JP4625499B2 - Asa/abs及びsanを有する流動性ポリエステル成形材料 - Google Patents
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Description
A) 少なくとも1種の熱可塑性ポリエステル10〜98.99質量%、
B)
B1) OH価1〜600mg KOH/gポリカーボネート(DIN53240,第2部による)の少なくとも1種の高分枝化又は超分枝化されたポリカーボネート、又は
B2) タイプAxBy(式中、xは少なくとも1.1、yは少なくとも2.1)の少なくとも1種の高分枝化又は超分枝化されたポリエステル
又はそれらの混合物0.01〜50質量%、
C) 次の成分
c1) アルキル基中で1〜8個のC原子を有しかつ10℃より低いガラス転移温度を有するアルキルアクリラート系のゴム弾性のポリマーからなるグラフト基体20〜80質量%
c2) 次の成分
c21) スチレン又は次の式:
c22) 少なくとも1種の不飽和ニトリル5〜40質量%
からなるグラフト枝部20〜80質量%
から構成された少なくとも1種のグラフト重合体1〜60質量%
D) 次の成分
d1) スチレン又は一般式Iの置換スチレン又はこれらの混合物60〜95質量%
d2) 少なくとも1種の不飽和ニトリル5〜40質量%
からなる共重合体0〜60質量%
E) 他の添加剤0〜60質量%、
この場合、成分A)〜E)の質量%の合計は、100%となる
を含有する熱可塑性成形材料に関する。
a) 超分枝化された生成物は、高融点を有するか又はゴム状であり、それによって後の加工可能性は、明らかに制限される。
1) いわゆる工業的に使用済のリサイクル材料:これは重縮合の際又は加工の際の生産廃棄物、例えば射出成形加工の際のランナー、射出成形加工又は押出の際の初期製品、又は押し出された板またはシートの縁部のばりである。
上記式中、Zは、8個までのC原子を有するアルキレン基又はシクロアルキレン基、12個までのC原子を有するアリーレン基、カルボニル基、スルホニル基、酸素原子又は硫黄原子、又は1個の化学結合を表わし、mは、0〜2の値を有する。この化合物は、フェニレン基にC1〜C6−アルキル基又はアルコキシ基及びフッ素、塩素又は臭素を置換基として有することができる。
ジヒドロキシジフェニル、
ジ−(ヒドロキシフェニル)アルカン、
ジ−(ヒドロキシフェニル)シクロアルカン、
ジ−(ヒドロキシフェニル)スルフィド、
ジ−(ヒドロキシフェニル)エーテル、
ジ−(ヒドロキシフェニル)ケトン、
ジ−(ヒドロキシフェニル)スルホキシド、
α,α′−ジ−(ヒドロキシフェニル)−ジアルキルベンゼン、
ジ−(ヒドロキシフェニル)スルホン、
ジ−(ヒドロキシベンゾイル)ベンゼン、
レゾルシン及び
ヒドロキノン、並びにこれらの環アルキル化された又は環ハロゲン化された誘導体が挙げられる。
4,4′−ジヒドロキシジフェニル、
2,4−ジ−(4′−ヒドロキシフェニル)−2−メチルブタン、
α,α′−ジ−(4−ヒドロキシフェニル)−p−ジイソプロピルベンゼン、
2,2−ジ−(3′−メチル−4′−ヒドロキシフェニル)プロパン及び
2,2−ジ−(3′−クロロ−4′−ヒドロキシフェニル)プロパン、
並びに、特に
2,2−ジ−(4′−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ジ−(3′,5−ジクロロジヒドロキシフェニル)プロパン、
1,1−ジ−(4′−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、
3,4′−ジヒドロキシベンゾフェノン、
4,4′−ジヒドロキシジフェニルスルホン及び
2,2−ジ−(3′,5−ジメチル−4′−ヒドロキシフェニル)プロパン、
又はそれらの混合物が有利である。
(この場合、Tは、末端のモノマー単位の平均数を意味し、Zは、分枝したモノマー単位の平均数を意味し、Lは、それぞれの物質のマクロ分子中の線状モノマー単位の平均数を意味する。)
特に、成分B1)は、100〜15000g/mol、特に200〜12000g/mol、殊に500〜10000g/molの数平均分子量Mnを有する(GPC、標準PMMA)。
a) 一般式RO[(CO)]nORの少なくとも1つの有機カーボネート(A)を、少なくとも3個のOH基を有する少なくとも1種の脂肪族、脂肪族/芳香族又は芳香族のアルコール(B)と、アルコールROHを除去しながら反応させて1種以上の縮合生成物(K)にし、この場合Rは、それぞれ互いに無関係に1〜20個のC原子を有する直鎖状又は分枝鎖状の脂肪族、芳香族/脂肪族又は芳香族の炭化水素基であり、及び基Rは、環の形成下に互いに結合されていてよく、nは、1〜5の整数を表わすか又は
ab) ホスゲン、ジホスゲン又はトルホスゲンを上記アルコール(B)と、塩化水素を除去しながら反応させ、ならびに
b) 縮合生成物(K)を分子間反応させ、高官能性の高分枝化されたか又は超分枝化されたポリカーボネートにし、
この場合、反応混合物中でのOH基とカーボネートとの量比は、縮合生成物(K)が平均で1個のカーボネート基及び1個より多くのOH基を有するか又は1個のOH基及び1個より多くのカーボネート基を有するように選択される。
xは少なくとも1.1、有利に少なくとも1.3、特に少なくとも2であり、
yは少なくとも2.1、有利に少なくとも2.5、特に少なくとも3である。
(a) 1種以上のジカルボン酸又は1種以上のその誘導体を1種以上の少なくとも三官能性アルコールと、又は
(b) 1種以上のトリカルボン酸又は高級ポリカルボン酸、又は1種以上のその誘導体を1種以上のジオールと、
溶剤の存在で及び場合により無機、有機金属又は低分子量の有機触媒又は酵素の存在でに反応させることにより本発明による成分B2)は得られる。溶剤中でのこの反応は有利な製造方法である。
C1〜C10−アルキル基、例えばメチル、エチル、n−プロピル、イソプロピル、n−ブチル、イソブチル、sec−ブチル、tert−ブチル、n−ペンチル、イソペンチル、sec−ペンチル、ネオペンチル、1,2−ジメチルプロピル、イソアミル、n−ヘキシル、イソヘキシル、sec−ヘキシル、n−ヘプチル、イソヘプチル、n−オクチル、2−エチルヘキシル、n−ノニル又はn−デシル、
C3〜C12−シクロアルキル基、例えばシクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、シクロオクチル、シクロノニル、シクロデシル、シクロウンデシル及びシクロドデシル;有利には、シクロペンチル、シクロヘキシル及びシクロヘプチル;
アルキレン基、例えばメチレン又はエチリデン、又は
C6〜C14−アリール基、例えばフェニル、1−ナフチル、2−ナフチル、1−アントリル、2−アントリル、9−アントリル、1−フェナントリル、2−フェナントリル、3−フェナントリル、4−フェナントリル及び9−フェナントリル、有利にフェニル、1−ナフチル及び2−ナフチル、特に有利にフェニル。
− モノマー又はポリマーの形の該当する無水物、
− モノアルキルエステル又はジアルキルエステル、有利にモノメチルエステル又はジメチルエステル、又は相応するモノエチルエステル又はジエチルエステル、他に高級アルコール、例えばn−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、イソブタノール、tert−ブタノール、n−ペンタノール、n−ヘキサノールから誘導されたモノアルキルエステル及びジアルキルエステル、
− さらにモノビニルエステル及びジビニルエステルならびに
− 混合されたエステル、有利にメチルエチルエステル。
− モノマー又はポリマーの形の該当する無水物、
− モノ−、ジ−又はトリアルキルエステル、有利にモノ−、ジ−又はトリメチルエステル又は相応するモノ−、ジ−又はトリエチルエステル、より高級なアルコール、例えばn−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、イソブタノール、tert−ブタノール、n−ペンタノール、n−ヘキサノールから誘導されるモノ−、ジ−及びトリエステル、更にモノ−、ジ−又はトリビニルエステル、
− 並びに混合されたメチルエチルエステル。
C1〜C10−アルキル基、例えばメチル、エチル、n−プロピル、イソプロピル、n−ブチル、イソブチル、sec−ブチル、tert−ブチル、n−ペンチル、イソペンチル、sec−ペンチル、ネオペンチル、1,2−ジメチルプロピル、イソアミル、n−ヘキシル、イソヘキシル、sec−ヘキシル、n−ヘプチル、イソヘプチル、n−オクチル、2−エチルヘキシル、n−ノニル又はn−デシル、
C3〜C12−シクロアルキル基、例えばシクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、シクロオクチル、シクロノニル、シクロデシル、シクロウンデシル及びシクロドデシル;有利には、シクロペンチル、シクロヘキシル及びシクロヘプチル。
本発明による高官能性の超分枝化されたポリエステルは、カルボキシ末端、カルボキシ及びヒドロキシ基末端、及び有利にヒドロキシ基末端を有する。
異なるグラフト共重合体の混合物は、成分C)として本発明による成形材料中に、成分A〜Eの合計に対して1〜60質量%の量で使用される。有利な本発明による成形材料は、ゴム弾性重合体E)とは異なる少なくとも1種のグラフト共重合体C 2〜50、特に有利に3〜40質量%を含有する。
c1) 10℃より低いガラス転移温度を有する、アルキル基中に1〜8個のC原子を有するアルキルアクリラート系のゴム弾性ポリマーからなるグラフト基体20〜80質量%、有利に50〜70質量%、
c2) 次の成分からなるグラフト枝部20〜80質量%、有利に30〜50質量%、
c21) スチレン又は一般式I
c22) 少なくとも1種の不飽和ニトリル、有利にアクリルニトリル又はメタクリルニトリル又はこれらの混合物5〜40質量%、有利に15〜30質量%。
c11) アルキル基中に1〜8個のC原子を有する少なくとも1種のアルキルアクリラート、有利にn−ブチルアクリラート及び/又は2−エチル−ヘキシルアクリラート、特に単独のアクリラートとしてのn−ブチルアクリラート70〜99.9質量%、有利に99質量%、
c12) 他の共重合可能なモノエチレン性不飽和モノマー、例えばブタジエン、イソプレン、スチレン、アクリルニトリル、メチルメタクリラート又はビニルメチルエーテル又はこれらの混合物0〜30質量%、特に20〜30質量%、
c13) 共重合可能な多官能性の、有利に二官能性又は三官能性の、架橋を引き起こすモノマー0.1〜5質量%、有利に1〜4質量%。
d1) スチレン又は一般式Iの置換スチレン又はこれらの混合物60〜95質量%、有利に70〜85質量%及び
d2) 少なくとも1種の不飽和ニトリル、有利にアクリルニトリル又はメタクリルニトリル又はこれらの混合物5〜40質量%、有利に15〜30質量%
から構築されている。
mは、1〜5、有利に1〜2の整数であり、
kは、1〜3、有利に1の整数である。
成分A/1:
粘度数VZ 130ml/g及びカルボキシル基含有量 34mva/kgを有するポリブチレンテレフタラート(BASF AG社のUltradur(登録商標) B 4500)(VZはフェノール/o−ジクロロベンゼンからなる0.5質量%の溶液中で測定)、25℃で1:1混合物。
粘度数VZ 74.5ml/gのポリエチレンテレフタラート
ポリカーボネートB)のための製造規定
一般的な作業規定:
撹拌機、還流冷却器及び内部温度計を備えた三口フラスコ中で第1表の記載により多価アルコールを等モル量でジエチルカーボネートと混合し、触媒250ppm(アルコール量に対して)を添加した。引続き、この混合物を撹拌しながら100℃に加熱し、*で示された試験の場合には、140℃に加熱し、この温度で2時間撹拌した。この場合には、反応時間の経過と共に、反応混合物の温度は、遊離されたモノアルコールの使用される蒸発冷却によって低下する。更に、還流冷却器を降下型冷却器と交換すると、エタノールが留去され、反応混合物の温度は、徐々に160℃にまで上昇した。
テレフタル酸ジメチルエステル1589g(8.19mol)及びグリセリン628g(6.83mol)を、撹拌機、内部温度計、ガス導入管、還流冷却器及び冷却トラップを備えた真空接続部を装備した5Lのフラスコ中に装入した。Fascat(登録商標)4201として市販のジ−n−ブチルスズオキシド4.4gを添加し、油浴を用いて140℃の内部温度に加熱した。50ミリバールの減圧下に置き、反応時に形成された水を分離した。この反応混合物を記載された温度及び記載された圧力で34時間維持した。引き続き室温に冷却し、超分枝化されたポリエステル1750gが、透明で極めて粘性の液体として得られた。分析データは、表2中に記載されている。
コア/外皮の比60:40のグラフト重合体;この場合コアは
n−ブチルアクリラート 98質量%と
ジシクロペンタジシルアクリラート 2質量%とから構成され、及び
外皮は
スチレン 75質量%と
アクリルニトリル 25質量%とから構成されている。
スチレン67質量%とアクリルニトリル33質量%とからなる、DIN53726によりDMF中の0.5質量%溶液として23℃で測定して80ml/gのVZを有するSANコポリマー。
平均直径10μmのガラス繊維。
ペンタエリトリットテトラステアラート
成形材料の製造
成分A)〜E)を二軸スクリュー押出機で250〜260℃で混合し、水浴中に押し出した。顆粒化及び乾燥の後、射出成形装置で試験体を射出し、試験した。
Claims (13)
- 次の成分
A) 以下の成分B)とは異なる少なくとも1種の熱可塑性ポリエステル10〜98.99質量%、
B)
B1) OH価1〜600mg KOH/gポリカーボネート(DIN53240,第2部)の少なくとも1種の高分枝化又は超分枝化されたポリカーボネート、又は
B2) タイプAxBy(式中、xは少なくとも1.1、yは少なくとも2.1)の少なくとも1種の高分枝化又は超分枝化されたポリエステル
又はそれらの混合物0.01〜50質量%、
C) 次の成分
c1) アルキル基中で1〜8個のC原子を有しかつ10℃より低いガラス転移温度を有するアルキルアクリラート系のゴム弾性のポリマーからなるグラフト基体20〜80質量%
c2) 次の成分からなるグラフト枝部20〜80質量%
c21) スチレン又は次の一般式I:
c22) 少なくとも1種の不飽和ニトリル5〜40質量%
から構成された少なくとも1種のグラフト重合体1〜60質量%
D) 次の成分
d1) スチレン又は一般式Iの置換スチレン又はこれらの混合物60〜95質量%
d2) 少なくとも1種の不飽和ニトリル5〜40質量%
からなる共重合体0〜60質量%
E) 他の添加剤0〜60質量%、
この場合、成分A)〜E)の質量%の合計は、100%となる
を有する熱可塑性成形材料。 - 成分B1)は、100〜15000g/molの数平均分子量Mnを有する、請求項1記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B1)は、−80℃〜140℃のガラス転移温度Tgを有する、請求項1又は2記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B1)が23℃での粘度(mPas)50〜200000(DIN53019による)を有する、請求項1から3までのいずれか1項に記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B2)は、300〜30000g/molの数平均分子量Mnを有する、請求項1から4までのいずれか1項記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B2)は、−50℃〜140℃のガラス転移温度Tgを有する、請求項1から5までのいずれか1項記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B2)は、OH価(DIN 53240による)0〜600mg KOH/gポリエステルを有する、請求項1から6までのいずれか1項に記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B2)は、COOH価(DIN 53240による)0〜600mg KOH/gポリエステルを有する、請求項1から7までのいずれか1項に記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B2)は、少なくとも1つのOH価又はCOOH価が0より大きい、請求項1から8までのいずれか1項に記載の熱可塑性成形材料。
- 成分B1):B2)の比が1:20〜20:1である、請求項1から9までのいずれか1項記載の熱可塑性成形材料。
- A) 30〜97.99質量%
B) 0.01〜50質量%
C) 1〜60質量%
D) 1〜45質量%
を有する、請求項1から10までのいずれか1項記載の熱可塑性成形材料。 - 全ての種類の繊維、シート及び成形品を製造するための請求項1から11までのいずれか1項に記載の熱可塑性成形材料の使用。
- 請求項1から11までのいずれか1項に記載の熱可塑性成形材料から得ることができる、全ての種類の繊維、シート及び成形品。
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