JP4555677B2 - 連続的な結晶化により、所定の横断面及び柱状の多結晶構造を有する結晶ロッドを製造するための装置 - Google Patents

Description

本発明は、連続的な結晶化（CCC=crusible-fed continuous crystallisation）により、所定の横断面及び柱状の多結晶構造を有する結晶ロッドを製造するための装置であって、少なくとも、結晶材料を充填された溶融容器を有しており、この溶融容器に、溶融容器の下方に配置された成長する結晶ロッドに溶融容器内容を搬送するための中央の導出管が設けられており、この中央の導出管が、結晶ロッドの上端面に形成された溶融メニスカス内に潜入しており、かつ前記装置が、常に制御可能に溶融容器に固体の結晶材料を供給するための手段を有しており、溶融エネルギの供給及び結晶化フロントの調節を同時的に行うための手段を有している形式のものに関する。

従来技術によれば、Ｓｉ顆粒から成る多結晶のブロックシリコンの結晶化が、原料を溶融し、のちに融液を結晶化する時間的な順序で実施されるか、又は直接の熱による相互作用において同時的な溶融と結晶化とにより実施される。

11th E.C.PHOTOVOLTAIC SOLAR ENERGY CONFERENCE, 12-16 October 1992, MONTREUX, Switzerland, pp. 1070-1073につき１手段が記載されている。この手段によれば、多結晶のブロックシリコンの製造が、電磁的な連続鋳造法（EMC−Electromagnetic Casting）により行われる。この場合に、融液は丸みをつけられた管状の誘導コイル又は正方形の誘導コイルにより取り囲まれる（冷たいるつぼの原理）。これらの丸みをつけられた管状の誘導コイル又は正方形の誘導コイルは、供給されたシリコン粒子の溶融のために、かつ同時に下方へ連続的に引き出される結晶ロッドの結晶化のために働く。誘導コイルの高周波磁場が電気力学的な力を引き起こし、この力は融液をるつぼ壁から遠ざけ、ブロックシリコンの横断面を形成する。この装置では、シリコン結晶ロッドを取り囲む加熱装置、及び磁気的な力による融液の支持が特徴的である。

しかしながら、側方の熱供給により、この装置では界面が著しく放物線状にたわめられており、このことは、極度な熱機械的なひずみを多結晶ロッドにもたらす。さらに多数の微結晶は軸線方向（柱状）に整列されておらず、このことは、この材料から成る太陽電池の効率を悪化させる。このような作用は、引張り速度の増大に伴い、またより大きいロッド横断面の場合には増大する。それ故、引張り速度は技術的に適切な横断面のためには０．８〜１．２ｍｍ／ｍｉｎにまで制限されてしまう。

ドイツ連邦共和国特許公開第１９５３８０２０号明細書に記載のＦＺ法では、融液が抵抗加熱装置により加熱され、結晶化フロント内への不可欠な出力供給が、誘導加熱コイルにより行われる。この誘導加熱コイルは、有利には中央の内側孔を有するプレート状の平坦コイルの形で形成されている。このような技術的に手間のかかる、２つの分離された加熱手段から成る加熱装置が、大きい直径を有するロッド状のＳｉ単結晶を形成する場合に、Ｓｉ顆粒の制御された後装填のためにも結晶ロッドの過冷却を阻止するためにも働く。

16th European Photovoltaic Solar Energy Conference, 1-5 May 2000, Glasgow, UK, pp. 1616-1619の記録には、結晶ロッドをITTC(Inductiv top-heated continuous crystallisation：誘導的頭部加熱による連続的結晶化)により製造するための装置が記載されている。この装置は、Ｓｉ顆粒が供給されるホッパを有しており、このホッパの管は、結晶ロッドの上端の融液の表面上で密に終了している。ホッパには、搬送導管を介して固体原料が供給される。この固体原料は、加熱ランプによりあらかじめ加熱されている。この原料は、平坦な環状の誘導体により取り囲まれたホッパを通って、Ｓｉ結晶ロッドの融液に落下し、この場合に、誘導加熱装置はそこに浮遊する材料の溶融を引き起こす。流体と固体との界面下１〜２ｃｍまでが、円筒状の多結晶Ｓｉロッドの軸線を中心とした回転下に結晶化する。この装置は、高くても１〜１．５ｍｍ／ｍｉｎの成長速度の場合には、よりわずかに湾曲された界面及び対応して柱状に整列された微結晶を可能にする。なぜならば大量の原料を溶融するための加熱エネルギが、同時に融液の過冷却、ひいては結晶化率を低下させるからである。しかしながら、この手段によっては結晶ロッドの実質的に円形の横断面しか構成可能ではない。

Statusseminar Photovoltaik 1996 in Bad Breisig vom 23 bis 25, April1996, 5/1~-5-11に際して、Projekttraeger Biologie, Energie, Oekologie des Bundesministeriums fuer Bildung, Wissenschaft, Forschung und Technologie, Forschungszentrum Juelich GmbHにより提示されたSatusreport 1996 Photovoltaikでは、同様にシリコンの、るつぼなしの連続的な結晶化が報告されている。これによれば、丸い横断面を有するシリコンロッドを平坦なランプ加熱装置により、るつぼなしに連続的に結晶化させるための装置が示されている。この場合には、ランプの加熱エネルギがＳｉロッドの上端面に照射されるようになっており、かつ別のランプが周辺に配置されていて融液の加熱及び再結晶化後のロッドの後加熱のために働く。Ｓｉロッドの上方には、非溶融の材料からなるフレームが配置されている。このフレームは、部分的に融液に潜入しており、形状付与エレメントとして働く。これにより、正方形の横断面を有する結晶ロッドも形成可能である。この場合に、所定の加熱出力の調節が問題となる。なぜならば、加熱出力が高すぎる場合には、Ｓｉロッドとフレームとの間に位置する自由な融液の高さが増大し、流体のシリコンが流出しかねないからである。加熱出力が少なすぎる場合には、Ｓｉロッドがフレームに固着してしまう。冷たい顆粒が供給されるという欠点を除外するためには、フレームの上方にグラファイトから成る平坦な槽を配置し、この槽からは中央の孔を介して、流体による後装填のために設けられた融液が形状付与フレーム内に流入するようになっている。自明のことながら、この装置では、所定の／最適な加熱出力の調節が困難である。このことは手間のかかる手段により、すなわち、集束されたランプ放射線及び付加的なリフレクタにより行われている。既に上に述べたように、したがって２つの光学的な加熱装置が使用され、これらの加熱装置の一方は原料を溶融するために使用されており、かつ他方は、形成したいＳｉロッドの結晶化を制御するために使用されている。

シリコンをるつぼなしに連続的に結晶化するための別の可能性が、上に述べた刊行物に記載されており、浮遊帯域結晶引上げ装置に関係している。誘導コイルの上方には、収容部にリザーブバンカが位置している。このリザーブバンカは、後装填のためのＳｉ顆粒を収容する。この顆粒は石英ホッパを介し誘導子の開口を通ってＳｉロッドの表面へ案内される。この場合にＳｉロッドはほぼ完全に溶融されている。しかしながら、幾つかのＳｉ粒子はロッド縁部に到達し、そこに結晶化核を形成した。顆粒の完全な溶融を得るためには、顆粒は誘導子を通って突出した、Ｓｉロッド上の融液に接触する石英管を介して供給される。この場合には既に良好な柱状の粒子構造が得られるが、この装置では、材料の溶融も結晶化もフレームの下方で行われる。使用された加熱装置は出力分配をもたらし、このような出力分配は、溶融率のためにも結晶化速度のためにも限定的に作用する。形状付与フレームは、この２番目に述べた装置においては使用されなかった。

そこで本発明の課題は、所定の横断面及び柱状の多結晶構造を有する結晶ロッドを製造するための装置において、従来技術に比べて技術的により手間のかからない加熱手段を使用した場合に、安定した界面において高い結晶化率を可能にし、かつ同時に具体的な用途に対する、加熱装置のより良好な適合性を可能にするものを提供することである。

この課題は、冒頭で述べた形式の装置において、本発明により、成長する結晶ロッド上に近接して、融液に接触するフレームが配置されており、溶融エネルギの供給、及び成長する結晶ロッドの結晶化フロントの調節を同時的に行うための手段が、開口を有する平坦な誘導コイルであり、この場合に、この誘導コイルが、溶融容器及び／又は結晶化フロントに対して間隔をおいて、鉛直方向に可動に配置されており、かつ次のように形成されていることにより解決される、すなわち、誘導コイルの上方で、溶融容器で原料が溶融され、かつ誘導コイルの下方で、この誘導コイルの開口を通ってＳｉ結晶ロッドの表面へ案内されている中央の管状の導出管を通って搬送された、溶融された材料が結晶化されるようになっており、かつ結晶ロッドの望ましい横断面に適合された温度領域が生じるように形成されていることにより解決される。

本発明による装置では、既に溶融容器で融液が形成され、この融液が、中央の管状の導出管を介して、誘導コイルの開口を通って直接に下方へ向かって結晶ロッドへ案内されるようになっており、これにより、材料の溶融がロッドの結晶化から熱的にほぼ連結解除されており、誘導子のためにはより多くの構成自由度も可能となる。このことは、閉じられた溶融メニスカス及び所定の温度領域の存在を保証し、このような閉じられた溶融メニスカスと温度領域とは、メニスカスに接触するフレームとの組合せで、回転せずに成長するロッドに、所定の、有利には正方形の横断面を付与する。結晶ロッドの下方への長手方向運動により、フレームの数ミリメートル下方には成長界面が形成され、ほぼ軸線方向の熱流に対応して、微結晶の整列はほぼ柱状に得られる。溶融容器と結晶との間に配置された加熱誘導子は、専門家により、引っ張りたい結晶ロッドのためのパラメータ（ロッドの望ましい横断面、効果的な出力伝達のための温度領域の形成）に適合され得る。

本発明による装置は、誘導コイルと溶融容器及び／又は結晶化フロントとの間隔の可変性により、顆粒の溶融プロセスと融液の結晶化プロセスとの熱的な連結解除を可能にし、これにより、連続的に成長する多結晶ロッドのための界面が安定している場合に、より高い結晶化率が得られる。これにより、前記間隔を介して、形成プロセスの間にも溶融出力と結晶化出力とへの出力全体の分配、ひいては界面の位置が調節される。

１構成では、フレームが、耐久性のある材料により形成されており、所定の幾何学形状を有している。

別の１構成では、溶融容器の上方に、原料の急速な溶融のための付加的な放射加熱装置が配置されており、これにより、溶融容器の熱供給を結晶ロッドの熱供給とは無関係に調節することができる。このことは、例えば、保護ガス内での処理時に必要とされる熱量を提供するためには不可欠であり得る。

別の有利な１構成では、溶融容器底部の壁が、円筒状の導出管への結合部で高められて形成されている。このことは、溶融容器の完全な空運転ひいては損傷を阻止する。

放射保護板が、隔離及び平坦な界面の保証のために、結晶化フロントの高さに結晶ロッドを中心として配置されている。

別の１構成では、平坦な誘導コイルが次のように、すなわち、界面がフレームに接触しないように形成されている。コイルは正方形又は長方形の形状を有している。

次に本発明の実施例を図面につき詳しく説明する。

図１には、本発明による装置の長手方向横断面図が示されている。この装置では、コンベヤ１から溶融容器４内に固体の原料２（例えばＳｉ顆粒）が到達する。この溶融容器４は、下方へ向かって中央の流出部を有している。溶融容器４の下方かつ結晶ロッド８の上方には、ＨＦ加熱装置のための平坦な誘導子５が配置されている。フレーム６は、溶融メニスカス７ｂに接触しており、この溶融メニスカス７ｂに形状を付与している。この場合、エネルギ供給が、ＨＦ加熱装置により次のように調節される、すなわち、溶融容器４内に到達した原料２がそこで溶融され（融液３）、かつ結晶ロッド８上へ案内された溶融された材料が、ロッド８をゆっくり引き下げた場合に結晶化される。同様に３相線７と結晶化界面７ａとが示されている。原料２の溶融のための出力と、結晶化のための出力との間の均衡のとれた比率を調節するためには、平坦な誘導子５に対する溶融容器４の間隔が可変に配置されている。

図１に示した本発明による装置の概略的な平面図を示す図２は、正方形の横断面を有する結晶ロッドを形成するための、所定の形に成形された、この場合には正方形の対称性を有する誘導子５を示している。

本発明による装置の概略的な長手方向横断面図である。 正方形の横断面を有する結晶ロッドを製造するための、誘導体を備えた図１による装置の概略的な平面図である。

Claims (7)

1. 連続的結晶化により所定の横断面と柱状の多結晶構造を有する結晶ロッドを製造するための装置であって、該装置が、少なくとも、結晶材料を充填された溶融容器を有しており、該溶融容器に、溶融容器の下方に配置された高さ調節可能な成長する結晶ロッド上へ溶融容器内容を搬送するための中央の導出管が設けられており、該中央の導出管が、結晶ロッドの上端面の溶融メニスカス内に潜入しており、かつ前記装置が、固体の結晶材料を常に制御可能に溶融容器に供給するための手段を有しており、溶融エネルギを供給する手段を有しており、成長する結晶ロッド上の結晶化フロントを調節するための手段を有している形式のものにおいて、
   溶融エネルギの供給、及び成長する結晶ロッド（８）上の結晶化フロントを調節を同時的に行うための共通の手段として、開口を有する平坦な誘導コイル（５）が配置されており、
   誘導コイル（５）と溶融容器（４）との間の間隔、及び誘導コイル（５）と結晶化フロントとの間の間隔が調節可能であり、かつ次のように調節されている、すなわち、
   誘導コイル（５）の上方では溶融容器（４）内で結晶材料が溶融され、かつ
   誘導コイル５の下方では、誘導コイル（５）の開口を通って、成長する結晶ロッド（８）の表面へ案内されている中央の管状の導出管を通って搬送された、溶融された材料が結晶化されるように調節されており、
   誘導コイル（５）は、結晶ロッド（８）の望ましい横断面に適合された温度領域が形成されるように形成されており、かつ
   成長する結晶ロッド（８）上に近接して、融液に接触するフレーム（６）が配置されている
   ことを特徴とする、連続的な結晶化により、所定の横断面と柱状の多結晶構造を有する結晶ロッドを形成するための装置。
2. フレーム（６）が、耐久性のある材料により形成されており、かつ所定の幾何学形状を有している、請求項１記載の装置。
3. 溶融容器（４）内の原料を溶融するための付加的な光学的な加熱装置が、誘導コイル（５）の上方に配置されている、請求項１記載の装置。
4. 溶融容器（４）の底部が、円筒状の導出管との結合部で、高められて形成されている、請求項１記載の装置。
5. 放射保護板が、結晶化フロントの高さで、結晶ロッド（８）を中心として配置されている、請求項１記載の装置。
6. 誘導コイル（５）が、正方形の形状を有している、請求項１記載の装置。
7. 誘導コイル（５）が、長方形の形状を有している、請求項１記載の装置。

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