JP4576531B2 - フィルタ及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、多孔質層と緻密質層の積層構造を有する、高速あるいは高圧流体に対する耐久性を向上させたフィルタ、及びその作製方法に関するものであり、更に詳しくは、多孔質層と緻密質層の積層体からなるフィルタであって、流体の透過する通路となる多孔質層、及び該多孔質層の両面に配した緻密質層を有し、緻密質層と多孔質層が任意の階層に積層した多層構造をなし、かつ両者が結合している新規積層構造のフィルタに関するものである。本発明は、高速流体による摩耗、及び高圧流体の圧力による破損を防ぐとともに圧力損失を低減させることで、従来の多孔性フィルタで不足していた高速流体や高圧流体に対する耐久性を向上させた高耐久性で高性能のフィルタを提供するものである。

従来、高温のガスや腐食性の液体中に含まれる分子や微粒子の分離に優れ、また、高温で利用可能な耐熱性と耐食性に優れたセラミック又は焼結金属等からなるフィルタが数多く開発され、既に市販されている。その製造方法は、例えば、セラミック原料粉末を完全な緻密化を行なわない条件下で焼結して、焼結体とする過程で形成される開放気孔をそのまま利用するものである。

これまでにある緻密質層と多孔質層を積層した多孔体は、気孔径の粗い基材層上に気孔径の細かい層を積層したものである。この多孔体は、気孔径の細かい層でフィルタリングを行ない、気孔径の粗い層によって強度を維持している。これらの先行技術として、例えば、多孔質セラミック基板と、膜の一方の表面から他方の表面に一次元的に貫通するナノメーターサイズの気孔を有する多孔質セラミック膜からなるフィルタ（特許文献１、２参照）や、所定の平均気孔径を有する炭化ケイ素質基材の外側面に、該基材の平均気孔径よりも小さい平均気孔径を有する炭化ケイ素の外部層が形成されたフィルタ（特許文献３参照）が例示される。

また、他の積層構造を有するセラミックスに関する先行技術としては、例えば、緻密質層と多孔質層を任意の階層に重ね合わせた積層構造を有する、機械強度・靭性に優れた窒化ケイ素多孔体（特許文献４参照）が提案されている。しかし、これは、積層方向に対し垂直方向への破壊に関するものであり、フィルタとしての用途は想定されていない。また、他の先行技術として、緻密質層と多孔質層とが交互に積み重なった積層体であって、強度を維持しつつ、一度発生した亀裂の進展をセラミックスの積層構造で防ぐことにより、損傷許容性を増大させたセラミックス積層体（特許文献５参照）も提案されている。しかし、この積層体も、フィルタとして使用することは想定されていない。

また、多孔体の作製時に造孔剤を加え、これを分解除去して多孔構造とする技術は一般的に行なわれており、先行技術として、例えば、繊維状の気孔を分散させた多孔体においては、圧力損失が少なく、高強度と高耐熱衝撃性に優れ多孔体が作製されることが報告されている（特許文献６参照）。また、他の先行技術として、基材上に、炭素繊維を配向させた成形体を作製し、これを加熱処理により炭素繊維を分解除去することにより、一方向に配向して貫通した気孔を有する、フィルム状のセラミックス多孔体を作製する方法（特許文献７）が提案されている。

従来の完全な緻密化を行なわない条件下で焼結を行なったセラミックや焼結金属のフィルタは、多孔質であるがゆえに、結晶粒間の結合が緻密体に比べて弱く、耐摩耗性や強度に劣るという欠点がある。また、高速流体にさらされると、結晶粒の脱落が起こり、損耗する。また、高圧流体による圧力が負荷されると、低強度ゆえの破損が生じることがある。また、従来の積層フィルタも、流体に対する面が多孔質であることには変わりなく、同様の問題を有している。

加えて、従来の多孔質フィルタでは、いわゆる緻密化しない焼成条件（いわゆる生焼け状態）により作製した多孔体をフィルタとして使用している。この多孔体の作製時に、球状やウィスカ状の造孔剤を加えるという技術は、一般的に行なわれており、圧力損失低減には有効とされている。しかし、この種の方法では、造孔剤による粗大な気孔が導入されることによって、更に、強度や耐久性が低下するという問題を抱えており、また、従来材では、ウィスカ状の造孔剤の配向を制御することは、行なわれていない。

特開平１０−１８２２６３号公報 特開平９−１５７０６２号公報 特開２００１−７２４７９号公報 特開平９−１６９５７１号公報 特開平１１−１０６２６４号公報 特開２００４−２７７２３４号公報 特開２０００−３４４５８５号公報

このような状況の中で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、上記従来技術の諸問題を解決することを可能とする新しい技術を開発することを目標として鋭意研究を積み重ねた結果、多孔質層と緻密質層の積層体によってフィルタを構成し、フィルタ中に緻密質層が存在することにより高速流体による磨耗を防ぎ、あるいは高圧流体の圧力による破損を防ぐことによって、フィルタの耐久性を向上させ、しかも高性能化することができることを見出し、更に研究を重ねて本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明は、緻密質層と多孔質層を積層することにより、従来の多孔質フィルタで不足していた高速流体や高圧流体に対しての耐久性を向上させたフィルタ、及びその作製方法を提供することを目的とするものである。また、本発明は、多孔質層中の気孔の存在形態、特に、形状や配向を制御することにより、圧力損失を低下させること、また、同じ気孔率の多孔質層であっても、その中に存在する気孔が球状から繊維状へ、また、繊維状気孔がランダム分布から配向分布へと変化するごとに圧力損失が低下すること、このような気孔の存在形態を制御した多孔質層を緻密質層と積層することにより、耐久性を向上させつつ圧力損失の低下を図ること、を可能とするフィルタを提供することを目的とするものである。また、本発明は、気孔形態を制御した多孔質層と緻密質層を積層することにより、従来の多孔質フィルタでは強度や耐久性低下の原因となる粗大な気孔を含む場合においても、上記２つの特徴（高速流体による磨耗を防ぎ、あるいは高圧流体の圧力による破損を防ぐ）を持ちつつ、圧力損失が低減されたフィルタを提供することを目的とするものである。更に、本発明は、フィルタの積層面が、被処理流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成されているフィルタを提供することを目的とするものである。

上記課題を解決するための本発明は、以下の技術的手段から構成される。
（１）流体の透過する通路となる多孔質層、及び、該多孔質層の両面に配された緻密質層から構成され、緻密質層と多孔質層が任意の階層に積層された多層構造を有し、かつ両者が結合されているフィルタであって、
１）フィルタの積層面が、流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成されていること、
２）多孔質層に含まれる気孔が、平均アスペクト比５〜１０であり、層内に面内配向して分散しているか、又は流体を透過する方向に優先的に配向していること、
３）緻密質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が５％以下であり、多孔質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が１０〜７０％、及び気孔の短軸の平均径が０．５〜３００μｍであること、４）多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残して結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以内の気孔が存在するか、又は多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残さないで結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の少なくとも３倍の気孔が存在すること、５）フィルタを構成する材料が、セラミックス、又は金属であること、
を特徴とするフィルタ。
（２）緻密質層の厚さが多孔質層の厚さに比べて薄い前記（１）に記載のフィルタ。
（３）多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残して結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以内の気孔、及び平均気孔径が平均結晶粒径の少なくとも３倍の気孔が存在する前記（１）に記載のフィルタ。
（４）フィルタを構成する材料が、粉末を焼結するパウダープロセスにより作製されたものである前記（１）に記載のフィルタ。
（５）セラミックス、又は金属が、炭化ケイ素、窒化ケイ素、サイアロン、アルミナ、炭素、シリカ、ムライト、コーディエライト、それらの複合材、又は焼結金属である前記（１）に記載のフィルタ。
（６）前記（１）から（５）のいずれかに記載のフィルタを作製する方法であって、
１）原料粉末を混合してスラリー化した後、シート状に成形することにより、焼成後に緻密質層となるシート、及び多孔質層となるシートを作製し、これらのシートを、多孔質層の両面に緻密質層を配した積層構造となるように任意の階層に積層して、該積層面が、流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成し、一体焼成することにより多孔質層と緻密質層の積層体からなるフィルタを作製すること、
２）フィルタを構成する材料が、セラミックス、又は金属であること、
３）多孔質層となるシートの原料中に、ウィスカ状短繊維である造孔剤を加え、ウィスカ状短繊維が、シート作製中にシート内に面内配向するか、あるいはシート流れ方向に優先的に配向するようにすること、
４）それにより、ａ）緻密質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が５％以下であり、多孔質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が１０〜７０％、及び気孔の短軸の平均径が０．５〜３００μｍであり、ｂ）多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残して結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以内の気孔が存在するか、又は多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残さないで結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の少なくとも３倍の気孔が存在することで特徴付けられるフィルタを作製すること、
を特徴とするフィルタの作製方法。
（７）緻密質層となるシートの原料として、緻密化を起こし易い微細粒からなる原料粉末、あるいは焼結を促進する成分を添加した原料粉末を使用する前記（６）に記載のフィルタの作製方法。
（８）多孔質層となるシートの原料として、焼結性に乏しい粗大粒からなる原料粉末、あるいは焼結を阻害する成分を添加した原料粉末を使用する前記（６）に記載のフィルタの作製方法。

次に、本発明について更に詳細に説明する。
本発明は、多孔質層と緻密質層の積層体からなるフィルタであって、流体の透過する通路となる多孔質層、及び、該多孔質層の両面に配された緻密質層を有し、緻密質層と多孔質層が任意の階層に積層され多層構造を有し、かつ両者が結合されていることを特徴とするものである。本発明は、高速あるいは高圧流体に対しての耐久性を向上させた高耐久性で高性能のフィルタを提供するものである。

本発明においては、原料粉末として、セラミックス粉末及び金属粉末が用いられる。これらは、粉末を焼結して作製する、いわゆるパウダープロセスにより作製される材料であれば本発明に適用することが可能である。セラミックス粉末としては、その種類は問わないが、例えば、炭化ケイ素、窒化ケイ素、サイアロン、アルミナ、炭素、シリカ、ムライト、コーディエライト、及びこれらの混合粉末が例示される。また、原料粉末として、焼成工程中に、上記組成物を生成する粉末あるいは混合粉末を選択する場合もある。この例として、例えば、シリコン粉末を窒素中で焼成すると窒化ケイ素が生成する場合や、シリコン粉末とカーボン粉末の混合粉末をアルゴン中で焼成すると炭化ケイ素が生成する場合があげられる。金属粉末についても、焼結金属として用いられるものであれば、その種類は問わないが、例えば、青銅、ステンレス、ニッケルが例示される。

緻密質となる層を作製する原料として、緻密化を起こし易い微細粒からなる原料粉末、例えば、窒化ケイ素の場合は平均でサブミクロンサイズの原料粉末、アルミナの場合は平均粒径が５μｍ以下の原料粉末、を使用すること、あるいは焼結を促進する成分、例えば、窒化ケイ素の場合は焼結助剤となる金属酸化物、アルミナの場合はガラス、を添加した原料粉末を使用することが例示される。これにより、焼成後の気孔率が５％以下になるように調整する。緻密質層は、厚さが５〜１０００μｍ、より好ましくは、３０〜３００μｍである。

緻密化していない、いわゆる生焼け状態の多孔質となる層を作製する原料としては、焼結性に乏しい粗大粒からなる原料粉末、例えば、窒化ケイ素の場合は平均粒径５μｍ以上の粒径からなる原料粉末、アルミナの場合は１０μｍ以上の粒径からなる原料粉末、を使用し、あるいは焼結を阻害する成分、例えば、窒化ケイ素の場合は炭化ケイ素粉末、アルミナの場合はジルコニア粉末、を添加した原料粉末を使用する。これにより多孔質層の焼成後の気孔率を１０〜７０％、気孔の短軸の平均径を０．５〜３００μｍ、好ましくは、０．５〜１００μｍとなるように調整する。また、造孔剤を用いて多孔質部の空間を形成し、多孔質部のマトリックス部を緻密化する場合は、上述の緻密質層を作製する場合の原料と同様の原料粉末を用いてもよい。

多孔質層を構成する材料の粒子同士は、粒間に空隙を残して結合している、いわゆる生焼け状態であるときは、平均気孔径が、平均結晶粒子径の３倍以内の気孔が存在することが好ましい。また、造孔剤を使用して多孔質部の空間を形成し、多孔質部のマトリックスを緻密化する場合には、多孔質層を構成する材料の粒子間同士は、粒間に空隙を残さないで結合しており、平均気孔径が平均結晶粒子径の３倍以上の気孔が存在することが好ましい。更に、多孔質層を構成する材料の粒子間同士は、粒間に空隙を残して結合しており、かつ、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以上の気孔が存在していることが好ましい。

多孔質層の気孔については、例えば、多孔質層に含まれる気孔の平均アスペクト比が０．５〜１０で、層内に均等又は等方向に分散しているもの（参考例：図４）に対して、本発明では、多孔質層に含まれる気孔のアスペクト比が５以上で、層内に内面配向しているもの（図５）、多孔質層に含まれる気孔のアスペクト比が、流体を通過する方向に優先的に配向しているもの（図６）、が用いられる。

多孔質層に、制御された気孔を形成するには、原料粒子径の選択、焼結を阻害する物質等の添加剤の混合、焼成温度、時間等の焼成条件を調製し、焼結状態を制御することにより行なうことができ、また、多孔質となる層の原料中に、必要に応じて造孔剤を加えることにより行なうことができる。このとき、造孔剤の形状、粒径、アスペクト比、添加量、及び配向性等を制御することにより、所望の特性を有する多孔質層を形成することができる。造孔剤としては、例えば、アクリル樹脂、フェノール樹脂等の有機物の球状粒子あるいはウィスカ状短繊維が例示される。また、カーボン粉末やそのウィスカも使用できる。これにより、多孔質層の焼成後の気孔率を１０〜７０％、気孔の短軸の平均径を０．５〜３００μｍとなるよう調整する。

多孔質層を形成する際に、緻密化しない焼成条件で作製した多孔体や、球状粒子、あるいはアスペクト比の低いウィスカー状短繊維を造孔剤として使用して作製した多孔体は、均等に分散した気孔が生成される。また、アスペクト比の高い繊維を造孔剤とした場合には、繊維が面内配向して分散した気孔、あるいは流体が通過する方向に優先的に配向した多孔質層とすることができる。

また、本発明のフィルタを構成する緻密質層及び多孔質層の層厚さ、組織、化学組成、気孔分布、気孔径、及び機械特性等を、フィルタの所定の部位において調整することにより、その特性を任意に調整することが可能である。例えば、フィルタの使用時には、その端部が固定されて、内圧が負荷されるので、中心部ほど変位が大きくなり破壊されやすくなる。そこで、フィルタの破壊が起こり易い部分には、緻密質層の割合を増やすことにより破壊を防ぐことが可能となる。例えば、全長５ｃｍの円筒状フィルタの中心部２ｃｍには緻密質層と多孔質層を一層ずつ交互に積層し、両端部の１．５ｃｍについては多孔質層２に対して、緻密質層１層の割合で積層して、中心部の強度の増加を図ることができる。また、円筒フィルタの入り口部分と、出口部分の気孔の形状、大きさの分布が異なるフィルタを作製するなどして、処理する流体及び分離する微粒子の性状等に適したフィルタとすることが可能となる。う可能となるとなるるとともに粒径の３倍以上の気孔も

次に、本発明のフィルタを作製する工程について説明する。本発明のフィルタの作製は、例えば、フィルタを構成する原料粉末を成形し、次いで焼結する、いわゆるパウダープロセスにより行なわれる。このプロセスでは、上記原料粉末を混合し、溶剤、分散剤、結合剤、及び脱泡剤等を加えてスラリー化し、このスラリーより、シートを作製する。このシートの作製方法として、ドクターブレード法が例示される。シートの厚みは、焼成後に５〜１０００μｍとなるように調整する。

緻密質層及び多孔質層の層厚、組織、機械的特性、及び／又は化学的特性等を調整するには、このシート化工程において調整を加えることにより行なわれる。例えば、造孔剤無し、あるいは造孔剤が球状粒子の場合には、焼成後に等方的な気孔を有するシートを作製できる。造孔剤がウィスカ状短繊維である場合には、ドクターブレード時に、スラリー流れに働くせん断力によって、短繊維が配向する。短繊維のアスペクト比が高いほど配向しやすくなる。また、ブレードの開口幅が広く流れ速度が遅いほど無配向に分布する。ブレードの開口幅が狭く流れ速度が遅いほど面内に配向する。ブレードの開口幅が狭く、流れ速度が速いほど一方向に配向する。また、スラリーの粘度によっても配向の程度が異なる。このような調整を行なうことで、気孔の形状や配向が調整される。

次いで、得られたシートを所定形状又はサイズに切り抜き、多孔質層と緻密質層になるシートを積層して積層構造とする。このとき、必要に応じて熱や圧力を加え、シート間の結合が強固になるように処理を行なう。シート積層体を、脱脂、焼成することにより、緻密質層と多孔質層が積層し、一体焼成されたフィルタを得ることができる。

作製されたフィルタとしては、例えば、図１に示すように、黒色部で示す緻密質層（緻密層）と白色部で示す多孔質層（多孔層）の積層構造を有する中空の円筒形状のフィルタが例示される。フィルタに導入された流体の流束は、多孔質層によりろ過されて、透過流束となる。フィルタは、緻密質層が多孔質層を保護するため、多孔質層の損耗を抑制することが可能となる。フィルタのろ過機構を拡大して図２に示す。また、図３に示すように、フィルタの積層面をフィルタの流体により生じる主応力方向に対して平行に形成することにより、緻密質層が応力を支えるため、多孔質層の破損を抑制することが可能となる。本発明のフィルタは、緻密質層及び多孔質層を任意に積層して作製されるが、通常、１〜数枚ずつ階層的に積層して作製される。例えば、緻密質層１枚に対して多孔質層を１又は２枚積層して、また、緻密質層２枚に対して多孔質層を４枚積層して作製される。

本発明のフィルタは、多孔質層と緻密質層の積層体からなり、流体の透過する通路となる多孔質層、及び、該多孔質層の両面に緻密質層が配され、緻密質層と多孔質層が任意の階層に積層された多層構造をなし、かつ両者が結合されていること、該積層面をフィルタの流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成すること、を特徴とするものである。このように、従来のフィルタとは異なる構造を有する本発明のフィルタは、緻密質層の存在が高速流体による磨耗を防ぎ、あるいは高圧流体の圧力による破損を防ぐことによって、フィルタの耐久性を向上させ、しかも高性能化することを可能とするものである。

本発明により、（１）緻密質層と多孔質層の積層体からなるフィルタであって、緻密質層は多孔質層を保護する役割を有し、多孔質層は流体を透過させるフィルタとしての機能を有するフィルタを提供することができる、（２）緻密質層が多孔質層を保護するため、多孔質層の摩耗を抑制することが可能となる、（３）フィルタの積層面をフィルタの流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成することにより、緻密質層が応力を支えるため、高圧流体による多孔質層の圧力破損を抑制することができる、（４）多孔質層中の気孔の存在形態、特に、形状や配向を制御した多孔質層と緻密質層を積層すること、すなわち、気孔の存在形態を制御した上で積層することにより、同じ気孔率の多孔質層であっても、その中に存在する気孔が球状から繊維へ、また、繊維状気孔がランダム分布から配向分布へと変化するごとに圧力損失が低下することが可能となり、このような気孔の存在形態を制御した多孔質層を緻密質層と積層することにより、圧力損失の低下を図りつつ、強度や耐久性を向上させることが可能となる、（５）フィルタの緻密質層及び多孔質層の組織、機械的特性及び／又は化学的特性等を所定の部位において任意に調整することが可能であり、それにより、被処理流体の性質に適したフィルタを提供することができる、という格別の効果が奏される。

次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例によって何ら限定されるものではない。

本実施例は、参考実施例であり、参考例として示したものである。本実施例では、アルミナフィルタの作製を行なった。アルミナ原料として、緻密質層を形成するシート作製にはＴＭ−ＤＡＲ（タイメイ化学）を用い、多孔質層を形成するシート作製にはＡＬ−１６０−ＳＧ４（昭和電工）を用いた。それぞれの原料について、溶媒（ブタノールとトルエンの混合溶媒）、バインダー（ポリビニルブチラール樹脂）、可塑剤（アジピン酸ジオクチル）を加え、スラリー化した。ドクターブレード法により、それぞれのシートを作製し、外径２０ｍｍ、内径１０ｍｍの穴あき円板状の形状に切り抜いた後、緻密質層と多孔質層を交互に積層し、脱脂、焼成を行なって、長さ５ｃｍの円筒状フィルタを得た。緻密質層は、厚み８０ミクロンで気孔率３％であり、多孔質層は、厚み１４０ミクロンで気孔率３１％であった。多孔質層の平均気孔径は０．７ミクロンであった。

本実施例は、参考実施例であり、参考例として示したものである。上記実施例１において、多孔質層を作製する際に、アルミナ原料粉末をＴＭ−ＤＡＲ（タイメイ化学）とし、造孔剤として平均直径８ミクロンのフェノール樹脂製球状粒子を加えた。他の作製方法は実施例１と同様とした。得られたフィルタの緻密質層は、厚み８０ミクロンで気孔率３％であり、多孔質層は、厚み１２０ミクロンで気孔率３６％であった。また、多孔質層中には造孔剤由来の気孔が存在し、その平均気孔径は５ミクロンであった。

本実施例は、参考実施例であり、参考例として示したものである。上記実施例１において、多孔質層を作製する際に、アルミナ原料粉末をＴＭ−ＤＡＲ（タイメイ化学）とし、造孔剤として平均直径６ミクロン、アスペクト比６のカーボンウィスカを加えた。ウィスカの配向を減らすために、ドクターブレードのブレード幅を実施例１より広げてシートを作製した。他の作製方法は、実施例１と同様とした。得られたフィルタの緻密質層は、厚み８０ミクロンで気孔率３％であり、多孔質層は、厚み１９０ミクロンで気孔率３７％であった。また、多孔質層中の気孔は、造孔剤由来の形状を有し、平均気孔径は５ミクロンであり、アスペクト比が５で、ほぼ等方的な分布であった。

上記実施例１において、多孔質層を作製する際に、実施例３と同様に、アルミナ原料粉末をＴＭ−ＤＡＲ（タイメイ化学）とし、造孔剤として、平均直径６ミクロン、アスペクト比６のカーボンウィスカを加えた。ウィスカを配向させるために、ドクターブレードのブレード幅を実施例１に戻してシートを作製した。他の作製方法は実施例１と同様とした。得られたフィルタの緻密質層は、厚み８０ミクロンで気孔率３％であり、多孔質層は、厚み１３０ミクロンで気孔率３７％であった。また、多孔質層中の気孔は、造孔剤由来の形状を有し、平均気孔径は５ミクロンであり、アスペクト比が５で、面内配向していた。

上記実施例１において、多孔質層を作製する際に、実施例３と同様に、アルミナ原料粉末をＴＭ−ＤＡＲ（タイメイ化学）とし、造孔剤として、平均直径６ミクロン、アスペクト比６のカーボンウィスカを加えた。ウィスカを配向させるために、ドクターブレードのブレード幅を実施例１に戻してシートを作製した。また、シートの流れ方向にウィスカが配向するようシートの送り速度を速くして作製を行なった。フィルタ形状は板状とした。他の作製方法は、実施例１と同様とした。得られたフィルタの緻密質層は、厚み８０ミクロンで気孔率３％であり、多孔質層は、厚み９０ミクロンで気孔率３４％であった。また、多孔質層中の気孔は、造孔剤由来の形状を有し、平均気孔径は５ミクロンであり、アスペクト比が５で、作製時のテープの流れ方向に優先的に一方向配向していた。以上の実施例１〜５の結果をまとめて表１に示す。

実施例１〜４にしたがって円筒形状のフィルタを作製し、フィルタの積層面をフィルタの磨耗を生じる流体の主流れ方向に対し直交して配置した。実施例５の板状フィルタについては、平板状のフィルタを組み合わせて擬似円筒状となるフィルタを用いた。また、比較のため、気孔率３１％、平均気孔径０．７ミクロンの気孔を有する従来型のアルミナフィルタを作製した。これらのフィルタ内に、＃６００のＳｉＣ砥粒を含む水を流速１ｍ／ｓｅｃで１時間流した後、減肉を測定した。その結果をまとめて表２に示す。

従来材では減肉が２９０ミクロンであったが、緻密質層を積層した実施例１〜５では減肉が４０〜６０ミクロンに低減された。以上のように、本発明のフィルタは緻密質層が多孔質層を保護するため、多孔質層の損耗を抑制することが可能となっていることが分かった。

実施例６と同様に、本発明によるフィルタと従来型のフィルタを作製した。これらのフィルタから積層面平行方向に応力が負荷されるように曲げ試験片を切り出した。これらの曲げ試験片について、ＪＩＳ−Ｒ１６０１にしたがって強度試験を行なった。その結果をまとめて表３に示す。

従来材では強度が８３ＭＰａであったが、緻密質層を積層した実施例１〜５では強度が１３３〜１５９ＭＰａに増加した。以上のように、本発明のフィルタは、緻密質層が応力を支えるため強度が向上し、破損を抑制することが可能となっていることが分かった。

本実施例は、参考実施例であり、参考例として示したものである。実施例１〜５について、ろ過速度１ｍ／ｍｉｎでの圧力損失を測定した。その結果をまとめて表４に示す。

従来材に比べて、多孔質層の単位断面積が少なくなる実施例１においては、圧力損失が増加するが、実施例２で球状の造孔剤を入れることで、圧力損失が低減することが分かった。実施例３で気孔にアスペクト比を持たせ、実施例４〜５で気孔を配向させることで、圧力損失が更に低減された。以上のように、本発明のフィルタは、気孔の存在形態を制御することによって圧力損失を低減することが可能となっていることが分かった。

実施例１にしたがってシートを作製し、所定形状に切り抜いた。５０ｍｍ長さの円筒に対して、円筒長さ方向中心部の２０ｍｍに対しては交互積層、両端部の各１５ｍｍに対しては多孔質層２層と緻密質層１層の組み合わせで積層し、円筒フィルタを作製した。フィルタ使用時においては、端部が固定され、内圧が負荷されるので、中心部ほど変位が大きくなり、破壊に至る。本実施例のように破壊が起こりやすい部分について緻密質層の割合を増やすことにより破壊を防ぐことができることが分かった。一方、破壊が起こりにくい部分については、多孔質層の割合を減らし、透過効率の向上を図ることができることが分かった。なお、多孔質層２層と緻密質層１層を積層した部分について曲げ強度を測定したところ、１０４ＭＰａであった。

実施例３にしたがってシートを作製した。また、実施例３で用いた造孔剤を、平均直径約１５ミクロン、アスペクト比８のフェノールウィスカに変更して多孔質層用シートを作製した。これを所定形状に切り抜き、５０ｍｍ長さの円筒に対して、片側の２５ｍｍに対しては実施例３のカーボンウィスカを加えた多孔質層が、また、他の片側２５ｍｍに対しては本実施例のフェノールウィスカを加えた多孔質層が、それぞれ緻密質層と交互積層されるように積層して、円筒フィルタを作製した。フェノールウィスカを加えた部分については、平均気孔径１１ミクロンの気孔が生成した。これにより、１つのフィルタについて、場所により、分離・透過するための気孔径が異なるフィルタを作製することができた。

以上詳述したように、本発明は、多孔質層と緻密質層の積層体からなるフィルタに係るものであり、本発明により、多孔質層と緻密質層を任意の階層に積層した多層構造を有するフィルタを作製し、提供することができる。本発明は、従来の多孔質フィルタで不足していた高速流体や高圧流体に対しての耐久性を向上させたフィルタを提供するものであり、例えば、従来フィルタと比較して、（１）従来フィルタは磨耗により耐久性が不足するため、流速を落として使用せざるを得なかったが、本発明のフィルタは、より高速流体に対して適用可能となる、（２）従来フィルタは圧力に対する耐久性が不足しているため、圧力を落として使用せざるを得なかったが、本発明のフィルタは、より高圧流体に対して適用可能となる、（３）従来フィルタでは気孔の存在形態を制御できなかったが、本発明のフィルタは、気孔形態を制御することにより圧力損失を低減し、より効率的なフィルタリングが可能となる、等の従来フィルタに対する優位性を発揮する。

本発明のフィルタは、磨耗の激しい環境下、高圧の付与される環境下、低圧力損失が求められる環境下、高温が付与される環境下等、の全般において利用可能であることから、広範囲な産業分野において使用可能な高耐久性で高性能のフィルタを提供するものとして有用である。

緻密質層（緻密層）と多孔質層（多孔層）の積層体からなる本発明の積層フィルタの外観を示す。黒色部は緻密質層、白色部は多孔質層である。 積層フィルタの流束による摩耗に対する効果を示す概念図である。 本発明の積層フィルタの流束による応力に対する効果を示す概念図である。 積層フィルタの多孔質層中に気孔が等方向に分散した例を示す。 本発明の積層フィルタの多孔質層中に気孔が内面配向して分散した例を示す。 本発明の積層フィルタの多孔質層中に気孔が一方向に配向して分散した例を示す。

Claims (8)

1. 流体の透過する通路となる多孔質層、及び、該多孔質層の両面に配された緻密質層から構成され、緻密質層と多孔質層が任意の階層に積層された多層構造を有し、かつ両者が結合されているフィルタであって、
   １）フィルタの積層面が、流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成されていること、
   ２）多孔質層に含まれる気孔が、平均アスペクト比５〜１０であり、層内に面内配向して分散しているか、又は流体を透過する方向に優先的に配向していること、
   ３）緻密質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が５％以下であり、多孔質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が１０〜７０％、及び気孔の短軸の平均径が０．５〜３００μｍであること、
   ４）多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残して結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以内の気孔が存在するか、又は多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残さないで結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の少なくとも３倍の気孔が存在すること、
   ５）フィルタを構成する材料が、セラミックス、又は金属であること、
   を特徴とするフィルタ。
2. 緻密質層の厚さが多孔質層の厚さに比べて薄い請求項１に記載のフィルタ。
3. 多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残して結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以内の気孔、及び平均気孔径が平均結晶粒径の少なくとも３倍の気孔が存在する請求項１に記載のフィルタ。
4. フィルタを構成する材料が、粉末を焼結するパウダープロセスにより作製されたものである請求項１に記載のフィルタ。
5. セラミックス、又は金属が、炭化ケイ素、窒化ケイ素、サイアロン、アルミナ、炭素、シリカ、ムライト、コーディエライト、それらの複合材、又は焼結金属である請求項１に記載のフィルタ。
6. 請求項１から５のいずれかに記載のフィルタを作製する方法であって、
   １）原料粉末を混合してスラリー化した後、シート状に成形することにより、焼成後に緻密質層となるシート、及び多孔質層となるシートを作製し、これらのシートを、多孔質層の両面に緻密質層を配した積層構造となるように任意の階層に積層して、該積層面が、流体により生じる主応力方向に対して平行になるように形成し、一体焼成することにより多孔質層と緻密質層の積層体からなるフィルタを作製すること、
   ２）フィルタを構成する材料が、セラミックス、又は金属であること、
   ３）多孔質層となるシートの原料中に、ウィスカ状短繊維である造孔剤を加え、ウィスカ状短繊維が、シート作製中にシート内に面内配向するか、あるいはシート流れ方向に優先的に配向するようにすること、
   ４）それにより、ａ）緻密質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が５％以下であり、多孔質層の厚さが５〜１０００μｍ、気孔率が１０〜７０％、及び気孔の短軸の平均径が０．５〜３００μｍであり、ｂ）多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残して結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の３倍以内の気孔が存在するか、又は多孔質層を構成する材料の粒子同士が、粒間に空隙を残さないで結合し、平均気孔径が平均結晶粒径の少なくとも３倍の気孔が存在することで特徴付けられるフィルタを作製すること、
   を特徴とするフィルタの作製方法。
7. 緻密質層となるシートの原料として、緻密化を起こし易い微細粒からなる原料粉末、あるいは焼結を促進する成分を添加した原料粉末を使用する請求項６に記載のフィルタの作製方法。
8. 多孔質層となるシートの原料として、焼結性に乏しい粗大粒からなる原料粉末、あるいは焼結を阻害する成分を添加した原料粉末を使用する請求項６に記載のフィルタの作製方法。