JP4616682B2 - 両面金属板 - Google Patents
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その中、フレキシブル基板について、TCP(Tape Carrier Package)等に代表される片面金属配線の基板から両面金属配線の基板への期待が高まっている。
また、フレキシブル、リジッド多層基板におけるコア基板としての両面金属板が求められている。
また、ポリイミドフィルムの両面に、熱可塑性ポリイミドを塗布して熱可塑性ポリイミド層を形成した後に、当該熱可塑性ポリイミド層を介して金属箔を積層したフレキシブル金属箔ポリイミド積層板が提案されている(特許文献2参照。)。
しかし、集積回路(IC)の実装基板等では、ICと基板との接合時において耐熱性が必要であり、特に、基板の金属層に隣接する樹脂層に対して、高い耐熱性が求められるようになってきている。
しかしながら、熱溶融による融着により積層する際に高い温度にする必要があり、加工性に劣るものであった。さらに、寸法安定性が低いという問題もあった。
また、前記耐熱性樹脂層のガラス転移温度が280〜370℃であり、かつ引張伸び率が15〜60%であることが好ましい。
また、前記耐熱性樹脂層が耐熱性可塑性樹脂を含むことが好ましい。
引張伸び率(%)=(破断時の長さ−初期の長さ)/(初期の長さ)×100
本発明は、三次元架橋型樹脂層の少なくとも一方の面に、最表層の金属層に隣接する耐熱性樹脂層を設けた両面金属板である。
なお、前記三次元架橋型樹脂層の他の面にも、最表層の金属層に隣接する耐熱性樹脂層を設けても構わない。この場合、両面金属板の両面で、本発明の効果を発揮することができる。
図1に示す両面金属板10は、三次元架橋型樹脂層11の一方の面に耐熱性樹脂層12が設けられ、該耐熱性樹脂層12の表面と三次元架橋型樹脂層11の他方の面に、金属層13がそれぞれ設けられたものである。
図2に示す両面金属板20は、三次元架橋型樹脂層21の両面に耐熱性樹脂層22がそれぞれ設けられ、該耐熱性樹脂層22の表面に、金属層23がそれぞれ設けられたものである。
以下、本発明について詳細に説明する。
三次元架橋型樹脂層は、本発明の両面金属板のコアに設けられ、従来用いられているポリイミド等から形成される耐熱性樹脂層に比べ、低温での積層が可能であり、加工性に優れる。また、三次元架橋型樹脂層は、熱処理により硬化させることで、耐熱性や強度等を高くすることができる。
反応性を有する官能基を含有する樹脂は、例えば、熱処理により官能基同士が、三次元的に橋架け状や網状に高分子化する樹脂等が挙げられ、中でも、1分子中に少なくとも2個以上の反応性を有する官能基を含有する樹脂が好ましい。
上記官能基としては、エポキシ基、フェノール性水酸基、アルコール性水酸基、チオール基、カルボキシル基、アミノ基、イソシアネート基等が挙げられ、中でも、アリル基、ビニル基、アクリル基、メタクリル基等の炭素−炭素二重結合を有するもの;アセチレン等の炭素−炭素三重結合を有するものが好ましい。
これら反応性を有する官能基を含有する樹脂は、1種を用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
250℃がより好ましい。
ガラス転移温度を250℃以下にすることにより、良好な接着性や強靭性が得られ、耐折性が向上する。また、架橋のための熱処理温度が高くなりすぎることを抑えることができる。
また、三次元架橋型樹脂層は、良好な耐熱性や強度等が得られることから、200℃における動的弾性率が10MPa以上であることが好ましい。
耐熱性樹脂層は、主に、ICのボンディング時における耐熱性や、フレキシブル金属積層体の搬送時などに必要な耐折性や引張強度等を向上するために用いられる。
本発明において耐熱性樹脂層は、最表層の金属層に隣接し、三次元架橋型樹脂層の少なくとも一方の面に設けられる。
また、ガラス転移温度が260℃以上であり、かつ引張伸び率が10%以上の耐熱性樹脂層が用いられる。
耐熱性樹脂層のガラス転移温度は260℃以上であり、280〜370℃が好ましく、
320〜370℃がより好ましい。
ガラス転移温度を260℃以上とすることにより、金属層に隣接する樹脂層に求められる耐熱性を充分に満足するとともに、半田耐熱性等も良好なものとなる。
なお、本発明において「ガラス転移温度」とは、図3に示すガラス転移温度(Tg)の解析方法(曲線における2本の接線を延長し、交点を決定する)により求まる温度をいう。
ここで図3の曲線は、一定の昇温速度に対する耐熱性樹脂層の寸法変化を表す。
耐熱性樹脂層の引張伸び率は10%以上であり、15〜60%が好ましく、20〜45%がより好ましい。
引張伸び率を10%以上とすることにより、良好な耐折性が得られる。
なお、本発明において「引張伸び率」とは、引張試験機による測定値をいう。耐熱性樹脂層を一定の引張速度にて破断するまで引っ張ったとき、次式で算出される値である。
引張伸び率(%)=(破断時の長さ−初期の長さ)/(初期の長さ)×100
例えば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂;サーモトロピック液晶ポリエステル樹脂、サーモトロピック液晶ポリエステルアミド樹脂等の熱可塑性液晶樹脂;アミック酸からイミド化反応して得られるポリイミド樹脂等が挙げられる。
中でも、耐熱性により優れることから、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリシロキサンイミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂等の耐熱性可塑性樹脂が好ましく用いられる。
その中でも、溶剤可溶で、充分にイミド化反応等の脱水縮重合反応したポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリシロキサンイミド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂がより好ましく用いられる。
これら耐熱性樹脂層に用いられる樹脂は、1種を用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
ICの実装基板等において耐熱性が要求されるのは、例えば、ワイヤボンディングやフリップチップボンディングによるチップのパッドと、配線基板との配線パターンの接合などの時である。このときの接合条件は、一般的に250℃以上の温度であり、また圧力はパッドあたり数十MPa程度となる。
該接合条件は、直接、配線パターンに接する樹脂層に対してのものであり、両面金属板における金属層に隣接する樹脂層には、特に耐熱性が求められることになる。
これに対して本発明では、この金属層に隣接する樹脂層に、ガラス転移温度が260℃以上の耐熱性樹脂層を設けることにより、要求される耐熱性の実現が図られている。
両面金属板は、実用に際し、両面にICを実装することは比較的少なく、片面はグランド等の配線が設けられる場合が多い。したがって、両面金属板における樹脂層全体が高い耐熱性を有する必要はないものと考えられる。
本発明者らは、金属層に隣接する樹脂層に更に隣接する樹脂層(コア)に、金属層に隣接する樹脂層ほど耐熱性が高くない、三次元架橋型樹脂層を設けた場合でも、要求される耐熱性を満足できることを見出した。
本発明では、該三次元架橋型樹脂層を用いることにより、従来よりも低温での積層が可能となり、良好な加工性の実現が図られている。
以上より、本発明の両面金属板は、耐熱性および加工性の両方に優れたものとなると考えられる。
金属層に用いられる材料は、銅、アルミニウム、ニッケル、ベリリウム、クロム、亜鉛、鉛、金、銀、白金、マグネシウム、鉄、モリブテン、コバルトおよびその合金等が挙げられる。中でも、銅が好ましく用いられ、特に、金属箔状の銅箔が好ましく用いられる。
金属箔状として用いる場合、金属箔の厚さとしては3〜35μmが好ましく、3〜18μmがより好ましい。
以下、両面金属板の製造方法の一例を説明する。
はじめに、金属層13に、溶剤に可溶した耐熱性樹脂溶液を塗布する。
塗布後、加熱乾燥し、溶剤を除去することにより、金属層13に耐熱性樹脂層12を積層する。
次に、得られた金属層13/耐熱性樹脂層12の積層体(以下、積層体(X)と称する。)
に、三次元架橋型樹脂層11を積層する。
この積層方法には幾つかの方法が挙げられる。例えば、予めフィルム状に作製した三次
元架橋型樹脂層11と、積層体(X)とを熱ロール等で融着することにより、三次元架橋型樹脂層11を積層する。これにより、金属層13/耐熱性樹脂層12/三次元架橋型樹脂層11の積層体が作製される。
次いで、三次元架橋型樹脂層11の表面に金属層13を積層し、三次元架橋型樹脂の架橋による硬化を充分に進行させるために、100〜250℃、かつ1〜100時間の熱処理を行う。以上の方法により、両面金属板10が製造される。
はじめに、金属層23に、溶剤に可溶した耐熱性樹脂溶液を塗布する。
塗布後、加熱乾燥し、溶剤を除去することにより、金属層23に耐熱性樹脂層22を積層する。
次に、得られた金属層23/耐熱性樹脂層22の積層体(以下、積層体(Y)と称する。)
に、三次元架橋型樹脂層21を積層する。
この積層方法には幾つかの方法が挙げられる。例えば、積層体(Y)に、さらに溶剤に
可溶した三次元架橋型樹脂溶液を塗布し、溶剤を除去、乾燥することにより、三次元架橋型樹脂層21を積層する。これにより、金属層23/耐熱性樹脂層22/三次元架橋型樹脂層21の積層体(以下、積層体(Z)と称する。)が作製される。
次いで、積層体(Z)と、別に作製した積層体(Y)とを熱ロール等で融着する。
その後、三次元架橋型樹脂の架橋による硬化を充分に進行させるために、100〜250℃、かつ1〜100時間の熱処理を行う。以上の方法により、両面金属板20が製造される。
該厚さが5以上であることにより接着性が向上し、耐折性が良好になる。他方、該厚さが60以下であることにより、耐熱性樹脂層の耐熱性が充分に発揮され、ボンディング時の三次元架橋型樹脂層の軟化が抑制される。
なお、実施例1、2は、図1の層構成の両面金属板であり、実施例3は図2の層構成の両面金属板である。
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリアミドイミド樹脂(ガラス転移温度が280℃、数平均分子量30000)のNMP(N−メチル−2−ピロリドン)溶液を塗布、乾燥し、ポリアミドイミド樹脂からなる厚さ15μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
次に、該積層体の耐熱性樹脂層の表面に、下記の三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤を塗布、乾燥し、厚さ10μmの三次元架橋型樹脂層を積層した。
次いで、厚さ12μmの電解銅箔を積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、両面銅貼板を製造した。このとき、銅箔層を除いた樹脂層全体の厚さは25μmであった。
三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤:
カルボキシル基含有アクリルニトリルゴム(25質量%MEK(メチルエチルケトン)溶液)200部
ビスフェノール型ジグリシジルエーテルエポキシ樹脂(質量平均分子量 約400)(100質量%固形)30部
水酸基等量100のノボラックフェノール樹脂(50質量%MEK溶液)40部
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリイミド樹脂(ガラス転移温度が280℃、数平均分子量30000)のNMP溶液を塗布、乾燥し、ポリイミド樹脂からなる厚さ15μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
次に、該積層体の耐熱性樹脂層の表面に、下記の三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤を塗布、乾燥し、厚さ10μmの三次元架橋型樹脂層を積層した。
次いで、厚さ12μmの電解銅箔を積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、両面銅貼板を製造した。このとき、銅箔層を除いた樹脂層全体の厚さは25μmであった。
三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤:
ポリイミドシリコン樹脂(25質量%MEK溶液)200部
ビスフェノール型ジグリシジルエーテルエポキシ樹脂(質量平均分子量 約400)(100質量%固形)30部
水酸基等量100のノボラックフェノール樹脂(50質量%MEK溶液)40部
なお、上記のポリイミドシリコン樹脂は、エポキシ樹脂と反応する官能基を有するものである。
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリアミドイミド樹脂(ガラス転移温度が280℃、数平均分子量30000)のNMP溶液を塗布、乾燥し、ポリアミドイミド樹脂からなる厚さ10μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
次に、該積層体の耐熱性樹脂層の表面に、下記の三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤を塗布、乾燥し、厚さ5μmの三次元架橋型樹脂層を積層し、銅箔層/耐熱性樹脂層/三次元架橋型樹脂層の積層体を作製した。
次いで、別に、厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリアミドイミド樹脂(ガラス転移温度が280℃、数平均分子量30000)のNMP溶液を塗布、乾燥し、ポリアミドイミド樹脂からなる厚さ10μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
その後、得られた2枚の積層体の三次元架橋型樹脂層面と耐熱性樹脂層面とを対向させて積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、両面銅貼板を製造した。このとき、銅箔層を除いた樹脂層全体の厚さは25μmであった。
三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤:
ポリイミドシリコン樹脂(25質量%MEK溶液)200部
ビスフェノール型ジグリシジルエーテルエポキシ樹脂(質量平均分子量 約400)(100質量%固形)30部
水酸基等量100のノボラックフェノール樹脂(50質量%MEK溶液)40部
なお、上記のポリイミドシリコン樹脂は、実施例2と同様、エポキシ樹脂と反応する官能基を有するものである。
厚さ12.5μmのポリイミドフィルム(商品名:カプトン50EN)の一方の面に、下記の三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤を塗布、乾燥し、厚さ6μmの三次元架橋型樹脂層を積層した。
次に、厚さ12μmの電解銅箔を積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、片面銅貼板を作製した。
次いで、ポリイミドフィルムのもう一方の面に、前記接着剤を塗布、乾燥し、厚さ6μmの三次元架橋型樹脂層を積層した。
次に、厚さ12μmの電解銅箔を積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、両面銅貼板を製造した。
三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤:
カルボキシル基含有アクリルニトリルゴム(25質量%MEK溶液)200部
ビスフェノール型ジグリシジルエーテルエポキシ樹脂(質量平均分子量 約400)(100質量%固形)30部
水酸基等量100のノボラックフェノール樹脂(50質量%MEK溶液)40部
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ピロメリット酸二無水物及びジアミノジフェニルエーテルから得られるアミド酸を塗布、イミド化し、厚さ5μmのイミド層を設け、銅箔層/イミド層の積層体を2つ作製した。
次に、該積層体の一方のイミド層の表面に、予めイミド化された熱可塑性樹脂(ガラス転移温度が260℃)のNMP溶液を塗布、乾燥し、厚さ15μmの熱可塑性樹脂層を積層した。
次いで、該熱可塑性樹脂層ともう一方の積層体のイミド層とを、400℃下のプレスにより貼り合わせて積層し、両面銅貼板を製造した。
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリアミドイミド樹脂(ガラス転移温度が280℃、数平均分子量30000)のNMP溶液を塗布、乾燥し、ポリアミドイミド樹脂からなる厚さ15μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
次に、該積層体の耐熱性樹脂層の表面に、下記の熱可塑性樹脂を塗布、乾燥し、厚さ10μmの熱可塑性樹脂層を積層した。
次いで、厚さ12μmの電解銅箔を熱溶融による融着により積層し、両面銅貼板を製造した。
熱可塑性樹脂:ポリアミド樹脂(軟化点 約140℃、ガラス転移温度 約70℃)
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリアミドイミド樹脂(ガラス転移温度が220℃、数平均分子量30000)のNMP溶液を塗布、乾燥し、ポリアミドイミド樹脂からなる厚さ15μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
次に、該積層体の耐熱性樹脂層の表面に、下記の三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤を塗布、乾燥し、厚さ10μmの三次元架橋型樹脂層を積層した。
次いで、厚さ12μmの電解銅箔を積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、両面銅貼板を製造した。
三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤:
カルボキシル基含有アクリルニトリルゴム(25質量%MEK溶液)200部
ビスフェノール型ジグリシジルエーテルエポキシ樹脂(質量平均分子量 約400)(100質量%固形)30部
水酸基等量100のノボラックフェノール樹脂(50質量%MEK溶液)40部
厚さ12μmの電解銅箔の一方の面に、ポリアミドイミド樹脂(ガラス転移温度が280℃、数平均分子量5000)のNMP溶液を塗布、乾燥し、ポリアミドイミド樹脂からなる厚さ15μmの耐熱性樹脂層を設け、銅箔層/耐熱性樹脂層の積層体を作製した。
次に、該積層体の耐熱性樹脂層の表面に、下記の三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤を塗布、乾燥し、厚さ10μmの三次元架橋型樹脂層を積層した。
次いで、厚さ12μmの電解銅箔を積層し、前記接着剤を、60℃で4時間、100℃で4時間及び160℃で4時間の連続の熱処理により硬化させ、両面銅貼板を製造した。
三次元架橋型樹脂層を構成する接着剤:
ポリイミドシリコン樹脂(25質量%MEK溶液)200部
ビスフェノール型ジグリシジルエーテルエポキシ樹脂(質量平均分子量 約400)(100質量%固形)30部
水酸基等量100のノボラックフェノール樹脂(50質量%MEK溶液)40部
以下に示す方法により、上記実施例及び比較例におけるガラス転移温度と引張伸び率を測定し、得られた結果を表1に示す。
両面銅貼板の銅箔を、エッチングにより除去もしくは機械的に研削した。
次に、三次元架橋型樹脂層を機械的に研削し、耐熱性樹脂層のみを得た。
次いで、熱機械分析装置にて、得られた耐熱性樹脂層を長さ15mm、幅5mmにカットした。そして、荷重1〜10g/10μmにて、空気中で、昇温速度10℃/min.にて昇温しながら寸法変化を測定した。
このときの寸法変化は図3のグラフの挙動を示し、同図の解析方法によりガラス転移温度(Tg)をそれぞれ求めた。
上述のガラス転移温度の測定方法により得られた耐熱性樹脂層に対して、下記条件を設定し、引張試験機にて測定した。
測定は、長さ5cm、幅10mm、厚さ1μm以上の耐熱性樹脂層を用いて、引張速度50mm/min.にて破断するまで引っ張り、引っ張る前の初期の長さと破断時の長さをそれぞれ測定した。そして、次式により引張伸び率(%)を算出した。
引張伸び率(%)=(破断時の長さ−初期の長さ)/(初期の長さ)×100
上記実施例及び比較例を用いて、以下に示す方法により、ボンディング性、半田耐熱性、寸法安定性、耐折性について評価を行った。得られた結果を表1に示す。
ボンディング性の指標として、線幅が30μm、線間が30μmのパターンを形成し、ボンディング装置TCW−125にて、温度250℃、圧着時間10秒、圧力3MPaにて、パターン側をホットツールにて加熱圧着した。
その後、圧着部の断面を研磨により観察し、パターンの沈込みの有無を観察した。
ボンディング性の評価基準として、「沈込みが3μm以内」の両面銅貼板が実用に供すると判断した。
両面銅貼板を、260℃の半田浴に30秒間浸漬し、膨れ等について目視評価を行った。
半田耐熱性の評価基準として、「膨れ無し○」「膨れ有り×」と判断した。
70mm×70mmの両面銅貼板のサンプルを調製した後、銅面から樹脂層に届くように、対角に、キズを深く形成した。
次に、23℃/55%RHの環境下に保管した後、そのキズの距離を3次元デジタル寸法測定機にて測定した。
その後、化学エッチング処理により銅箔層を除去し、樹脂層のみとした。
次いで、23℃/55%RHの環境下に保管した後、そのキズの距離を3次元デジタル寸法測定機にて測定した。
上記方法により得られたキズの距離を、下記式により計算し、寸法変化率を算出した。
寸法安定性の評価基準として、「寸法変化率が0.05%以下」である両面銅貼板が実用に供すると判断した。
寸法変化率(%)=(銅箔除去前−銅箔除去後)/(銅箔除去前) ×100
耐折性試験機(MIT試験機)にて、1cm幅の銅貼板(但し、両面の銅箔層の内、銅箔層が片面だけに残るようにエッチング処理し、一方の銅箔を除去した。)に、荷重4.9Nの負荷をかけ、0.8mm径、角度135°の耐折試験を行った。
なお、本発明である実施例については、耐熱性樹脂層と銅箔が残った形態とした。
耐折性の評価基準として、「折り回数が30回以上」である両面銅貼板が実用に供すると判断し、折り回数が30回未満をNGと判断した。
比較例3において、ガラス転移温度が約70℃の熱可塑性樹脂を用いているため加工性に優れ、また寸法安定性と耐折性が良好であった。一方、ボンディング性と半田耐熱性が悪く、耐熱性に劣るものであった。
また、ガラス転移温度が220℃の耐熱性樹脂層を用いた比較例4は、ボンディング性と半田耐熱性が悪く、耐熱性に劣るものであった。
引張り伸び率が8%の耐熱性樹脂層を用いた比較例5は、耐折性が悪かった。
11 三次元架橋型樹脂層
12 耐熱性樹脂層
13 金属層
20 両面金属板
21 三次元架橋型樹脂層
22 耐熱性樹脂層
23 金属層
Claims (3)
- 三次元架橋型樹脂層の少なくとも一方の面に、最表層の金属層に隣接する耐熱性樹脂層を設けた両面金属板であって、
前記耐熱性樹脂層のガラス転移温度が260℃以上であり、かつ引張伸び率が10%以上であり、
前記三次元架橋型樹脂層が、エポキシ樹脂と反応する官能基又はカルボキシル基を含有する樹脂と、エポキシ基を含有する樹脂と、フェノール性水酸基を含有する樹脂とからなることを特徴とする両面金属板。 - 前記耐熱性樹脂層のガラス転移温度が280〜370℃であり、かつ引張伸び率が15〜60%である請求項1に記載の両面金属板。
- 前記耐熱性樹脂層が耐熱性可塑性樹脂を含む請求項1または請求項2に記載の両面金属板。
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