JP4495608B2 - オーバーラップ包装用フィルム - Google Patents
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Description
本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)は、DSCに基づく結晶融解曲線から求められるピーク温度(Tp)が70〜100℃及び融解開始温度(Ts)と融解終了温度(Te)との差(Te−Ts)が70℃未満のプロピレンとα−オレフィンのランダム共重合体である。このプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体は、エチレン、1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテン等の炭素数が2〜10のα−オレフィン(プロピレンを除く)との共重合体が好適であり、中でもプロピレン・1−ブテンランダム共重合体が最も好適である。α−オレフィン含有量は、ピーク温度(Tp)が上記範囲にある限り、とくに限定されないが、通常10〜50重量%の範囲にあるプロピレンを主体とする共重合体である。又、MFR(メルトフローレート;ASTM D−1238 荷重2160g、温度230℃)はフィルム形成能がある限りとくに限定はされないが、通常0.5〜20g/10分、好ましくは2〜10g/10分の範囲にある。このプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)は、得られるオーバーラップ包装用フィルムの低温ヒートシール性の改良効果がある。
本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)は、後述のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)とともにオーバーラップ包装用フィルムの熱融着層(I)及び熱融着層(II)の原料となる。
シングルサイト触媒は、活性点が均一(シングルサイト)である触媒であり、例えばメタロセン触媒(いわゆるカミンスキー触媒)、幾何拘束触媒やブルックハート触媒などがあげられる。例えばメタロセン触媒は、メタロセン系遷移金属化合物と、有機アルミニウム化合物及び上記メタロセン系遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物からなる群から選ばれる少なくとも一種の化合物とからなる触媒であり、無機物に担持されていてもよい。
前記メタロセン系遷移金属化合物としては、例えば特開平5−209014号、特開平6−100579号、特開平1−301704号、特開平3−193796号、特開平5−148284号、特開2000−20431号等に記載された化合物などがあげられる。
有機アルミニウム化合物としては、アルキルアルミニウム、または鎖状あるいは環状アルミノキサン等があげられる。上記鎖状あるいは環状アルミノキサンは、アルキルアルミニウムと水とを接触させることにより生成される。例えば重合時にアルキルアルミニウムを加えておいて、後で水を添加するか、あるいは錯塩の結晶水または有機、無機化合物の吸着水とアルキルアルミニウムとを反応させることにより得られる。
前記メタロセン系遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物は、例えば特開平1−501950号、特開平3−207704号、特開2002−20431号等に記載された化合物などがあげられる。シングルサイト触媒を担持させる前記無機物としては、シリカゲル、ゼオライト、珪藻土等があげられる。
重合方法としては、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、気相重合等があげられる。これらの重合はバッチ法であっても連続法であっても良い。重合条件は通常、重合温度;−100〜+250℃、重合時間;5分〜10時間、反応圧力;常圧〜300Kg/cm2(ゲージ圧)である。
本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)は、DSCに基づく結晶融解曲線から求められるピーク温度(Tp)が105〜150℃、好ましくは115〜140℃である。プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)のα−オレフィンの含有量は上記熱融解特性を有する限りとくに制限はされないが、通常はα−オレフィンの含有量は1.0〜20重量%、より好ましくは1.5〜15重量%の範囲にある。α−オレフィン(プロピレン以外)としては、エチレン、1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル・1−ペンテン、1−オクテン等が例示できる。これらの中では、エチレン及び/又は1−ブテンが好ましい。又、MFR(メルトフローレート;ASTM D−1238 荷重2160g、温度230℃)はフィルム成形能がある限りとくに限定はされないが、通常0.5〜20g/10分、好ましくは2〜10g/10分の範囲にある。
本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)は、前述のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)とともにオーバーラップ包装用フィルムの熱融着層(I)の原料となり、且つ単独でも他の熱融着層(II)の原料となる。
また、本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)は、シングルサイト触媒を用いて製造することもでき、本発明の好適な態様の1つである。シングルサイト触媒としては、上記のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)の製造に用いられる触媒を同様に用いることができる。このようなプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)としてプロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体がある。
本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)の上記ピーク温度(Tp)は、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)と同様の方法で測定する。
本発明に係るプロピレン系重合体(D)は、一般にポリプロピレンの名称で製造・販売されているプロピレンを主体とする重合体で、通常、密度が0.890〜0.930g/cm3、MFR(ASTM D1238 荷重2160g、温度230℃)が0.5〜60g/10分、好ましくは0.5〜10g/10分、更に好ましくは1〜5g/10分のプロピレンの単独重合体若しくはプロピレンと他の少量例えば、1重量%以下のα−オレフィン、例えばエチレン、ブテン、ヘキセン−1等との共重合体、あるいは単独重合体と共重合体との組成物である。これらの中でも、オーバーラップ包装用フィルム基材層として、プロピレンの単独重合体、若しくは1重量%以下のランダム共重合体でアイソタクテシティの高い重合体もしくはそれらの組成物が、得られるオーバーラップ包装用フィルムの透明性、剛性が優れるので好ましい。
本発明に係わるプロピレン共重合体組成物(C)は、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)とプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を含む組成物である。プロピレン共重合体組成物(C)は、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)が好ましくは60〜10重量%、とくに好ましくは50〜20重量%の範囲、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)が40〜90重量%、とくに好ましくは50〜80重量%の範囲にあることが望ましい。
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)が10重量%未満では、得られるオーバーラップ包装用フィルムの低温ヒートシール性が改良されない虞があり、一方、60重量%を越えると得られるオーバーラップ包装用フィルムフィルムの耐ブロッキング性、滑性が劣る虞があり、又、オーバーラップ包装用フィルム製造時に、オーバーラップ包装用フィルムがロールに付着し成形が困難となる(成形性が劣る)場合がある。
本発明に係わるプロピレン共重合体組成物(C)は組成物を構成する成分としてプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)を用いることにより、耐ブロッキング性、密封性に優れたオーバーラップ包装用フィルムが得られる。
中でも、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)あるいはプロピレン共重合体組成物(C)にブロッキング防止剤を0.01〜3.0重量%、好ましくは0.05〜1.0重量%を添加しておくと、透明性に優れ、且つブロッキング防止性を有するオーバーラップ包装用フィルムとすることができる。ブロッキング防止剤の量が0.01重量%未満では、得られるオーバーラップ包装用フィルムのブロッキング防止効果が充分でなく、一方、3.0重量%を越えると、得られるオーバーラップ包装用フィルムの透明性が劣る傾向にある。かかるブロッキング防止剤としては、種々公知のもの、例えば、シリカ、タルク、雲母、ゼオライトや更には金属アルコキシドを焼成して得た金属酸化物等の無機化合物粒子、ポリメタクリル酸メチル、メラミンホルマリン樹脂、メラミン尿素樹脂、ポリエステル樹脂等の有機化合物粒子等を用い得る。これらの中でも、シリカ、ポリメタクリル酸メチルがアンチブロッキング性、透明性の面から特に好ましい。
これらの中では、軟化点が110℃以上、好ましくは125〜145℃の範囲にある水素添加率が95%以上、更には99%以上の水素添加炭化水素樹脂、水素添加脂肪族系環状炭化水素樹脂、水素添加脂肪族・脂環族系石油樹脂、水素添加テルペン樹脂、水素添加合成ポリテルペン樹脂等の水素添加樹脂が、プロピレン系重合体(D)との相溶性に優れるので好ましい。軟化点が110℃未満のものは成形時に発煙の問題が発生し、成形機を汚す虞が生ずる場合があり、一方、145℃を超えるものはプロピレン系重合体(D)と相溶しづらくなるため得られるオーバーラップ包装用フィルムの外観が悪くなる虞がある。
(イ)シングルサイト触媒を用いて重合されたプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)とシングルサイト触媒を用いて重合されたプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を含むプロピレン共重合体組成物(C)。
(ロ)シングルサイト触媒を用いて重合されたプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)とそれ以外の触媒、チタン成分を含む触媒成分とする担体付触媒を用いて重合されたプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を含むプロピレン共重合体組成物(C)。
(ハ)上記(イ)または(ロ)にさらにブロッキング防止剤を0.01〜3.0重量%を含有する組成物(C)。
本発明のオーバーラップ包装用フィルムは、二軸延伸された前記プロピレン系重合体(D)から得られる基材層の片面に前記プロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(I)が積層され、他の片面にプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)又はプロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(II)が積層されている。又、本発明のオーバーラップ包装用フィルムは、熱融着層を形成する前記プロピレン共重合体組成物(C)及び/又はプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)に夫々ブロッキング防止剤を含んでなるオーバーラップ包装用フィルムである。
かかる構成を有するオーバーラップ包装用フィルムの厚さは用途により種々決められるものであり、とくに限定はされないが、通常、前記プロピレン系重合体(D)か得られるオーバーラップ包装用フィルムの基材層が7〜100μm、好ましくは10〜50μmの範囲、プロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(I)が0.1〜5μm、好ましくは0.2〜2μm及びプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)又はプロピレン共重合体組成物(C)からなる他の熱融着層(II)が0.1〜5μm、好ましくは0.2〜2μmの範囲にある。
(評価方法)
(1)ヒートシール強度(N/15mm)
オーバーラップ包装用フィルムの熱融着層(I)面(外面)同士を重ね合わせ、ヒートシールテスター(東洋精機社製)幅5mmのシールバーを用い、表1記載の温度で圧力0.1MPa、1秒間の条件でヒートシールし室温にて放冷する。これを15mm幅に切り出し引張り試験機(東洋精機社製)を用い引張速度300mm/分でヒートシール部の剥離強度を測定しヒートシール強度とした。
(2)密封性
W322型包装機(東京自働機械製作所製)を用いてサイド(サイドシール)及び胴部(胴貼りシール)のシール温度145℃、ショット数100個/分の条件で包装した。次いで、JTトーシ社製デジタルリークテスタDL−01型を用いて得られた包装品の一部に小さな穴をあけ、その部分に一定圧力の空気を注入し、漏れ出る空気の量(エアーリーク量)(ml/分)を測定し、密封性を評価した。
(3)ブロッキング力(N/20mm)
オーバーラップ包装用フィルムを20mm×100mm幅の短冊状の試験片を切り出し、熱融着層(I)面を重ね合わせ、中央付近で250g/cm2の加重をかけ、55℃のオーブン中で24時間放置後、試験片を引張り試験機(東洋精機社製)を用い、引張速度300mm/分でせん断剥離強度を測定しブロッキング力とした。
<基材層>
プロピレン単独重合体(D−1:Tp;162℃、MFR;2.0g/10分)に耐熱安定剤としてテトラキス[メチレン−3−(3’、5’−ジ−t−ブチル−4’ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン(日本チバガイキー社製品 製品名イルガノックス1010)1000ppm及びステアリン酸カルシウム(日本油脂製)1000ppm、帯電防止剤としてアミン系帯電防止剤、ベタイン系帯電防止剤の混合物5000ppmを加えたプロピレン系重合体組成物を基材層として用意した。
<熱融着層(I)>
熱融着層(I)を構成する重合体組成物のために、下記のプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(A−1):20重量%及びプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−1):80重量%からなるプロピレン共重合組成物を用意した。
(A)プロピレン・α−オレフィン共重合体
(A−1)プロピレン・1−ブテンランダム共重合体:Ts;36.2℃、Tp;79.0℃、Te;85.8℃、Te−Ts;49.6℃、MFR;7.0g/10分(230℃)。
(B)プロピレン・α−オレフィン共重合体
(B−1)プロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体:エチレン含有量;2.2重量%、1−ブテン含有量;1.6重量%、Tp;139.4℃、Mw/Mn;3.9、MFR;7g/10分(230℃)。
このプロピレン共重合体組成物に、下記の配合剤を配合して融着層(I)用のポリプロピレン共重合体組成物を用意した。
・ブロッキング防止剤:ポリメチルメタクリレート粒子;0.10重量%
・耐熱安定剤:テトラキス[メチレン−3−(3’、5’−ジ−t−ブチル−4’ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン(日本チバガイキー社製品 製品名イルガノックス1010)1000ppm
・ステアリン酸カルシウム(日本油脂製)1000ppm
<熱融着層(II)>
熱融着層(II)を構成するプロピレン系重合体組成物として、熱融着層(I)で用いたプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−1)に下記の配合剤を配合して組成物を用意した。
・ブロッキング防止剤:ポリメチルメタクリレート粒子;0.10重量%
・耐熱安定剤:テトラキス[メチレン−3−(3’、5’−ジ−t−ブチル−4’ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン(日本チバガイキー社製品 製品名イルガノックス1010)1000ppm
・ステアリン酸カルシウム(日本油脂製)1000ppm
<二軸延伸多層フィルムの製造>
前記、熱融着層(I)用のプロピレン重合体組成物、基材層用のプロピレン系重合体組成物及び熱融着層(II)用のプロピレン共重合体を押出量比(1/23/1)になるよう各々スクリュー押出機を用いて溶融押出しマルチマニホールドタイプT−ダイを用いて押出し、冷却ロール上にて急冷し厚さ約1.25mmの多層シートを得た。このシートを120℃で加熱しフィルムの流れ方向(縦方向)に5倍延伸した。この5倍延伸したシートを160℃で加熱し流れ方向に対して直交する方向(横方向)に10倍延伸して、基材層の厚さ:23μm、熱融着層(I)の厚さ:1.0μm及び熱融着層(II)の厚さ:1.0μm(合計厚さ:25μm)のオーバーラップ包装用フィルムを得た。オーバーラップ包装用フィルムの熱融着層(II)には、コロナ処理を施した。かかるオーバーラップ包装用フィルムの物性等を前記記載の方法で測定した。
評価結果を表1に示す。
実施例1の熱融着層(I)に用いたプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(A−1)に代えて、下記のプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(A−2)を用いる以外は実施例1と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
詳細を表1に示す。
(A−2)プロピレン・1−ブテンランダム共重合体:Ts;47.0℃、Tp;86.9℃、Te;98.2℃、Te−Ts;57.2℃、MFR;7g/10分(230℃)。
実施例1の熱融着層(I)及び熱融着層(II)に用いたプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−1)に代えて、下記のプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−2)を用いる以外は実施例1と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
(B−2)プロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体:エチレン含量;2.4重量%、1−ブテン含量;3.4重量%、Tp;132.4℃、Mw/Mn;3.9、MFR:7g/10分(230℃)。
実施例2の熱融着層(I)及び熱融着層(II)に用いたプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−1)に代えて、実施例3で用いたプロピレン・エチレンランダム共重合体(B−2)を用いる以外は実施例1と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
実施例1の熱融着層(I)及び熱融着層(II)に用いたプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−1)に代えて、下記のプロピレン・エチレンランダム共重合体(B−3)を用いる以外は実施例1と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
(B−3)プロピレン・エチレンランダム共重合体:エチレン含量;3.1重量%、Tp;126.6℃、Mw/Mn;2.7、MFR:7g/10分(230℃)。
実施例2の熱融着層(I)及び熱融着層(II)に用いたプロピレン・1−ブテン・エチレン三元ランダム共重合体(B−1)に代えて、実施例5で用いたプロピレン・エチレンランダム共重合体(B−3)を用いる以外は実施例2と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
実施例1の熱融着層(I)に用いたプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(A−1)に代えて、下記のプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(E)を用いる以外は実施例1と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
(E)プロピレン・1−ブテンランダム共重合体:Ts;48.5℃、Tp;110.6℃、Te;145.9℃、Te−Ts;97.4℃、MFR;6g/10分(230℃)。
実施例3の熱融着層(I)に用いたプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(A−1)に代えて、比較例1に用いたプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(E)を用いる以外は実施例3と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
実施例5の熱融着層に用いたプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(A−1)に代えて、比較例1に用いたプロピレン・1−ブテンランダム共重合体(E)を用いる以外は実施例5と同様に行いオーバーラップ包装用フィルムを得た。
評価結果を表1に示す。
Claims (7)
- プロピレン系重合体(D)から得られる二軸延伸ポリプロピレンフィルム基材層の片面に、DSCに基づく結晶融解曲線から求められるピーク温度(Tp)が70〜100℃及び融解開始温度(Ts)と融解終了温度(Te)との差(Te−Ts)が70℃未満のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)とDSCに基づく結晶融解曲線から求められるピーク温度(Tp)が105〜150℃のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)を含むプロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(I)が積層され、他の片面にDSCに基づく結晶融解曲線から求められるピーク温度(Tp)が105〜150℃のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)またはプロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(II)が積層されてなることを特徴とするオーバーラップ包装用フィルム。
- プロピレン共重合体組成物(C)が、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)が60〜10重量%であり、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)が40〜90重量%の範囲にある請求項1記載のオーバーラップ包装用フィルム。
- プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)のα−オレフィン含有量が10〜50重量%である請求項1又は2に記載のオーバーラップ包装用フィルム。
- プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)のα−オレフィンが1−ブテンである請求項1〜3のいずれか1項に記載のオーバーラップ包装用フィルム。
- プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)のα−オレフィンがエチレン及び/又は1−ブテンである請求項1〜4のいずれか1項に記載のオーバーラップ包装用フィルム。
- 熱融着層(I)及び/又は熱融着層(II)を形成するプロピレン共重合体組成物(C)及び/又は熱融着層(II)を形成するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(B)がブロッキング防止剤を含んでなる請求項1〜5のいずれか1項に記載のオーバーラップ包装用フィルム。
- 共押出し成形して得られるプロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(I)、プロピレン・α−オレフィン共重合体(B)又はプロピレン共重合体組成物(C)からなる熱融着層(II)及び基材層とからなる多層シートを二軸延伸することにより得られうる請求項1〜6のいずれか1項に記載のオーバーラップ包装用フィルム。
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