート５８、６０の全ての互いに接触する領域１００（及び使用されたときの内部のセパレータシート）は、冷却剤通路９３が冷却剤の漏れに対して流体漏れ耐性である耐密封係合で密封されたことを確実にするため、並びに、隣接する電池の間で低い電気伝導度を提供するため、一緒に接着されている。耐密封係合は、好ましくは、５００作動時間より多い時間、燃料電池作動条件にさらされたときには好ましくは６０００作動時間より多い時間、持続する係合である。流体密封シール部は、接触領域１００で形成されたシール部であり、該シール部は、該シール部を通した流体及びガスの輸送を防止するか又は部分的に妨げる。電気伝導性接着剤は、シート内の不規則性から生じるシート５８、６０の間の任意のギャップを充填するための伝導性充填剤としても機能する。本発明は、冷却剤及び電流収集を提供するスタックの端部においてターミナル伝導性要素（例えば、図１の１４、１６）にも適用可能である。

本発明は、第１のシート５８及び第２のシート６０の各々の表面９０、９２が、図４に示されるように、１つ以上の接触領域１００において互いに対面する、燃料電池内に伝導性要素を提供する。電気伝導性接着剤１１２は、第１及び第２の表面９０、９２の間に配置され、それにより、接触領域１００において形成された結合部は、長期間の耐久性と、５００作動時間を超えて維持可能な接触（結合ライン）抵抗とを向上させた。本発明の一部として、全ての金属酸化物が、特に接触領域１００においてシート５８、６０が金属である表面９０、９２から除去されて、結合ラインの接着剤１１２を通してシート５８、６０の間で可能な限り低い電気抵抗接続を形成する。非金属シート（例えば、ポリマー組成又は黒鉛）は、酸化物除去を要求していないが、鋳造成形の間に形成されたシート表面において絶縁ポリマーリッチ膜の砂磨き又は除去を必要とし得る。

本発明によれば、接着剤１１２内で必要とされる伝導性粒子の品質は、比較する電気伝導性接着剤からかなり減少する。幾つかの実施例では、伝導性粒子は、非常に高い電気伝導度（及び望ましい熱伝導度）、その結果としての低い電気抵抗を持つように選択される。更には、高い伝導度の粒子を包含することにより、接触領域を通して電気伝導度を維持するため必要とされる粒子の量は、従来の伝導性接着剤からかなり減少する。本発明のこの態様は、より高い品質の接着性樹脂を含むことを可能にし、接着の粘着性及び接着特性を改善する。本発明を仮説に制限するものではないが、遙かに高い品質の接着は、耐久性のあるロバストな結合を維持するように見える。このことは、接着剤がエポキシを含む場合に、特に当てはまっている。

本発明の様々な実施例では、伝導性接着剤１１２は、硬化したポリマー樹脂基質と、伝導性粒子とを含んでいる。接着剤１１２では、伝導性粒子は、接着剤の重量のうち約３０％以下であるのが好ましく、接着剤の重量のうち約２０％以下であるのがより好ましく、約１０重量％以下であるのが更に好ましい。幾つかの実施例では、選択された各々の伝導性粒子の相対的圧力伝導度に応じて、接着剤の重量のうち約５％以下である。

本発明の好ましい実施例では、伝導性粒子は、エポキシから形成された接着剤と混合された黒鉛及びカーボンブラックを含み、伝導性粒子は、接着剤の所望の合計炭素含有量を与える量で表される。好ましい実施例では、合計した炭素は、２５重量％以下であり、より詳しくは、合計炭素重量の約１０％以下である。ポリマーと混合された黒鉛及び炭素を用いるコーティング組成の一例は、アブド・エルハミッドらに付与された米国特許公開番号２００４／００９１７６８号で見出すことができる。その内容は、ここで参照したことで本願に組み込まれる。

幾つかの実施例では、接着剤１１２は、重量にして約１：６乃至約３５：１の範囲に及ぶ率で黒鉛及びカーボンブラックを含んでいる。一つの特に好ましい実施例では、炭素に対する黒鉛の比率は、重量ベースで約２：１である。接着剤１１２内の黒鉛の量を詳しく参照すると、一実施例では、接着剤は、約３．０重量％と約５０重量％の間の黒鉛を含み得る。接着剤１１２内の炭素の量を詳しく参照すると、一実施例では、接着剤は、約１．５重量％と約２０重量％の間のカーボンブラックを含み得る。

様々な種類の黒鉛は、接着剤１１２で使用するため特に好ましい。黒鉛は、膨張黒鉛、黒鉛粉末、片状黒鉛、それらの組み合わせから選択されてもよい。黒鉛は、約５μｍから約９０μｍの間の粒子サイズ（より長い寸法で測定された〜により特徴付けることができる。黒鉛は、概して１．６ｇ／ｃｍ^３より小さい低いバルブ密度、より詳しくは０．３ｇ／ｃｍ^３より小さい低いバルブ密度を持ち得る。その固有の密度は、約１．４ｇ／ｃｍ^３から約２．２ｇ／ｃｍ^３までの範囲に及び得る。黒鉛は、比較的高い純度を持ち、実質的に汚染物質が存在しない。本発明に係る接着剤１１２で使用するため上述された特徴のうちいずれかを有する膨張黒鉛は、任意の適切な方法により製造することができる。使用可能な適切な黒鉛材料は、一実施例では、「ＳＩＧＲＩＦＬＥＸ（Ｒ）」という商標名の下でノースカロライナ州、シャーロッテのシグリグレートレイクスから市販されている。

加えて、様々な種類のカーボブラックが接着剤で使用する上で適切である。これに限定されない例で示すと、カーボンブラックは、アセチレンブラック、ケッチェン^ＴＭブラック、ヴァルカンブラック、リーガル^ＴＭ、ファーネスブラック、ブラックパール、及び、それらの組み合わせから選択されてもよい。カーボンブラックは、約０．０５から約０．２μｍの間の粒子サイズにより特徴付けられ得る。カーボンブラックは、ほとんど不純物を含んでいないのが好ましい。

本発明の好ましい実施例によれば、伝導性接着剤１１２は、炭素及び黒鉛粒子のうち約５重量％から約３０重量％を含み、粒子サイズは約１０ミクロンから約５０ミクロンの間でばらついている。接着剤１１２の電気接触抵抗は、約１５ｍΩ・ｃｍ^２より小さく維持され、組成の接着性を最大にするため粒子の実際の量を最小にする。

様々な量の黒鉛及びカーボンブラックに加えて、接着剤１１２は、異なる量の接着性ポリマー基質も含んでいてもよい。接着性ポリマーの量は、接着組成物１１２で使用される伝導性粒子の量に応じてばらつき得る。一般に、ポリマー含有量が高くなるほど、接着性、腐食耐性、塗布の流れにとって望ましいものとなる。一実施例では、接着剤１１２は、約１重量％から約９５重量％のポリマー基質を含み、より好ましくは、約７０重量％以上であり、更により好ましくは、約８０重量％以上である。幾つかの実施例では、接着性ポリマーは、接着剤１１２の約９０重量％以上で存在する。幾つかの実施例では、接着剤１１２は、約９０％から約９５％の接着性ポリマーを含む。好ましい実施例では、接着剤１１２のポリマーは、エポキシ接着剤を含む。

接着剤１１２の基質ポリマーとして使用するための様々な異なる接着成分が本発明によって想定される。一実施例では、接着剤１１２は、ゲルの形態にある。詳しくは、一つの好ましい実施例では、コーティングは、約５μｍから約９０μｍの粒子サイズを有する膨張黒鉛の約６．７重量％、約０．０５μｍから約０．２μｍの粒子サイズを有するアセチレンブラックの約３．３重量％、及び、エポキシポリマーの約９０重量％を含んでいる。

更には、幾つかの実施例では、接着剤１１２は、２００ｐｐｍ未満の金属汚染物質を含むように製造することができる。一実施例では、接着剤１１２で結合されたプレートは、約２５乃至約２００ｐｓｉ（１７０から１４００ｋＰａ）の接触圧力で約５乃至約６０ｍΩ・ｃｍ^２（ミリオーム平方センチメートル）の合計抵抗を示す。合計抵抗は、第１の表面５９から第２の表面６３までの全アッセンブリ５６を横断する抵抗を示し、各々のセパレータプレートシート５８、６０の材料のバルク抵抗及び接触抵抗、並びに、接触領域１００を通した結合ライン抵抗を含んでいる。１つ以上の接触領域１００における接着性結合部１１２を横切る結合ライン抵抗は、約５ｍΩ・ｃｍ^２未満であるのが好ましい。

本発明の様々な実施例では、接着剤１１２の結合部は、約５ｍΩ・ｃｍ^２以下の抵抗、好ましくは約５ｍΩ・ｃｍ^２以下の抵抗、より好ましくは約４ｍΩ・ｃｍ^２以下の抵抗を持ち、幾つかの実施例では、更により好ましくは約３ｍΩ・ｃｍ^２以下の抵抗、更に他の実施例では、約２ｍΩ・ｃｍ^２以下の抵抗、幾つかの実施例では約１ｍΩ・ｃｍ^２以下の抵抗を持っている。当該結合部は、特に燃料電池で５００時間を超えて作動した後、より好ましくは、１４００時間後において約１５０ｐｓｉ（約１０００ｋＰａ）以上の圧縮力の作用下にある。

幾つかの実施例では、結合抵抗は、燃料電池作動条件に５００時間を超えてさらされた後、約１４００ｋＰａ以上の圧縮力の作用下で約４ｍΩ・ｃｍ^２以下である。更に他の実施例では、結合抵抗は、燃料電池作動条件に５００時間を超えてさらされた後、約１４００ｋＰａ以上の圧縮力の作用下で約１ｍΩ・ｃｍ^２以下である。

ガラファイト及びカーボンブラックが接着剤１１２内の伝導性粒子として選択された好ましい実施例では、膨張黒鉛及びカーボンブラックの間で相乗作用が存在することが発見された。接着性結合部の接触抵抗は、低い合計炭素含有量で５ｍΩ・ｃｍ^２より低いままである。「相乗作用」は、黒鉛又はカーボンブラックのいずれかが同じ合計した炭素含有量でのみ使用されるときよりも低い接触抵抗を生成する黒鉛及びカーボンブラックの組み合わせに言及している。幾つかの実施例では、そのような相乗作用は、カーボンブラック及び膨張黒鉛単独の単なる添加効果よりも大きい。かくして、好ましい実施例では、接着性基質１１２は、黒鉛及びカーボンブラックの両方を含んでいるが、比較的低い抵抗を示す接着性基質１１２内の結合剤との伝導性粒子の他の組み合わせも適切であり、本発明に含まれると想定されている。

伝導性接着剤１１２は、当業者に知られている従来の手段により、電気伝導性要素５８、６０の表面９０、９２の接触領域１００を覆い又は被覆するように準備されてもよい。そのような準備作業の一例は、伝導性粒子及び未硬化のエポキシ樹脂ポリマー基質（即ち接着性先駆物質）を一緒にミリング処理する工程を備える。このミリング工程は、約１乃至約２０時間の時間量に亘って行われるのが好ましく、約２時間以内が好ましい。例えば、接着性先駆物質がミリング処理される時間量等のミリング条件は、コーティングで使用される材料及び接着剤１１２の所望の特性に応じて変わり得る。

準備工程の後、接着性先駆物質／伝導性粒子の混合物は、反対側の伝導性シート６０の他の表面９２と連結される第１の伝導性シート５８の表面９０の接触領域１００に塗布される。本発明に係る接着剤１１２の良好な接着を確実なものとするため、幾つかの伝導性シート組成物（例えば、金属）を用いて、伝導性シート５８、６０の表面９０、９２が、接着性基質１１２が使用されるべき領域から全ての表面酸化物及び他の汚染物質を除去するようにクリーンにされる（例えば、研磨及び／又は化学的エッチング）。かくして、金属から製造された伝導性シート５８、６０の場合には、表面９０、９２は、（１）メチル−エチル−ケトンを減少させ、（２）（ａ）４０％の硝酸、（ｂ）２乃至５％のフッ化水素酸、（ｃ）４グラム／ガロンの酸性フッ化アンモニウム、並びに、水を含む溶液中に２から５分に亘って浸漬することにより、化学的にクリーンにすることができる。代替例として、伝導性シート５８，６０の表面９０、９２は、クリーニング後の１００から２２０グリット研磨で表面を研磨することにより物理的にクリーンにされ、次に、アセトンでクリーニングし脱脂するか、又は、金属クリーニング電解質の存在下で基板を陰極クリーニングされる。

図４に示された実施例では、伝導性接着剤１１２は、第１のシート５８の第１の冷却剤側部接触表面９０及び第２のシート６０の第２の冷却剤側接触表面９２の両方に適用され、これらの表面９０、９２の両方は、接着剤１１２の塗布前にクリーンにされる。接着剤１１２は、腐食保護を提供するため伝導性シート５８、６０の全表面９０、９２を被覆するため使用されてもよく、従って、又は代替実施例では、電気的及び物理的な接触点である離散的な領域（即ち、接触領域１００）に適用されてもよい。

伝導性接着剤１１２の先駆物質は、シート５８、６０の表面上に、はけで塗布され、押し当てられ、打ち延ばされ（例えば、熱間圧延工程等により）、噴霧され、平らに打ち延ばされ（ドクターブレード等を用いて）、コイルコート若しくはローラーコートされ、スクリーン印刷され、シルクスクリーン印刷され、或いは、ローラーにかけてもよいが、接着剤１１２の前駆物質は、シートの間の接触が生じる拘束箇所１００に塗布されるのが好ましい。幾つかの好ましい実施例では、接着剤１１２の先駆物質は、第１のシート５８の第１の接触表面９０及び第２のシート６２の第２の接触表面９２の両方に塗布される。代替実施例では、接着剤１１２は、シート５８、６０のいずれかの一つの表面９０又は９２のみに適用されてもよい。好ましい実施例では、最初にマスクがシート５８、６０を覆って適用される。マスクは、接触領域１００即ち糊又は接着が適用されるべき箇所に亘って位置を定められた開口部を持っている。接着剤１１２の先駆物質は、マスクの開口部を通して塗布される。接着剤１１２の先駆物質は、約０．０２５ｍｍ乃至約０．０５１ｍｍ（約０．００１インチ乃至約０．００２インチ）の厚さで塗布されるのが好ましい。シート５８、６０は、シート５８、６０にかけて均一な圧力を適用する適切な固定具で一緒に挟まれている。

様々な実施例では、好ましくはエポキシ接着剤樹脂を含む接着剤１１２の先駆物質は、接着剤１１２のポリマーを形成するため塗布された後に硬化することができる。本発明の幾つかの好ましい実施例によれば、接着基質の先駆樹脂物質は、接着剤１１２それ自身に構造的な粘着性を分与するため硬化される。硬化工程は、冷却剤流れチャンネル９３内に冷却剤が循環することにより、接着剤１１２が腐食されたり洗い流されたりすることを防止している。かくして、幾つかの実施例では、硬化工程は、アッセンブリを形成するためポリマー接着性基質材料を硬化するように圧力が印加された状態で、挟まれたシート５８、６０を高温プレスで加熱することによって起こる。

接着剤１１２は、高い電位ポテンシャルと第１のシート５８の第２のシート６０への連結により形成される冷却剤流れチャンネル内を流れる冷却剤へのさらしとに耐えることができるように選択されなければならない。更には、本発明に係る接着剤１１２の基質のための好ましい接着性ポリマーは、燃料電池作動条件に耐える長期間に亘って、第１及び第２の伝導性シート５８、６０を互いに接着し連結するため必須の粘着性を有している。本発明の様々な実施例によれば、伝導性シート５８、６０の接触表面９０、９２を覆っている接着剤１１２は、エポキシ接着剤を含み、これは、苛酷な燃料電池環境に対して特別に耐久性があり、ロバストで良く適合することが発見された。

好ましくは、そのようなエポキシ接着剤は、基質内でポリマー樹脂の架橋を達成するため硬化することができる２成分系である先駆物質により形成される。一般に、２成分系の第１の部分は、エポキシ樹脂であり、第２の部分はエポキシ硬化剤である。エポキシ樹脂は、周知されており、例えば、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＡとしても知られている）と、ビスフェノールＡでＤＧＥＢＡを凝結することにより形成される樹脂と、を含んでいる。他のエポキシ樹脂は、ビスフェノールＦのジグリシジルエーテル（ＤＧＥＢＦとしも知られている）と、ビスフェノールＦとの凝結により形成されたそのオリゴマーと、を含んでいる。硬化剤は、当該技術分野で知られている任意数のエポキシ硬化剤を含んでいてもよく、好ましくは、鎖状脂肪族アミンと、脂環式アミンとから選択される。適切な鎖状脂肪族アミンの例には、ジエチレントリアミン（ＴＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）及びテトラエチレンペンタミン（ＴＥＰＡ）が含まれている。同様に、脂環式アミンの例には、イソホロンジアミン（ＩＰＤＡ）と、Ｎ−アミノエチルピペラジン（ＡＥＰ）、ｐ−アミノシクロヘキシルメタン（ＰＡＣＭ−２０）、及び、１，２−ジアミノシクロヘキサンが含まれている。

幾つかの実施例では、架橋は、接着剤を塗布し、シート５８、６０を一緒に接触させ組み立てた後に硬化する工程を必要とする。幾つかの好ましい実施例では、硬化工程は、周囲温度から約１００℃までの温度、より好ましくは、周囲温度と９０℃との間の温度、幾つかの実施例では、好ましくは７０℃より低い温度で実施される。幾つかの好ましい実施例では、低い熱適用（即ち、６０〜９０℃）を、接着剤１１２の基質の硬化を促進するため使用することができる。適切な事前に選択された接触領域１００において接着剤１１２の先駆物質と接触した後、熱及びオプションで圧力が、接着剤１１２内のポリマー基質樹脂を完全に硬化したレベルにまで硬化するため印加される。プレート５８、６０は、それらの間に配置された接着剤１１２の先駆物質を持ち、約３分から約３０分の間、より好ましくは約５分の間に亘って硬化される。

接着剤１１２は、シートそれ自身のように、内部の伝導性粒子が分解せず、金属イオンを冷却剤に寄与しないという点でシート５８及び６０の間を流れる冷却剤に実質的に不溶性である。そうでなければ、実質的に誘電性（即ち、約２００，０００Ω−ｃｍより大きい抵抗）の冷却剤を過度に伝導性となるようにさせる。冷却剤が伝導性となる場合、逸脱した電流が、冷却剤を介してスタックを流れ、電気的短絡、化学的な電気腐食、及び冷却剤の電気分解が生じ得る。伝導性粒子は、冷却剤中のそれらの溶解度が時間の経過と共に、冷却剤の抵抗を約２００，０００Ω−ｃｍより低下させない場合に実質的に不溶性であると考えられる。よって、水が冷却剤として使用されるとき、銅、アルミニウム、スズ、亜鉛及び鉛等の金属は回避されるべきであり、又は、接着性基質１１２中に完全に封じ込められるべきである。幾つかの好ましい実施例では、接着性基質１１２は、水素及び軽度の酸性（３から４の間のｐＨにおけるＨＦ）に非常に耐性があり、１００℃で例えば消イオン水、エチレングリコール及びメタノール等の溶媒に不活性である。かくして、伝導性粒子及び接着性ポリマー１１２の選択は、燃料電池内で使用される冷却剤との両立に依存している。

結合ラインの耐久性は、冷却剤の抵抗を許すことができないレベルにまで劣化も増大もさせることなく、数時間に及ぶ燃料電池の作動及び温度揺らぎに耐える１つ以上の接触領域１００における結合に言い換えることができる。本発明に係るエポキシ接着剤１１２の使用は、燃料電池システムの寿命を延長し、作動効率を維持する。上述されたように、エポキシを含む接着剤が特に好ましい。

以下、本発明を、例を用いて更に説明する。本発明はそのような例に限定されるものではないことが理解されるべきである。
（例１）
アセトンブラックと膨張黒鉛の混合物は、重量にして１：２の比率で一緒に加えられ、両方の材料の均一な混合物を形成するため徹底的に混合された。エポキシ接着剤を準備するため、別個のコンテナ内で、２成分エポキシ樹脂が硬化剤（即ち、硬化促進剤）を用いて混合された。伝導性接着性基質は、９：１の比率（重量換算でエポキシ：全炭素）を使用して、膨張黒鉛／炭素の混合物にエポキシを添加することにより準備された。伝導性接着性基質は、エポキシ内で炭素の均一な混合物を作るため徹底的に混合された。２つの複合プレートが、ポリビニールエステル及び黒鉛から形成される市販の伝導性成形化合物（イリノイ州、西シカゴのバルク成形化合物社「ＢＭＣＩ」から市販されている）から成形された。プレートは、ランド及び溝の予め成形された流れ場を備えて、約０．５ｍｍの厚さを持っていた。該プレートは、接触領域又はランド上に本発明の伝導性エポキシ接着剤でブラシをかけることにより被覆された。２つのプレートは、一緒に結合され、接着剤が、３００ｐｓｉの印加された圧縮圧力の下で５分間に亘って９０℃で硬化された。

サンプルが、図６に示されたように装置内でテストされた。接着剤を表面の間に挟む伝導性シートを備える電気伝導性要素アッセンブリの結合ライン抵抗測定値が、図６に示されたように測定された。テスト装置は、金メッキされた圧盤２０２を備えたカーバープレス２００と、サンプル２０８と金被覆された圧盤２０２との間でプレスされた、第１及び第２の電気伝導作動式カーボンペーパー媒体２０４、２０６を各々備えていた。６．４５ｃｍ^２の表面積が、直流電流供給部により適用された１Ａ／ｃｍ^２の電流を使用してテストされた。抵抗は、４点法を使用して測定され、測定された電圧降下と既知の印加された電流とサンプル２０８の寸法とから計算された。無視できるバルク抵抗の金属サンプルに対して、電圧降下は、サンプル表面２１０、２１０上の接着性結合ラインに亘って測定された（接触抵抗にバルク接着抵抗をプラス）。図６に示されるように、サンプル２０８は、一緒に連結された２つのシート２１０を有する電気伝導性要素（例えば、二極式プレート）を備えるのが好ましい。

結合ライン抵抗の測定値は、次の圧力で増分された力が印加された状態で接触抵抗として測定された（ペーパー間のｍΩ・ｃｍ^２）。即ち、２５ｐｓｉ（約１７５ｋＰａ）、５０ｐｓｉ（約３５０ｋＰａ）、７５ｐｓｉ（約５２５ｋＰａ）、１００ｐｓｉ（約６７５ｋＰａ）、１５０ｐｓｉ（約１０２５ｋＰａ）、２００ｐｓｉ（約１４００ｋＰａ）、及び、３００ｐｓｉ（約２０７５ｋＰａ）である。当業者により認められるように、ここで提供された測定値は、セパレータプレートの全アッセンブリに亘る接触抵抗を持ち、結合ラインに亘る接触抵抗よりも大きく、よって、これらの値は、全アッセンブリに亘ってより高い抵抗を反映している。

なお、伝導性カーボンペーパー２０４、２０６の接触抵抗は、一般に、既知の値であり、これは、金属プレート２１０のみの接触抵抗を確立するため測定値から差し引くことができる。サンプルのテストの間、１ｍｍ圧の東レ製カーボンペーパー（ＴＧＰ−Ｈ−０．１Ｔ）として東レから市販されている）が、第１及び第２のカーボンペーパー媒体２０４、２０６のために使用された。しかし、多くの状況では、伝導性ペーパー２０４、２０６の接触抵抗は、無視可能であり、そのような小さい増分値が接触抵抗値に追加されてもそれは差し引く必要は必ずしも無かった。本明細書で言及される値は、サンプル２０８に亘るバルク接触抵抗である。表１において、サンプル１は、例１で記載されたような本発明に従って準備された電気伝導性要素である。制御１は、一緒に結合されていない複合二極式プレートであり、単に接触子領域で一緒に加圧されているだけである。制御２は、従来の手段、即ち、ＢＭＣＩから市販されている従来の電気伝導性接着剤により接着された２つの複合物を有し、該接着剤は、約２５％から約５０％の黒鉛を備え、約４０％から約７５％の不飽和ビニルエステルと、約１０％から約３０％のスチレンとを有する。

表１で観察することができるように、サンプル１は、本発明の接着性基質を使用した結合プレートが制御１とかなり匹敵する抵抗を持っていることを示し、該接着剤が結合ラインを通して追加の抵抗を導入していないことを示している。これに対して、従来の接着剤を用いた制御２は、サンプル１と匹敵するか又はより高い抵抗を持っていた。燃料電池は、典型的に、約２００ｐｓｉから約４００ｐｓｉ（〜１４００−２７５０ｋＰａ）の圧縮負荷で作動し、かくして、結合ラインの抵抗が、燃料電池作動条件をシミュレートする印加圧力が２００ｐｓｉから３００ｐｓｉ（〜１４００−２０５０ｋＰａ）である制御２に対してよりも、サンプル１に関してより低い。

本発明の様々な実施例により準備された燃料電池で使用するための電気伝導性要素は、燃料電池環境において、より大きい接着性と長期間に亘る耐久性とを有する改善された結合を実証している。その上、本発明に係る電気伝導性流体分布プレートは、結合部に沿った接触の領域に亘って長期間に低い接触抵抗を提供し、燃料電池スタックの作動効率を増大させ、更には、燃料電池スタックの寿命を増大させるためより低い圧縮圧力の使用を可能にしている。二極式プレート内の耐久性がありロバストな結合部は、冷却剤流れチャンネルを密封し、接着剤の浸出又は劣化を介して任意の可能な漏れ又は分流電流による損傷を防止する。同様に、本発明の改善された結合部は、結合ラインに亘る熱的及び電気的損失により発生したエネルギーの減衰消費を減少することにより、燃料電池スタックの作動の非効率性を減少させる。

本発明は、その特定の実施例の観点で記載されたが、本発明を上記実施例に限定するものではなく、本発明は、請求の範囲に記載された範囲によってのみ画定される。本発明の記載は、その本質上単なる例示にしか過ぎず、本発明の要旨から逸脱しない変更は、本発明の範囲内にあることが意図されている。そのような変更は、本発明の精神及び範囲からの逸脱とはみなされるべきではない。

図１は、液体冷却されたＰＥＭ燃料電池スタック内の２つの電池の概略図である。 図２は、本発明の一つの好まし実施例を示す、一例としての電気伝導性セパレータ要素である。 図３は、本発明の好ましい実施例の伝導性要素を示す、図２のライン３−３に沿って取られた断面図である。 図４は、図３に示された接触領域の拡大図である。 図５は、本発明の接触領域の代替実施例の拡大図であり、中間セパレータが伝導性要素の第１及び第２のシートの間に配置されている。 図６は、サンプルの接触抵抗を測定するため使用される一例としてのテスト装置である。

Claims (14)

1. 隣接する各燃料電池のそれぞれのセルにおいて、アノード及びカソードの間に挟まれた電気伝導性要素を備える燃料電池スタックであって、
   前記アノードに面する表面及び第１の熱交換表面を有する第１の電気伝導性ポリマー複合物シートと；
   前記カソードに面する表面及び第２の熱交換表面を有する第２の電気伝導性ポリマー複合物シートであって、前記第１の熱交換表面は前記第２の熱交換表面と対面する、前記第２の電気伝導性ポリマー複合物シートと；
   前記第１の熱交換表面及び前記第２の熱交換表面の間に配置され、１つ以上の接触領域において該第１及び第２の熱交換表面と接触する電気伝導性接着剤であって、該電気伝導性接着剤により該第１及び第２の熱交換表面の間に結合部が形成されており、該結合部は、作動の間に該燃料電池スタック中で該電気伝導性要素に加えられる１０００ｋＰａ以上の圧縮力の下で５ｍΩｃｍ^２以下の結合ライン抵抗を有し、前記電気伝導性接着剤は、９０〜９５質量％の接着性ポリマーと、黒鉛及びカーボンブラックを１：６から３５：１の比で含む複数の電気伝導性粒子とを含んでおり、該複数の電気伝導性粒子は該電気伝導性接着剤の５〜１０質量％で存在する、前記電気伝導性接着剤と、
   を備える、燃料電池スタック。
2. 前記接着性ポリマーは、エポキシポリマーを含んでいる、請求項１に記載の燃料電池スタック。
3. 前記結合部の抵抗は、燃料電池内の条件を８０℃において１４００ｋＰａの圧縮力、及び１００％の相対湿度とした場合に５００時間を超えて燃料電池を作動させた後、１４００ｋＰａより大きい圧縮力の作用下で４ｍΩｃｍ^２以下である、請求項１に記載の燃料電池スタック。
4. 前記結合部の抵抗は、燃料電池内の条件を８０℃において１４００ｋＰａの圧縮力、及び１００％の相対湿度とした場合に５００時間を超えて燃料電池を作動させた後、１４００ｋＰａより大きい圧縮力の作用下で１ｍΩｃｍ^２以下である、請求項１に記載の燃料電池スタック。
5. 前記第１及び第２の電気伝導性ポリマー複合物シートは、ポリビニルエステルポリマー及び黒鉛粒子を含んでいる、請求項１に記載の燃料電池スタック。
6. 前記黒鉛は、膨張黒鉛、黒鉛粉末、片状黒鉛、及び、それらの混合物のうち１つ以上から選択される、請求項１に記載の燃料電池スタック。
7. 前記黒鉛は、膨張黒鉛である、請求項１に記載の燃料電池スタック。
8. 前記電気伝導性接着剤は、硬化された２成分エポキシ接着系から形成されるエポキシ接着剤を含む、請求項１に記載の燃料電池スタック。
9. 前記２成分エポキシ接着系は、エポキシ樹脂とエポキシ硬化剤との反応生成物を含み、該エポキシ樹脂はビスフェノールＡのジグリシジルエーテルを含んでいる、請求項８に記載の燃料電池スタック。
10. 前記第１及び第２の熱交換表面は、前記電気伝導性接着剤により前記１つ以上の接触領域で互いに連結され、流体密封シール部を形成している、請求項１に記載の燃料電池スタック。
11. ＰＥＭ燃料電池のための電気伝導性接触要素を形成する方法であって、
    電気伝導性接着剤であって、該電気伝導性接着剤の９０〜９５質量％の接着性ポリマーと、黒鉛及びカーボンブラックを１：６から３５：１の比で含む複数の電気伝導性粒子とを含む該電気伝導性接着剤を提供し、ここで該複数の電気伝導性粒子は該電気伝導性接着剤の５〜１０質量％で存在し、
    前記電気伝導性接着剤を、前記要素の第１の電気伝導性ポリマーシートの第１の熱交換表面、及び、前記要素の第２の電気伝導性ポリマーシートの第２の熱交換表面、のうち少なくとも１つに直接塗布し、
    前記電気伝導性接着剤が前記第１の熱交換表面と前記第２の熱交換表面との間に配置され、１つ以上の接触領域において該第１及び第２の熱交換表面と接触するように、前記第１の熱交換表面を前記第２の熱交換表面と接触させ、
    前記第１及び第２の熱交換表面の間の前記１つ以上の接触領域で電気伝導性の結合部を形成するため前記電気伝導性接着剤を硬化させる、各工程を備える方法。
12. 前記硬化工程は、熱及び圧力のうち少なくとも１つを印加する工程を備える、請求項１１に記載の方法。
13. 前記結合部は、燃料電池内の条件を８０℃において１４００ｋＰａの圧縮力、及び１００％の相対湿度とした場合に５００時間を超えて燃料電池を作動させた後、作動の間に該燃料電池スタック中で加えられた１０００ｋＰａより大きい圧縮力の作用下で５ｍΩｃｍ^２以下の結合ライン抵抗を有する、請求項１１に記載の方法。
14. 前記接着性ポリマーは、エポキシ樹脂とエポキシ硬化剤とを含む前記２成分エポキシ接着系から形成されたエポキシポリマーを含んでおり、該エポキシ樹脂はビスフェノールＡのジグリシジルエーテルを含んでいる、請求項１１に記載の方法。

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